DE950465C - Verfahren zur Herstellung von Benzthiazolyl-2-sulfen-morpholid - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Benzthiazolyl-2-sulfen-morpholid

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DE950465C
DE950465C DEA15782A DEA0015782A DE950465C DE 950465 C DE950465 C DE 950465C DE A15782 A DEA15782 A DE A15782A DE A0015782 A DEA0015782 A DE A0015782A DE 950465 C DE950465 C DE 950465C
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DE
Germany
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morpholine
benzthiazolyl
mercaptobenzothiazole
solvent
chloromorpholine
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DEA15782A
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Inventor
Robert Chalk Kinstler
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Wyeth Holdings LLC
Original Assignee
American Cyanamid Co
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    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D277/00Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings
    • C07D277/60Heterocyclic compounds containing 1,3-thiazole or hydrogenated 1,3-thiazole rings condensed with carbocyclic rings or ring systems
    • C07D277/62Benzothiazoles
    • C07D277/68Benzothiazoles with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, e.g. ester or nitrile radicals, directly attached in position 2
    • C07D277/70Sulfur atoms
    • C07D277/76Sulfur atoms attached to a second hetero atom
    • C07D277/80Sulfur atoms attached to a second hetero atom to a nitrogen atom
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C08ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08KUse of inorganic or non-macromolecular organic substances as compounding ingredients
    • C08K5/00Use of organic ingredients
    • C08K5/0008Organic ingredients according to more than one of the "one dot" groups of C08K5/01 - C08K5/59
    • C08K5/0025Crosslinking or vulcanising agents; including accelerators

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Description

Die Erfindung bezieht sich auf die Herstellung von Benzthiazolyl-2-sulfen-niorphoKd, das als Vulkanisationsbeschleuniger verwendbar ist.
Eine bekannte Methode zur Herstellung von Beschleunigern vom Sulfenamidtyp besteht darin, daß N-Chloramine mit dem Natriumsalz des 2-Merkaptobenzthiazols unter alkalischen Bedingungen kondensiert werden. Überträgt man diese Reaktion auf die Herstellung von Benzthiazolyl-2-sulfen-morphoHd, dann wird ein Erzeugnis erhalten, das stark mit Nebenprodukten verunreinigt ist. Eines dieser Nebenprodukte ist das 2,2'-Dibenzthiazolyldisulnd, welches durch die Oxydation des 2-Merkaptobenzthiazols gebildet wird. Weiter entstehen dabei auch andere Verunreinigungen, welche stark gefärbt und von unbekannter chemischer Zusammensetzung sind. Diese Verunreinigungen können nur schwierig entfernt werden.
Es sind verschiedene Versuche gemacht worden, um die Bildung von Nebenprodukten zu unterdrücken. Eine dieser Methoden besteht in der Ausführung der Umsetzung in einem wasserfreien organischen Lösungsmittel. Dies führt jedoch zu der Schwierigkeit, eine wasserfreie Dispersion von 2-Merkaptobenzthiazolnatrium in einem organischen Lösungsmittel herzustellen. Es ist nicht ohne weiteres möglich, solch eine Dispersion hinreichend zu dehydratisieren. Durch Verwendung sehr großer Lösungsmittelmengen kann man zwar diesem Übelstand abhelfen, jedoch gestalten die entstehenden, übermäßig großen Reaktions-
Volumina das Verfahren unwirtschaftlich. Eine weitere Schwierigkeit besteht darin, daß die Kondensationsreaktion zwischen dem 2-Merkaptobenzthiazolnatrium und dem N-Chlorarnin unter den erwähnten Bedingungen außerordentlich langsam verläuft. Die Anwendung von wasserfreien Bedingungen hat daher bei dieser Umsetzung keine Vorteile ergeben.
Das erfindungsgemäße Verfahren zur Herstellung von Benzthiazolyl-2-sulfen-morphoHd vermeidet die ίο dem bekannten Verfahren innewohnenden Nachteile und liefert Produkte von hoher Reinheit in hoher Ausbeute.
Erfindungsgemäß wird zur Herstellung von Benzthiazolyl-2-sulfen-morpholid N-Chlormorpholin mit t5 2-Merkaptobenzthiazol in einem inerten organischen Lösungsmittel in Gegenwart einer solchen Menge von Morpholin umgesetzt, die ausreichend ist, um den dabei gebildeten Chlorwasserstoff zu neutralisieren. Überraschenderweise wird durch die Verwendung von so freiem 2-Merkaptobenzthiazol die Bildung von Nebenprodukten fast vollständig unterdrückt, so daß das Endprodukt in hoher Reinheit und in fast theoretischer Ausbeute erhalten wird.
Ein weiterer Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens besteht darin, daß das erfindungsgemäß verwendete, freie 2-Merkaptobenzthiazol ein im Handel leicht erhältliches Ausgangsmaterial ist, während das bei dem bekannten Verfahren verwendete Natriumsalz erst besonders hergestellt werden muß. Hinzu kommt, daß sich das freie Merkaptan beim Dispergieren in einem organischen Lösungsmittel wesentlich günstiger als das Natriumsalz verhält und die obenerwähnten Nachteile nicht zeigt.
Das erfindungsgemäße Verfahren erfordert keine spezielle Apparatur, sondern kann mit üblichen Vorrichtungen mit einem Minimum an Beaufsichtigung durchgeführt werden. Man braucht nämlich bei seiner Durchführung keine kritischen Bedingungen einzuhalten.
Zur Neutralisation des bei der Umsetzung frei werdenden Halogenwasserstoffs wird Morpholin verwendet.
Das bei dem erfindungsgemäßen Verfahren verwendete N-Chlormorpholin kann in beliebiger Weise erhalten werden, z. B. kann man es durch Chlorieren von Morpholin in situ in dem gleichen Lösungsmittel, das bei der eigentlichen Kondensationsreaktion angewendet wird, herstellen.
Die Wahl des zu verwendenden Lösungsmittels ist nur dadurch begrenzt, daß dasselbe unter den milden Reaktionsbedingungen gegenüber den Reaktionsteilnehmern inert sein soll. Geeignete Lösungsmittel sind z. B. die chlorierten aliphatischen Kohlenwasserstoffe, wie Tetrachlorkohlenstoff und Trichloräthylen, Benzol und seine Homologen und ihre halogenierten Derivate, Tiophen und Nitrobenzol. Die Kohlenwasserstoffe der Benzolreihe, insbesondere Benzol, Toluol und die Xylole wurden als besonders vorteilhafte Lösungsmittel gefunden. Die Verwendung der vorstehend erwähnten Kohlenwasserstoffe der Benzolreihe stellt eine bevorzugte Ausführungsform der Erfindung dar. Die erfindungsgemäße Umsetzung verläuft unter milden Bedingungen, und gegebenenfalls kann man leicht erwärmen. Das Hydrochlorid des Morpholins, das sich bei der Umsetzung als Nebenprodukt bildet, kann ohne Schwierigkeiten abfiltriert werden. Das Benzthiazolyl-2-sulfen-morpholid bleibt in der Lösung und kann durch Verdampfen des Lösungsmittels erhalten werden.
Das Morpholin kann aus seinem Hydrochlorid leicht in der Weise wieder zurückerhalten werden, daß man das Hydrochlorid in einem inerten Lösungsmittel aufschlämmt und in die Mischung Ammoniak einleitet. Die Neutralisation tritt rasch unter Freiwerden des Amins und Bildung von Ammoniumchlorid ein. Das letztere kann leicht durch Filtration entfernt werden, während das Amin in reiner Form in der Lösung verbleibt. Diese Lösung kann direkt chloriert und im Kreislauf wieder eingesetzt werden.
Die Erfindung soll durch die folgenden Beispiele erläutert werden. Alle angegebenen Teile sind Gewichtsteile, wenn nicht anderes angegeben ist.
Beispiel
Eine Lösung von 208 Teilen Morpholin in 1130 Teilen Toluol wird gerührt und bei einer Temperatur unter 50° mit gasförmigem Chlor behandelt. Die erhaltene Lösung von N-Chlormorpholin wird, um das als Nebenprodukt bei der Chlorierung entstandene Morpholinhydrochlorid zu entfernen, filtriert und mit weiteren 104 Teilen Morpholin behandelt.
Zu der erhaltenen Lösung werden 204 Teile 2-Merkaptobenzthiazol zugegeben. Die Mischung wird zuerst gekühlt, tun die Temperatur auf 500 zu halten, dann auf 70° erhitzt und bei dieser Temperatur 1 Stunde lang gerührt. Das Morpholinhydrochlorid wird von der Mischung abfiltriert und das Lösungsmittel durch Destillation entfernt. Das Produkt ist ein cremefarbener Niederschlag und wird in nahezu quantitativer Ausbeute erhalten. Es hat einen F. = 81 bis 85,5° und ist vollständig löslich in Äther, was auf die Abwesenheit von verunreinigendem Disulfid hinweist.
Das abfiltrierte Morpholinhydrochlorid wird in ungefähr 800 Teilen wasserfreiem Benzol aufgeschlämmt. Die Mischung wird dann bei 20 bis 250 gerührt, während trockenes Ammoniakgas eingeleitet wird. Der voluminöse flockige Niederschlag wird nach und nach körnig und wird dann abfiltriert. Das Morpholin wird in der'benzolischen Lösung in hoher Ausbeute und hoher Reinheit erhalten und kann durch Chlorierung direkt für die Herstellung eines anderen Ansatzes von Sulfenamid verwendet werden.
Zum Vergleich wurde das obige Verfahren unter Anwendung des Natriumsalzes des 2-Merkaptobenzthiazols an Stelle des freien Merkaptans wiederholt. Es wurde eine Ausbeute von annähernd 75 °/0 erhalten. Dies ist wesentlich weniger als die Ausbeute, die bei Anwendung des freien Merkaptans erhalten wurde, und die Qualität des Produktes ist minderwertig.

Claims (3)

  1. Patentansprüche:
    i. Verfahren zur Herstellung von Benzthiazolyl-2-sulfen-morpholid, dadurch gekennzeichnet, daß man N-Chlormorpholin mit 2-Merkaptobenzthiazol in einem inerten organischen Lösungsmittel in Gegenwart einer solchen Menge von' Morpholin
    umsetzt, die ausreichend ist, um den gebildeten Chlorwasserstoff zu neutralisieren, das entstandene Benzthiazolyl-2-sulfen-morpholid aus dem Reaktionsgemisch isoliert und zweckmäßig das als Nebenprodukt entstandene Morpholinhydrochlorid nach Überführung in das N-Chlormorpholin in den Prozeß zurückführt.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch i, dadurch gekennzeichnet, daß die Aufarbeitung des Reaktionsgemisches in der Weise erfolgt, daß das entstandene Morpholinhydrochlorid abfiltriert tind aus dem Filtrat das Benzthiazolyl-2-sulfen-morpholid durch Entfernen des Lösungsmittels isoliert wird, während das Morpholinhydrochlorid in einem inerten Lösungsmittel aufgeschlämmt und durch Behandein mit Ammoniak in das freie Morpholin und dieses danach in N-Chlormorpholin übergeführt und erneut mit 2-Merkaptobenzthiazol umgesetzt wird.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß als inertes organisches Lösungsmittel ein Kohlenwasserstoff der Benzolreihe verwendet wird.
    In Betracht gezogene Druckschriften:
    Deutsche Patentschrift Nr. 586 351.
    1 609 668 10.56
DEA15782A 1951-05-21 1952-05-14 Verfahren zur Herstellung von Benzthiazolyl-2-sulfen-morpholid Expired DE950465C (de)

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