KR20010024884A - 플라즈마를 이용한 가스 처리 방법 및 반응기 - Google Patents

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마르쿠스 존 로프팅
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Abstract

본 발명은 특히 내연 기관으로부터의 배기 방출물로부터 탄소성 연소 생성물 및 질소 산화물을 동시에 제거하기 위한 플라즈마를 사용한 반응기에 관한 것이다. 상기 반응기는 A2-xA1 xB1-yB1 yO4의 일반 화학식을 가지는 혼합 금속 산화물로 제조된 가스 침투성 베드를 포함한다.

Description

플라즈마를 이용한 가스 처리 방법 및 반응기{Plasma assisted processing of gas}
내연기관의 사용 및 발전과 연계된 주요 문제점 중 하나는 이런 엔진으로부터 질소성 배기 방출물이 발생된다는 것이다. 특히, 디젤 엔진의 경우에 가장 유해한 물질중 두가지는 미립자 물질(주로 탄소)과 질소 산화물(NOx)이다. 점진적으로 방출물 규제가 강화되고 있어서 내연 기관 및 차량 제조 업자들은 특히 내연기관 배기 방출물로부터 이들 물질을 제거하는 효율적인 방법을 찾아야만 했다. 불행하게도, 실제로는 대부분의 경우에 내연기관의 배기 방출물의 상술한 성분 중 하나에 관해 향상된 성능을 제공하는 기술이 나머지 성분에 대해서는 보다 열악하게 만드는 경향이 있다. 그렇지만, 내연 기관 배기물로부터 미립자 방출물을 포획하기 위한 다양한 시스템이 연구되어왔고, 특히, 이런 시스템들이 미립자 물질로 포화상태가 되었을 때 이런 미립자 방출물 트랩을 재생할 수 있도록 하는 것에 관한 연구가 진행되어 왔다.
이런 디젤 배기 입자 필터의 예로서는 유럽 특허출원 0 010 384호, 미국 특허 4,505,107호, 4,485,622호, 4,427,418호, 4,276,066호, 유럽특허 0 244 061호, 0 112 634호, 0 132 166호 등이 있다.
상술한 모든 경우에 있어서, 일반적으로 세라믹인 다공성 필터 본체의 구멍내에 단순히 물리적으로 미립자 물질을 포획함으로써 디젤 배기 가스로부터 미립자 물질을 제거하고, 그후, 포획된 디젤 배기 미립자가 연소되는 온도로 상기 필터 본체를 가열함으로써 상기 필터 본체를 재생한다. 유럽 특허 0 010 384호에는 세라믹 비드, 와이어 매쉬 또는 금속 스크린 등을 사용하는 것을 언급하고 있지만, 대부분의 경우에 상기 필터 본체는 모놀리식이다. 미국 특허 4,427,418호에는 세라믹으로 코팅된 와이어나 세라믹 섬유를 사용하는 것을 언급하고 있다.
영국 특허 2,274,412호에는 내연기관 배기 가스로부터 미립자 및 다른 오염원을 제거하는 장치 및 방법을 개시하고 있으며, 상기 특허에서는 배기 가스가 높은 유전 상수를 가진 특히 강자성 재료의 하전된 펠릿의 베드를 통과하는 방식을 사용하고 있다. 특히 전기 방전을 사용한 산화 등의 산화에 의해 미립자를 제거하는 것에 부가하여, 상기 특허에서는 펠릿을 위한 페로일렉트랙 재료로서 바륨 티타네이트를 사용하는 방식 등으로 NOx가스의 환원을 촉진시키도록 적용된 펠릿을 사용하여 NOx가스를 질소로 환원하는 방법이 개시되어 있다.
또한, 미국 특허 3,983,021호, 5,147,516호 및 5,284,566호에는 촉매를 사용하여 질소 산화물을 환원하는 방법이 개시되어 있다. 그러나, 미국 특허 3,983,021호는 단지 사일런트 글로우 방전(silent glow discharge)내에서 NO를 N으로 환원하는 것에 관한 것이며, 여기서 그 온도는 질소의 산화가 발생하지 않는 온도로 유지된다. 상기 문헌에는 하이드로카본을 동시에 제거하는 것에 관련하여서는 언급되어 있지 않다.
비록, 미국 특허 3,983,021호의 서리 방법에 접촉체(contact body)를 사용하고 있으며, 그 내부에 촉매 특성을 가질수 있다고 기재되어 있으나, 촉매는 미국 특허 3,983,021호의 프로세스의 필수 특성은 아니다. 표면 영역이 큰 재료상의 흡수성 등의 다른 표면특성은 미국 특허 3,983,021호의 방법을 기초로 한다.
미국 특허 5,147,516호는 NOx를 제거하기 위해 촉매를 사용하는 것을 언급하지 않고 있으며, 포함된 촉매 재료는 설퍼 톨러런트(sulfur tolerant)로 매우 명확하게 한정되어 있고, 그 촉매 활동도 그 표면 특성 보다는 그 형태로부터 나오는 것이다.
또한, 작동 조건이 매우 좁게 한정되어 있다. 상기 특허에는 전기 방전을 사용하는 형태 등에 대해서는 언급되어 있지 않다. 개시된 모든 것들은 "코로나-촉매" 재료의 구조에 의해 발생되는 전자-분자 상호 작용에 의해 NOx를 제거한다는 것이며, 본 발명에 포함된 분자 상호간 상호작용에 대해서는 언급되어 있지 않다. 미국 특허 5,147,516호의 발명에 의해 처리될 가스 스트림으로부터 동시에 하이드로 카본을 제거하는 것에 관하여서도 언급되어 있지 않다.
미국 특허 5,284,556호에는 내연 기관 배기 방출물로부터 하이드로카본을 제거하는 방법이 개시되어 있다. 그러나, 상기 특허에 기재된 프로세스는 순수히 "사일런트"형, 즉, 하나 이상이 절연되어있는 두 개의 전극 사이에서 방전이 발생하는 형식의 전기 방전의 분리작용 중 하나이다. 상기 특허에 기술된 장치는 패킹된 베드를 구비한 장치가 아니라 개방 방전 챔버이다. 상기 전극들 중 하나상에 NOx환원 촉매를 증착할 수 있다는 것 만이 언급되어 있다.
넓게 보아서, 정전력에 의해 하전 미립자 물질을 석출하는 것은 공지되어 있다. 그러나, 이경우에 석출은 일반적으로 금속 스크린이나 넓은 평면 전극상에서 발생되게 된다.
잉여 산소가 존재하는 분위기에서 디젤 매연 미립자에 의해 NOx를 환원시키기 위해 A2-xA1 xB1-yB1 yO4의 일반 화학식 또는 A=A1이고, B=B1인 경우에 A2BO4인 일반 화학식을 가진 적층형 페로브스카이트 재료(layered perovskite material)를 사용하는 방법이 요스타케 테라오카 등에 의해 "페로프스카이트 관련 산소를 사용하여 디젤 매연 미립자와 NOx를 동시 촉매 제거하는 방법(Catalysis Today volume 27, 1996년 107 내지 115 페이지)"이란 제목으로 개시된 바 있으며, 귀도 사라코 등에 의해 "페로브스카이트형 촉매에 의한 NOx와 디젤 매연의 동시 경감(Ceraamic Transaction volume 73, 27 내지 38 페이지, 1997년)"이라는 제목으로 개시된 바 있다. 그러나, 양자 모두의 경우에, 상기 문헌들은 단지 포함된 화학 작용을 천명하기 위한 것이며, 내연기관에 사용되는 특정 반응기의 형태에 관한 것은 아니다. 연구된 물질들은 움직이지 않는 상태, 즉, 가열될 가능성이 없는 상태로 사용되고 있으며, 외부적인 영향이 없는 것으로 가정하고 있다.
본 발명은 플라즈마를 사용한 가스 매체의 처리 방법에 관한 것으로, 특히, 내연기관의 배기물로부터 탄소성 또는 질소성 연소 생성물의 방출을 감소시키는 것에 관한 것이다.
도 1은 내연 기관의 배기 방출물로부터 미립자 카본과 질소 산화물을 동시에 제거하기 위해 본 발명에서 사용하는 반의기의 종단면도.
도 2는 본 발명의 제 2 실시예의 종단면도.
본 발명의 일 특성에 따라서, 배기 가스로부터 질소 산화물 및 탄소성 연소 생성물을 동시에 제거하는 플라즈마를 사용한 반응기가 제공되며, 상기 반응기는 가스 배기 시스템내로 연결되는 반응기 챔버와, 상기 반응기내에 수납되어 있는 가스 침투성 활성 재료 베드와, 배기 가스가 상기 활성 재료의 베드를 통과하도록 하는 수단과, 활성 재료의 베드를 통과하는 배기 가스를 플라즈마 상태로 여기시키는 수단을 포함하고, 상기 활성 재료의 베드는 A2-xA1 xB1-yB1 yO4의 일반 화학식을 가진 혼합 금속 산화물인 것을 특징으로 한다.
본 발명의 다른 특성에 따라서, 내연 기관 배기 가스로부터 질소 산화물 및 탄소성 연소 생성물을 동시에 제거하는 플라즈마를 사용한 반응기가 제공되며, 상기 반응기는 내연 기관의 배기 시스템내로 연결되는 반응기 챔버와, 상기 반응기내에 수납되어 있는 가스 침투성 활성 재료 베드와, 배기 가스가 상기 활성 재료의 베드를 통과하도록 하는 수단과, 활성 재료의 베드를 통과하는 배기 가스를 플라즈마 상태로 여기시키는 수단을 포함하고, 상기 활성 재료의 베드는 A2-xA1 xB1-yB1 yO4의 일반 화학식을 가진 혼합 금속 산화물인 것을 특징으로 한다.
상기 반응기는 두 개의 콤포넌트로 분리될 수 있으며, 상기 두 개의 콤포넌트 중 하나에서 가스성 매체가 플라즈마 상태로 여기되게 되며, 두 번째에서 상기 여기된 가스성 매체가 혼합 금속 산화물 활성 재료와 접촉하게 된다.
상기 반응기의 여기 콤포넌트는 본 출원인의 선행 특허출원 영국특허 2,274,412호등에 개시된 등의 소정의 편리한 형태나 사일런트 방전 디바이스로 공지되어 있는 코로나 방전 디바이스 또는 유전 배리어 디바이스가 사용될 수 있다.
상기 활성 재료의 베드는 구형이나 규칙적 또는 불규칙적 형상의 펠릿이나 중공 압출체 형태의 활성체 덩어리 형태인 것이 바람직하다. 상기 활성체는 예로서 실리카, 알루미나 또는 티타니아나 예로서 실리카-티타니아 등의 그 조합체인 세라믹 바인더를 포함할 수 있다. 상기 바인더는 특히 활성체를 구형상으로 제조할 때 젤 형태로부터 제조할 수 있다.
A, A1이 La, Sr, Ba 및 K의 원소로부터 선택되고, B, B1이 Co, Mn, Cr, Cu, Mg 및 V의 원소로부터 선택될 때 다수의 적층형 페로브스카이트 조성이 제조될 수 있다. 그 예로서는 La1.8Bao.2CuO4, La1.7Sr0.3Cu0.9V0.1O4, La1.9K0.1Cu0.7Cr0.3O4, La1.8Ba0.2Cr0.7V0.3O4, La1.9K0.1Cu0.95V0.05O4등이 있다. 이들중 마지막 것은 기본 재료로서 La2CuO4를 사용할 때 본 발명을 수행하기 위해 사용하기에 특히 적합하다.
본 발명을 첨부된 도면을 참조로 하기에 상세히 설명한다.
도 1을 참조하면, 내연기관의 배기물로부터 탄소성 미립자 연소 생성물과 NOx를 동시에 제거하기 위한 반응기(1)가 도시되어 있으며, 상기 반응기는 입구 스터브(3)와 출구 스터브(4)를 구비한 원통형 스텐레스강 챔버(2)로 구성되어 있으며, 이에 의해 상기 반응기가 내연 기관의 배기시스템내로 접속된다. 상기 챔버(2)는 사용시에 접지점(5)에 접속되도록 배열된다. 천공형 원통 스텐레스강 내부 및 외부 전극(6, 14)은 두 개의 전기 절연 지지부(7, 8)에 의해 상기 챔버(2)내에서 동축으로 위치된다.상기 전극(6, 14)과 지지부(7, 8)에 의해 경계가 형성된 공간(11)은 예로서 개략적으로 도시된 활성 재료 펠릿(12)의 베드로 채워진다. 내부 전극(6)의 상류는 폐쇄되고, 절연 피드쓰루(feedthrough; 10)를 경유하여 상기 펠릿(12) 사이에 걸려있는 배기 가스내에 비열 플라즈마를 여기시키기에 충분한 전위의 전원에 접속되도록 배열된다. 이를 위한 양호한 전위는 약 10kV 내지 30kV의 전위이며, 이는 규칙적 펄스형 직류 전위이거나 연속적으로 변화되는 교류형 전위일 수 있고, 또는 간헐적으로 연속되는 직류 전위일 수 있다. 일반적으로 30mm의 베드 깊이당 20kV의 전위를 사용한다.
입구 스터브(3)에 근접한 지지부(7)는 그 외주 둘레에 규칙적으로 배치된 다수의 축방향 구멍(13)을 가지고 있으며, 그래서 도입된 배기 가스는 반응기(1)의 챔버(2)와 외부 전극(14) 사이의 공간(15)내로 통과되게 되며, 그곳으로부터 내부 전극을 통과하여 배기 스터브(4)를 경유해 챔버(2)를 벗어나기 전에 활성 재료(12)의 베드를 반경방향으로 통과하게 된다.
상기 활성 재료(12)의 베드는 La2CuO4등의 적층형 페로브스카이트의 구형상 덩어리로 구성되어 있다. 상기 구형상체와는 다른 적층형 페로브스카이트 재료가 사용될 수 있으며, 그 예로서는 La1.9K0.1Cu0.95V0.05O4가 있다.
상기 구형상체는 실리카, 티타니아, 알루미나 또는 예로서 미세 분말이나 솔-젤 재료로부터 제조될 수 있는 바인더의 조합 등의 세라믹 바인더를 포함한다. 일반적인 바인더 재료의 비율은 3중량퍼센트이다. 또한, 다른 형상의 펠릿, 예로서, 불규칙적 형상 또는 압출된 형상의 펠릿이 사용될 수 있고, 제조 업자들은 펠릿을 제조하는 원재료내에 실리카-티타니아 젤 등의 세라믹 바인더를 첨가함으로써 이를 제조할 수 있다.
반응기내의 베드를 형성하는 펠릿, 비드 또는 압출체 사이에 포획된 배기 가스내에 플라즈마를 형성 및 유지하기에 충분한 유전 상수를 제공하는 일반 화학식이 A2-xA1 xB1-yB1 yO4인 다른 혼합 산화물이 세라믹 바인더로서 사용될 수 있다. 선택적으로, 또는 부가적으로, 전극(6, 14) 사이에 유전 배리어가 제공되어 반응기가 유전 배리어형 반응기로서 작동할 수 있다. 이런 유전 배리어는 전극(6, 14) 양쪽 또는 한쪽상에 코팅되는 형태로 제공되는 것이 가장 편리하다. 또한, 선택적으로 상기 혼합 산화물에 소정 비율의 바륨 티타네이트 등의 고 유전율을 가진 부가적인 재료를 부가할 수 있다.
상술한 실시예에서, 펠릿(12) 베드내의 페로브스카이트 활성재료는 유전 매체로서도 사용되고, 그에의해 반응기(1)를 통과하는 배기 가스가 그들을 플라즈마 상태로 여기시키기에 충분한 전기적 응력을 받을 수 있다. 그러나, 이는 본 발명의 필수적인 특성은 아니며, 상기 배기 가스는 페로브스카티트 재료에 노출되기 전에 별도의 여기 공정을 격을 수도 있다.
도 2는 본 발명의 제 2 실시예를 도시하고 있으며, 제 1 실시예의 대응 콤포넌트와 동일한 콤포넌트에 대해서는 동일 참조 부호를 사용한다. 반응기 챔버(1)는 상술한 바와 유사하게 제 1 여기 반응기내에 수납되어 연장되어 있지만, 페로브스카이트 펠릿(12)은 배기 가스의 여기에 적합하도록 선택된 페로일렉트릭 등의 유전 재료의 펠릿으로 대체되어 있고, 제 2 반응기는 제 1 반응기와 유사한 레이아웃을 가지지만, 그 내부에는 페로브스카이트 활성 재료의 펠릿(12)의 베드(11)에 대한 전기적 접속부가 존재하지 않는다.
코로나 방전 반응기 또는 유전 배리어나 사일런트 방전 반응기 등의 비열 플라즈마를 수반하는 다른 형태의 여기 반응기가 사용될 수 있다. 또한, 제 2 반응기는 페로브스카이트의 축방향 모놀리식 가스 침투성 베드로 교체될 수 있다.
상기 반응기를 여기 콤포넌트와 처리 콤포넌트의 두 개의 콤포넌트로 분리함으로써, 배기 가스의 여기가 최대화될 수 있고, 그래서, 상기 반응기의 전체 효율과 페로브스카이트 재료의 작용에 대한 용이성이 향상된다.

Claims (17)

  1. 가스 배기 시스템내로 접속되는 반응기 챔버와, 반응기내에 수납되어 있는 활성 재료의 가스 침투성 베드와, 배기 가스가 활성 재료의 베드를 통과하도록 하는 수단과, 활성 재료의 베드를 통과하는 배기 가스를 플라즈마 상태로 여기하는 수단을 포함하는 배기가스로부터 탄소성 연소 생성물과 질소 산화물을 동시에 제거하는 플라즈마 반응기에 있어서,
    상기 활성 재료의 베드는 A2-xA1 xB1-yB1 yO4의 일반 화학식을 가지는 혼합 금속 산화물을 포함하는 것을 특징으로 하는 플라즈마 반응기.
  2. 내연기관의 배기 시스템내로 접속되는 반응기 챔버(1)와, 반응기(1)내에 수납되어 있는 활성 재료(12)의 가스 침투성 베드와, 배기 가스가 활성 재료(12)의 베드를 통과하도록 하는 수단(7, 13, 14, 6, 8)과, 활성 재료(12)의 베드를 통과하는 배기 가스를 플라즈마 상태로 여기하는 수단(6, 9, 10, 14, 5)을 포함하는 내연기관의 배기가스로부터 탄소성 연소 생성물과 질소 산화물을 동시에 제거하는 플라즈마 반응기에 있어서,
    상기 활성 재료(12)의 베드는 A2-xA1 xB1-yB1 yO4의 일반 화학식을 가지는 혼합 금속 산화물을 포함하는 것을 특징으로 하는 플라즈마 반응기.
  3. 제 2 항에 있어서, 상기 혼합 금속 산화물의 성분인 A 및 A1은 La, Sr, Ba 및 K를 포함하는 원소의 그룹으로부터 선택되고,
    상기 혼합 금속 산화물의 성분인 B 및 B1은 Co, Mn, Cr, Cu, Mg 및 V를 포함하는 원소의 그룹으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 플라즈마 반응기.
  4. 제 3 항에 있어서, 상기 혼합 금속 산화물은 La2CuO4인 것을 특징으로 하는 플라즈마 반응기.
  5. 제 3 항에 있어서, 상기 혼합 금속 산화물 활성 재료(12)는 La1.8Bao.2CuO4, La1.7Sr0.3Cu0.9V0.1O4, La1.9K0.1Cu0.7Cr0.3O4, La1.8Ba0.2Cr0.7V0.3O4, La1.9K0.1Cu0.95V0.05O4를 포함하는 그룹으로부터 선택되는 것을 특징으로 하는 플라즈마 반응기.
  6. 제 4 항에 있어서, 상기 혼합 금속 산화물은 La1.9K0.1Cu0.95V0.05O4인 것을 특징으로 하는 플라즈마 반응기.
  7. 제 2 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 활성 재료의 베드(1)는 구형, 규칙적이거나 불규칙적 형상의 펠릿 또는 중공 압출물의 형태의 활성체(12)의 덩어리 형태인 것을 특징으로 하는 플라즈마 반응기.
  8. 제 7 항에 있어서, 상기 활성체(12)는 세라믹 바인더 재료를 포함하는 것을 특징으로 하는 플라즈마 반응기.
  9. 제 8 항에 있어서, 상기 세라믹 바인더 재료는 실리카, 티타니아나 알루미늄 또는 그 조합을 포함하는 것을 특징으로 하는 플라즈마 반응기.
  10. 제 8 항 또는 제 9 항에 있어서, 상기 세라믹 바인더 재료는 약 3중량퍼센트의 비율로 존재하는 것을 특징으로 하는 플라즈마 반응기.
  11. 제 8 항 내지 제 10 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 활성체(12)는 구형상인 것을 특징으로 하는 플라즈마 반응기.
  12. 제 1 항 내지 제 11 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 배기 가스를 플라즈마 상태로 여기하기 위한 수단(5, 6, 9, 10, 14)은 혼합 금속 산화물 활성재료(12)의 베드(11)와는 분리되어 있고, 혼합 금속 산화물 활성 재료(12)의 베드(11) 보다 앞에 위치되는 것을 특징으로 하는 플라즈마 반응기.
  13. 제 1 항 내지 제 11 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 가스를 플라즈마 상태로 여기시키는 수단은 활성 재료의 베드(11)와 접촉하는 둘 이상의 전극(6, 14)과, 활성 재료의 베드(11)에 포획된 배기 가스를 플라즈마 상태로 여기시키기에 충분한 전위차를 전극에 제공하기 위한 수단(9, 10)을 포함하는 것을 특징으로 하는 플라즈마 반응기.
  14. 제 13 항에 있어서, 상기 두 전극(6, 14) 사이에 유전 배리어가 제공되는 것을 특징으로 하는 플라즈마 반응기.
  15. 제 14 항에 있어서, 상기 유전 배리어는 상기 두 전극(6, 14) 양쪽 모두 또는 하나의 표면상에 코팅 형태로 제공되는 것을 특징으로 하는 플라즈마 반응기.
  16. 제 13 항에 있어서, 상기 활성 재료의 베드내에 고 유전율의 재료가 함유되는 것을 특징으로 하는 프라즈마 반응기.
  17. 제 1 항 내지 제 12 항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 활성 재료(12)의 베드는 가스 침투성 모놀리쓰 형태인 것을 특징으로 하는 플라즈마 반응기.
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