HINTERGRUND DER ERFINDUNG
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Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf einen Einkristall-
Szintillations-Detektor für Gammastrahlen und ähnliche Strahlung und
insbesondere auf einen Einkristall-Szintillations-Detektor, bestehend
aus Lutetium-Orthosilikat.
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Eine bekannte Form von Detektor for Gamma- und ähnliche
Strahlung (wie Röntgenstrahlung, kosmische Strahlung und energiereiche
Partikel von etwa 1 KeV und darüber) verwendet einen transparenten
Einkristall, bekannt als Szintillator, der auf auftreffende Strahlung mit der
Emission von Lichtimpulsen reagiert. Die Lichtimpulse werden optisch auf
den Eingang einer Fotovervielfacherröhre gekoppelt, die ein
Spannungssignal erzeugt, das in Beziehung steht mit der Anzahl und Amplitude der
empfangenen Lichtimpulse. Szintillatoren dieser Klasse haben weite
Anwendung in verschiedenen Gebieten gefunden, wie Nuklearmedizin, Physik,
Chemie, Mineral- und Erdölexploration usw..
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Vielleicht der meistgebrauchte Typ von Szintillator ist
thallium-dotiertes Natriumjodid NaI (Tl). NaI-Detektoren, die relativ
kostengünstig herzustellen sind und in der Lage sind, eine hohe
Lichtausbeute in Abhängigkeit von auftreffender Strahlung zu liefern, haben
generelle Anwendung gefunden beispielsweise in Logsonden für
Erdölbohrlochlogoperationen, wo entweder natürlich auftretende oder induzierte
Gammastrahlung erfaßt wird für die Hilfe bei der Lokalisierung von
Erdöllagerstätten.
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Andere bekannte Einkristall-Szintillatoren, verwendet für
Gammastrahlungserfassung, umfassen Cäsium-Jodid (natrium- oder
thalliumaktiviert) und Wismut-Germanat (BGO). Organische Szintillatoren, wie
Naphthalin, Anthracen, Stilben und ähnliche Materialien, wurden
ebenfalls
eingesetzt, insbesondere dort, wo sehr hohe Zählraten wichtig
sind, obwohl sie generell nicht so brauchbar sind wie inorganische
Szintillatoren für die Erfassung von Gammastrahlen.
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Alle vorgenannten Typen von Szintillatoren haben als
Gammastrahlendetektoren einen oder mehrere Nachteile. Beispielsweise haben
NaI-Szintillatoren vergleichsweise niedrige Dichte, und demgemäß
niedrige Strahlungserkennungswirksamkeit, langsames Abklingen der
Szintillation und ein starkes und beständiges Nachglühen, was im Widerspruch steht
zu der Zählrateneffizienz, und zum Überdecken von Impulsen führt, und
sie sind hykroskopisch. Obwohl BGO-Szintillatoren nicht unter der
niedrigen Dichte und den Hykroskopproblemen wie NaI-Szintillatoren leiden,
haben sie eine relativ langsame Szintillationsabklingzeit und niedrige
Lichtausbeute, die bei höheren Temperaturen noch absinkt. Der
Refraktionsindex von BGO ist außerdem relativ hoch, was zu Lichtverlust durch
interne Reflexion führt. Dies und andere Nachteile bekannter
Szintillatoren haben ihre Brauchbarkeit als Gammastrahlungsdetektoren beschränkt
oder haben Beschränkungen in der Art und Weise ihres Einsatzes mit sich
gebracht. Unter den harten Bedingungen der Erdölbohrlochuntersuchung
(hohe Temperatur, hoher Druck, Feuchtigkeit usw.) beispielsweise
resultierten Beschränkungen in der Untersuchungsgeschwindigkeit,
statistischen Verläßlichkeit, Sondengröße und dergleichen direkt her von dem
Szintillatormaterial, das in einer gegebenen Logsonde eingesetzt wurde.
Demgemäß wurden langdauernde Anstrengungen unternommen, um brauchbarere
und verläßliche Szintillationsdetektoren und insbesondere
Gammastrahlungs-Szintillationsdetektoren zu entwickeln.
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Vor kurzem ist ein Gammastrahlungsdetektor vorgeschlagen
worden, der einen Szintillator verwendet, gebildet von einem Einkristall
von cer-aktiviertem Gadolinium-Orthosilikat (GSO). Der GSO-Szintillator
hat den Vorteil, als Gammastrahlungsdetektor einer hohen effektiven
Atomzahl, hoher Dichte, schnellem Szintillationsabklingen, relativ
niedrigem Refraktionsindex, hat jedoch die Nachteile der niedrigen
Lichtausbeute, einer starken Tendenz zum Splittern, was das Schneiden und
Polieren schwierig macht und, wichtiger noch, sehr hohen thermischen
Neutroneneinfangquerschnitts (49.000 Barns). Diese letztgenannte
Charakteristik
legt deutlich nahe, daß GSO-Szintillatoren nur sehr beschränkte
Brauchbarkeit haben würden, wenn überhaupt, in solchen Anwendungsfällen,
wie in vielen auf Kernzerfall beruhenden Bohrlochlogsonden
beispielsweise, wo die Gammastrahlung, die zu erfassen ist, durch
Neutronenbestrahlung induziert wird. Dies liegt daran, daß Gadolinium beim Einfangen
thermischer Neutronen Gammastrahlung emittiert, die in Konflikt geriete
mit der Erkennung der externen interessierenden Gammastrahlen.
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Ein solcher GSO-Szintillator-Detektor ist in US Patent Nr.
4,647,781, veröffentlicht 3. März 1987, zur Verwendung in
positronenberechneter Tomographie beschrieben. In dem genannten Patent ist jedoch
keine Offenbarung enthalten hinsichtlich der Brauchbarkeit des
GSO-Szintillators als Gammastrahlendetektor unter den ungünstigen Bedingungen
der Bohrlochuntersuchung. Es war nämlich der Erfinder mit seinen
Mitarbeitern, der durch Experimentieren und Beurteilen als erster
feststellte, daß der GSO-Szintillator als Bohrlochdetektor brauchbar war. Diese
Erfindung ist offenbart in der veröffentlichten Europäischen
Patentanmeldung EP-A-0231693.
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Der Erfolg bei der Anpassung des GSO-Szintillators an den
Bohrlocheinsatz brachte den Erfinder dazu, andere seltene
Erdverbindungen als mögliche Szintillatoren für Gammastrahlung (und dergleichen)-
Erkennung zu berücksichtigen. Als ein erster Schritt wurden verschiedene
luminophore Materialien in Pulverform untersucht für die anfängliche
Abschätzung, um potentielle Kandidaten für das Kristallwachstum zu
identifizieren. Diese anfängliche Abschätzung erfolgte unter Anwendung von
Verfahren ähnlich jenen, wie sie von A.H. Gomes de Mesquita u.a. auf
Seiten 643-650 des Materials Research Bulletin, Band 4, Nr. 9, 1969,
Pergamon Press, Inc. beschrieben wurden, der die Eigenschaften von auf
seltenen Erden beruhenden Luminophoren als primäres Ziel untersuchte.
Der Ausdruck luminophor, wie er in der Gomes de Mesquita et al.
Veröffentlichung und auch hier verwendet wird, bezieht sich auf die Form
des feinen Pulvers. Solche Luminophoren werden typischerweise als
Beschichtungen auf Kathodenstrahlröhren-Bildschirmen, Fluoreszenzlampen
und dergleichen eingesetzt, wo sie auftreffende Elektronen oder
Ultraviolettstrahlung in sichtbare Lichtimpulse umsetzen. Sie sind jedoch
nicht geeignet als Detektoren für Gammastrahlung oder dergleichen, da
energiereiche Photonen oder Partikel eine hohe Wahrscheinlichkeit
aufweisen, durch die dünne Beschichtung ohne Wechselwirkung zu passieren.
Wenn die Beschichtung hinreichend dick gemacht wird, um Gammastrahlung
abzubremsen, würde die resultierende Undurchsichtigkeit der Luminophor-
Schicht das meiste an Szintillationssignal einfangen. Infolgedessen sind
nur transparente Einkristalle brauchbar als Gammastrahlungsdetektoren.
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Obwohl einige der physikalischen und optischen Eigenschaften
der Luminophore mit seltenen Erden bekannt waren, waren ihre
Szintillationseigenschaften unbekannt und konnten nicht von vornherein
vorhergesagt werden wegen der komplexen und nur teilweise verstandenen Natur des
Szintillationsmechanismus. Beispielsweise würde man erwarten, auf der
Basis der Atomzahl des Ionenradius der elektronischen Ladung, der Dichte
des Refraktionsindex und des Fehlens von Absorptionsbändern, daß
cer-dotiertes Ytterbium-Orthosilikatpulver und cer-dotiertes
Lutetium-Orthosilikatpulver sehr ähnliche Szintillationseigenschaften hätten.
Tatsächlich jedoch zeigten die Luminophor-Experimente, daß
Ytterbium-Orthosilikat eine 1000mal schlechtere Szintillationsausbeute aufweist im
Vergleich mit Lutetium-Orthosilikat.
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Darüber hinaus war durchaus nicht klar, ob die Lumineszenz-
Eigenschaften oder anderen Eigenschaften der Einkristallform einer
Verbindung einer seltenen Erde die gleichen wären wie jene der
Luminophorform. Generell nämlich sind die Szintillationseigenschaften von
Einkristall-Szintillatoren nicht ohne weiteres bestimmbar oder mit Sicherheit
vorhersagbar, ausgehend von den Luminophoren.
ZUSAMMENFASSUNG
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Gemäß der vorliegenden Erfindung wird demgemäß ein
verbesserter Szintillator für die Verwendung als Detektor für Gammastrahlung
(oder ähnlicher Strahlung) vorgeschlagen, der einen Einkristall aus cer-
aktiviertem Lutetium-Orthosilikat umfaßt mit der generellen Formel
Ce2xLu&sub2;(1-x)SiO&sub5;. Generell kann der Wert von x (wie in der
Ausgangsschmelze, aus der der Kristall gezogen wird, gemessen) veränderlich sein
innerhalb des annähernden Bereichs von 0,001 bis 0,1, wobei der
bevorzugte
Bereich von x zwischen etwa 0,005 bis 0,015 liegt. Nach Einbau in
einen vollständigen Detektor wird der Szintillator-Kristall optisch
entweder direkt oder über einen geeigneten Lichtleiter mit der
fotoempfindlichen Oberfläche eines Fotodetektors gekoppelt für die Erzeugung eines
elektrischen Signals in Abhängigkeit von der Emission eines
Lichtimpulses durch den Szintillator. Der LSO-Szintillator der Erfindung besitzt
bestimmte wichtige Charakteristiken, wobei an erster Stelle die hohe
Lichtausbeute, die sehr kurze Abklingzeit und der hohe
Erkennungswirkungsgrad zu nennen sind, welche ihn überlegen machen gegenüber früheren
Szintillatoren als Detektor für Gammastrahlung oder ähnliche Strahlung,
insbesondere unter Bohrlochuntersuchungsbedingungen.
KURZBESCHREIBUNG DER ZEICHNUNG
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Figur 1 ist eine Diagrammdarstellung einer Ausführungsform
eines LSO-Szintillationsdetektors gemäß der vorliegenden Erfindung; und
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Figur 2 ist ein schematisches Diagramm einer
Bohrlochuntersuchungssonde, in der der LSO-Szintillationsdetektor der Figur 1
eingesetzt werden kann.
BESCHREIBUNG EINES REPRÄSENTATIVEN AUSFUHRUNGSBEISPIELS
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Zu Illustrationszwecken wird eine repräsentative
Ausführungsform der Erfindung nachstehend im Kontext eines Gammastrahlendetektors
beschrieben. Es versteht sich natürlich, daß die Brauchbarkeit des
neuartigen LSO-Einkristall-Szintillators der Erfindung nicht auf die
Erfassung von Gammastrahlung beschränkt ist, sondern daß er generell
Anwendung findet für die Erfassung anderer Arten ähnlicher Strahlung,
beispielsweise Röntgenstrahlung, kosmische Strahlung und energiereiche
Partikel.
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In Fig. 1 ist ein Einkristall-LSO-Szintillator 10 dargestellt,
eingeschlossen in einem Gehäuse 12 eines Gammastrahlendetektors. Eine
Seite 14 des Szintillators steht in optischem Kontakt mit der
fotoempfindlichen Oberfläche einer Fotovervielfacherröhre 16. Alternativ
könnten die Lichtimpulse auf den Fotovervielfacher über Lichtleiter oder
Fasern, Linsen, Spiegel oder dergleichen gekoppelt werden. Der
Fotovervielfacher
kann durch irgend einen geeigneten Fotodetektor ersetzt
werden, wie eine Fotodiode, eine Mikrokanalplatte usw.. Um so viel wie
möglich jedes Lichtblitzes auf den Fotovervielfacher zu richten, sind die
anderen Seiten 18 des Szintillators vorzugsweise umschlossen oder
abgedeckt mit einem reflektiven Material, beispielsweise Teflonband,
Magnesiumoxidpuder, Aluminiumfolie oder einem Titandioxidanstrich. Von dem
LSO-Kristall bei Auftreffen von Strahlung emittierte Lichtimpulse werden
entweder direkt oder über Reflexion von den Oberflächen 18 von dem
Fotovervielfacher aufgefangen, der elektrische Impulse oder Signale in
Abhängigkeit von den Lichtimpulsen erzeugt. Diese elektrischen
Ausgangsimpulse werden typischerweise zunächst verstärkt und danach, je nach
Wunsch, verarbeitet, beispielsweise in einem Impulshöhenverstärker, um
die interessierenden Parameter bezüglich der erfaßten Strahlung zu
gewinnen. Der Fotovervielfacher ist ferner an eine
Hochspannungsleistungsversorgung angeschlossen, wie in Fig. 1 angedeutet. Mit Ausnahme des
LSO-Szintillators sind alle Komponenten und Materialie, auf die in
Verbindung mit Fig. 1 bezuggenommen wird, konventionell und brauchen daher
nicht im einzelnen beschrieben zu werden.
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Als erster Schritt bei der Beurteilung von cer-aktiviertem
Lutetium-Orthosilikat Ce:Lu&sub2;SiO&sub5; als Szintillator wurde das Material in
Luminophorform (Pulver) synthetisiert, und die
Szintillationseigenschaften der resultierenden Zusammensetzung wurden analysiert. Aus dieser
Analyse wurde ermittelt, daß LSO hinreichend vielversprechend als
Szintillatormaterial war, um zusätzliche Anstrengungen und Kosten für das
Wachsenlassen in Einkristallform zu rechtfertigen. LSO wurde als ein
Kandidat für die Luminophorsynthese gewählt wegen seiner hohen Atomzahl
und hohen Dichte und dem Fehlen von optischen Absorptionsbändern im
sichtbaren Teil des Spektrums. Die prinzipiellen physikalischen und
äptischen Eigenschaften von LSO wurden verglichen mit denen von GSO und
NaI (Tl) in Tabelle 1, aus der man erkennen kann, daß LSO Vorteile
gegenüber GSO in allen Eigenschaften und gegenüber NaI (Tl) im Bereich der
Atomzahl, Dichte, Refraktionsindex und Hygroskopie aufzuweisen scheint.
TABELLE 1
Effektive Atomzahl
Dichte (g/cm³)
Refraktionsindex
Neutroneneinfangquerschnitt
(10-28cm²) (Barns))
Hygroskopisch?
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Da Ce-aktivierte Einkristalle von LSO bisher nicht gezogen
worden waren, waren die Szintillationseigenschaften von Einkristall LSO
unbekannt. Ebenfalls war bisher unbekannt, ob die Eigenschaften des LSO-
Luminophors beibehalten würden, wenn dasselbe Material in einen
Einkristall gezogen würde.
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Das Luminophor-Syntheseverfahren bestand aus den folgenden
Schritten:
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(1) Feine Pulver von Ln&sub2;O&sub3; (Ln=Gd, Lu) SiO&sub2; und entweder CeO&sub2;
oder Ce&sub2;O&sub3; wurden in den entsprechenden Atomverhältnissen mechanisch
gemischt und in ein Aluminiumoxidschiffchen geladen. In jedem Falle betrug
die molare Konzentration von Ce 0,5% relativ zu Gd oder Lu.
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(2) Jede der vier Zusammensetzungen wurde bei 1500ºC während
vier Stunden in einem Rohrofen in einer von drei Atmosphären gesintert:
Neutral (reines Argon), reduzierend (Argon + 2% Wasserstoff) oder
oxidierend (Luft). Bei Verwendung einer reduzierenden Atmosphäre wurde ein
hochreines Aluminiumoxid-Ofenrohr verwendet, da das übliche Mullitrohr
sich als reaktiv mit Wasserstoff bei hoher Temperatur erwies und die
Proben verschmutzte. Das resultierende Material war ein Feststoff und
wurde zu Pulver zwecks Analyse vermahlen.
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(3) Die Fluoreszenzemission des Pulvers wurde mit
ultraviolettem Licht erregt, und die Emissions- und Erregungsspektren wurden
aufgezeichnet mit einem Spex Fluorolog (Modell 212)-Spektrofluorometer. Für
Emissionsmessungen oberhalb Raumtemperatur wurde die Probenkammer
kontinuierlich mit Argon gespült zum Unterdrücken von
Störfluoreszenzemissionen, die auftraten, wenn die Probe über 100ºC in Luft erhitzt wurde.
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Tabelle 2 zeigt die Intensität der Fluoreszenzemission,
gemessen bei Raumtemperatur.
TABELLE 2
Argon + H&sub2;
Luft
Argon
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(4) Die Fluoreszenzabklingzeiten der Luminophore wurden
gemessen durch Aufbringen einer dünnen Schicht des Luminophors auf die Fläche
eines schnellen Fotovervielfachers (Amperex 2020Q) und Erregen der
Emission mit einer ²&sup4;¹Am Gammastrahlenquelle. Die Impulsform wurde an der
Anode der Fotovervielfachers mit einem schnellen Oszilloskop beobachtet
und die Abklingzeit abgeschätzt aus der Oszilloskopspur.
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Obwohl die angewandten Synthesebedingungen nicht
notwendigerweise für jeden Luminophor optimal waren insoweit, als die
Emissionsintensität von LSO größer war als die von GSO unter allen sechs
Synthesebedingungen (drei unterschiedliche Atmosphären und zwei Formen von Cer),
kann geschlossen werden, daß der Szintillationswirkungsgrad von LSO von
Hause aus größer ist. Es wird angenommen, daß der
Szintillationsmechanismus in cer-aktivierten Luminophoren generell Elektronenübergänge (5d
zu 4f) innerhalb des Ce&spplus;³ Ions involviert. Aus diesem Grunde wurde
erwartet, daß die effizientesten Luminophore resultieren würden aus der
Anwendung von Ce&sub2;O&sub3; (d.h. Ce&spplus;³) als Ausgangsmaterial und Ausführung der
Synthese in einer geringfügig reduzierenden Atmosphäre (Ar + H&sub2;), um das
Cer in dem +3 geladenen Zustand zu halten. Überraschenderweise und wie
Tabelle 2 zeigt, waren in jedem Falle mit Ausnahme von in Luft
hergestelltem LSO die besten Luminophore jene, in denen Ce als CeO&sub2; zugesetzt
wurde. Es ist auch festzuhalten, daß zwar die besten GSO-Luminophore
jene waren, die in einer reduzierenden Atmosphäre hergestellt wurden, die
besten LSO-Luminophore jedoch in einer neutralen Atmosphäre hergestellt
wurden. Synthese in Luft führte zu Luminophoren mit geringerer
Lichtausbeute und, wichtiger noch, mit Emissionsspektren, die abwichen von dem
Einkristall-Emissionsspektrum.
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Tabelle 3 faßt die Szintillationseigenschaften von GSO- und
LSO-Luminophoren zusammen, synthetisiert in der vorgenannten Art:
TABELLE 3
Lichtausbeute
Abklingzeit
Emissionsspitze
Temperaturverhalten
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Ein Vergleich der physikalischen Eigenschaften (Tabelle 2) und
der Szintillationseigenschaften (Tabelle 3) von GSO und LSO zeigt, daß
LSO in den meisten Bereichen dem GSO überlegen ist. Die Lichtausbeute
von LSO ist um einen Faktor von 1,5 bis 10 größer als bei GSO, abhängig
von den Synthesebedingungen. Dies ist ein besonders bemerkenswerter
Vorzug gegenüber GSO. Ein Vergleich der Emissionsspektren von den GSO:CeO&sub2;
und LSO:CeO&sub2; Luminophoren, synthetisiert in Argon (mit der
Erregerlichtwellenlänge entsprechend dem kräftigsten Erregungsband für jeden
Luminophor, 345 nm für GSO und 355 nm für LSO), zeigt, daß die LSO-Emission
eine unterschiedliche Form hat und etwas in Richtung kürzerer
Wellenlängen verschoben ist als die GSO-Emission. Diese scheinbare
Verschiebung des LSO-Spektrums, wenn sie in der Einkristallform vorläge, wäre
vorteilhaft, da sie zu einer Emission führen würde, die besser an das
Spektralverhalten von Hochtemperatur-Fotovervielfachern angepaßt ist.
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Die Szintillationsabklingzeit von LSO von etwa 50 ns schneidet
im Vergleich günstiger ab als die 60 ns von GSO. Die effektive Atomzahl
von LSO ist 66 im Vergleich mit 59 für GSO, und die Dichte von LSO ist
7,4 g/cm³ im Vergleich mit 6,7 g/cm³ für GSO, was beides zu einem
höheren Strahlungserfassungswirkungsgrad für LSO beiträgt. Der
Refraktionsindex von LSO ist 1,82 im Vergleich zu 1,91 für GSO, was dazu führt, daß
weniger Szintillationslicht eingefangen wird. LSO ist sehr viel weniger
empfindlich gegenüber Neutronen, da der thermische Querschnitt für Lu 77
Barn ist im Vergleich mit 49.000 Barn für Gd.
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Das Temperaturverhalten von LSO ist etwas schlechter als für
GSO. Bei 150ºC nimmt die GSO-Lichtausbeute um etwa 60% gegenüber dem
Wert bei Raumtemperatur ab, während der LSO-Lichtausgang auf etwa 20%
bei 150ºC abnimmt im Vergleich mit dem Wert bei Raumtemperatur.
Andererseits zeigt es sich, daß das Emissionsspektrum von LSO etwas in Richtung
kürzerer Wellenlänge verschoben wird gegenüber der GSO-Emission mit
steigender Temperatur von Raumtemperatur bis zu 175ºC (der höchsten
gemessenen Temperatur). Dies wiederum wäre vorteilhaft in der
Einkristallform im Hinblick auf die Anpassung an das Verhalten des
Fotovervielfachers.
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Lutetium hat ein radioaktives Isotop (¹&sup7;&sup6;Lu), das einen
Hintergrundrauschpegel in dem Kristall erzeugt. Dies könnte eliminiert
werden, indem man den Kristall aus reinem ¹&sup7;&sup5;Lu wachsen läßt, oder es
könnte durch konventionelle Hintergrundsubtraktiontechniken beherrscht
werden.
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Das Erregungspektrum von LSO weist drei Bänder auf (262 nm,
298 nm und 355 nm) und ist ähnlich dem GSO Erregerspektrum mit der
Ausnahme, daß die Bänder zu etwas längeren Wellenlängen verschoben sind.
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Obwohl der Vergleich von LSO- und GSO-Luminophoren zeigte, daß
LSO ein vielversprechender Szintillator für Anwendung in einem
Gammastrahlendetektor sein könnte, sind die Eigenschaften der Einkristallform
nicht mit Sicherheit vorhersagbar. Die Lichtausbeute, eine der
wichtigsten Eigenschaften eines Einkristall-Szintillators, ist besonders
schwierig vorherzusagen aus der Luminophorform. Um mit einer mehr ins
Einzelne gehenden Untersuchung des Materials fortzufahren, wie auch mit
der Prüfung eines praktischen Detektors, war es deshalb nötig, eine
Einkristallform von LSO zu züchten. Dies erfolgte aus Schmelzen nach der
konventionellen Czochralski-Methode, wie sie beispielsweise beschrieben
ist von C.D. Brandle u.a. "Czochralski Growth of
Rare-Earth-Orthosilicates (Ln&sub2;SiO&sub5;)", Journal of Crystal Growth, Nr. 79, Seiten 308-315,
1986.
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Tabelle 4 faßt die Szintillationseigenschaften von
LSO-Einkristallen zusammen, die gezüchtet wurden wie ausgewählt und zur
Minimierung von Unvollkommenheiten geschnitten wurden. Die Zusammensetzung
der Schmelzen war Ce2xLu2(1-x)SiO&sub5;, worin x der Dezimalwert des
Prozentsatzes
ist, der in Tabelle 4 unter dem Titel "Ce nom" wiedergegeben ist.
Die Cer-Konzentration in den Kristallen war in der Größenordnung von
20%-30% jener in der Schmelze.
TABELLE 4
Größe (mm)
Farbe
Defekte
Lichtausbeute (willkürliche Einheit)
Energieauflösung %
Abklingkonstante (ns)
Maximalemission (UV-Erregung (nm)
Maximalemission (Gammaerregung) (nm)
keine
wenige
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Die Kristalle 1, 2 und 4 wurden auf die angegebenen Größen aus
größeren Einkristallen geschnitten (5mm x 6mm x 28mm, 7mm x 9mm x 27mm
bzw. 8mm x 8mm x 33mm), während der Kristall 3 die Originalgröße hatte.
Alle waren farbrein und von hoher Transparenz, jedoch hatten die
Kristalle 2 und 4 einige Defekte. Die Lichtausbeute wurde gemessen durch
Ankoppeln jedes Kristalls mit optischem Kopplungsfett direkt an einen
Hamamatsu R878 Fotovervielfacher, während alle Oberflächen, mit Ausnahme
der an den Fotovervielfacher angekoppelten, mit Teflonband (Kristall 3)
oder Titandioxidfarbe (Kristalle 1, 2 und 4) abgedeckt wurden. Die
Skala, die für die Lichtausbeutemessungen verwendet wurde, ist in
willkürlichen Einheiten ausgedrückt. Durch Vergleich würde auf dieser Skala die
Lichtausbeute eines Standard NaI (Tl)-Szintillators in der Größenordnung
von 200 liegen, und der für einen Standard-GSO-Szintillator in der
Größenordnung von 40. Die Energieauflösung wurde bestimmt durch
Anwendung einer standardisierten Cäsium 137 Gammastrahlenquelle. Die
Energieauflösung wird ausgedrückt als die volle Breite bei halbem Maximum des
662 KeV Gammastrahlenspitzenwerts. Die Szintillationsabklingzeit war
exponentiell und hatte einen mittleren Wert von etwa 42 ns für die vier
Kristalle, wie gemessen mittels der zeitkorrelierten Ein-Photon-Technik.
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Unerwarteterweise war das Emissionsspektrum bei Gammaerregung
abweichend von dem Emissionsspektrum bei Ultravioletterregung. Das
Gammaemissionsspektrum hatte den Spitzenwert bei etwa 426 nm - 430 nm und
war ähnlich dem GSO-Emissionsspektrum. Auch zeigten sowohl die
gammaals auch die ultravioletterregte Emission einen Thermolumineszenzeffekt
mit einer Halbwertzeit von etwa 10 Minuten. Das Temperaturverhalten des
LSO-Kristalls war nicht so gut wie GSO. Die gammaerregte Emission fiel
ab mit etwa 1,3% pro Grad C. Demgemäß beträgt bei 150º der
Spitzenausgang 20% von dem bei Zimmertemperatur, was ähnlich ist dem
Temperaturverhalten von BGO. Demgemäß kann in jenen Anwendungsfällen, wo hohe
Temperaturen zu erwarten sind, wie in bestimmten
Erdölbohrlochuntersuchungssonden, die Notwendigkeit bestehen, den LSO-Szintillator gegenüber
der Umgebung durch ein Dewar-Gefäß oder einen anderen Isolator zu
isolieren.
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Basierend auf den Daten der Tabelle 4 und vorangehenden
Experimenten
mit anderen Einkristall-Szintillatoren und Pulverluminophoren
ist zu erwarten, daß befriedigende LSO-Einkristall-Szintillatoren
erzeugt werden können mit Cer-Konzentrationen (in der Schmelze, wovon der
Kristall gezogen wird) innerhalb des annähernden Bereichs von 0,1% bis
10%, d.h. 0,001 ≤ x ≤ 0,1. Die bevorzugte Cer-Konzentration in der
Schmelze liegt im Bereich von etwa 0,5% bis 1,5%, d.h. 0,005 ≤ x
≤ 0,015.
TABELLE 5
Relative Lichtausbeute (20ºC)
(Beste) Energieauflösung
Abklingzeit (ns)
Effektive Amtomzahl
Dichte (g/cm³)
Refraktionsindex
Hykroskopisch?
Mechanisch robust?
Emissionsspitze (nm bei 20ºC)
Neutronenquerschnitt (Barns)
Strahlungslänge (cm)
Signal-Rausch-Verhältnis
Zählrate
Erfassungswirkungsgrad
Umhüllung
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Tabelle 5 vergleicht die prinzipiellen physikalischen und
Szintillationseigenschaften der LSO-Einkristalle mit jenen für NaI(Tl),
BGO und GSO. Mit dem NaI(Tl)-Kristall wurde willkürlich ein
Bezugslichtausbeutewert von 100 verknüpft, und man kann erkennen, daß der
LSO-Kristall mit 75 deutlich den BGO- und GSO-Kristallen überlegen ist und nur
25% unter dem NaI(Tl)-Wert. Die Energieauflösung des LSO-Szintillators
läßt sich sehr vorteilhaft vergleichen mit BGO und GSO und ist wieder
nur geringfügig schlechter als NaI(Tl). Das Signal-Rausch-Verhältnis des
LSO-Szintillators ist deshalb erheblich verbessert gegenüber den BGO-
und GSO-Detektoren. Obwohl im Signal-Rausch-Verhältnis etwas niederiger
als NaI(Tl), besitzt LSO andere Eigenschaften, die überlegen sind
gegenüber NaI(Tl).
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Demgemäß ist die mittlere Abklingzeit von 41 ns kürzer als die
jedes anderen der drei Kristalle, und einige fünf- bis sechsmal kürzer
als NaI(Tl). Der LSO-Szintillator ist deshalb besonders brauchbar für
Detektoren mit hohen Zählraten. LSO hat auch einen sehr hohen Gamma-
Strahlenerfassungswirkungsgrad dank seiner hohen effektiven Atomzahl und
Dichte. Er ist diesbezüglich sowohl NaI(Tl)- und GSO-überlegen und
vergleichbar mit BGO. Ein hoher Erfassungswirkungsgrad trägt ferner zu der
Eignung von LSOs bei für Anwendungen mit hoher Zählrate.
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Andere vorteilhafte Eigenschaften von LSO ergeben sich aus
Tabelle 5 einschließlich seines niedrigen Refraktionsindex, der zu
geringeren internen Lichtverlusten führt als irgendein anderer der vier
Szintillatoren. LSO ist außerdem nicht hykroskopisch, ein besonderer
Vorteil für Anwendungen bei Erdölbohrlochuntersuchungen oder anderen
feuchten Umgebungen. Seine mechanische Robustheit ist besser als sowohl
NaI(Tl) als auch GSO, ein Merkmal, das ebenfalls wünschenswert ist für
Bohrlochuntersuchungen und andere Anwendungsfälle, wo mit rauhen
Bedingungen zu rechnen ist.
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Wie bereits erwähnt, liegt die Gammaemissionsspitze bei etwa
428 nm, was im wesentlichen gleich ist für GSO und nur geringfügig über
NaI(Tl). Eine gute Anpassung an das Spektralverhalten typischer
Fotovervielfacher resultiert daraus. Der Neutronenquerschnitt ist besonders
günstig im Vergleich mit GSO, 84 Barns gegenüber 49.000 Barns. Demgemäß
wird das Auftreten von interferierenden Gammastrahlen infolge
Neutroneneinfangs innerhalb des Kristalls erheblich verringert, relativ zu GSO.
Schließlich ist die Strahlungslänge von LSO ebenso gut wie die von BGO
und erheblich kürzer als entweder GSO oder NaI mit resultierenden
Vorteilen in der erforderlichen Kristallgröße.
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Wie man aus den Tabellen 4 und 5 entnehmen kann, ist der LSO-
Einkristall-Szintillator vergleichbar mit anderen bekannten
Szintillatoren oder übertrifft diese hinsichtlich nahezu aller Eigenschaften, die
wichtig sind für die Anwenduals Gammastrahlendetektors, d.h.
Lichtausbeute, Energieauflösung, Wirkungsgrad der Erfassung von
hoch-energetischen Photonen, Szintillationsabklingzeit, Hykroskopie, Empfindlichkeit
des Kristalls gegenüber mechanischer Beschädigung, Refraktionsindex,
Emissionsspektrumsanpassung an das Verhalten von
Fotovervielfacherröhren, Transparenz des Kristalls gegenüber seiner eigenen
Szintillationsemission und Fehlen von induzierter Gammastrahlung innerhalb des
Kristalls. Der einzige Bereich, in dem LSO ungünstiger abschneidet,
liegt in der Temperaturempfindlichkeit der gammaerregten Emission. Unter
kontrollierten Bedingungen, d.h. Laboratorien, Hospitälern usw., gibt es
damit keine Probleme. Selbst unter Bedingungen höherer Temperatur wird
aber die einzigartige Kombination von Lichtausbeute, Geschwindigkeit und
Erfassungswirkungsgrad, die man in LSO findet, in vielen Fällen die
zusätzliche Anstrengung der Isolation des Szintillators von
Umgebungstemperaturänderungen rechtfertigen.
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Wie oben erörtert, ist der LSO-Szintillator-Detektor der
vorliegenden Erfindung besonders effektiv als Strahlungsdetektor unter
Bohrlochuntersuchungsbedingungen, wie bei der Erdölexploration. Bei
diesem Anwendungsfall bildet der Detektor einen Teil eines Logsystems, das
von dem Typ sein kann, wie er in der oben erwähnten, gleichzeitig
anhängenden Anmeldung 149,953 offenbart ist, und hier in Figur 2
dargestellt ist.
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Figur 2 zeigt eine Logsonde 11 für die Erfassung von
Gammastrahlung, herrührend von der Bombardierung einer Formation mit
hochenergetischen Neutronen, und Erfassung der Energie der Strahlung für
nachfolgende Spektralanalyse. Die Sonde 11 hängt in einem Bohrloch 13 an
einem bewährten Mehrleiterkabel 15. Das Bohrloch 13 durchteuft eine
Formation 17 und ist mit Fluid 19 gefüllt und kann offen sein, wie
dargestellt, oder mit einer Auskleidung versehen sein. Die Sonde 11, wie
unten beschrieben, kann aufgebaut sein gemäß US-Patent Nr. 4,317,993 von
Hertzog, jr. u.a., zediert dem Zedenten der vorliegenden Anmeldung. Die
Sonde 11 wird in dem Bohrloch 13 verlagert, indem man das Kabel 15
ablaufen läßt und es wieder zurückspult über eine Umlenkrolle 20 und ein
Tiefenmeßgerät 22 mittels einer Winde, welche einen Teil der übertägigen
Anlage 24 bildet. Üblicherweise werden die Logmessungen ausgeführt,
während die Sonde 11 im Bohrloch 13 nach oben gezogen wird, obwohl unter
bestimmten Umständen sie auch auf dem Abwärtsweg erfolgen können oder in
beiden Richtungen.
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Die Sonde 11 enthält eine gepulste Neutronenquelle 26 zum
Erzeugen von Primärstrahlung zur Bombardierung der Formation 17 mit
schnellen Neutronen, während die Sonde 11 sich im Bohrloch aufwärts
bewegt, und einen Strahlungsdetektor 28 für die Erfassung der sekundären
(Gamma)-Strahlung, die dadurch in dem Bohrloch 13 und der Formation 17
induziert wird. Die Neutronenquelle 26 ist vorzugsweise vom gepulsten
Beschleunigertyp, beschrieben in US Patenten 3,461,291 von Goodman und
3,546,512 von Frentrop, die beide dem Eigner der vorliegenden Anmeldung
gehören. Dieser Typ von Quelle ist besonders geeignet für die Erzeugung
von diskreten Bursts von hoher Energie oder schnellen Neutronen,
beispielsweise bei 14 MeV, mit einer kontrollierten Dauer und
Wiederholungsrate.
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Der Detektor 28 ist von einer Bauart, die geeignet ist für die
Erfassung von Gammastrahlung und die Erzeugung eines elektrischen
Signals entsprechend jedem erfaßten Gammastrahl und mit einer Amplitude,
die repräsentativ ist für die Energie des Gammastrahls. Zu diesem Zweck
ist der Detektor 28 aufgebaut, wie in Figur 1, einschließlich eines cer-
aktiviertem LSO-Szintillationskristalls 10, optisch gekoppelt mit einer
Fotovervielfacherröhre (PMT) 16. Geeignete Röhren werden hergestellt von
EMR Photoelectric, Princeton, New Jersey.
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Obwohl nicht so wichtig wie im Falle eines GSO-Szintillators,
kann ein Neutronenschirm 34 zwischen der Quelle 26 und dem Detektor 28
positioniert sein, um die direkte Bombardierung des Detektors 28 mit
Neutronen von der Quelle 26 zu begrenzen, wodurch die Sättigung des
Detektors 28 durch solche direkte Bestrahlung vermieden wird. Zusätzlich
und speziell im Falle der Messung von eingefangener Gammastrahlung kann
die Sonde 11 von einer Hülse 36 umschlossen sein, die mit Bohrkarbid
imprägniert ist und in genereller Nachbarschaft zur Quelle 26 und Detektor
28 liegt. Diese Hülse verdrängt Bohrlochfluid im Bereich des Detektors
28 und absorbiert von der Formation in Richtung auf den Detektor 28
gestreute Neutronen, ohne merkbare Dämpfung der von der Formation
ausgehenden Gammastrahlung. Der verbleibende Effekt besteht in einer
Verringerung der Möglichkeit von Neutronenwechselwirkungen mit den
Bohrlochinhalten und dem Material der Sonde 11, nahe dem Detektor 28, was
sonst erfaßbare Gammastrahlen erzeugen würde, die eine unerwünschte
Störung der erforderlichen Gammastrahlenmessung darstellen könnte.
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Elektrische Leistung für die Sonde 11 wird über das Kabel 15
von der übertägigen Anlage 24 geliefert. Die Sonde 11 enthält
Leistungskonditionierschaltungen (nicht dargestellt) für die Zufuhr von Leistung
mit angepaßten Spannungs- und Strompegeln für die Quelle 26, den
Detektor 28 und andere untertägige Schaltungen. Diese Schaltungen umfassen
einen Verstärker 38 mit zugeordneten Schaltkreisen, welche die
Ausgangsimpulse von dem PMT 16 empfangen. Die verstärkten Impulse werden
dann an einen Pulshöhenanalysator (PHA) 40 angelegt, einschließlich
eines Analog-Digital-Umsetzers, der von irgend einer konventionellen
Bauart sein kann, wie die Einrampenbauart (Wilkinson Rundown). Andere
geeignete Analog-Digital-Umsetzer können verwendet werden für den
Gammastrahlenenergiebereich, der zu analysieren ist. Lineare
Gatterungschaltkreise können ebenfalls eingesetzt werden für die Steuerung des
Zeitabschnitts des Detektorsignals, das zu analysieren ist. Verbessertes
Verhalten kann erzielt werden durch die Anwendung zusätzlicher
konventioneller Techniken, wie die Zurückweisung überlagerter Impulse.
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Der Impulshöhenanalysator 40 ordnet jedem Detektorimpuls einen
von einer Anzahl (typischerweise im Bereich von 256 bis 8.000)
vorbestimmter Kanäle zu, je nach seiner Amplitude (d.h.
Gammastrahlenenergie), und erzeugt ein Signal in geeigneter digitaler Form, das den Kanal
oder die Amplitude jedes analysierten Impulses repräsentiert.
Typischerweise umfaßt der Impulshöhenanalysator 40 Speicher, in welchen das
Auftreten jeder Kanal-Nummer in dem digitalen Signal akkumuliert wird, um
ein Energiespektrum zu erzeugen. Die akkumulierten Gesamtzahlen werden
dann über einen Pufferspeicher 42 (der unter bestimmten Umständen
weggelassen werden kann) zu Telemetrie- und Kabelschnittstellenschaltungen 44
transferiert für die Übertragung über Kabel 15 zur übertägigen Anlage
24.
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An der Oberfläche werden die Kabelsignale von Kabel
schnittstellen- und Signalverarbeitungsschaltkreisen 46 empfangen. Es versteht
sich, daß die Schaltkreise 44 und 46 von irgend einer bekannten
Konstruktion sein können für Codieren und Decodieren, Multiplexen und
Demultiplexen, Verstärken und andersweitigem Verarbeiten der Signale für
die Übertragung zur und den Empfang durch die übertägige Anlage 24.
Entsprechende Schaltungen sind beispielsweise im US Patent 4,012,712 von
Nelligan beschrieben.
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Der Betrieb der Sonde 11 wird gesteuert durch Signale, die von
einer Hauptprogrammeinheit 48, die sich in der übertägigen Anlage 24
befindet, nach Untertage gesandt werden. Diese Signale werden empfangen
von einer Sondenprogrammiereinheit 50, welche Steuersignale zu der
Neutronenquelle 26 und dem Pulshöhenanalysator 40 überträgt.
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Die übertägige Anlage 24 umfaßt verschiedene elektronische
Schaltungen, die verwendet werden zum Verarbeiten der Daten, empfangen
von dem untertägigen Gerät, zum Analysieren des Energiespektrums der
erfaßten Gammastrahlung, der Extraktion von Information über die Formation
17 aus diesen und bezüglich jeglicher Kohlenwasserstoffe, die sie
enthalten könnte, und zum Erzeugen einer transportablen Aufzeichnung oder
eines Logs von einigen oder allen dieser Daten und Informationen,
beispielsweise auf Film, Papier oder Band. Diese Schaltungen können
Hardware für spezielle Zwecke umfassen, oder alternativ einen
Allgemeinzweckrechner, der entsprechend programmiert wird, um dieselben Aufgaben
zu erfüllen, wie eine solche Hardware. Details einer solchen Analyse
bilden keinen Teil der vorliegenden Erfindung und werden hier nicht
erläutert, können jedoch beispielsweise US Patent 3,521,064 entnommen
werden.
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Obwohl die Erfindung beschrieben und illustriert wurde unter
Bezugnahme auf repräsentative Ausführungsformen derselben, versteht es
sich, daß solche Ausführungsformen modifiziert und variiert werden
können, ohne von dem der Erfindung zugrunde liegenden Konzept abzuweichen.