DE69908299T2 - Plasmaunterstützte gasbehandlung - Google Patents

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Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft die plasmaunterstützte Verarbeitung von gasförmigen Stoffen und insbesondere die Reduzierung der Emission von kohlenstoffhaltigen und stickstoffhaltigen Verbrennungsprodukten aus den Abgasen von Verbrennungsmotoren.
  • Eines der Hauptprobleme, das mit der Entwicklung und der Verwendung von Verbrennungsmotoren verknüpft ist, ist die schädliche Abgasemission aus solchen Motoren. Zwei der schädlichsten Materialien, insbesondere im Fall von Dieselmotoren, sind Feststoffteilchen (vorrangig Kohlenstoff) und Stickoxide (NOx). Zunehmend strenge Emissionskontrollbestimmungen zwingen die Hersteller von Verbrennungsmotoren und Fahrzeugen, wirksamere Wege für die Entfernung dieser Materialien, insbesondere aus den Abgasemissionen von Verbrennungsmotoren, zu finden. Unglücklicherweise zeigt sich in der Praxis, dass eine Anzahl von Techniken, die die Situation hinsichtlich einer der obigen Bestandteile der Abgasemissionen von Verbrennungsmotoren verbessern, dazu neigen, die Situation hinsichtlich der anderen Komponente zu verschlechtern. Eine Vielzahl von Systemen für die Zurückhaltung von Feststoffteilchenemissionen aus Verbrennungsmotorabgasen wurden untersucht, insbesondere hinsichtlich der Bereitstellung solcher Zurückhaltevorrichtungen für Feststoffemissionen, die regeneriert werden können, wenn sie mit Feststoffteilchenmaterial gesättigt sind.
  • Beispiele solcher Filter für Dieselabgasteilchen können in der europäischen Patentanmeldung EP 0 010 384 , den US-Patenten 4,505,107, 4,485,622, 4,427,418 und 4,276,066, sowie in EP 0 244 061, EP 0 112 634 und EP 0 132 166 gefunden werden.
  • In all diesen Fällen werden die Feststoffteilchen aus den Dieselabgasen durch einfaches physikalisches Zurückhalten bzw. Festhalten der Feststoffteilchen in den Zwischenräumen eines porösen, üblicherweise keramischen Filterkörpers entfernt, welche dann durch Erwärmen des Filterkörpers auf eine Temperatur, bei der die zurückgehaltenen Dieselabgasteilchen verbrannt werden, regeneriert wird. In den meisten Fällen handelt es sich um einen monolithischen Filterkörper, obwohl EP 0 010 384 die Verwendung von keramischen Kügelchen, Drahtnetzen oder Metallschirmen erwähnt. US-Patent 4,427,418 offenbart die Verwendung eines keramisch beschichteten Drahtes oder von keramischen Fasern.
  • GB-Patent 2 274 412 offenbart ein Verfahren und eine Vorrichtung für die Entfernung von Feststoffteilchen und anderen Schadstoffen aus Abgasen von Verbrennungsmotoren, wobei die Abgase durch ein Bett von geladenen Pellets aus einem Material, bevorzugt ein ferroelektrisches Material, mit hoher Dielektrizitätskonstante geleitet werden. Zusätzlich zu der Entfernung von Feststoffteilchen durch Oxidation, insbesondere Oxidation, die durch elektrische Entladung unterstützt wird, wird die Reduktion von NOx Gasen zu Stickstoff durch die Verwendung von Pellets offenbart, die daran angepasst sind, die NOx Reduktion zu katalysieren, z. B. durch die Verwendung von Bariumtitanat als ferroelektrisches Material für die Pellets.
  • Auch die US-Patente 3,983,021, 5,147,516 und 5,284,556 offenbaren die katalytische Reduktion von Stickstoffoxiden. Allerdings beschäftigt sich US 3,983,021 nur mit der Reduktion von NO zu N in einer Glimmentladung, wobei die Temperatur unterhalb eines Wertes gehalten wird, bei dem die Oxidation von N oder NO zu höheren Stickstoffoxiden nicht stattfindet. Die gleichzeitige Entfernung von Kohlenwasserstoffen wird nicht erwähnt.
  • Obwohl so genannte Kontaktkörper in dem Verfahren gemäß US 3,983,021 verwendet werden und einige dieser offenbarten Körper gewisse katalytische Eigenschaften aufweisen können, scheint die Katalyse nicht ein notwendiges Merkmal des Verfahrens gemäß US 3,983,021 zu sein. Andere Oberflächeneigenschaften wie z. B. die Adsorption auf Materialien mit großer Oberfläche sind die Basis für das Verfahren gemäß US 3,983,021 .
  • US-Patent 5,147,516 bezieht sich auf die Verwendung von Katalysatoren zur Entfernung von NOx, aber die katalytischen Materialien werden in sehr spezifischer Weise als schwefeltolerant definiert und erhalten ihre katalytische Aktivität eher durch ihre Form als durch ihre Oberflächeneigenschaften.
  • Ebenso sind die Betriebsbedingungen sehr eng definiert. Die Art der verwendeten elektrischen Entladung, falls überhaupt eine verwendet wird, wird nicht in spezifischer Weise erwähnt. Es wird lediglich offenbart, dass die Entfernung von NOx von Elektronen-Molekül-Wechselwirkungen abhängt, erleichtert durch die Struktur der "korona-katalytischen" Materialien, nicht durch die intermolekularen Wechselwirkungen, die von der vorliegenden Erfindung umfasst werden. Nicht erwähnt wird die gleichzeitige Entfernung von Kohlenwasserstoffen aus den Gasströmen, die durch die Erfindung gemäß US 5,147,516 behandelt werden.
  • US-Patent 5,284,556 offenbart die Entfernung von Kohlenwasserstoffen aus Abgasemissionen von Verbrennungsmotoren. Allerdings ist das verwendete Verfahren ein reines Dissoziationsverfahren in einer elektrischen Entladung vom so genannten "dunklen" bzw. "stillen" Typ, das heißt einer Entladung, die zwischen zwei Elektroden stattfindet, von denen zumindest eine isoliert ist. Die beschriebene Vorrichtung ist eine offene Entladungskammer und nicht eine gepackte Bettvorrichtung. Erwähnt wird die mögliche Abschreibung eines NOx reduzierenden Katalysators auf einer der Elektroden.
  • In einem breiteren Kontext ist die Abscheidung bzw. Ausfällung von geladenen Feststoffteilchen durch elektrostatische Kräfte ebenso bekannt. Allerdings findet in diesem Fall die Abscheidung üblicherweise auf größeren planaren Elektroden oder Metallschirmen statt.
  • Die Verwendung von schichtförmigen Perovskit-Materialien der allgemeinen Formel A2-xA1 xB1-yB1 yO4 oder A2BO4, wenn A = A1 und B = B1, für die Reduktion von NOx durch Dieselrußteilchen in der Anwesenheit von überschüssigem Sauerstoff wurde von Yosutake Teraoka et al. in einer Veröffentlichung "Simultaneous Catalytic Removal of NOx and Diesel Soot Particulate Over Perovskite-related Oxides", Catalysis Today, Band 27 (1996), 107–115, und von Guido Saracco et al. in einer Veröffentlichung, "Simultaneous Abatement of Diesel Soot and NOx by Perovskite-type Catalysts", Ceramic Transactions, Band 73, 27–38 (1997), diskutiert. Jedoch beschäftigen sich in beiden Fällen die Veröffentlichung nur mit der Aufklärung der chemischen Reaktionen und nicht mit dem Design bzw. der Entwicklung von praktikablen Reaktoren zur Verwendung mit Verbrennungsmotoren. Die untersuchten Materialien werden in passiver Weise verwendet, das heißt ohne mögliche Erwärmung werden sie keinen externen Einflüssen ausgesetzt.
  • Gemäß der vorliegenden Erfindung wird hinsichtlich eines erfindungsgemäßen Aspekts ein plasmaunterstützter Reaktor für die gleichzeitige Entfernung von Stickoxiden und kohlenstoffhaltigen Verbrennungsprodukten aus Abgasen bereitgestellt, umfassend eine Reaktorkammer, angepasst an den Anschluss an ein Abgassystem, ein gaspermeables Bett aus einem aktiven Material, enthalten in dem Reaktor, Mittel zum Veranlassen des Durchtritts der Abgase durch das Bett aus aktivem Material und Mittel zum Anregen der durch das Bett aus aktivem Material hindurchtretenden Abgase in einen Plasmazustand, dadurch gekennzeichnet, dass das Bett aus aktivem Material ein gemischtes Metalloxidmaterial mit der allgemeinen Formel A2-xA1 xB1 -yBl yO4 umfasst.
  • Gemäß der vorliegenden Erfindung wird in einem weiteren erfindungsgemäßen Aspekt ein plasmaunterstützter Reaktor für die gleichzeitige Entfernung von Stickoxiden und kohlenstoffhaltigen Verbrennungsprodukten aus Abgasen von Verbrennungsmotoren bereitgestellt, umfassend eine Reaktionskammer, die daran angepasst ist, mit dem Abgassystem eines Verbrennungsmotors verbunden zu werden, ein gaspermeables Bett eines aktiven Materials, das im Reaktor enthalten ist, Mittel für die Hindurchleitung von Abgasen durch das Bett des aktiven Materials und Mittel, um Abgase, die durch das Bett des aktiven Materials geleitet werden, in einen Plasmazustand anzuregen, dadurch gekennzeichnet, dass das Bett des aktiven Materials ein gemischtes Metalloxidmaterial der allgemeinen Formel A2-xA1 xB1-yBl yO4 umfasst.
  • Der Reaktor kann in zwei Komponenten bzw. Bestandteile aufgetrennt werden, wobei in der ersten Komponente das gasförmige Medium in einen Plasmazustand angeregt wird und in der zweiten Komponente das angeregte gasförmige Medium mit dem aktiven Mischmetalloxidmaterial in Kontakt gebracht wird.
  • Die Anregungskomponenten des Reaktors können in jeder geeigneten Form vorliegen, wie z. B. offenbart in unserem früheren Patent GB 2 274 412, oder können eine Koronaentladungsvorrichtung oder eine dielektrische Sperrschichtvorrichtung, auch bekannt als eine Glimmentladungsvorrichtung, sein.
  • Bevorzugt liegt das Bett des aktiven Materials in der Form einer Agglomeration von Körpern des aktiven Materials in Form von Kügelchen, regelmäßig oder unregelmäßig geformten Pellets oder hohlen Extrudaten vor. Die Körper des aktiven Materials können ein keramisches Bindemittel umfassen, z. B. Siliziumdioxid, Aluminiumoxid oder Titanoxid oder beliebige Kombinationen davon, z. B. Siliziumdioxid-Titanoxid. Das Bindemittel kann aus einem Gel erhalten werden, insbesondere, wenn die Kügelchen des aktiven Materials hergestellt werden sollen.
  • Viele schichtförmige Perovskit-Zusammensetzungen können hergestellt werden, wenn A, A1 ausgewählt werden aus den Elementen La, Sr, Ba und K, und B, B1 ausgewählt werden aus den Elementen Co, Mn, Cr, Cu, Mg und V. Beispiele sind: La1,8Ba0,2CuO4, La1,7Sr0,3Cu0,9V0,1,O4, La1,9K0,1Cu0,7Cr0,3O4, La1,8Ba0,2Cr0,7V0,3O4 und La1,9K0,1Cu0,95V0,05O4. Die letzte dieser Formeln ist insbesondere geeignet bei der Durchführung der Erfindung, wie auch das Basismaterial La2CuO4.
  • Die Erfindung wird nun beispielhaft unter Bezugnahme auf die beigefügten Zeichnungen beschrieben.
  • 1 ist ein Längsschnitt eines Reaktors, der die Erfindung für die gleichzeitige Entfernung von Stickoxiden und Kohlenstoff in Form von Feststoffteilchen aus den Abgasemissionen eines Verbrennungsmotors verkörpert, und
  • 2 ist ein Längsschnitt einer zweiten Ausführungsform der Erfindung.
  • Unter Bezugnahme auf 1 der Zeichnungen besteht ein Reaktor 1 zur gleichzeitigen Entfernung von NOx und kohlenstoffhaltigen Verbrennungsprodukten in Form von Feststoffteilchen aus dem Abgas eines Verbrennungsmotors aus einer zylindrischen Edelstahlkammer 2, die einen Einlassbereich 3 und einen Auslassbereich 4 aufweist, durch welche sie mit dem Abgassystem eines Verbrennungsmotors verbunden werden kann. Bei der Verwendung ist die Kammer 2 so angeordnet, dass sie mit einem Erdungspunkt 5 verbunden ist. Innere und äußere perforierte, zylindrische Edelstahlelektroden 6 und 14 sind durch zwei elektrisch isolierende Träger bzw. Halterungen 7 und 8 koaxial in der Kammer 2 positioniert. Der durch die Elektroden 6 und 14 und die Träger bzw. Halterungen 7 und 8 eingefasste bzw. umfasste Raum 11 wird befüllt, in diesem Beispiel mit einem Bett aus Pellets eines aktiven Materials, wie bei 12 sehr schematisch veranschaulicht wird. Das stromaufwärtige Ende der inneren Elektrode 6 wird geschlossen und so angeordnet, dass es über eine isolierende Durchführung 10 mit einer Quelle 9 eines elektrischen Potenzials verbunden wird, das ausreichend ist, ein nicht thermisches Plasma in den Abgasen in den Zwischenräumen zwischen den Pellets 12 anzuregen. Ein geeignetes Potenzial für diesen Zweck ist ein Potenzial von etwa 10 kV bis 30 kV, welches ein regelmäßig gepulstes, direktes Potenzial oder ein kontinuierlich variierendes Wechselpotenzial oder ein unterbrochenes kontinuierliches Direktpotenzial sein kann. Üblicherweise verwenden wir ein Potenzial von 20 kV pro 30 mm Betttiefe.
  • Der Träger bzw. die Halterung 7, der/die dem Einlassbereich 3 näher ist, hat eine Anzahl von axialen Löchern 13, die in regelmäßiger Weise um den Randbereich angebracht sind, so dass hereinströmende Abgase gezwungen werden, den Raum 15 zwischen der äußeren Elektrode 14 und der Kammer 2 des Reaktors 1 zu passieren und sich von dort radial durch das Bett 12 des aktiven Materials ausbreiten, bevor sie durch die innere Elektrode 6 geleitet werden und die Kammer 2 über den Abgasbereich 4 verlassen.
  • Das Bett 12 des aktiven Materials besteht aus einer Agglomeration von Kügelchen eines schichtförmigen Perovskits, z. B. La2CuO4. Ein weiteres schichtförmiges Perovskit-Material, aus dem die Kügelchen hergestellt werden können, ist das teilweise substituierte Material La1,9K0,1Cu0,95V0,05O4 Die Kügelchen umfassen ein keramisches Bindemittel wie z. B. Siliziumdioxid, Aluminiumoxid oder Titanoxid oder Kombinationen dieser, wenn das Bindemittel beispielsweise aus Sol-Gel-Materialien oder einem feinen Pulver erhalten werden kann. Ein typischer Anteil des Bindemittelmaterials beträgt 3 Gew.-%. Auch können für die Pellets andere Formen verwendet werden, beispielsweise können sie unregelmäßige Formen aufweisen oder Extrudate sein; die Herstellung der letzteren Form von Pellets kann durch den Einschluss eines keramischen Bindemittels wie z. B. eines Siliziumdioxid-Titanoxid-Gels in das Vorstufenmaterial, aus dem die Pellets hergestellt werden, erleichtert werden.
  • Andere gemischte Oxide der allgemeinen Formel A2-xA1 xB1-yB1 yO4 können verwendet werden, wie auch andere keramische Bindemittel verwendet werden können, vorausgesetzt, sie haben Dielektrizitätskonstanten, die ausreichend sind, um ein Plasma in den Abgasen in den Zwischenräumen zwischen den Pellets, Kügelchen oder Extrudaten, die das Bett 12 im Reaktor bilden, zu bilden und aufrecht zu erhalten. Wahlweise oder zusätzlich kann eine dielektrische Sperre bzw. Sperrschicht zwischen den Elektroden (6, 14) bereitgestellt werden, so dass der Reaktor als dielektrischer Sperrschichtreaktortyp arbeitet. Solch eine dielektrische Sperre bzw. Sperrschicht wird am geeignetsten in Form einer Beschichtung auf einer der Elektroden (6, 14) oder auf beiden Elektroden (6, 14) bereitgestellt. Eine weitere Alternative besteht darin, einen Anteil eines zusätzlichen Materials mit hoher dielektrischer Permitivität wie z. B. Bariumtitanat in das gemischte Oxidmaterial einzufügen.
  • In der oben beschriebenen erfindungsgemäßen Ausführungsform wird das aktive Perovskit-Material in dem Pelletbett 12 auch als ein dielektrisches Medium verwendet, durch das die Abgase, welche durch den Reaktor 1 hindurchgeleitet werden, einer ausreichenden elektrischen Beanspruchung ausgesetzt werden können, um sie in einen Plasmazustand anzuregen. Allerdings ist dies nicht ein notwendiges Merkmal der Erfindung und die Abgase können einem getrennten Anregungsprozess ausgesetzt werden, bevor sie dem Perovskit-Material ausgesetzt werden.
  • 2 zeigt eine zweite Ausführungsform, in der dies durchgeführt wird und in der diejenigen Komponenten bzw. Bestandteile, die den entsprechenden Komponenten der ersten Ausführungsform entsprechen bzw. diesem ähnlich sind, die gleichen Bezugsnummern aufweisen. Die Reaktorkammer 1 wird ausgedehnt und enthält einen ersten Anregungsreaktor, der dem oben beschriebenen ähnlich ist, aber in dem die Perovskit-Pellets 12 ersetzt werden durch Pellets eines dielektrischen, bevorzugt ferroelektrischen Materials, das ausgewählt wird, um die Anregung der Abgase zu optimieren, und einen zweiten Reaktor, der hinsichtlich seiner Anordnung bzw. Konstruktion dem ersten Reaktor ähnlich ist, aber in dem es keine elektrischen Verbindungen zum Bett 11 der Pellets des aktiven Perovskit-Materials gibt.
  • Andere Formen eines Anregungsreaktors, umfassend ein nicht thermisches Plasma, z. B. ein Koronaentladungsreaktor oder ein dielektrischer Sperrschichtreaktor oder Glimmentladungsreaktor, können verwendet werden. Ebenso kann der zweite Reaktor durch ein axiales, monolithisches, gaspermeables Strömungsbett eines aktiven Perovskit-Materials ersetzt werden.
  • Beim Auftrennen des Reaktors in zwei Komponenten bzw. Bestandteile, eine Anregungskomponente und eine Behandlungskomponente, kann die Anregung der Abgase maximiert werden, wodurch deren Empfindlichkeit bzw. Suszeptibilität gegenüber der Wirkung des Perovskit-Materials und der Gesamtwirkungsgrad des Reaktorsystems erhöht wird.

Claims (17)

  1. Plasmaunterstützter Reaktor für die gleichzeitige Entfernung von Stickoxiden und kohlenstoffhaltigen Verbrennungsprodukten aus Abgasen, umfassend eine Reaktorkammer (11), angepasst an den Anschluss an ein Abgassystem, ein gaspermeables Bett aus einem aktiven Material (12), enthalten in dem Reaktor (11), Mittel (7, 13, 14, 6, 8) zum Veranlassen des Durchtritts des Abgases durch das Bett aus aktivem Material (12) und Mittel (6, 9, 10, 14, 5) zum Anregen des durch das Bett aus aktivem Material (12) hindurchtretenden Abgases in einem Plasmazustand, dadurch gekennzeichnet, dass das Bett aus aktivem Material (12) ein gemischtes Metalloxidmaterial mit der allgemeinen Formel A2-xA1 xB1-yB1 yO4 umfasst.
  2. Plasmaunterstützter Reaktor gemäß Anspruch 1 für die gleichzeitige Entfernung von Stickoxiden und kohlenstoffhaltigen Verbrennungsprodukten aus Abgasen eines Verbrennungsmotors, zusätzlich dadurch gekennzeichnet, dass die Reaktorkammer (1) an den Anschluss an das Abgassystem eines Verbrennungsmotors angepasst ist.
  3. Reaktor gemäß Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Komponenten A, A1 des gemischten Metalloxidmaterials ausgewählt sind aus der Gruppe von Elementen, umfassend La, Sr, Ba und K, und dass die Komponenten B, B1 des gemischten Metalloxidmaterials ausgewählt sind aus der Gruppe von Elementen, umfassend Co, Mn, Cr, Cu, Mg und V.
  4. Reaktor gemäß Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass das gemischte Metalloxid La2CuO4 ist.
  5. Reaktor gemäß Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, dass das gemischte Metalloxid als aktives Material (12) ausgewählt ist aus der Gruppe, umfassend L1,8Ba0,2CuO4; La1,7Sr0,3Cu0,9V0,1O4; La1,9K0,1Cu0,7Cr0,3O4; La1,8Ba0,2Cr0,7V0,3O4 und La1,9K0,1Cu0,95V0,05O4.
  6. Reaktor gemäß Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass das gemischte Metalloxid La1,9K0,1Cu0,95V0,05O4 ist.
  7. Reaktor nach einem der Ansprüche 2 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass das Bett (1) aus aktivem Material in der Form einer Agglomeration von Körpern (12) des aktiven Materials in Form von Kügelchen, regelmäßig oder unregelmäßig geformten Pellets oder hohlen Extrudaten vorlegt.
  8. Reaktor gemäß Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass die Körper (12) aus aktivem Material ein keramisches Bindemittelmaterial umfassen.
  9. Reaktor gemäß Anspruch 8, worin das keramische Bindemittelmaterial Siliziumdioxid, Titanoxid oder Aluminiumoxid oder eine Kombination derselben umfasst.
  10. Reaktor gemäß Anspruch 8 oder Anspruch 9, worin das keramische Bindemittelmaterial in einer Menge von etwa 3 Gew.-% vorhanden ist.
  11. Reaktor gemäß einem der Ansprüche 8 bis 10, worin die Körper (12) aus aktivem Material in Form von Kügelchen vorliegen.
  12. Reaktor gemäß einem der vorstehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass das Mittel (5, 6, 9, 10, 14) zum Anregen des Abgases in einen Plasmazustand von dem Bett (11) aus gemischtem Metalloxid als aktivem Material (12) getrennt ist und sich vor dem Bett (11) aus aktivem gemischtem Metalloxidmaterial (12) befindet.
  13. Reaktor nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, dass das Mittel zum Anregen des Gases in einen Plasmazustand mindestens 2 Elektroden (6, 14) in Kontakt mit dem Bett (11) aus aktivem Material sowie Mittel (9, 10) zum Anlegen einer ausreichenden Potentialdifferenz an die Elektroden umfasst, um die Abgase in einen Plasmazustand in den Zwischenräumen des Bettes (11) aus aktivem Material anzuregen.
  14. Reaktor gemäß Anspruch 13, zusätzlich dadurch gekennzeichnet, dass zwischen den beiden Elektroden (6, 14) eine dielektrische Sperre bereitgestellt ist.
  15. Reaktor gemäß Anspruch 14, zusätzlich dadurch gekennzeichnet, dass die dielektrische Sperre in Form einer Beschichtung auf der Oberfläche auf einer oder beiden der Elektroden (6, 14) bereitgestellt wird.
  16. Reaktor gemäß Anspruch 13, zusätzlich dadurch gekennzeichnet, dass ein Material hoher dielektrischer Permittivität in das Bett aus aktivem Material eingearbeitet ist.
  17. Reaktor gemäß einem der Ansprüche 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, dass das Bett aus aktivem Material (12) in Form eines gaspermeablen Monolithen vorliegt.
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