DE69008757T2 - Verfahren und Einrichtung zur trockenen, simultanen Entschwefelung und Entstaubung. - Google Patents

Verfahren und Einrichtung zur trockenen, simultanen Entschwefelung und Entstaubung.

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Description

  • Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur trockenen, simultanen Entschwefelung und Entstaubung, das die Verfahrensschritte umfaßt, daß Wirbelbetten mit entschwefelnden und entstaubenden Materialien bestehend aus Eisenoxid mit einer metallischen Eisen-(reduziertes Eisen-)Komponente als die Komponente zur Erhaltung von Stabilität gebildet, und daß die Wirbelbetten in Kontakt mit dem Gas gebracht werden, das Schwefelwasserstoff und Staub enthält, um dadurch simultan das Gas zu entschwefeln und zu entstauben.
  • Die vorliegende Erfindung betrifft eine Vorrichtung zum trockenen, simultanen Entschwefeln und Entstauben und ein Verfahren zum Betrieb derselben, bei dem eine Vielzahl von Stufen von Wirbelbetten zum Einsatz kommt, die entschwefelnde und entstaubende Materialien in Form von Partikeln verwenden, wobei die Fließgeschwindigkeit der entschwefelnden und entstaubenden Materialien in den Wirbelbetten in der vorne befindlichen Stufe schneller gemacht wird, als die des Wirbelbettes in der rückwärtigen Stufe und wobei heiße Gase mit Schwefelwasserstoff und Staub dazu gebracht werden, durch diese Wirbelbetten hindurchzutreten, wodurch eine Entschwefelung und Entstaubung der heißen Gase gleichzeitig ausgeführt werden können.
  • Die Entstaubungsvorrichtung des Wirbelbettyps sorgt für ein Verfahren zum Entstauben, das durch die Möglichkeit charakterisiert ist, eine feine Entstaubung in der Atmosphäre unter einer hohen Temperatur zu erhalten.
  • Eine andere Methode zum Absorbieren und Entfernen von Schwefelwasserstoff unter Halten des reduzierenden Gases auf einer hohen Temperatur ist das Trocken-Entschwefelungs-Verfahren unter Verwendung von metallischem Eisen oder insbesondere Eisenoxid. Wenn beide wie oben beschriebenen Verfahren miteinander kombiniert werden, ist die Möglichkeit vorstellbar, ein trockenes Entschwefelungs- und Entstaubungsverfahren für heißes Gas zu erreichen.
  • Wenn heiße Gase, die Schwefelwasserstoff und Gas enthalten, wie die durch Kohlevergasung erzeugten Gase, fär eine Energieerzeugung in kombinierten Kreisläufen oder als Brennstoff für mit verflüssigter Kohle betriebenen Brennstoffzellen verwendet werden, muß der größte Teil von in diesem Gas enthaltenem Staub und Schwefelwasserstoff entfernt werden. Entsprechend einem Stand der Technik ist es normal, das Gas in einem Zug zu kühlen und dieses durch ein Naßverfahren zu reinigen. Entsprechend diesem Verfahren vemrsacht jedoch die Kühlung des Gases eine Reduktion der thermischen Effizienz. Angesichts dieser Tatsache wird derzeit eine Technologie zur trockenen Gasreinigung entwickelt, welche Technologie dadurch charakterisiert ist, daß eine Entschwefelung und Entstaubung unter einer heißen Atmosphäre bei mehr als 500ºC durchgeführt wird.
  • Spricht man von einer trockenen Gasreinigungstechnologie soweit die Entschwefelung betroffen ist, so sind solche Entschwefelungsvorrichtungen aus Festbett- oder Flüssigbett-Typen entwickelt worden, die Entschwefelungsmittel in Pulver- oder Partikelform aus Metalloxid oder einer Wabenstruktur mit darauf abgelagertem Metalloxid verwenden. Jede dieser Vorrichtungen ist dadurch gekennzeichnet, daß die Entschwefelungsmittel regeneriert und mehrfach wiederverwendet werden. Andererseits wurden, soweit Entstaubungsvorrichtungen betroffen sind, Granulatbettfilter, die Filtermaterial in der Form von Partikeln verwenden, oder Hochtemperaturfilter, die metallisches Material verwenden, entwickelt.
  • Der Granulatbettfilter schafft ein Verfahren, das Gas in horizontaler Richtung und das Filtermaterial in vertikaler Richtung strömen zu lassen, so daß sie sich kreuzen und in Kontakt miteinander gelangen können und der in dem Gas enthaltene Staub vom Filtermaterial eingefangen werden kann, um eine Entstaubung durchzuführen. Üblicherweise kann durch Verwendung von Partikeln mit einer Korngröße in der Größenordnung von 1-2 mm als Filtermaterial Staub mit einer Größe bis einige Mikrometer entfernt werden. Es kann ein einziges Wirbelbett vorhanden sein. Es ist jedoch anzumerken, daß bei einer Reihenanordnung einer Vielzahl von Wirbelbetten das Wirbelbett in der vorne befindlichen Stufe so ausgelegt ist, um groben Staub unter hoher Fließgeschwindigkeit des Filtermaterials zu entfernen, und das Wirbelbett in der rückwärtigen Stufe dazu ausgelegt ist, feinen Staub als Schlußentstaubung unter langsamer Fließgeschwindigkeit des Filtermaterials zu entfernen. Nach Abschluß des Kontaktes mit dem Gas wird das Filtermaterial mechanisch oder durch Luftabscheidung abgeschieden und wieder zum oberen Abschnitt der Entstaubungsvorrichtung zurückgeführt. Hinsichtlich der Parameter des Filtermaterials gibt es keine bestimmten Beschränkungen in Bezug auf die Partikelform, die Oberflächencharakteristika der Partikel und dergleichen. Jegliche Materialien können verwendet werden, falls sie nicht pulverförmig vorliegen oder innerhalb der Entstaubungsvorrichtung abgerieben werden und falls sie eine bestimmte Stabilität aufweisen. Normalerweise werden solch billige Materialien wie Quarzsand verwendet. Die Fließgeschwindigkeit des Filtermaterials ist unterschiedlich und hängt von der Staubkonzentration in dem Gas, der Korngrößenverteilung der Partikel, der angestrebten Entstaubungs-Effizienz und dergleichen ab und ist normalerweise kleiner als einige Meter/Stunde.
  • Die Trockenentschwefelung ist ein Verfahren, bei dem Gas in Kontakt mit dem Feststoff (Entschwefelungsmittel) gebracht wird, der in der Lage ist, Schwefelwasserstoff zu absorbieren, um so den im Gas enthaltenen Schwefelwasserstoff zu entfernen. Metalloxid wird überlicherweise als Entschwefelungsmittel verwendet und reagiert mit dem Schwefelwasserstoff in der unten beschriebenen Weise, um den Sauerstoff in dem Oxid durch Schwefel zu ersetzen, was zu einer Entschwefelung führt.
  • MOx + aH&sub2;S + bH&sub2; -> MSy + cH&sub2;O
  • Das verwendete Entschwefelungsrnittel kann durch eine Oxidationsreaktion in der folgenden Weise regeneriert und mehrfach wiederverwendet werden, falls geeignete metallische Materialien und Betriebsbedingungen ausgewählt werden.
  • MSy + aO&sub2; -> MOx + bSO&sub2;
  • Es gibt eine Vielzahl metallischer Materialen, die für einen solchen Zweck eingesetzt werden können. Vor allem Eisen, Zink und dergleichen sind besonders geeignet bezüglich der Schwefelreaktion, einer leichten Regeneration usw. Das Entschwefelungsmittel kann in Form eines Erzstückes, das selbst das oben erwähnte Metall enthält, eines geschmolzenen Stückes des Erzes oder so vorliegen, daß das Metall auf einem anderen Trägermaterial aufgebracht ist, und dergleichen. Es gibt verschiedene Verfahren, um das Entschwefelungsmittel mit dem zu behandelnden Gas in Kontakt zu bringen, wie z.B. ein Festbett, ein Flüssigbett, ein Fließbett etc. und ein Wirbelbett kann ebenfalls verwendet werden. Für den Fall, daß als metallisches Material Eisen verwendet wird, findet die Entschwefelungsreaktion in geeigneter Weise bei einer Temperatur im Bereich von 400 bis 600ºC statt, wobei die Oxidationsregeneration in dem Temperaturbereich von 600 - 800ºC stattfindet.
  • Als Verfahren zur Entschwefelung und Entstaubung des reduzierenden Gases, das Schwefelwasserstoff und Staub enthält, wie beispielsweise Gas der Kohlevergasung, ist nach dem Stand der Technik ein Verfahren zur gleichzeitigen Entschwefelung und Entstaubung entsprechend der folgenden Reaktionsformel bekannt, wie sie in JP-B-60-18582 offenbart ist, wobei das Verfahren den Verfahrensschritt umfaßt, das Gas der Kohlevergasung durch das Bett hindurchzuleiten, das mit dem Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterial gefüllt ist, welches Eisenerz in der Form von einzelnen Klumpen (hauptsächlich bestehend aus Fe&sub2;O&sub3;) zwischen porösen Trägerkörpern enthält, und entsprechend der folgenden Reaktionsformeln gleichzeitig zu entschwefeln und zu entstauben.
  • 3Fe&sub2;O&sub3; + H&sub2; -> 2Fe&sub3; 0&sub4; + H&sub2;O (1)
  • Fe&sub3;O&sub4; + 3H&sub2;S + H&sub2; -> 3FeS + 4H&sub2;O (2)
  • Wie ebenfalls in der angegebenen Veröffentlichung offenbart ist, ist ein Verfahren zum Regenerieren von Eisenoxid entsprechend der folgenden Reaktionsformel bekannt, wobei ein Oxidationsmittel wie z.B. Luft, Sauerstoff oder dergleichen den verbrauchten Betten von Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterial zugeführt wird.
  • 2FeS + 7/2O&sub2; -> Fe&sub2;O&sub3; + 2SO&sub2; (3)
  • Der Anmelder der vorliegenden Erfindung hat bereits eine Vorrichtung entwickelt und zum Patent angemeldet die dazu ausgelegt ist, eine Entschwefelung und Entstaubung des Gases der Kohlevergasung gleichzeitig auszuführen, wie dies in der JP-B-60-18582 offenbart ist, wobei die Vorrichtung einer Reaktionssäule mit einem Entschwefelungs- und Entstaubungsbett, eine Regenerationssäule, die mit dem unteren Abschnitt der Reaktionssäule verbunden ist, und einen Staubabscheider umfaßt, der mit dem unteren Abschnitt der Regenerationssäule verbunden ist.
  • Entsprechend dem Entstaubungsverfahren unter Verwendung eines Wirbelbetts kann die Entstaubungseffizienz, falls die Filtermaterialien zu stark abgerieben, gebrochen oder pulverisiert werden, aufgrund der Dispersion des pulverisierten Filtermaterials extrem verringert werden, was nänilich zu einem Verstopfen des Siebes im stromabwärtigen Bereich des Wirbelbettes führt und es unmöglich macht, den Betrieb fortzugesetzen.
  • Darüber hinaus ist es für den Fall von Eisenoxid, da dies aufgrund der von der Wiederholung von Entschwefelung E> Regeneration (aufgrund der Oxidationsreaktion) hervorgerufenen Volumenänderung seine Stabilität verliert und pulverisiert wird, schwierig gewesen, konventionelle Entschwefelungsmittel, die hauptsächlich Eisenoxid enthalten, für das Verfahren, wie beispielsweise ein simultanes Entschwefelungs- und Entstaubungsverfahren unter Anwendung eines Wirbelbettes, einzusetzen, da dieses Verfahren eine gewisse Stabilität des teilcheniörmigen Materials erfordert.
  • Die vorliegende Erfindung wurde angesichts des oben beschriebenen Problems geschaffen und es ist eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zur simultanen Entschwefelung und Entstaubung zu schaffen, das die Anwendung von entschwefelndem und entstaubendem Material beinhaltend Eisenoxid und metallisches Eisen (reduziertes Eisen) umfaßt, wobei das Eisenoxid als die aktive Komponente fungiert, während das metallische Eisen als die die Stabilität erhaltende Komponente fungiert, wodurch die Lebensdauer des entschwefelnden und entstaubenden Materials verlängert wird.
  • Um die oben angegebene Aufgabe zu erfüllen, ist das Verfahren zur trokkenen simultanen Entschwefelung und Entstaubung nach Anspruch 1 dadurch gekennzeichnet, daß eine Vielzahl von Stufen von Wirbelbetten mit einem granulierten Entschwefelungs- und Entstaubungsmittel gebildet wird, das als hauptsächliche Zusammensetzung 5 - 95 Gew.-% Eisenoxid und 5 - 95 Gew.% metallisches Eisen enthält, und daß diese Wirbelbetten mit Gas in Kontakt gebracht werden, das Schwefelwasserstoff und Staub enthält, um dadurch das Gas simultan zu entschwefeln und zu entstauben.
  • Wenn das prozentuale Gewicht des in dem Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterial enthaltenen Eisenoxids geringer ist als 5, dann wird die Stabilität des Materials erhöht, während die Entschwefelungsfähigkeit erniedrigt wird, so daß das Material nicht als bevorzugt zu betrachten ist. Andererseits wird die Entschwefelungs- und Entstaubungsfähigkeit bevorzugt, wenn das prozentuale Gewicht von Eisenoxid 95 übersteigt, jedoch ist die Stabilität des Materials dann so gering, daß ein solches Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterial ebenfalls nicht zu bevorzugen ist.
  • Das Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterial entsprechend der vorliegenden Erfindung wird durch Granulieren von pulverförmigem Eisenoxid, Sintern der Granulatkörper und Reduzieren der gesinterten Granulatkörper mit Dampf zur Erzeugung der metallischen Eisenkomponente hergestellt. Alternativ kann das Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterial auch durch Sieben von partikelförmigem Eisenoxid wie z.B. gebrochenen Klumpen von natürlichem Eisenerz und deren Reduzieren mit Dampf zum Erzeugen der metallischen Eisenkomponente hergestellt werden.
  • Weiterhin kann das Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterial entsprechend der vorliegenden Erfindung auch dadurch hergestellt werden, daß SiO&sub2; und/oder Al&sub2;O&sub3; mit pulverförmigem Eisenoxid gemischt, diese Bestandteile granuliert, die Granulatkörper gesintert und anschließend die gesinterten Granulatkörper mit Dampf reduziert werden, um die metallische Eisenkomponente zu erzeugen.
  • Der Grund für das Hinzufügen von SiO&sub2; und/oder Al&sub2;O&sub3; liegt darin, das Eisenoxid als Basiskomponente zu erhalten, die keiner Reaktion ausgesetzt wird und ihr zu erlauben, in der gleichen Weise wie die metallische Eisenkomponente zur Erhaltung der Stabilität zu fungieren.
  • Von dem so hergestellten Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterial fungieren das Eisenoxid als aktive Komponente, das metallische Eisen als Komponente zur Erhaltung der Stabilität und SiO&sub2; und/oder Al&sub2;O&sub3; ebenfalls als Komponente zur Erhaltung der Stabilität.
  • Die Verfahrensschritte des Granulierens, Sinterns und Reduzierens mit Dampf werden als nächstes erklärt.
  • Unter Verwendung eines Rollengranulators oder eines Rührgranulators wird das Rohmaterialpulver (pulverförmiges reines Eisenoxid oder die Mischung des pulverförmigen Eisenoxids mit Al&sub2;O&sub3; und/oder SiO&sub2;) gerührt und durch Aufsprühen von Wasser darauf granuliert, wodurch Granulatkörper mit einer Korngröße von 0.4 - 2.5 mm produziert wurden.
  • Das granulierte Rohmaterial wurde in Luftatmosphäre unter Verwendung eines elektrischen Brennofens gesintert. Die Sintertemperatur lag bei 700 - 1350ºC und die Sinterzeit betrug 1 - 8 Stunden.
  • Die gesinterten Granulatkörper wurden in einem Fließbettreaktor bei Atmosphärendruck reduziert. Die Reduktionstemperatur betrug 450 - 950ºC und das verwendete Gas war H&sub2; oder CO-Gas, das mit N&sub2; verdünnt war, wobei die Dichte von H&sub2; und CO 30 - 40 Vol.-% betrug. Der Gasstrom war so eingestellt, daß die Dichte von H&sub2; oder CO am Auslaß des Fließbettes nicht geringer war als 90% der Dichte am Einlaß zu dem Fließbett. Die Reduktion wurde chargenweise durchgeführt. Nachdem die Temperatur des Fließbettes auf ein vorbestimmtes Temperaturniveau in dem Strom von N&sub2; angehoben worden ist, wurde ein Strom des reduzierenden Gases für eine bestimmte Zeitspanne hervorgerufen und dann wurde wieder H&sub2;-Gas dazu gebracht zu fließen. Die Reduktionszeit lag im Bereich von 12 - 150 Minuten.
  • Es ist allgemein bezüglich der Abtrennung von Staub durch Wirbelbetten zu bevorzugen, daß grober Staub in der vorne befindlichen Stufe des Wirbelbettes mit einer hohen Fließgeschwindigkeit (Wirbelgeschwindigkeit) des Entstaubungsmaterials entfernt und feiner Staub als Schlußentstaubung in den rückwärtigen Stufen entfernt wird, wobei das Entstaubungsmaterial mit einer geringen Geschwindigkeit fließt. Andererseits ist es, soweit eine Entschwefelung durch Wirbelbetten betrachtet wird, notwendig, daß das Entschwefelungsmittel und das Gas genügend in Kontakt miteinander gebracht werden, wobei das Entschwefelungsmittel mit einer geringen Fließgeschwindigkeit fließt und zur Entschwefelung in Reaktion gebracht werden. Es ist daher verständlich, daß die Fließgeschwindigkeit des Entstaubungsmaterials im Falle eines Entstaubens nicht mit der Fließgeschwindigkeit des Entschwefelungsmittels im Falle der Entschwefelung zusammenpaßt.
  • Es ist jedoch anzumerken, daß es schwierig ist, eine optimale Fließgeschwindigkeit sowohl zur Entschwefelung als auch zum Entstauben zu erhalten, da die Vorrichtung zum Entschwefeln und Entstauben von Gas der Kohlevergasung, wie sie in der obengenannten JP-B-60-1852 offenbart ist, eine einzige Schicht eines Wirbelbettes in der Reaktionssäule aufweist.
  • Ein bevorzugtes Ausführungsbeispiel des Verfahrens, wie es im Anspruch 1 beansprucht ist, ist dadurch gekennzeichnet, daß ein Teil des Entschwefelungs- und Entstaubungsmittels, das von dem Wirbelbett in der vorne befindlichen Stufe abgezogen wird, nach dem Abtrennen von Staub regeneriert wird, wobei das regenerierte Mittel zum Wirbelbett in der letzten Stufe zugeführt und dann dem Wirbelbett in der vorn befindlichen Stufe zurückgeführt wird, wobei ein Teil des Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterials, das von dem Wirbelbett in der vorn befindlichen Stufe abgezogen wird, vom Staub getrennt und weiterhin ein Teil des vom Staub abgetrennten Materials zur Regeneration abgezogen werden, wobei die Rate dieses Abziehens variabel ist, wobei die Regeneration dieses Mittels durchgeführt werden kann, nachdem das Mittel stark verschwefelt worden ist, wobei in der vorn befindlichen Stufe eine hohe Fließgeschwindigkeit des Mittels, wie sie zur Aufrechterhaltung einer hohen Fließmenge des Mittels, die hauptsächlich geeignet zum Entstauben ist, notwendig ist erreicht werden kann, und in der rückwärtigen Stufe eine geringe Fließgeschwindigkeit des Mittels, wie sie hauptsächlich zur Entschwefelung mit dem regenerierten frischen Mittel geeignet ist, erreicht werden kann.
  • Die vorliegende Erfindung wurde angesichts der oben beschriebenen Probleme geschaffen. Entsprechend ist es eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung, eine Vorrichtung zur trockenen, simultanen Entschwefelung und Entstaubung zu schaffen, in der eine Vielzahl von Stufen von Wirbelbetten in der Strömungsrichtung des Gases angeordnet ist, wobei das Entstauben hauptsächlich in der vorne befindlichen Stufe des Wirbelbettes durchgeführt wird, wobei die Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien mit einer hohen Fließgeschwindigkeit (Wirbelgeschwindigkeit) strömen, und wobei die Entschwefelung hauptsächlich in der rückwärtigen Stufe des Wirbelbettes durchgeführt wird, wobei die Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien mit einer geringen Fließgeschwindigkeit fließen.
  • Um die oben angegebene Aufgabe zu erfüllen ist die Vorrichtung zur trokkenen, simultanen Entschwefelung und Entstaubung so konstruiert, daß eine Vielzahl von Stufen von Wirbelbetten vorgesehen ist, die entschwefelnde und entstaubende Mittel aufweisen, die als hauptsächliche Bestandteile 5 - 95 Gew.-% Eisenoxid und 5 - 95 Gew.-% metallisches Eisen in Form von Partikeln beinhalten, wobei die Fließgeschwindigkeit des entschwefelnden und entstaubenden Mittels in den jeweiligen Stufen so einstellbar ist, daß die Fließgeschwindigkeit des Materials in der vorn befindlichen Stufe schneller ist als in der rückwärtigen Stufe und unabhängige Austragsvorrichtungen an den unteren Abschnitten der Wirbelbetten in den jeweiligen Stufen vorgesehen sind.
  • Da die geeignete Fließgeschwindigkeit des Gases und des Entschwefelungsmittels zum Zeitpunkt der Entschwefelung in den Wirbelbetten abhängig von den Betriebsbedingungen unterschiedlich ist, ist es zu bevorzugen, wie oben erwähnt, daß die Fließgeschwindigkeit des Gases und des Entschwefelungsmittels langsamer (längere Verweilzeit) als im Falle des Entstaubens in den Wirbelbetten ist. Die Fließgeschwindigkeit des Gases wird zur Verbesserung der Entschwefelung des Gases verringert. Um jedoch die Fließgeschwindigkeit des Gases zu verringern, muß der Querschnitt des Durchlasses für das Gas entsprechend durch Vergrößerung angepaßt werden, was zu einer Vergrößerung der relevanten Vorrichtung für ein gegebenes Volumen von zu behandelndem Gas führt. Es ist wirtschaftlicher, daß das Entschwefelungsmittel durch Erhöhung des Schwefelanteils um mehr als ein bestimmtes Niveau regeneriert wird. Wenn jedoch die Wirbelgeschwindigkeit des Entschwefelungsmittels verlangsamt wird, um so die Schwefelreaktionseffizienz zu verbessern, dann wird der in den Wirbelbetten enthaltene Staub erhöht, wenn die Staubkonzentration in dem Gas hoch ist, und der Ventilationsdruckabfall über die Wirbelbetten wird zu groß. In diesem Fall ist es notwendig, das Entschwefelungsmittel nach einer mehrmaligen Rückführung ohne Reduktion der Wirbelgeschwindigkeit zu regenerieren.
  • Es ist theoretisch möglich, ein Entstauben und Entschwefeln in trockener Weise unter Verwendung der oben beschriebenen Wirbelbetten durchzuführen. Die Betriebsbedingungen bezüglich des Entstaubens und Entschwefelns passen jedoch nicht zusammen, sondern begrenzen sich gegenseitig. Es ist daher wichtig, die optimalen Betriebsbedingungen hinsichtlich Eigenschaften, Effizienz und Wirtschaftlichkeit sowohl für das Entstauben als auch für das Entschwefeln auszuwählen. Es soll auch zu verstehen gegeben werden, daß das Entstauben und Entschwefeln nicht mit einer konstanten Last durchgeführt werden und unabhängige Lastfluktuationen für beide Operationen müssen möglich sein. Entsprechend der vorliegenden Erfindung sind eine Vielzahl von Wirbelbetten verwendet worden, um sowohl das Entstauben als auch die Entschwefelung effizient durchzuführen, wobei die vorn befindliche Gruppe von Wirbelbetten hauptsächlich für das Entstauben und die rückwärtige Gruppe von Wirbelbetten hauptsächlich für die Entschwefelung dienen.
  • In den vorn befindlichen Stufen der Wirbelbetten ist die Fließrate des Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterials auf einen möglichst hohen Wert eingestellt, solange sich der Druckverlust über die Betten nicht erhöht und die gewünschte Entstaubungseffizienz erhalten wird. Dies erlaubt es, daß der gewünschte Entstaubungseffekt in der vorn befindlichen Stufe erreicht wird, während die Reaktionseffizienz des Entschwefelungsmittels nicht so hoch ist. Im Gegensatz dazu ist in der rückwärtigen Stufe der Wirbelbetten die Fließgeschwindigkeit der Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien langsam eingestellt, so daß die erwartete Entschwefelungseffizienz des Entschwefelungsmittels erhalten wird. Da ein hauptsächlicher Teil des Staubes bereits in der vorn befindlichen Stufe entfernt worden ist, ist der Druckabfall über das Wirbelbett nicht so hoch, sogar wenn die Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien mit einer geringen Geschwindigkeit bewegt werden. Das Verhältnis der Fließgeschwindigkeiten des Filtermaterials zwischen der vorn befindlichen Stufe und der rückwärtigen Stufe ist geeignet, wenn es 3 - 20 im Falle von zwei Stufen beträgt. Es ist weiterhin möglich, die rückwärtige Stufe so zu konstruieren, daß sie ein sich intermittierend bewegendes Bett ist, wobei die Entschwefelung in der Weise eines Festbettes stattfindet. Der Ausdruck "Wirbelbett" ist entsprechend der vorliegenden Erfindung soll auch "sich intermittierend bewegendes Bett" umfassen.
  • Da die vorliegende Erfindung wie oben erklärt ausgestaltet ist, können die folgenden Effekte erwartet werden.
  • Entsprechend dem Verfahren wie in Anspruch 1 der vorliegenden Erfindung beansprucht wurde das Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterial, das metallisches Eisen (reduziertes Eisen) und Eisenoxid enthält, so verwendet, daß das Eisenoxid als aktive Komponente fungiert, während das metallische Eisen als die stabilitätserhaltende Komponente fungiert, wodurch sogar für den Fall, daß das Wirbelbett aus diesem Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterial aufgebaut ist und Zyklen von Entschwefeln, Entstauben und Regeneration wiederholt werden, das Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterial nicht so stark zerfällt, mit der Konsequenz einer leichten Reduktion in der Entschwefelungs- und Entstaubungsfunktion und daß die Lebensdauer des Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterials verlängert werden kann.
  • Entsprechend der in Anspruch 3 beanspruchten Vorrichtung kann die Vorrichtung aus einer kompakten und vereinfachten Konstruktion gemacht sein und die Leistungsanforderung genauso wie der Energiebedarf können reduziert werden, indem der Entschwefelungsabschnitt und der Entstaubungsabschnitt integral kombiniert werden. Weiterhin können optimale Betriebsbedingungen bezüglich der Eigenschaften, Effizienz und Wirtschaftlichkeit sowohl des Entschwefelns, als auch des Entstaubens erhalten werden.
  • Da weiterhin die Staubkonzentration am Einiaß zum Feinstaub-Entstaubungsabschnitt extrem reduziert werden kann, kann der Feinstaub-Entstaubungsabschnitt kompakt gestaltet sein.
  • Da entsprechend dem in Anspruch 2 beanspruchten Verfahren die Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien, die nur wenig Schwefel enthalten, eine hohe Entschwefelungswirksamkeit in der letzten Stufe des Wirbelbettes zur Konzentration des Schwefelgehaltes zeigen können, kann die Regeneration der Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien effizient durchgeführt werden, wobei hoch konzentrierter Schwefel entfernt wird.
  • Weiterhin ist der einsetzbare Lastbereich, wie er für die Entschwefelung und Entstaubung benötigt wird, so breit, daß sogar unabhängigen Fluktuationen von Entschwefelung und Entstaubung entsprochen werden kann.
  • Da außerdem unabhängige Rückführungsleitungen für die Entschwefelungsund Entstaubungsmaterialien für die Wirbelbetten hauptsächlich zum Entstauben und für die Wirbelbetten hauptsächlich zum Entschwefeln vorgesehen sind, können die Separation von Staub und die Regeneration dieser Materialien effizient ausgeführt werden.
  • Fig. 1 ist ein erläuterndes Diagramm, das eine Ausführungsform einer Vorrichtung zum trockenen simultanen Entschwefeln und Entstauben entsprechend der vorliegenden Erfindung zeigt, und die Fig. 2 bis 4 sind erläuternde Diagramme, die andere Ausführungsformen der Vorrichtungen entsprechend der vorliegenden Erfindung zeigen.
  • Fig. 5 ist ein Flußdiagramm, das ein Beispiel für die Vorrichtung zeigt, die dazu ausgelegt ist, das Verfahren zum trockenen, simultanen Entschwefeln und Entstauben entsprechend der vorliegenden Erfindung durchzuführen.
  • Fig. 1 zeigt ein Ausführungsbeispiel, in dem zwei Stufen von Wirbelbetten vorgesehen sind. Am unteren Abschnitt des ersten Wirbelbettes 1 ist eine Austragsmaschine 3, wie z.B. ein Rollenförderer vorgesehen, während am unteren Abschnitt des zweiten Wirbelbettes 2 eine Austragsmaschine 4, wie z.B. ein Rollenförderer vorgesehen ist. Die Austragsmaschinen 3,4 sind so eingestellt, daß die Fließgeschwindigkeit (oder Wirbelgeschwindigkeit) der Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien in dem ersten Wirbelbett 1 schnell ist und die Fließgeschwindigkeit der Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien im zweiten Wirbelbett 2 langsam ist. Bezugszeichen 5 bezeichnet einen Staubabscheider, Bezugszeichen 6 ist ein Variationsglied, wie beispielsweis ein Dämpfer oder dergleichen, Bezugszeichen 7 ein Regenerator, Bezugszeichen 8, 10 sind Steigleitungen und Bezugszeichen 11 ist die Bypass-Leitung für den Regenerator. Es ist anzumerken, daß die strichlierte Linie den Luftfluß bezeichnet. Es ist ebenfalls anzumerken, daß der Regenerator so konstruiert ist, daß das Oxidationsmittel (oder die Sauerstoff enthaltende Luft) ihm zugeführt werden kann.
  • Fig. 1 zeigt das Ausführungsbeispiel, bei dem die Wirbelbetten als zweistufige Anordnung vorgesehen und in separaten Gehäusen angeordnet sind. Es ist jedoch ähnlich denkbar, wie dies in Fig. 3 gezeigt ist, daß das erste Wirbelbett und das zweite Wirbelbett in einem Gehäuse angeordnet werden können. In Fig. 3 bezeichnet Bezugszeichen 13 einen Staubabscheider, die Bezugszeichen 13, 14 Regeneratoren und die Bezugszeichen 15, 16 Rückführungsleitungen.
  • Wie in Fig. 2 und Fig. 4 gezeigt kann eine Feinstaub-Entstaubungssektion 18 mit darin eingesetzten Filtern 17, die aus Keramikfiltern oder porösen Materialien wie beispielsweise Geweben zusammengesetzt sind, mit der strömungsabwärtigen Seite der Vorrichtung zum trockenen, simultanen Entschwefeln und Entstauben, wie sie in Fig. 1 oder Fig. 3 gezeigt ist, verbunden sein. Der Vorteil dieser Ausführungsform liegt darin, daß die Sektion 18 kompakt gestaltet werden kann, da die Staubkonzentration am Einiaß in die Feinstaub-Entstaubungssektion 18 so niedrig ist.
  • Als nächstes werden das Verfahren zum Betrieb der Vorrichtung, wie sie in Anspruch 3 beansprucht ist, und die Betriebsweise, wie sie in Anspruch 2 beansprucht ist, erklärt. Entsprechend diesem Verfahren wird ein Teil der Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien, die in den Wirbelbetten in den vorhergehenden Stufen verwendet worden sind, von Staub abgetrennt und dann kontinuierlich regeneriert. Die so erzeugten Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien werden dem Wirbelbett in der letzten Stufe zugeführt und zum Wirbelbett in der vorn befindlichen Stufe zurückgeführt, um darin verwendet zu werden. Die dann einen hohen Schwefelanteil enthaltenden Materialien werden für eine Regeneration wieder abgezogen.
  • Entsprechend der in Anspruch 3 beanspruchten Vorrichtung müssen sich die Bewegungsgeschwindigkeiten der Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien in der vorn befindlichen Stufe und der rückwärtigen Stufe stark unterscheiden. Zu diesem Zweck muß das Rückführungssystem für das Entschwefelungsmittel zwischen der Entschwefelung und Regeneration unabhängig zwischen der vorn befindlichen Stufe und der rückwärtigen Stufe sein oder für den Fall, daß das Rückführungsystem integriert ist, muß die Umlauffrequenz zwischen der vorn befindlichen Stufe und der rückwärtigen Stufe unterschiedlich sein. Bezüglich einer Vereinfachung der betreffenden Vorrichtung wurde das in Anspruch 2 beanspruchte Betriebsverfahren vorgeschlagen, wobei das Rückführungsystem einzeln vorhanden ist und das Filtermaterial, das in der Lage ist, eine hochgradige Entschwefelung durchzuführen, zurückgeführt wird.
  • Die Entschwefelungseigenschaften des Entschwefelungsmittels werden mit fortschreitender Entschwefelung herabgesetzt. Es ist daher zu bevorzugen, daß das Wirbelbett, das hauptsächlich zur Entschwefelung dient, frisches Entschwefelungsmittel verwendet, das weniger mit Schwefel versetzt ist. Andererseits wird das Entschwefelungsmittel um so effizienter regeneriert, je mehr es mit Schwefel versetzt ist. Es ist ebenfalls anzumerken, daß für den Fall, daß die Regeneration unter einer Hochtemperaturatmosphäre wie beim Eisenbasis-Entschwefelungsmittel durchgeführt wird, es auf einen bevorzugten Temperaturbereich aufgrund der Regenerations-(Oxidations-) Reaktionswärme ohne Anwendung externer Heizquellen aufgeheizt wird, wenn die Verschwefelungsrate über ein bestimmtes Niveau hinausgeht. Für den Fall des Eisenbasis-Entschwefelungsmittels wird das erforderliche Temperaturniveau ohne Zuführung von Wärme von externen Quellen erreicht, wenn die Schwefelkonzentration größer als 3% während der Entschwefelung ist.
  • Entsprechend dem in Anspruch 2 beanspruchten Verfahren wird aus einer Vielzahl von Wirbelbetten das vorn befindliche Wirbelbett, das hauptsächlich zum Entstauben verwendet wird, die Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien unter Wiederverwendung derselben einsetzen und ein Teil dieser Materialien wird abgezogen, um zu dem Regenerator zur Regeneration geschickt zu werden. Die regenerierten Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien werden alle dem rückwärtigen Wirbelbett zugeführt, hauptsächlich für die Entschwefelung verwendet und dort nur einmal verwendet und dem vorn befindlichen Wirbelbett zugeführt, das hauptsächlich für das Entstauben eingesetzt wird. Durch dieses Vorgehen kann eine hohe Entschwefelung im Bereich des rückwärtigen Wirbelbettes durch Einsatz von frischen Entschwefelungs- und Entstaubungsmatertalien erreicht werden, während diese Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien wiederholt in dem vorn befindlichen Wirbelbett eingesetzt werden, bis sie stark mit Schwefel versetzt sind und dann regeneriert werden.
  • Das Verfahren entsprechend der vorliegenden Erfindung wird nun in konkreterer Weise unter Bezugnahme auf Fig. 1 erläutert. Das Schwefelwasserstoff und Staub enthaltende Gas und Staub wird durch das erste Wirbelbett 1 in dem die Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien sich mit einer hohen Fließgeschwindigkeit bewegen hindurchgeleitet und hauptsächlich zur Entstaubung behandelt. Die Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien werden von der Austragsvorrichtung 3 mit einer hohen Geschwindigkeit abgezogen, nachdem sie in den ersten Wirbelbett 1 verwendet wurden, und ein Teil der abgezogenen Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien werden den Staubabscheider 5 zugeführt, worin der Staub und die pulverförmigen Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien von den Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien getrennt werden, die dann in den Regenerator 7 zur Regeneration eingeführt werden. Die so regenerierten Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien werden durch die Steigleitung 8 dem zweiten Wirbelbett 2 zugeführt, wo sie mit einer geringen Fließgeschwindigkeit bewegt werden. Das zu behandelnde Gas wird aus dem ersten Wirbelbett 1 in das zweite Wirbelbett 2 eingespeist, wo hauptsächlich die Entschwefelung durchgeführt wird. Die Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien werden zu der Austragsvorrichtung 4 mit einer geringen Geschwindigkeit abgezogen, nachdem sie in dem zweiten Wirbelbett 2 verwendet wurden, und werden in das erste Wirbelbett durch die Steigleitung 10 zusammen mit den Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien zurückgeführt, die von dem ersten Wirbelbett 1 abgezogen, aber nicht in den Staubabscheider 5 eingegegeben worden sind. Auf diese Weise werden sie mehr und mehr mit Schwefel versetzt und wenn der Schwefelgehalt erhöht ist, werden die Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien extrahiert und wieder regeneriert. Obwohl dies in Fig. 1 nicht gezeigt ist, ist eine Zuführungsleitung für frisches Entschwefeleungs- und Entstaubungsmaterial mit dem ersten Wirbelbett 1 oder dem zweiten Wirbelbett 2 verbunden
  • Weiterhin umfaßt das in Anspruch 2 beanspruchte Verfahren ein Entfernen des Staubs von einem Teil der Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien, die in dem Wirbelbett in der vorn befindlichen Stufe eingesetzt worden sind und weiterhin ein Extrahieren eines Teil der vom Staub abgeschiedenen Materialien und deren Regeneration, wobei die Extraktionsrate variabel ist. Noch spezieller ist eine den Regenerator umgehende Leitung im Fließweg der Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien (das Fließbett der vorn befindlichen Stufe T Extraktion eines Teil der Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien T Regenerator T Wirbelbett der rückwärtigen Stufe) vorgesehen und ein Teil des dem Wirbelbett in der rückwärtigen Stufe zugeführten Entschwefelungsmittel allein wird regeneriert.
  • Das oben erwähnte Verfahren wird detaillierter unter Bezugnahme auf Fig. 1 erläutert. Die Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien, die in dem ersten Wirbelbett 1 verwendet worden sind, werden von der Austragsvorrichtung 3 mit einer hohen Geschwindigkeit abgezogen, ein Teil der Materialien wird dem Staubabscheider 5 zugeführt, wo der Staub und die pulverförmigen Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien getrennt und dann dem Variationsglied 6, wie z.B. einen Dämpfer oder dergleichen, zugeführt werden, der einen Teil der Materialen zu dem Regenerator zur Regeneration abzieht. Der Teil der Materialien, der dem Regenerator 7 nicht zugeführt worden ist, wird dem zweiten Wirbelbett 2 mittels der am Regenerator vorbeiführenden Leitung 11 zugeführt.
  • Das in Anspruch 2 beanspruchte Verfahren ist wie beschrieben gestaltet, wodurch die folgenden Effekte erhalten werden können:
  • (1) Wenn solche Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialen, die in der Lage sind, eine Entschwefelung durchzuführen, sogar wenn sie ziemlich stark mit Schwefel versetzt sind, verwendet werden, können sie entsprechend dem vorliegenden Verfahren bis zu einem hohen Grad von Verschwefelung ohne Veränderung der Betriebsbedingungen der Entschwefelungs- und Entstaubungsbetten verwendet und dann regeneriert werden.
  • (2) Wenn die Veränderung der Entschwefelungsbelastung (wie beispielsweise die Veränderung der Dichte des Schwefelwasserstoffs in dem Gas) erfaßt wird, kann eine Regeneration der Materialien mit einer konstanten Rate der Verschwefelung entsprechend dem vorliegenden Verfahren ohne Veränderung der Betriebsbedingungen der Entschwefelungs- und Entstaubungsbetten durch eine Änderung der Rate der Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien, mit der diese zur Regeneration geschickt werden, durchgeführt werden. Umgekehrt kann diese Veränderung, sogar wenn die Entstaubungsbelastung allein unabhängig geändert wird, ohne Einfluß auf die Regeneration des Entschwefelungsmaterials abgefangen werden.
  • Ein weiterer Aspekt in Verbindung mit dem erfindungsgemäßen Verfahren umfaßt das Entfernen des Staubes aus den Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien, die in den Wirbelbett in der vorn befindlichen Stufe verwendet worden sind, und anschließendes Rückführen des Großteils dieser Materialien zum Wirbelbett in der vorn befindlichen Stufe und Regenerieren des verbleibenden Teils dieser Materialien, um so die regenerierten Materialien zu dem Wirbelbett in der vorn befindlichen Stufe zurückzuführen, während ein Großteil der Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien, die in dem Wirbelbett in der rückwärtigen Stufe verwendet worden sind, in das Wirbelbett in der rückwärtigen Stufe zurückgeführt wird und ein Teil der verbleibenden Materialen regeneriert wird, um so zum Wirbelbett in der rückwärtigen Stufe zurückgeführt zu werden, wobei der Rest der Materialien aus der Schleife ausgetragen wird.
  • Dieses Verfahren wird unter Bezugnahme auf Fig. 3 erklärt. Das Schwefelwasserstoff und Staub enthaltende Gas wird durch das erste Wirbelbett 1, in dem die Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien sich mit einer hohen Fließgeschwindigkeit bewegen, hindurchgeleitet und hauptsächlich zum Entstauben behandelt. Die Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien, die in dem ersten Wirbelbett 1 verwendet worden sind, werden mit einer hohen Geschwindigkeit zu der Austragsvorrichtung 3 abgezogen, dem Staubabscheider 12 zugeführt, um so von Staub und pulverisierten Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien abgetrennt zu werden, und ein Großteil der Materialien wird zum ersten Wirbelbett 1 zurückgeführt, während der Rest der Materialien dem Regenerator 13 zugeführt wird. Nach der Regeneration werden die Materialien in das erste Wirbelbett 1 mittels der Rückführungsleitung 15 zurückgeführt. Andererseits werden die Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien, die in dem zweiten Wirbelbett verwendet worden sind, in dem die Materialien mit einer geringen Geschwindigkeit fließen, von der Austragsvorrichtung 4 mit einer geringen Geschwindigkeit abgezogen und ein Großteil des Materials wird in das zweite Wirbelbett mittels der Rückführungsleitung 16 zurückgeführt, während ein Teil der Materialien dem Regenerator 14 zugeführt wird, so daß diese regeneriert und in das zweite Wirbelbett 2 mittels der Rückführungsleitung 15 zurückgeführt werden. Der verbleibende Teil der Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien wird aus der Schleife abgezogen, um so wiederverwendet oder beseitigt oder der Entsorgung zugeführt zu werden.
  • Fig. 5 zeigt eine Ausführungsform der Vorrichtung, die dazu ausgelegt ist, das Verfahren entsprechend der vorliegenden Erfindung auszuführen, bei der das Wirbelbett aus zwei Lagen besteht.
  • Das Schwefelwasserstoff und Staub enthaltende Rohgas wird in dem ersten Wirbelbett 1 hauptsächlich entstaubt, das eine schnellere Fließgeschwindigkeit aufweist, und in dem zweiten Wirbelbett 2 hauptsächlich entschwefelt, das eine geringere Fließgeschwindigkeit aufweist, und als gereinigtes Gas ausgegeben. Die Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien, die aus dem ersten Wirbelbett 1 herausgefördert worden sind, werden durch den Staubabscheider 5 von dem Staub und den pulverisierten Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien abgetrennt. Und dann wird ein Teil des Materials dem Regenerator 7 zugeführt, um regeneriert zu werden. Die Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien, die in dem Regenerator 7 wieder aktiviert worden sind, werden in das zweite Wirbelbett 2 mittels der Steigleitung 8 weitergegeben und dann dem ersten Wirbelbett 1 zugeführt. Für den Fall, daß der Staubgehalt in dem Gas hoch ist, werden die Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien in das erste Wirbelbett zurückgeführt, da es für das erste Wirbelbett 1 notwendig ist, daß es die Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien 5 - 100 Mal so oft aufnimmt wie das zweite Wirbelbett 2. Die Bezugsziffer 10 bezeichnet die Rückführungsleitung, und die Bezugsziffern 3,4 bezeichnen Austragsvorrichtungen, wie z.B. Rollenförderer. Da unabhängige Austragsvorrichtungen 3,4 auf diese Weise an den unteren Abschnitten der Wirbelbetten der jeweiligen Stufen vorgesehen sind, kann die Fließ-(Bewegungs-)Geschwindigkeit der Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien der jeweiligen Stufen in solch einer Weise eingestellt werden, daß die Fließgeschwindigkeit in der vorn befindlichen Stufe schneller sein kann.
  • Zwei Lagen (Stufen) von Wirbelbetten sind in Verbindung mit Fig. 5 erläutert worden. Die Anzahl von Wirbelbetten ist jedoch nicht notwendigerweise auf zwei Lagen beschränkt, sondern kann auch eines oder mehr als drei sein.
  • Im folgenden sind die Ausführungsbeispiele der vorliegenden Erfindung angegeben.
  • Ausführungsbeispiel 1: Das Gas mit der folgenden Zusammensetzung wurde als Testgas zur Annahme von Gas der Kohlevergasung hergestellt und durch die in Fig. 1 gezeigte Vorrichtung behandelt.
  • H&sub2;: 15% (volumetrisch)
  • CO: 15% (volumetrisch)
  • CO&sub2;: 10% (volumetrisch
  • H&sub2;O: 10% (volumetrisch)
  • H&sub2;S: 1500 ppm
  • Staub: 3g/Nm³
  • Die Entschwefelungstemperatur in dem zweiten Wirbelbett betrug 500ºC und gebrochenes Eisen mit einer Korngröße im Bereich von 1.0 - 1.41 mm wurde als Entstaubungsmaterial verwendet. Das Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterialien wurde durch Oxidation unter 50% Luftverdünnung bei einer Temperatur von 500ºC regeneriert.
  • Das oben angegebene Gas wurde entsprechend dem Verfahren wie in Anspruch 2 beansprucht behandelt. 8 Gew.-% des Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterials, das durch das erste Wirbelbett rückgeführt wurde, wurden extrahiert und dem zweiten Wirbelbett zugeführt. Die Materialgleichgewichte des Gases und des Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterials waren so wie in Tabelle 1 und Tabelle 2 gezeigt. Die Konzentration von Schwefelwasserstoff in dem Gas, das den Auslaß des zweiten Wirbelbettes verließ, wurde als auf 100 ppm herabgesetzt ermittelt. Andererseits wurde der Staubgehalt in dem Gas am Auslaß des zweiten Wirbelbettes auf 3 mg/Nm³ reduziert und die Entstaubungseffizienz lag bei 99.9 %. Tabelle 1 Strömungsrate (Nm³/h) H&sub2;S-Konzentration (ppm) Ort Gas Eingang zum Wirbelbett Auslaß des Wirbelbettes Tabelle 2 Strömungsrate (Kg/h) FeS-Konzentration (Gew.-%) Ort Entschwefelungs- und Entschaubungsmaterial Eingang zum Wirbelbett Auslaß des Wirbelbettes Rückführung zum Wirbelbett Regenerator-Bypass-Leitung Eingang zum Regenerator
  • Es ist zu verstehen, daß der Ausdruck "Rückführung zum 1. Wirbelbett" wie er in Tabelle 1 verwendet wird, den Teil des Materials bedeutet, der von dem ersten Wirbelbett abgezogen worden, nicht jedoch dem Staubabscheider oder dem Abschnitt zugeführt worden ist, der in Fig. 1 mit "A" bezeichnet ist.
  • Ausführungsbeispiel 2: Das Gas mit der folgenden Zusammensetzung wurde als Testgas zur Annahme eines Gases der Kohlevergasung hergestellt und durch die in Fig. 1 gezeigte Vorrichtung behandelt.
  • H&sub2;: 15% (volumetrisch)
  • CO: 15% (volumetrisch)
  • CO&sub2;: 10% (volumetrisch)
  • H&sub2;O: 10% (volumetrisch)
  • H&sub2;S: 3000 ppm
  • Staub: 3g/Nm³
  • Das oben angegebene Gas wurde durch die in Fig. 1 gezeigte Vorrichtung entsprechend dem Verfahren, wie es in Anspruch 2 beansprucht wird, behandelt. Es ist anzumerken, daß die Entschwefelungstemperatur, das Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterial und die Regenerationsbedingungen die gleichen waren, wie die beim Ausführungsbeispiel 1 angewendeten. 75 Gew.-% des Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterials, das von dem ersten Wirbelbett abgezogen wurde (8 Gew.-% des Materials wurde in der gleichen Weise wie beim Ausführungsbeispiel 1 abgezogen) wurden an den Regenerator zur Regeneration weitergegeben. Die Materialgleichgewichte des Gases und des Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterials waren die in Tabelle 3 und Tabelle 4 gezeigten. Es wurde herausgefunden, daß die Schwefelwasserstoffkonzentration in dem Gas am Auslaß des zweiten Wirbelbettes auf 100 ppm reduziert war. Der Staubgehalt in dem Gas am Auslaß des zweiten Wirbelbettes war auf 3 mg/Nm³ erniedrigt und die Entstaubungseffizienz lag bei 99.9 %. Tabelle 3 Strömungsrate (Nm³/h) H&sub2;S-Konzentration (ppm) Ort Gas Eingang zum Wirbelbett Auslaß des Wirbelbettes Tabelle 4 Strömungsrate (Kg/h) FeS-Konzentration (Gew.-%) Ort Entschwefelungs- und Entschaubungsmaterial Eingang zum Wirbelbett Auslaß des Wirbelbettes Rückführung zum Wirbelbett Regenerator-Bypass-Leitung Eingang zum Regenerator
  • Ausführungsbeispiel 3: Heißes, von dem Kohlevergasungsofen hergestelltes Gas der Kohlevergasung mit einem Schwefelwasserstoffgehalt von 1200 ppm und einem Staubanteil von 3000 mg/Nm³ wurde ohne Kühlung mit der Vorrichtung, wie sie in Fig. 2 gezeigt ist, behandelt. Ein Keramikfilter aus porösem Material wurde als Filter eingesetzt. Das Gas am Auslaß des zweiten Wirbelbettes enthielt 20 ppm Schwefelwasserstoff und 100 mg/Nm³. Staub. Dieses Gas wurde in die Feinstaub-Entstaubungssektion eingeführt. Als Resultat enthielt das Gas, das den Auslaß der Feinstaub-Entstaubungssektion verließ, 20 ppm Schwefelwasserstoff und der Staubgehalt war auf 0.1 ppm reduziert. Dieses gereinigte Gas wurde einer Gasturbine zur Verwendung darin zugeführt. Ein ähnliches Resultat wurde durch Verwendung des in Fig. 4 gezeigten Apparates erhälten.
  • Ausführungsbeispiel 4: Gas der Kohlevergasung mit der folgenden Zusammensetzung wurde unter Verwendung der Vorrichtung mit dem in Fig. 5 gezeigten Flußdiagramm wurde gereinigt.
  • Gaszusammensetzung
  • H&sub2;S: 1400 ppm
  • H&sub2;: 18 Volumen-%
  • CO: 22 Volumen-%
  • CO&sub2;: 13 Volumen-%
  • H&sub2;O: 10 Volumen-%
  • N&sub2;: 37 Volumen-%
  • Staubgehalt: 2.6 g/Nm³
  • Die Raumgeschwindigkeit (SV) betrug 3500 h&supmin;¹.
  • Das Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterial mit der in Fig. 5 gezeigten Zusammensetzung wurde verwendet. Die Bruchstabilität wurde durch einen Kompressionstester gemessen. Die hauptsächlichen Betriebsbedingungen waren wie folgt:
  • Fließgeschwindigkeit des Gases (im Wirbelbett): 10 cm/s
  • Bewegungsgeschwindigkeit des Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterials:
  • 1. Wirbelbett 4.8 m/h
  • 2. Wirbelbett 0.2 m/h
  • Temperatur (im 1. Wirbelbett): 450ºC.
  • Der Betrieb wurde unter den oben genannten Bedingungen durchgeführt und die Entschwefelungs- und Entstaubungseigenschaften genauso wie die Verlustmenge an Entschwefelungsmittel wurden gemessen. Die Ergebnisse der Messungen sind in Tabelle 6 gezeigt.
  • Ausführungsbeispiel 5: Der Betrieb wurde unter ähnlichen Bedingungen wie die von Ausführungsbeispiel 4 unter Verwendung des Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterials mit der Zusammensetzung wie in Tabelle 5 gezeigt durchgeführt. Die Resulate der Messungen sind in Tabelle 6 gezeigt.
  • Vergleichsbeispiel 1: Das Eisenerz mit der in Fig. 5 gezeigten Zusammensetzung wurde als Entschwefelungs- und Entstaubungsmittel verwendet und der Betrieb wurde unter ähnlichen Bedingungen wie die im Ausführungsbeispiel durchgeführt. Die Resultate der Messungen sind in Tabelle 6 gezeigt. Tabelle 5 Ausführungsbeispiel (Reduziertes Eisen) Vergleichsbeispiel (Eisenerz) Gesamt-Fe-Gehalt (Gew.-%) Metallisches Eisen (Gew.-%) Druckstabilität (Kg) Tabelle 6 Ausführungsbeispiel (Reduziertes Eisen) Vergleichsbeispiel (Eisenerz) Durchschnittliche Entschwefelungsrate (%) Durchschnittliche Entstaubungsrate (%) Verlust von Entschwefelungs- u. Entstaubungsmaterial (nach 10 h verglichen zur anfänglichen Füllung)
  • Es ist zu verstehen, daß die durchschnittliche Entschwefelungsrate und die durchschnittliche Entstaubungsrate in Tabelle 6 die durchschnittlichen Raten während eines normalen 10-stündigen Betriebes zeigen. Im Fall des Vergleichsbeispiels 1 werden der Widerstand der Luftdurchleitung in dem Wirbelbett selbst und die Siebgröße im stromabwärtigen Teil des Wirbelbettes schrittweise erhöht, was dazu führt, daß ein kontinuierlicher Betrieb von mehr als 12 Stunden unmöglich wird. Wie aus der vorstehenden Beschreibung erkennbar ist, wurde die Entschwefelungseigenschaft nicht sehr stark vermindert und eine Regeneration konnte in positiver Weise durch Verwendung von metallischem Eisen (reduziertem Eisen) durchgeführt werden, da auch das Entschwefelungs- und Entstaubungsmittel beträchlich verlängert werden konnte.

Claims (3)

1. Verfahren zur trockenen, simultanen Entschwefelung und Entstaubung, das die Bildung einer Vielzahl von Stufen von Wirbelbetten mit einem granulierten Entschwefelungs und Entstaubungsmittel, das als Hauptbestandteil 5 - 95 Gew.-% von Eisenoxid und 5 - 95 Gew.-% metallisches Eisen aufweist, und In-Kontakt-bringen dieser Wirbelbetten mit einem Gas umfaßt, das Schwefelwasserstoff und Staub enthält, um dadurch simultan das Gas zu entschwefeln und zu entstauben.
2. Verfahren zur trockenen, simultanen Entschwefelung und Entstaubung, wie in Anspruch 1 beansprucht, dadurch gekennzeichnet, daß ein Teil des Entschwefelungs- und Entstaubungsmittels, das von dem Wirbelbett (1) in der vorn befindlichen Stufe abgegeben wird, nach der Abtrennung von Staub regeneriert wird, daß das regenerierte Mittel dem Wirbelbett in der letzten Stufe zugeführt und dann in das Wirbelbett (1) der vorn befindlichen Stufe zurückgeführt wird, daß ein Teil des Entschwefelungs- und Entstaubungsmaterials, das von dem Wirbelbett (1) in der vorn befindlichen Stufe abgegeben wird, vom Staub getrennt und weiterhin ein Teil des vom Staub abgetrennten Materials zur Regeneration abgezogen wird, wobei die Rate dieses Abziehens variabel ist, daß die Regeneration des Mittels durchgeführt werden kann, nachdem das Mittel stark mit Schwefel versetzt worden ist, daß in der vorn befindlichen Stufe eine hohe Strömungsgeschwindigkeit des Mittels, die notwendig ist, um eine hohe Strömungsmenge des Mittels zu erhalten, die hauptsächlich zum Entstauben geeignet ist, und daß in der rückwärtigen Stufe eine niedrige Strömungsgeschwindigkeit des Mittels erhalten werden kann, die hauptsächlich zur Entschwefelung mit dem regenerierten frischen Mittel geeignet ist.
3. Vorrichtung zur trockenen, simultanen Entschwefelung und Entstaubung, mit einer Vielzahl von Stufen von Wirbelbetten (1,2), die ein Entschwefelungs- und Entstaubungsmittel umfassen, das als hauptsächliche Komponente 5 - 95 Gew.-% von Eisenoxid und 5 - 95 Gew.-% metallisches Eisen in der vorn von Partikeln beinhaltet, wobei die Strömungsgeschwindigkeit des Entschwefelungs- und Entstaubungsmittels in den jeweiligen Stufen so einstellbar ist, daß die Fließgeschwindigkeit des Materials in der vorn befindlichen Stufe schneller als in der rückwärtigen Stufe ist, und mit unabhängigen Austragsvorrichtungen (3,4) an den unteren Abschnitten der Wirbelbetten (1,2) in den jeweiligen Stufen.
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