DK165059B - Analogifremgangsmaade til fremstilling af alfa-aetylsubstituerede benzhydrolderivater eller syreadditionssalte eller kvaternaere ammoniumsalte deraf - Google Patents

Analogifremgangsmaade til fremstilling af alfa-aetylsubstituerede benzhydrolderivater eller syreadditionssalte eller kvaternaere ammoniumsalte deraf Download PDF

Info

Publication number
DK165059B
DK165059B DK433574A DK433574A DK165059B DK 165059 B DK165059 B DK 165059B DK 433574 A DK433574 A DK 433574A DK 433574 A DK433574 A DK 433574A DK 165059 B DK165059 B DK 165059B
Authority
DK
Denmark
Prior art keywords
compound
general formula
compounds
acid addition
quaternary ammonium
Prior art date
Application number
DK433574A
Other languages
English (en)
Other versions
DK165059C (da
DK433574A (da
Inventor
Edit Toth
Jozsef Toerley
Szabolcs Szeberenyi
Eva Palosi
Laszlo Szporny
Sandor Goeroeg
Csilla Meszaros
Original Assignee
Richter Gedeon Vegyeszet
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Richter Gedeon Vegyeszet filed Critical Richter Gedeon Vegyeszet
Publication of DK433574A publication Critical patent/DK433574A/da
Publication of DK165059B publication Critical patent/DK165059B/da
Application granted granted Critical
Publication of DK165059C publication Critical patent/DK165059C/da

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D295/00Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms
    • C07D295/04Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms
    • C07D295/12Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms substituted by singly or doubly bound nitrogen atoms
    • C07D295/135Heterocyclic compounds containing polymethylene-imine rings with at least five ring members, 3-azabicyclo [3.2.2] nonane, piperazine, morpholine or thiomorpholine rings, having only hydrogen atoms directly attached to the ring carbon atoms with substituted hydrocarbon radicals attached to ring nitrogen atoms substituted by singly or doubly bound nitrogen atoms with the ring nitrogen atoms and the substituent nitrogen atoms separated by carbocyclic rings or by carbon chains interrupted by carbocyclic rings
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P1/00Drugs for disorders of the alimentary tract or the digestive system
    • A61P1/16Drugs for disorders of the alimentary tract or the digestive system for liver or gallbladder disorders, e.g. hepatoprotective agents, cholagogues, litholytics
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C255/00Carboxylic acid nitriles
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C29/00Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring
    • C07C29/36Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring increasing the number of carbon atoms by reactions with formation of hydroxy groups, which may occur via intermediates being derivatives of hydroxy, e.g. O-metal
    • C07C29/38Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring increasing the number of carbon atoms by reactions with formation of hydroxy groups, which may occur via intermediates being derivatives of hydroxy, e.g. O-metal by reaction with aldehydes or ketones
    • C07C29/40Preparation of compounds having hydroxy or O-metal groups bound to a carbon atom not belonging to a six-membered aromatic ring increasing the number of carbon atoms by reactions with formation of hydroxy groups, which may occur via intermediates being derivatives of hydroxy, e.g. O-metal by reaction with aldehydes or ketones with compounds containing carbon-to-metal bonds
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C323/00Thiols, sulfides, hydropolysulfides or polysulfides substituted by halogen, oxygen or nitrogen atoms, or by sulfur atoms not being part of thio groups
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C41/00Preparation of ethers; Preparation of compounds having groups, groups or groups
    • C07C41/01Preparation of ethers
    • C07C41/18Preparation of ethers by reactions not forming ether-oxygen bonds
    • C07C41/30Preparation of ethers by reactions not forming ether-oxygen bonds by increasing the number of carbon atoms, e.g. by oligomerisation
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C65/00Compounds having carboxyl groups bound to carbon atoms of six—membered aromatic rings and containing any of the groups OH, O—metal, —CHO, keto, ether, groups, groups, or groups
    • C07C65/01Compounds having carboxyl groups bound to carbon atoms of six—membered aromatic rings and containing any of the groups OH, O—metal, —CHO, keto, ether, groups, groups, or groups containing hydroxy or O-metal groups

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Gastroenterology & Hepatology (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Bioinformatics & Cheminformatics (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Acyclic And Carbocyclic Compounds In Medicinal Compositions (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Den foreliggende opfindelse angår en analogifremgangsmåde til fremstilling af farmaceutisk virksomme, hidtil ukendte α-ætylsubstituerede benzhydrolderivater eller syreadditionssalte eller kvaternære ammoniumsalte af disse.
5 Forbindelserne har den i indledningen til krav 1 12 3 4 viste almene formel I, hvor R , R , R og R har de sammesteds angivne betydninger, og fremgangsmåden ifølge opfindelsen er ejendommelig ved det i krav 1's kendetegnende del angivne.
1 "ί 10 En halogensubstituent (R -R ) kan være et hvilket som helst af halogenerne fluor, klor, brom eller jod.
2
En trihalogenmetylgruppe R indeholder valgfrit et hvilket som helst af halogenerne. Trihalogenmetylgrup-pen er fortrinsvis en trifluormetylgruppe.
15 Forbindelser med den almene formel I besidder vær difulde farmakologiske egenskaber. De virker inducerende på det mikrosomale enzymsystem i leveren der metabolise-rer kropsfremmede stoffer, og forbindelserne kan derfor • anvendes i farmacien.
20 Således kan de ved fremgangsmåden ifølge opfindel sen fremstillede forbindelser fx bruges til behandling af gulsot hos nyfødte. Sygdommens væsen ved gulsot hos nyfødte består i at mængden eller aktiviteten af det enzym (UDP-Glukuronyltransferase; E.C. 2.4.1.17) der forbinder 25 bilirubin med glukonsyre til glukonisering af det ved nedbrydningen af røde blodlegemer i plasmaen fremkomne frie bilirubin ikke er tilstrækkeligt efter fødselen, og da det frie bilirubin hverken udskilles med galden eller med urinen, forbliver det i kredsløb og forårsager gulsot. Det 30 frie fedtopløselige bilirubin bindes også af centralnervesystemet, hvor det forhindrer cellernes ånding. Derfor kan et for højt indhold af bilirubin føre til irreversible beskadigelser og evt. til dødsfald. Bilirubinkoncentratio-nen i blodserumen stiger mere eller mindre hos alle nyfød-35 te. Antallet af truede spædbørn er dog højt og er stigende, hvilket frem for alt kan føres tilbage til stigningen i antallet af for tidligt fødte, uforeneligheden af blod-
DK 165059 B
2 grupper (ABO, RH) og de anoksiske fødsler. Over hele verden gennemføres terapeutiske eksperimenter til forebyggelse og behandling af gulsot hos nyfødte. Det hidtil hyppigst anvendte fenobarbital er dog ikke ufarligt på grund af sine 5 toksiske bivirkninger (sedativ og åndedrætslammende), af hvilken grund der er en stigende interesse for mulige fordelagtigere forbindelser. Den til behandlingen anvendte forbindelse må udøve en stærkt inducerende virkning på det mikrosomale enzymsystem i leveren og på denne måde fremme 10 glukoniseringen. Forbindelsen må kunne indgives til den nyfødte allerede på den første levedag, og den må også være virksom ved oral anvendelse, må allerede virke inducerende i en enkelt dosis og virkningen skal indtræde hurtigt. En yderligere grundlæggende fordring er at den anvendte for-15 bindelse ikke eller kun i ringe grad må udvise andre farmakologiske virkninger, og at dens toksisitet er lav. Det er særligt vigtigt at forbindelsen ikke må udøve nogen virkning på centralnervesystemet, det endokrine system og immunapparatet, da disse organsystemer er særligt følsomme 20 i de første extrauterine dage og reagerer med irreversible forandringer på visse lægemidler.
Blandt forbindelserne med formel I har frem for alt 3-klor-a-ætylbenzhydrol, 3-trifluormetyl-a-ætylbenzhydrol, 2,5-dimetyl-a-ætylbenzhydrol og 2,4-diklor-a-ætylbenzhy-25 drol en stærk inducerende virkning på det mikrosomale enzymsystem i leveren. Virkningen af disse forbindelser når i varighed og styrke op på de tilsvarende virkninger af fenobarbital, men i modsætning til dette har forbindelserne med formel I ingen virkning på centralnervesystemet, mens 30 fenobarbital virker sedativt og åndingslammende. Forbindelserne øger den enzymaktivitet i leveren der omdanner, "afgifter" de xenobiotiske stoffer, fx forøger forbindelserne glukuronyltransferaseaktiviteten og dermed glukuroni-seringen og fjernelsen af bilirubin fra kredsløbet. Ved 35 siden af behandlingen af hyperbilirubinæmi hos nyfødte kan forbindelserne også anvendes til behandling af hyperbili- 3 rubinæmi af anden oprindelse. Forbindelserne fremmer leverens regenerering, og de er desuden egnet til hurtigt at fjerne stoffer der stammer fra miljøforurening og er ophobet i legemet, fra organismen, især insekticider. Ved syg-5 domsbilleder der er ledsaget af overproduktion af steroidhormoner kan der opnås en fremadskridende inaktivering af steroiderne ved gentagen indgift af de inducerende forbindelser. Det er fastslået ved dyreforsøg at forbindelserne med formel I forøger inaktiveringen af progesteron, hvoraf 10 man kan slutte at de er egnede til svangerskabsforebyggelse i kombination med østrogen.
Styrken af den enzyminducerende virkning bestemtes på forskellige måder. Som første metode måltes forandringerne i oxydaseaktiviteten for hexobarbital in vivo.
15 Wistar-hunrotter med en vægt på 80-100 g fik oralt indgivet en enkelt dosis på 0,3 mmol/kg af de under afprøvning værende forbindelser. 24 timer eller 48 timer efter behandlingen overførtes dyrene til søvntilstand ved intravenøs indgift af 40 mg/kg hexobarbitalnatrium og den tid der gik 20 indtil fuldstændig opvågnen blev målt (J. Noordhoek: Eur.
J. Pharmacol. 3, 242, 1968). Man bestemte gruppegennemsnit, standardfejl og afvigelse fra kontrolgruppen, sidstnævnte i procent. At der ikke forekommer nogen vekselvirkning med centralnervesystemet blev fastslået ved 25 en måling af hexobarbitalkoncentrationen i serum i det øjeblik hvor dyrene vågnede (A. Jori, A. Bianchetti, P.E. Prestini: Biochem. Pharmacol. 19, 2687, 1970); den fremkomne værdi afviger ikke fra værdien fra kontroldyrene.
Afkortningen af søvnens varighed skyldes at behand-30 lingen med de ved fremgangsmåden ifølge opfindelsen fremstillede forbindelser fremmer eliminering af den legems-fremmede modelforbindelse hexobarbital fra organismen. Virkningen af en enkelt dosis af en inducerende forbindelse
DK 165059 B
4 på hexobarbital-søvnvarigheden 24 timer efter indgift er vist i tabel 1.
I tabellen anvendes følgende forkortelser: E 9 = 3-klor-a-ætylbenzhydrol E 11 = 2,4-diklor-a-ætylbenzhydrol E 15 = 3-trifluormetyl-a-ætylbenzhydrol (flumecinol) E 2o = 2,5-dimetyl-a-ætylbenzhydrol 10 Tabel 1
Forbindelse Søvnvarighed i min - S.E.
5 mg/kg lo mg/kg 2o mg/kg . 4o mg/kg
Kontrol 27,6 - 1,9 15 E 9 21,7-2,0 15,2^1,4 13,6±1,4 12,4^1,2 E 11 22,0^2,1 16,4-1,6 15,0±1,4 13,oil,2 E 15 18,oil,7 14,2-1,5 lo,6il,2 8,8io,9 E 2o 23,8il,9 I8,6il,9 14,oil,3 13,oil,2 fenobarbital 2o,li2,o I4,3il,4 14,oil,3 12,5il,2 20
Det fremgår af tabellen at forbindelserne med den almene formel I når op på fenobarbitals virkning ved prøven for oxydase-aktivitet.
25 Ved en måling gennemført 24 timer efter forbehandling med inducerende forbindelser af hexobarbitals biologiske halveringstid (j. Noordhoek: Eur. J. Pharmacol. 3, 242, 1968) eller af koncentrationen ved opvågnen, fremkom de i tabel 2 viste resultater; idet der som forsøgsdyr anvendtes hunrotter med en vægt 30 på 15o g.
Tabel 2
Forbindelse t,m^n Koncentration ved ' opvågnen ug/ml
Kontrol 37 6,8 i o,8 E 11 26+ 7,1 i o,8 E 15 23+ 7,3 i o,9 35 5
De biologiske halveringstider er på signifikant måde kortere (+) for de behandlede grupper end for kontrolgruppen. Koncentrationerne ved opvågnen viser ingen afvigelse. Forbindelserne med den almene formel I fremmer således hexobarbitals forsvinden fra 5 blodserummet i betydelig grad. Samtidig beviser ligheden af koncentrationen ved opvågnen at forbindelserne ikke påvirker centralnervesystemets hexobarbitalfølsomhed, men at deres virkningspunkt er leverens mikrosomale enzymsystem som induceres ved hjælp af forbindelserne. Tabel 3 viser de biologiske halveringstider for 10 meprobamat målt 24 timer efter forbehandling med forbindelser med den almene formel I (B.J. Ludwig, A.J. Hoffman: Arch. Biochem. 72, 234, 1957).
Tabel 3 15
Forbindelse ^1/2 * t*111®1’
Kontrol 4, o E 11 2,8+ 20 E 15 2,1+
Elimineringen af meprobamat fremmes således væsentligt ved forbehandling med forbindelserne med formel I, fremmer omdannelse 25 af meprobamat til biologisk inaktive metabolitter på iøjnefaldende måde.
Tabel 4 viser indholdet af bromsulfoftalein i serum 24 timer efter behandlingen med nogle forbindelser med formel I og intravenøs indgift af bromsulfoftalein (F. Varga, E. Fischer: Acta Physiol. Hung. 36, 431, 1969).
DK 165059 B
6
Tabel 4
Forbindelse BSP μg/ml serum 5
Kontrol 16,9 E 9 7,6 E 11 5,4 E 15 5,0 E 20 10,1 10 Fenobarbital 6,9
Udskillelse af bromsulfoftalein ved hjælp af de omhandlede forbindelser forøges således i samme grad som med fenobarbital 15 eller i højere grad. Forøgelsen af bromsulfoftaleineliminering er ligeledes et bevis på forøgelsen af leverens afgiftningskapacitet.
For at bestemme levervævets UDP-glukuronyltransferaseaktivi-tet in vitro (B.P.F. Adlard, R.G. Lester, G.H. Lathe: Biochem. Pharmacol. 18, 59, 1969) inkuberedes levervæv fra ubehandlede dyr 20 og fra dyr forbehandlet med forbindelser med den almene formel I i nærværelse af bilirubin og efter inkubationen bestemtes mediets indhold af glukuroniseret bilirubin. Resultaterne fremgår af tabel 5.
25
Tabel 5
Forbindelse Bundet bilirubin % ug/g-k 30 _
Kontrol 25,6 i 2,1 E 9 36,7 - 3,2 + 43 E 11 35,7 t 2,8 + 40 35 E 15 37,4-3,6 + 44 E 2o 35,1 ί 2,6 + 37 7
Det fremgår af tabel 5 -at de omhandlede forbindelser forøger levervævets glukuroniserende kapacitet og dermed bindingen af bilirubin. Bilirubinelimineringen undersøgtes hos ubehandlede rotter og hos rotter forbehandlet med forbindelsen E 15 efter 5 intravenøs indgift af 3o mg/kg frit bilirubin in vivo (H.
Krueger, J. Higginson: Proc. Soc. Exp. Biol. Med. I07, 43, 1961). Bilirubins halveringstid er angivet i tabel 6.
Tabel 6 1£)
Forbindelse tl/2 m^n
Kontrol 16 15 e 15 7
Fenobarbital 13
Det fremgår at forbindelsen E 15 i væsentlig grad fremmer 20 elimineringen af bilirubin hos rotter. Den fremmende virkning er næsten dobbelt så stor som med fenobarbital.
Toksisiteten af forbindelserne med den almene formel I er ringe og væsentlig lavere end for det som sammenligningsforbindelse anvendte fenobarbital. Fenobarbital anvendes trods dets uhel-25 dige egenskaber til behandling af gulsot hos nyfødte. I tabel 7 er angivet de doser hvori fenobarbital fremkalder dødelig åndedræts lammelse. De opnåede resultater ved anvendelse af de samme mængder af de omhandlede forbindelser er ligeledes vist i tabellen.
30 Tabel 7
Forbindelse Antal af døde dyr/samlet antal dyr ’4o 80 16o 32o 64o mg/kg 35
Fenobarbital o/lo o/lo 4/lo 9/lo lo/lo E 9 o/lo o/lo o/lo o/lo o/lo E 11 o/lo o/lo o/lo o/lo o/lo E 15 o/lo o/lo o/lo o/lo o/lo
DK 165059 B
8
Det fremgår af tabel 7 at toksisiteten af forbindelserne med den almene formel I er betydeligt lavere og af tabel 7 sammenholdt med tabel 1 at deres terapeutiske indeks er væsentligt fordelagtigere i forhold til fenobarbitals toksisi-5 tet og farmaceutiske indeks.
Virkningen af forbindelserne med den almene formel I på centralnervesystemet undersøgtes hos mus og rotter efter følgende metoder: Elektrochock (E.A. Swinyard, W.C. Brown, L.S. Goodman: J. Pharmacol. Exp. Ther. lo6, 319, 1952), Metrasolkrampe ( G.M.
10 Everett, R.K. Richards: J. Pharmacol. Exp. Ther. 81, 4o2, 1944), Tiosemikarbacidkrampe (J.P. da Vanzo, M.E. Greig, M.A. Cormin:
Amer. J. Physiol. 2ol, 833, 1961), Strykninkrampe (T.L. Kerley, A.G. Richards, R.W. Begley, B.B. Abreu, L.V. Wesver: J. Pharmacol. Exp. Ther. 132, 36o, 1961), Nikotinkrampe (C.A. Stone, K.L. Mecklenburg, M.N. Torhans: Arch. Int. Pharmacodyn. 117, 419, 1958), drej estang (W.J. Kinnard, C.J. Carr: J. Pharmacol.· Exp. Ther. 121, 354, 1957), afværgelse af dødelighed ved fysostigminindgift (T.Nose, M. Kojima: Europ. J. Pharmacol, lo, 83, 197o), yohimbinpotenserende virkning (R.M. Quintin: Brit. J. Pharmacol. 21, 51, 1963), smertestillende virkning (C. Bianchini, J. Franceschini: Brit. J. Pharm.
20
Chemother. 9, 28o, 1954)· Som sammenligningsforbindelse anvendtes fenobarbital. Fenobarbital og forbindelserne med den almene formel I blev indgivet oralt i doser på 4o mg/kg, 12o mg/kg og 15o mg/kg.
Forbindelserne med den almene formel I var i de angivne doser virkningsløse ved de efter de ovennævnte metoder gennemførte 25 prøvninger. Fenobarbital har allerede i en dosis på 4o mg/kg en kraftig antikonvulsiv virkning, en muskelinkoordinerende virkning og en sedativ virkning.
Forbindelserne med den almene formel I har således også den fordel at de i modsætning til fenobarbital ikke virker på central-30 nervesystemet.
En foretrukken udførelsesform for fremgangsmåde a) består i at man omsætter benzofenonen med den almene formel II med et ætyl-magniumhalogenid, fortrinsvis med ætylmagniumbromid eller ætylmagnium jodid i nærværelse af et vandfrit organisk opløsningsmiddel.
3 5 Grignardreagenset -indføres fortrinsvis i det mindste i ækvimolær mængde. Reaktionen gennemføres hensigtsmæssigt i et organisk opløsningsmiddel der ikke afgiver protoner, fx i alicykliske ætere såsom tetrahydrofuran eller dioxan i alifatiske ætere såsom ætylenglykol-
DK 165059 B
9 dimetylæter, diætylæter, di-n-butylæter, i alifatiske eller aromatiske kulbrinter såsom ligroin, benzen, toluen, xylen eller i blandinger af de ovennævnte opløsningsmidler. Reaktionstempera-turen ligger fortrinsvis mellem -10°C og den anvendte opløsningsmediums 5 ounkt, og man arbejder hensigtsmæssigt ved en temperatur m -lo°C og loo°C. Efter reaktionens afslutning nedbrydes Grignardkomplekset fortrinsvis med fortyndet mineralsyre, fx med svovlsyre eller saltsyre, eller hensigtsmæssigt med vandig ammoniumkloridopløsning, og den dannede forbindelse med den almene formel I fra-10 skilles. Produktet kan renses ved destillation eller omkrystallisation.
Ved fremgangsmåde b) omsættes en propiofenon med den den almene formel III ned en fortrinsvis i det mindste ækvimolær mængde af et fenyl-magniumhalogenid. Der anvendes fortrinsvis fenylmagniumbromid. Reak-15 tionen gennemføres fortrinsvis i et vandfrit organisk opløsningsmiddel. Som opløsningsmiddel kan anvendes overfor reaktionen inaktive opløsningsmidler, fx æter eller alifatiske eller aromatiske kulbrinter.
Ved fremgangsmåde c) omsættes grignardforbindelser med den 20 almene formel IV fortrinsvis i et vandfrit opløsningsmiddel med en fortrinsvis i det mindste ækvimolær mængde propiofenon. Som opløsningsmiddel anvendes fortrinsvis æter eller alifatiske eller aromatiske kul-, brinter eller blandinger- af disse.
Hvis der ved fremstillingen af Grignardforbindelsen med 25 den almene formel IV anvendes en udgangsforbindelse med formlen tt
R3 —β X V
30 I
R4 hvor R1, R2, R^ og R4 har de tidligere angivne betydninger og X er et mindre aktivt halogen, kan 35 der som aktiverende middel fx tilsættes ætylendibromid. Dette renser magniummets overflade og gør det derved modtageligt for reaktion med et inaktivt halogenid.
DK 165059 B
10
Ved fremgangsmåde d) vindes de hidtil ukendte forbindelser med den almene formel I ved reduktion af en ætynylforbindelse med den almene formel VI.
Når reduktionen fx udføres i nærværelse af platin eller pal-5 ladium der er afsat på aktivt kul, jordalkalikarbonat eller sulfat, eller af raney-nikkel vinder man efter optagelse af den beregnede mængde hydrogen de ønskede forbindelser med formel I. Reduktionen udføres fortrinsvis i et opløsningsmiddel. Som opløsningsmiddel kan fx anvendes lavere alifatiske alkoholer, ætere, estere 10 eller alifatiske, cykloalifatiske eller aromatiske kulbrinter. Reduktionen foretages fortrinsvis ved stuetemperatur under atmosfærisk tryk.
Reduktion i henhold til fremgangsmåde e) af en a-vinylsub-stitueret benzhydrolforbindelse kan fx foretages katalytisk i nær-15 værelse af platin, palladium, rutenium eller raney-nikkel. Reaktionen udføres hensigtsmæssigt i et med hensyn til reaktionen inaktivt organisk opløsningsmiddelmedium. Som opløsningsmiddel kan fx anvendes alifatiske, cykloalifatiske eller aromatiske kulbrinter, ætere, estere, lavere alkoholer eller blandinger af disse opløs-20 ningsmidler. Hydrogeneringen kan udføres ved atmosfærisk tryk, men man arbejder dog fortrinsvis ved højere tryk hensigtsmæssigt ved 5 at. Reaktionstemperaturen ligger fortrinsvis mellem 20°C og det anvendte opløsningsmiddels kogepunkt. Efter at reaktionsblandingen har optaget den beregnede mængde hydrogen frafiltreres katalysatoren 25 og produktet isoleres. Produktet kan fx renses ved destillation eller omkrystallisation. Man kan også gå frem på den måde at man foretager reduktionen ved hydrogenoverførsel, dvs anvendelse af en hydrogendonator, fx cyklohexen som hydrogenkilde. I dette tilfælde anvendes som opløsningsmiddelmedium cyklohexen eller en blanding af cyklohexen med et med hensyn til reaktionen inaktivt organisk opløsningsmiddel. Reduktionen udføres fortrinsvis i nærværelse af en metallisk katalysator, fx i nærværelse cif palladium eller raney-nikkel, ved en temperatur mellem 2o°C og systemets kogepunkt.
35 Udgangsforbindelsen med formel VII kan fremstilles analogt med den foran omtalte reaktion a) ved anvendelse af et vinylgrup-peholdigt i stedet for et ætylgruppéholdigt startmateriale.
DK 165059B
11
Forbindelserne med den almene formel I kan om ønsket på i og for sig kendt måde omdannes til syreadditionssalte eller kvaternære ammoniumsalte deraf. Til kvaterneringen kan anvendes ligekædede eller forgrenede lavere alkylhalogenider, lavere 5 alkenylhalogenider eller benzylhalogenider. Man kan også anvende ligekædede alkylsulfater. Reaktionen udføres fortrinsvis i et opløsningsmiddelmedium, fx i acetone, ætanol eller acetonitril ved opløsningsmidlets kogepunkt eller under tryk ved højere temperatur.
De som udgangsmaterialer anvendte forbindelser med de al-10 mene formler II og III kan fremstilles ved metoder der er kendt fra litteraturen, fx ved Friedel-Crafts-ketonsyntese.
Udgangsmaterialer med den almene formel IV kan vindes ved metoder der er kendt fra literaturen ud fra forbindelser med den almene formel V ved Grignardering.
Ϊ5 Udgangsforbindelserne med den almene formel VI er fx til gængelige ved ætinylering af de tilsvarende substituerede benzofenoner.
De ifølge opfindelsen fremstillede, farmakologisk virksomme forbindelser kan anvendes i . ' medicinen i form 20 af lægemiddelpræparater. Lægemiddelpræparaterne kan fremstilles ved at man oparbejder de omhandlede forbindelser med organiske eller uorganiske, faste eller flydende fysiologisk acceptable hjælpe- og bærestoffer. Præparaterne kan anvendes enteralt, parenteralt eller topisk . Som bærestoffer anvendes forbindelser 25 der ikke reagerer med de hidtil ukendte forbindelser. Egnede bærestoffer er fx vand, alkohol, gelatine, propylenglykol, planteolie, kolesterin, stivelse, mælkesukker, talkum, gummi og lignende i farmacien almindelige bærestoffer. Præparaterne kan steriliseres.
30 Lægemiddelpræparaterne kan desuden indeholde yderligere hjælpestoffer, fx konserveringsmidler, befugtningsmidler og emulgeringsmidler, stabilisatorer, opløsningsformidlere, til ændring af det osmotiske tryk egnede salte eller pufferstoffer samt lignende farmaceutisk værdifulde stoffer. Præparaterne 35 kan fremstilles på i og for sig kendt måde. Til fremstilling af injektionspræparater opløses de ifølge opfindelsen fremstillede forbindelser i form af syreadditionssalte eller kvaternære
DK 165059B
12 ammoniumsalte deraf i en for feberfremkaldende stoffer fri fysiologisk kog saltopløsning eller i dobbeltdestilleret vand, opløsningen kan evt. steriliseres og derefter fyldes i sterile ampuller.
5 Fremgangsmåden ifølge opfindelsen forklares nærmere i det følgende ved hjælp åf nogle eksempler. (Forbindelser mærket (S), fremstillet i eksempel 1 og 4, er ikke omhandlede forbindelser. 'Eksempel 1 og 4 er henvisningseksempler).
10 Eksempel 1 2-amino-5-klor-g-ætylbenzhydrol (S)
Ud fra 9,7 g magniumspåner og 38,15 g ætylbromid tilberedes ætylmagniumbromid i 115 ml vandfri æter. Til den afkølede opløsning af Grignardforbindelsen dryppes 23,2 g 2-amino-5-klorbenzo-fenon i 35o ml vandfri æter, hvorunder man må passe på at temperaturen ikke kommer over -5°C. Ke akt ionsblandingen efteromrøres ved 0°C i yderligere 3o min. Efter reaktionens udløb, der kan følges ved tyndlagskromatografi, udhældes reaktionsblandingen 20 - - i en opløsning af ammoniumklorid i isvand. Den æteriske fase vaskes først med en natriumkloridopløsning og vaskes derpå neutral med vand hvorefter den tørres over natriumsulfat. Efter afdestillation af æteren vindes 18,3 g 2-amino-5-klor-a-ætyl- benzhydrol. Produktet omkrystalliseres fra n-heptan.
25 Smeltepunkt: 91,'5-92°C.
Beregnet for C15H16C1N0: C 68,83 H 6,16 Cl 13,55 N 5,35 Fundet: C 68,7o H 6,21 Cl 13,52 N 5,18%
Karakteristiske IR-bånd ved 7oo, 76o, 82o, 885, 32oo, 328o, 34oo cm”1.
30 UV-spektrum: λ *!^no1 215, 25o, 37o nm.
Eksempel 2 35 3-tr if luorme ty 1-g-ætylbenzhydrol (flumecinol, "Zixoryn")
Til det ud fra 13,6 g magniumspåner og 126 g 3-trif luorme ty 1-brombenzol i 182 ml vandfri æter fremstillede grignardreagens dryppes ved -lo°C 37,5 g propiofenon i 2oo ml vandfri æter. Reak-
DK 165059B
13 tionsblandingen efteromrøres ved 0°C i yderligere en time og koges derefter i 1 time under tilbagesvaling. Derefter afkøles blandingen atter til 0°C og grignardkomplekset sønderdeles med en lo%s vandig ammoniumkloridopløsning. Æterfasen fraskilles, vaskes neutral og 5 tørres over vandfrit natriumsulfat. Den efter afdestillation af æteren tilbageværende olie fraktioneres under vacuum. Der vindes 57,3 g produkt.
Kogepunkt: 106-108^/0,03 mmHg
Beregnet for C16H15F30: c 68,56 H 5,39 F 2o,34 10 Fundet: C 68,55 H 5,42 F 2o,l8%
Karakteristiske IR-bånd ved 7oo, 8oo, 76ο, lo8o, 112o, 1170, 132o, 34oo cm'1.
UV-spektrum: λ 259, 265, 271 nm.
iud-X
15 Eksempel 3 2,4-diklor-g-ætylbenzhydrol 19,4 g 2,4-diklor-a-ætynylbenzhydrol opløses i 2oo ml benzen og hydrogeneres efter tilsætning af 0,48 g 10%s palladium/kul.
20 Efter optagelse af den beregnede mængde hydrogen (efter ca. 60 min.) frafiltreres katalysatoren og benzenen afdestilleres. Råproduktet (16,1 g) destilleres under vacuum.
Kogepunkt: 136-138°C/0,1 mmHg
Beregnet for: C^H^ClgO: C 64,o7 H 5,o2 Cl 25,22 25 Pundet: C 64,21 H 5,13 Cl 25,41%
Karakteristiske IR-bånd ved 700, 77o, 880, 825, lo5o, lo95, 35oo cm'1. UV-spektrum: λ 254» 259» 264» 280 nm*
Ved tilsvarende valg af udgangsmaterialer fremstilles følgende forbindelser på analog måde: 30 3--] od-g-æty 1-benzhydro 1
Kogepunkt: 136-139°C/0,04 mmHg
Beregnet for C]_5Hi5J0: C 53,26 H 4,47 J 37,52
Fundet: C 53,11 H 4,71 J 37,44%
Karakteristiske IR-bånd ved 700, 765, 785, 34oo cm .
ci f-nti 35 UV-spektrum: λ max 253, 258 nm.
DK 165059B
14 3-kior-oc-ætylbenzhvdrol Kogepunkt: 124-125°c/0,02 mmHg
Beregnet for Ο,ςΗ,-ClO: C 7 3, o2 H 6,13 Cl 14,37 -L-5 r 79 η 6 28 Cl 14,36%
Pundet: c 72,87 « e>,^° 5 Karakteristiske IR-bånd ved 695, 7oo, 74o, 785, lo75, 34oo cm UV-spektrum: λ 255, 259, 274 nm.
Eksempel 4 10 4-brom-oc-ætylbenzhydrol (S) 29 g 4Tbron-a-vinylbenzhydrol opløses i 3oo ml benzen og i nærværelse af o,6 g lo%s palladium/aktivt kulstof hydrogeneres ved atmosfærisk tryk og stuetemperatur. Efter optagelse af den beregnede mængde hydrogen filtreres katalysatoren. Fra den klare 15 opløsning afdestilleres benzenen under nedsat tryk. Der vindes 29 g af en klar viskos olie.
Kogepunkt: 14o ° C/0,8 mmHg
Beregnet for C15H15BrO: C 61,87 H 5,19 Br 27,44
Fundet: C 62,06 H 5,25 Br 27,45% 20 Karakteristiske IR-bånd ved 7oo, 760, 820, 35oo cm-1.
UV-spektrum: λ 221, 253, 259, 269 nm.
Eksempel 5 25 2,5-dimetyl -ατ-ætylbenzhydrol 94,5 g 2,5-dimetyl-a-ætinylbenzhydrol opløses i 9oo ml metanol og til opløsningen sættes lo g af en 5%s på kalciumkarbonat opbygget palladiumkatalysator. Blandingen hydrogeneres til optagelse af den beregnede mængde hydrogen hvilket varer ca.
30 30-40 min. Derefter frafiltreres katalysatoren og filtratet ind dampes. Den krystallinske remanens omkrystalliseres fra n-heptan.
Der vindes 80,7 g produkt som smelter ved 38-39”c.
Beregnet for C17H2qO: C 84,95 H- 8,39
Fundet: C 85,lo H 8,59%
Karakteristiske IR-bånd ved 700, 760, 820, 880, 35oo cm”1.
35 FtOW
UV-spektrum: λ 270, 278 nm.

Claims (4)

1. Analogifremgangsmåde til fremstilling af α-ætylsubstituerede benzhydrolderivater med den almene formel 10 R2 R1 L J OH t-.
15 R4 * ^ 4 2 hvor (i) R , R-3 og R4 hver betegner et hydrogenatom og R et halogenatom, eller 13 2 (ii) R og R hver betegner et halogenatom og R og 4 20. hver et hydrogenatom, eller 2 1 3 (iii) R betegner en trihalogenmetylgruppe og R , R 4 og R hver et hydrogenatom, eller 1 4 2 (iv) R og R hver betegner en metylgruppe, og R 3 og R hver betegner et hydrogenatom, 25 eller syreadditionsalte eller kvaternære ammoniumsalte deraf, kendetegnet ved at man a) omsætter en benzofenon med den almene formel
2. Fremgangsmåde ifølge krav 1, kendetegnet ved at reaktionen gennemføres i et opløsningsmiddelmedium.
2. R^ R ]_I OH _ 25. fi R CH 12 3 4 hvor R , R , R og R har de ovenfor angivne betydninger, eller 30 e) reducerer en α-vinylsubstitueret benzhydrolforbindelse med den almene formel R2 R1 1_i OH _ R3—(f —ft\ VII 35 y=/ ίη\=/ R4 Hh2 12 3 4 hvor R , R , R og R har de ovenfor angivne betydninger, hvorpå man omdanner en ved fremgangsnådevariant a), b) eller c) fremstillet forbindelse til en forbindelse med formlen I, og 5 hvorpå man om ønsket omdanner den ved en hvilken som helst af fremgangsmåderne a) til e) vundne forbindelse til et syreadditionssalt eller et kvaternært ammoniumsalt deraf, eller, såfremt forbindelsen er vundet i form af et syreadditionssalt, om nødvendigt frisætter basen derfra og om 10 ønsket omdanner den frie base til et kvaternært ammoniumsalt deraf.
2. R R Li 9 R-—fi \_C-CH0CH, III w 2 3 Å4 5 hvor R1, R2, R3 og R4 har de ovenfor angivne betydninger, med fenylmagniumhalogenid, eller 10 c) omsætter en grignardforbindelse med den almene formel 12 3 4 hvor R , R , R og R har de ovenfor angivne betydninger og X er et halogenatom, med propiofenon, eller 20 d) reducerer en forbindelse med den almene formel
2. R R i # 30 i· 12 3 4 35 hvor R , R , R og R har de ovenfor angivne betydninger, med en metalorganisk forbindelse der indeholder en ætylgruppe, fortrinsvis med et ætylmagniumhalogenid, eller b) omsætter en propiofenon med den almene formel DK 165059B
3, Fremgangsmåde ifølge krav 1d) eller 1e), k e n d e-15 tegnet ved at reduktionen foretages ved indføring af molekylært hydrogen i nærværelse af en katalysator, fortrinsvis i nærværelse af raney-nikkel eller af palladium, platin og/eller rutenium, der eventuelt er anbragt på en bærer.
4. Fremgangsmåde ifølge krav 1d) eller 1e), kendetegnet ved at reduktionen gennemføres med en hydrogendonor, fortrinsvis med cyklohexen, i nærværelse af en katalysator, fortrinsvis i nærværelse af raney-nikkel eller palladium, der eventuelt er anbragt på en bærer.
DK433574A 1973-08-15 1974-08-14 Analogifremgangsmaade til fremstilling af alfa-aetylsubstituerede benzhydrolderivater eller syreadditionssalte eller kvaternaere ammoniumsalte deraf DK165059C (da)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
HURI521A HU168432B (da) 1973-08-15 1973-08-15
HURI000521 1973-08-15

Publications (3)

Publication Number Publication Date
DK433574A DK433574A (da) 1975-04-28
DK165059B true DK165059B (da) 1992-10-05
DK165059C DK165059C (da) 1993-02-22

Family

ID=11000932

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
DK433574A DK165059C (da) 1973-08-15 1974-08-14 Analogifremgangsmaade til fremstilling af alfa-aetylsubstituerede benzhydrolderivater eller syreadditionssalte eller kvaternaere ammoniumsalte deraf

Country Status (24)

Country Link
US (1) US4039589A (da)
JP (1) JPS525507B2 (da)
AT (3) AT336595B (da)
BE (1) BE818801A (da)
BG (3) BG24049A3 (da)
CA (1) CA1037479A (da)
CH (3) CH609958A5 (da)
CS (3) CS190434B2 (da)
DD (1) DD113742A5 (da)
DE (1) DE2438399C3 (da)
DK (1) DK165059C (da)
FI (2) FI63012C (da)
FR (1) FR2240725B1 (da)
GB (1) GB1478185A (da)
HK (1) HK81879A (da)
HU (1) HU168432B (da)
IL (1) IL45431A (da)
KE (1) KE3006A (da)
MX (1) MX5768E (da)
NL (1) NL183718C (da)
PL (2) PL95766B1 (da)
SE (1) SE423537B (da)
SU (2) SU660586A3 (da)
YU (3) YU37300B (da)

Families Citing this family (12)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
ATE11770T1 (de) * 1981-12-14 1985-02-15 Sandoz-Erfindungen Verwaltungsgesellschaft M.B.H. N,n,disubstituierte alkenamide und phenylaldenamide, verfahren zu deren herstellung und deren verwendung als pharmazeutika.
HU186656B (en) * 1982-12-28 1985-09-30 Richter Gedeon Vegyeszet Process for producing new benzhydryl-piperazine derivatives, acid additionak salts and pharmaceutical compositions containing them
HU189209B (en) * 1982-12-28 1986-06-30 Richter Gedeon Vegyeszeti Gyar Rt,Hu Process for production of new 1-/amino-alkoxi-phenil/-1-phenil propanols, of their acide additioned and quaternary salts and medical preparatives consisting of such compounds
HU190053B (en) * 1982-12-28 1986-08-28 Richter Gedeon Vegyeszeti Gyar Rt,Hu Process for the production of new 1,1-diphenyl-propanol-derivatives, as well as of therapeutic preparations containing them
HU190434B (en) * 1982-12-28 1986-09-29 Richter Gedeon Vegyeszeti Gyar,Rt,Hu Process for the production of 3-trifluor-methyl- and 2,5-dimethyl-4'-hydroxy-alpha-ethyl-benzhydrol,as well as of therapeutci preparations containing them
HU186655B (en) * 1982-12-28 1985-09-30 Richter Gedeon Vegyeszet Process for producing new piperidine derivatives, acid additional salts and quaternary salts and pharmaceutical compositions containing them
HU187204B (en) * 1982-12-28 1985-11-28 Richter Gedeon Vegyeszet Process for producing new diethyl-amino-alkoxy-benzhydrol derivatives, acid additional salts, and quaternary salts and pharmaceutical compositions contatining them
HU187205B (en) * 1982-12-28 1985-11-28 Richter Gedeon Vegyeszet Process for preparing new derivatives of amni-ethoxy-benzyl-alcohol and salts thereof further pharmaceutical compositions containing such compounds
HU187208B (en) * 1982-12-28 1985-11-28 Richter Gedeon Vegyeszet Process for production of new dialcil-amino-alcoxi-benzoalcohole derivates, their acid additional and quaterner soils and medical preparates consisting of them
HU191966B (en) * 1984-10-25 1987-04-28 Richter Gedeon Vegyeszet Fodder additive and process for producing same
KR100327100B1 (ko) * 1998-04-29 2002-03-06 최현식 간 보호 및 치료용 디하이드록시페닐 유도체
US6693126B2 (en) 2000-10-27 2004-02-17 Choongwae Pharm. Co., Ltd. Dihydroxyphenyl derivatives for hepatoprotection and treatment of liver diseases

Family Cites Families (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2430586A (en) * 1945-07-26 1947-11-11 Sherwin Williams Co Dihalophenyl alkyl carbinol pesticides
US3106587A (en) * 1959-12-17 1963-10-08 Koninklijke Pharma Fab Nv 2-trifluoromethyldi-phenylcarbinol
US3169962A (en) * 1963-02-28 1965-02-16 Olin Mathieson Benzhydryl ethers of 10-(hydroxyethylpiperazinopropyl) phenothiazines
FR1507192A (fr) * 1966-08-26 1967-12-29 Roussel Uclaf Nouvelles aryl allylsulfones et procédé de préparation

Also Published As

Publication number Publication date
NL183718C (nl) 1989-01-02
SU649306A3 (ru) 1979-02-25
ATA208476A (de) 1977-05-15
HU168432B (da) 1976-04-28
CS190449B2 (en) 1979-05-31
FI63012B (fi) 1982-12-31
FI73961B (fi) 1987-08-31
FI240174A7 (da) 1975-02-16
FI821209L (fi) 1982-04-06
FI63012C (fi) 1983-04-11
ATA208576A (de) 1977-02-15
SE7410243L (da) 1975-02-17
YU42369B (en) 1988-08-31
DE2438399C3 (de) 1979-06-13
GB1478185A (en) 1977-06-29
KE3006A (en) 1979-12-14
CS190450B2 (en) 1979-05-31
IL45431A0 (en) 1974-11-29
DD113742A5 (da) 1975-06-20
CH615409A5 (da) 1980-01-31
YU316480A (en) 1982-02-28
US4039589A (en) 1977-08-02
AT336595B (de) 1977-05-10
CS190434B2 (en) 1979-05-31
YU42368B (en) 1988-08-31
AT339290B (de) 1977-10-10
DK165059C (da) 1993-02-22
DE2438399A1 (de) 1975-02-20
CH615410A5 (en) 1980-01-31
JPS525507B2 (da) 1977-02-14
FR2240725B1 (da) 1978-07-21
BG24225A3 (bg) 1978-01-10
NL183718B (nl) 1988-08-01
PL96704B1 (pl) 1978-01-31
CA1037479A (en) 1978-08-29
IL45431A (en) 1978-10-31
ATA656174A (de) 1976-09-15
SE423537B (sv) 1982-05-10
YU37300B (en) 1984-08-31
CH609958A5 (da) 1979-03-30
FI821209A0 (fi) 1982-04-06
JPS5062959A (da) 1975-05-29
SU660586A3 (ru) 1979-04-30
HK81879A (en) 1979-12-07
DE2438399B2 (de) 1978-10-12
NL7410904A (nl) 1975-02-18
YU222674A (en) 1983-04-27
YU316380A (en) 1982-02-28
PL95766B1 (pl) 1977-11-30
AT340908B (de) 1978-01-10
BE818801A (fr) 1974-12-02
FR2240725A1 (da) 1975-03-14
DK433574A (da) 1975-04-28
FI73961C (fi) 1987-12-10
AU7215974A (en) 1976-02-12
BG25068A3 (bg) 1978-07-12
BG24049A3 (bg) 1977-12-15
MX5768E (es) 1984-06-29

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CA1041083A (fr) Esters des 21-thiol-steroides_
EP0001727B1 (fr) Nouveaux dérivés du phényl-4-(trichloro-2',2',2'-éthoxycarboxamido)-2-thiazole utiles comme médicaments, compositions pharmaceutiques les contenant et leur procédé de préparation
DK165059B (da) Analogifremgangsmaade til fremstilling af alfa-aetylsubstituerede benzhydrolderivater eller syreadditionssalte eller kvaternaere ammoniumsalte deraf
FR2508798A1 (fr) Derives anthraquinoniques pour le traitement des arthrites
US4094908A (en) Alpha-substituted benzhydrol derivatives
EP0003445B1 (fr) Dérivés d'aza-1 bicyclo(2,2,2)octane, leur procédé de préparation et produits intermédiaires, et médicaments les contenant
TW418195B (en) 2-thioxo-imidazolidin-4-one derivatives
RU2105000C1 (ru) Натриевая соль [поли-(2,5-дигидрокси-фенилен)]-4-тиосульфокислоты как регулятор метаболизма клетки и способ ее получения
CN101980999A (zh) 用于经皮药物递送系统的具有有效稳定性的托特罗定酸式盐
JPH10510528A (ja) 骨関節炎を治療するためのジクロフェナック及びトリベノサイドの併用
JP2005514352A6 (ja) 自己免疫疾患の治療法
US6469064B2 (en) Materials and methods for the treatment of depression
FI69629B (fi) Foerfarande foer framstaellning av terapeutiskt anvaendbart 1718-dehydroapovinkaminol-3',4',5'-trimetoxibensoat och syr aaditionssalter daerav samt mellanprodukt vid foerfarandet
AU2001255654A1 (en) Materials and methods for the treatment of depression
CZ20021433A3 (cs) Proléčivo na bázi 6-methoxy-2-naftyloctové kyseliny
JPH0788369B2 (ja) ブチロラクトン誘導体、その製造方法およびその用途
FR2492821A1 (fr) Derives de la pyrimidine, leur procede de preparation et les compositions pharmaceutiques les contenant
WO2022022472A1 (zh) 烟酰胺核苷芳甲酸酯类化合物及其组合物的用途以及化合物晶型
KR840002303B1 (ko) 옥사졸린의 제조방법
JPH0759515B2 (ja) アルド−スリダクタ−ゼ阻害剤
US20100168092A1 (en) Pharmaceutical composition with anti-diabetic action
JPS6119632B2 (da)
KR860001862B1 (ko) 디알카노일옥시벤질리덴 디알카노에이트의 제조방법
FR2566661A1 (fr) Methode pour dissoudre la griseofulvine en vue de preparer une solution de cette substance pour applications locales, qui soit chimiquement stable et douee d'activite biologique
MC2104A1 (fr) Bis-phenethanolamines

Legal Events

Date Code Title Description
PUP Patent expired