DE848353C - Verfahren zur Herstellung organischer Chlorverbindungen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung organischer Chlorverbindungen

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DE848353C
DE848353C DEN1927A DEN0001927A DE848353C DE 848353 C DE848353 C DE 848353C DE N1927 A DEN1927 A DE N1927A DE N0001927 A DEN0001927 A DE N0001927A DE 848353 C DE848353 C DE 848353C
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hydrogen chloride
hydrogen
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electrical discharges
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DEN1927A
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Pieter Bruin
Herman Johannes Den Hertog
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Bataafsche Petroleum Maatschappij NV
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Bataafsche Petroleum Maatschappij NV
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07CACYCLIC OR CARBOCYCLIC COMPOUNDS
    • C07C17/00Preparation of halogenated hydrocarbons
    • C07C17/07Preparation of halogenated hydrocarbons by addition of hydrogen halides
    • C07C17/08Preparation of halogenated hydrocarbons by addition of hydrogen halides to unsaturated hydrocarbons

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

(WiGBl. S. 175)
AUSGEGEBEN AM 4. SEPTEMBER 1952
iV 192] IVd 112
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung chlorhaltiger organischer Verbindungen durch Umsetzen olefinischer Verbindungen, die eine oder mehrere aliphatische Doppelbindungen enthalten, mit Chlorwasserstoff.
Es ist bekannt, daß sowohl Chlorwasserstoff als auch Bromwasserstoff sich an Stoffe anlagern können, die eine oder mehrere aliphatische Doppelbindungen enthalten, und daß diese Additionsreaktionen, wenn die ungesättigten Kohlenstoffatome der Ausgangsverbindung eine verschiedene Zahl von Wasserstoffatomen aufweisen, normal erfolgt, d. h. in Übereinstimmung mit der Regel von Markowniko w , gemäß welcher das Halogenatom sich an das ungesättigte Kohlenstoffatom anlagert, an welches die geringste Zahl von Wasserstoffatomen gebunden ist. Es ist weiter bekannt, daß die Anwendung von kurzwelligem ultraviolettem Licht einen derartigen Einfluß auf die hier behandelten Reaktionen ausüben kann, daß die Addition überwiegend anomal erfolgt, d. h. abweichend von der vorerwähnten Regel.
Es hat sich nun gezeigt, daß, während bei der Umsetzung von Bromwasserstoff mit aliphatischen ungesättigten Stoffen die anomale Addition ebenfalls durch Durchführung der Umwandlung unter der Einwirkung stiller elektrischer Entladungen stark gefördert werden kann, im Falle der Addition von Chlorwasserstoff eine solche Beeinflussung nur in sehr geringem Umfang oder überhaupt nicht auf-
tritt. Wenn ζ. Β. Chlorwasserstoff unter der Einwirkung stiller elektrischer Entladungen mit Alkenen, die eine endständige Doppelbindung aufweisen, reagiert, so werden Additionsprodukte erhalten, die überwiegend aus 2-Chloralkanen bestehen und nur eine geringe Menge !-Chloralkane enthalten.
Es wurde nun gefunden, daß bei der Umsetzung von Chlorwasserstoff mit olefinischen Verbindungen, ίο die mindestens drei Kohlenstoffatome aufweisen und vorzugsweise einen Siedepunkt unter 2oo° haben, unter der Einwirkung stiller elektrischer Entladungen in Anwesenheit von Bromwasserstoff die anomale Addition besonders stark gefördert wird und das so gebildete Additionsprodukt im wesentlichen oder sogar vollständig aus dem anomalen H Cl-Additionsprodukt besteht, welches im Fall der Verarbeitung von i^Alken ein i-Chloralkan ist. Das Verfahren gemäß der Erfindung besteht also darin, daß organische Verbindungen, die mindestens drei Kohlenstoffatome und eine oder mehrere aliphatische Doppelbindungen enthalten und vorzugsweise einen Siedepunkt unter 2000 besitzen, mit Chlorwasserstoff unter der Einwirkung stiller elektrischer Entladungen und in Anwesenheit von Bromwasserstoff umgesetzt werden.
Die Reaktionszeit, d. h. die Zeit, während welcher
die umzuwandelnden Stoffe der Einwirkung der stillen elektrischen Entladungen ausgesetzt werden, kann verhältnismäßig kurz sein; z.B. 1 Minute oder sogar weniger. Längere Reaktionszeiten, z. B.
mehr als 15 Minuten, sind in der Regel weniger geeignet, da sie zur Bildung wesentlicher Mengen unerwünschter hochsiedender Nebenprodukte führen können.
Das erfindungsgemäße Verfahren wird vorzugsweise in der Gas- oder Dampfphase ausgeführt, obwohl man gewünschtenfalls auch in der flüssigen Phase arbeiten kann. Das Verfahren, welches diskontinuierlich oder kontinuierlich ausgeführt werden kann, ist für die kontinuierliche Arbeitsweise besonders geeignet, bei welcher das Gemisch aus den umzuwandelnden Stoffen und Bromwasserstoff ununterbrochen durch einen Raum geführt wird, in welchem es der Einwirkung stiller elektrischer Entladungen unterworfen wird, und aus welchem das erhaltene Reaktionsgemisdh kontinuierlich abgeführt wird.
Das Verfahren kann in jeder geeigneten Apparatur, z. B. in einem Ozonisator, durchgeführt werden, mit welchem stille elektrische Entladungen in einem Entladungsraum erzeugt werden können.
Die brauchbaren Frequenzen des Wechselstromes können z. B. 50 oder 500 Perioden je Sekunde und die Spannung kann 10 000 oder 20 000 Volt oder mehr betragen.
Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren erhöht sich die Geschwindigkeit der Additionsreaktion bei sonst gleichbleibenden Bedingungen mit der Erhöhunig der Spannung der elektrischen Entladungen, während sich dieseGeschwindigkeit bei Anwendung einer bestimmten Spannung in der Regel in dem Maße verringert, wie der Abstand zwischen den Flächen, zwischen welchen die elektrischen Entladungen stattfinden, größer wird. Im Hinblick hierauf empfiehlt es sich gewöhnlich, diesen Abstand ι bis 2 mm nicht übersteigen zu lassen, wenn elektrische Entladungen von etwa 10 000 Volt angewendet werden. Wenn Einrichtungen verwendet werden, bei welchen dieser Abstand mehr als 2 mm beträgt, so werden vorzugsweise höhere Spannungen, z. B. 20 000 Volt oder darüber, verwendet. Das Verfahren gemäß der Erfindung wird im allgemeinen bei normalen oder nur wenig erhöhten Temperaturen, d. h. zwischen etwa 2O° und 500, und unter Atmosphärendruck ausgeführt. Gewünschtenfalls können jedoch auch höhere oder niedrigere Temperaturen und Drücke angewandt werden. In manchen Fällen, z. B. bei der Umsetzung von Propen, kann die Ausbeute an dem gewünschten H Cl-Additionsprodukt noch weiter erhöht werden, indem man bei höheren Temperaturen, z.B. zwischen etwa 500 und 1500, arbeitet. Temperaturen über etwa 1500 sind jedoch in der Regel wegen der zunehmenden Bildung unerwünschter hochsiedender Nebenprodukte weniger geeignet.
Die Reaktion kann in Anwesenheit von Verdünnungsmitteln, wie Stickstoff, Methankohlenwasserstoffen u. dgl., welche unter den Reaktionsbedingungen inert sind, durchgeführt werden.
Das erfindungsgemäße Verfahren kann mit den theoretisch erforderlichen Mengen Chlorwasserstoff ausgeführt werden. Vorzugsweise wird jedoch ein beträchtlicher Überschuß, z. B. das 4- bis 8fache, an Chlorwasserstoff verwendet, da hierdurch im allgemeinen höhere Ausbeuten erhalten werden.
Die Menge des Bromwasserstoffes, welcher erfindungsgemäß angewendet wird, um die anomale Addition des Chlorwasserstoffs an die olefinische Verbindung zu fördern, kann innerhalb ziemlich weiter Grenzen schwanken. Schon so geringe Mengen wie etwa 6 Molprozent, berechnet auf die olefinischen Verbindungen, ergeben eine merkliche Wirkung. Vorzugsweise werden Mengen von etwa 0,25 bis ι Mol HBr je Mol der olefinischen Verbindung verwendet. Größere Mengen sind im allgemeinen unerwünscht, da diese die Bildung unerwünschter hochsiedender Nebenprodukte begünstigen.
Das Verfahren gemäß der Erfindung ist besonders geeignet für die Herstellung primärer Alkylchloride aus Alkenen, die mindestens drei Kohlenstoffatome und eine endständige Doppelbindung enthalten, wie Propen, 1-Buten, i-Penten, 1-Hexen, i-Octen, i-Decen, i-Dodecen oder noch höhere ι-Alkene. Das Verfahren kann jedoch mit günstigen Ergebnissen auch auf Kohlenwasserstoffe angewandt werden, die mehr als eine aliphatische Doppelbindung enthalten, wie Butadien, Isopren und ähnliehe Diene, sowie auf olefinische Kohlen-Wasserstoffderivate, ζ. B. Alkenylhalogenide, wie Allylchlorid und Methallylchlorid.
Als Ausgangsmaterial kann bei dem vorliegenden Verfahren nicht nur eine einzelne olefinische Verbindung verwendet werden, sondern man kann auch von Mischungen verschiedener olefinischer
Verbindungen oder von Gemischen ausgehen, die eine oder mehrere olefinische Verbindungen neben anderen Komponenten enthalten, wie Gemische aus Alkenen und Alkanen.
Bei dem Verfahren werden gleichzeitig mit den HCl-Additionsprodukten durch Umsetzung eines Teiles der olefinischen Verbindung mit dem Bromwasserstoff organische Bromide als wertvolle Nebenprodukte erhalten.
ίο Die Aufarbeitung des erhaltenen Reaktionsgemisches kann in jeder geeigneten Weise erfolgen. So kann das Reaktionsgemisch nach Waschen mit Wasser zwecks Beseitigung von nicht umgesetztem Halogenwasserstoff fraktioniert destilliert werden, wobei die gewünschte Chlorverbindung von etwa nicht umgesetzter olefinischer Verbindung und von der Bromverbindung sowie von hochsiedenden Nebenprodukten abgetrennt wird. Das Ausgangsmateria!, welches wiedergewonnen werden kann, kann bei dem Verfahren erneut verwendet werden. Die nach dom vorliegenden Verfahren hergestellten organischen Chlorverbindungen sind, ebenso wie die gleichzeitig mit ihnen gebildeten organischen Bromverbindungen, wertvolle Produkte. die als Zwischenprodukte für die Herstellung anderer Stoffe von besonderer Bedeutung sind. So können z. B. die aus Alkenen mit endständigen Doppelbindungen erhaltenen primären Alkvlchloride in andere Verbindungen mit einer endständigen funktioneilen Gruppe umgewandelt werden, wie Alkohole, Rhodanide, Schwefelsäureestersalze, Carbonsäuren, Carbonsäureester, Amine u. dgl.
Das Verfahren gemäß der Erfindung wird durch die folgenden Beispiele noch näher erläutert.
Beispiel 1
Ein Gemisch aus Propen, trockenem Chlorwasserstoff und trockenem Bromwasserstoff im Molverhältnis 1 : 7,5 : 0,5 wurde bei einer Temperatur von 20° und mit einer Geschwindigkeit von etwa 240cm3 je Minute durch vier in Reihe geschaltete Siemens-Ozonisatoren geleitet, l>ei welchen der Abstand zwischen dem inneren und dem äußeren Rohr jeweils 1 mm und das Volumen des Entladungsraumes jeweils etwa 20 cm3 betrug. Das Gemisch wurde in den Ozonisatoren der Einwirkung stiller elektrischer Entladungen bei einer Spannung von 10 000 Volt und einer Frequenz von 50 Perioden je Sekunde ausgesetzt. Die Analyse des erhaltenen Reaktionsgemisches ergab, daß 5 Molprozent des Propens in i-Chlorpropan umgewandelt worden waren und daß keine Bildung von 2-Chlorpropan stattgefunden hatte. Außerdem reagierte ein Teil des Propens mit dem HBr unter Bildung von i-Brompropan.
Das gewünschte Umsetzungsprodukt wurde aus j dem Reaktionsgemisch durch fraktionierte Destillationgewonnen. Kp. des erhaltenen i-Chlorpropans etwa 44 bis 470.
Bei Wiederholung des Versuches unter den gleichen Bedingungen, aber in Abwesenheit von HBr, wurden 3% des durchgeleiteten Propens "in 2-Chlorpropan und nur 0,5 % in i-Chlorpropan übergeführt. ■
Beispiel 2
Ein Gemisch aus Propen, trockenem Chlorwasserstoff und trockenem Bromwasserstoff im Molverhältnis 1:7:1 wurde mit einer Geschwindigkeit von etwa 270 cm3 je Minute durch einen auf einer Temperatur von 750 gehaltenen Siemens-Ozonisator geleitet, in welchem der Abstand zwischen innerem und äußerem Rohr 2,5 mm und das Volumen des Entladungsraumes 150cm3 betrug. Das durch den Ozonisator strömende Gasgemisch wurde stillen elektrischen Entladungen bei einer Spannung von 20000 Volt ausgesetzt. 24 MoI-prozent des durchgeleiteten Propens wurden in i-Chlorpropan und 15 Molprozent in i-Brompropan übergeführt.
Das gewünschte Umsetzungsprodukt wurde aus dem Reaktionsgemisch durch fraktionierte Destillation gewonnen. Kp. des erhaltenen i-Chlorpropans etwa 44 bis 470.
Beispiel 3
Ein Gemisch aus 1 Raumteil i-Buten, 7 Raumteilen trockenem Chlorwasserstoff und 0,5 Raumteilen trockenem Bromwasserstoff wurde mit einer Geschwindigkeit von etwa 400 cm3 je Minute durch fünf in. Reihe hintereinandergeschaltete und auf 20" gehaltene Siemens-Ozonisatoren, in welchen jeweils der Abstand zwischen dem inneren und dem äußeren Rohr etwa 1 mm und das Volumen d<?s Entladungsraumes etwa 20 cm3 betrug, geleitet. Das gasförmige Gemisch wurde der Einwirkung stiller elektrischer Entladungen bei einer Spannung von 10 000 Volt unterworfen. 10 Molprozent, berechnet auf das durchgeleitete 1-Buten, wurden dabei in ι-Chlorbutan übergeführt, während kein 2-Chlorbutan gebildet wurde. Gleichzeitig reagierten 10 Molprozent des i-Butens unter Bildung von Brombutan, hauptsächlich 1-Brombutan.
Das gewünschte Umsetzungsprodukt wurde aus dem Reaktionsgemisch durch fraktionierte Destillation gewonnen. Kp. des erhaltenen 1-Chlorbutans etwa 75 bis 780.
Bei Wiederholung des Versuches unter gleichen Bedingungen, aber in Abwesenheit von Bromwasserstoff wurden nur 2% des 1-Butens in ι-Chlorbutan und 4% in 2-Chlorbutan ül>ergeführt.
Beispiel 4
Ein gasförmiges Gemisch aus 1-Hexen, Chlorwasserstoff und Bromwasserstoff im Molverhältnis 1:7: 0,5, welches durch tropfenweise Einführung von ι-Hexen in einen gasförmigen Strom der beiden Halogenwasserstoffe erhalten worden war, wurde mit einer Geschwindigkeit von 0,165 g ι-Hexen, 330 cm3 Chlorwasserstoff und 24 cm3 Bromwasserstoff je Minute bei einer Temperatur von 2O° durch eine Reihe von fünf Ozonisatoren, wie im Beispiel 3 beschrieben, geleitet und der Einwirkung stiller elektrischer Entladungen bei einer Spannung von 10 000 Volt ausgesetzt. 8 Molprozent
des durch die Ozonisatoren geleiteten i-Hexens wurden dabei in Chlorhexan übergeführt, welches, wie festgestellt wurde, ausschließlich aus ι-Chlorhexan bestand. Außerdem wurden 12 Molprozent des i-Hexens in ein Gemisch aus i-Brom- und 2-Bromhexan übergeführt.
Das gewünschte Umsetzungsprodukt wurde aus dem Reaktionsgemisch durch fraktionierte Destillation gewonnen. Kp. des erhaltenen 1-Chlor hexans etwa 134^5137°.

Claims (4)

  1. PATENTANSPRÜCHE:
    i. Verfahren zur Herstellung organischer Chlorverbindungen durch Umsetzen organischer Verbindungen, die eine oder mehrere aliphatische Doppelbindungen und mindestens drei Kohlenstoffatome aufweisen und vorzugsweise unter 2000 sieden, insbesondere Alkene mit endständiger Doppelbindung, mit Chlorwasserstoff, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktion .unter der Einwirkung stiller elektrischer Entladungen und in Anwesenheit von Bromwasserstoff durchgeführt wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Umsetzung bei einer Temperatur von etwa 20 bis 500 und im Fall des Propens zweckmäßig bei einer Temperatur von etwa 50 bis 1500 durchgeführt wird.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Chlorwasserstoff im Überschuß, beispielsweise in 4- bis 8 fächer Menge, im Vergleich zur theoretisch erforderlichen Menge verwendet wird.
  4. 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1
    bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Bromwasserstoff in einer Menge von etwa 0,25 bis ι Mol je Mol olerinischer Verbindung verwendet wird.
    © 5325 8.
DEN1927A 1949-09-30 1950-09-20 Verfahren zur Herstellung organischer Chlorverbindungen Expired DE848353C (de)

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Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3519695A (en) * 1965-01-29 1970-07-07 Chevron Res Primary alkyl chlorides from alpha-olefins

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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US3519695A (en) * 1965-01-29 1970-07-07 Chevron Res Primary alkyl chlorides from alpha-olefins

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