JPH02225587A - オルト珪酸ルテチウム単結晶シンチレータ検知器 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】

技術分野 本発明は、ガンマ線などの放射線に対する単結晶シンチ
レーション検知器に関するものであり、更に詳細には、
オルト珪酸ルテチウム（ルテチウムオルトシリケート）
から構成される単結晶シンチレーション検知器に関する
ものである。 従来技術 ガンマ線などの放射線（例えば、Ｘ線、宇宙線、及び約
ＩＫｅＶ以上の高エネルギ粒子など）に対する公知の形
態の検知器は、シンチレータとして知られる透明単結晶
を使用し、それは入射される放射線に応答して光パルス
を発生する。これらの光パルスは光学的に光倍増管の入
力端へ供給され、該光倍増管は受取った光パルスの数及
び振幅に関係した電圧信号を発生する。この種類のイン
デックスは、例えば原子核医学、物理、化学、鉱物及び
石油探査などの種々の分野において幅広く適用されてい
る。 最も広く使用されるタイプのシンチレータは、多分、タ
リウムをドープした便化ナトリウム即ちＮａｒ（ＴＲ）
である。比較的製造するのに低コストであり且つ入射す
る放射線に応答して高い光田力を供給することが可能で
あるので、Ｎａ１ｔＪｔ知器は、例えば、石油埋蔵物の
位置を決定するために自然的に発生するか又は誘起され
たガンマ放射線の何れかを検知する油井検層（ロギング
）操作のための検層工具（ロギングツール）において一
般的に使用されている。 ガンマ線を検知するために使用されるその他の公知の単
結晶シンチレータとしては、例えば、便化セシウム（ナ
トリウム又はタリウムで活性化）及びゲルマニウム酸ビ
スマス（ＢＧＯ）などがある。例えばナフタレン、アン
トラセン、ステイルベン及び同様な物質などの有機シン
チレータも使用されており、特に、これらのシンチレー
タは、一般的に、ガンマ線の検知のためには無機シンチ
レータはど存用なものではないが、極めて高いカウント
レートが重要である場合に使用される。 前述した全てのタイプのシンチレータは、ガンマ線検知
器としては一つ又はそれ以上の欠点を有している。例え
ば、Ｎａｌシンチレータは、比較的低い密度を有してお
り、従って放射線検知効率が低く、シンチレータジン減
衰が遅く、且つ大きく且つ持続性のある残光があり、こ
れらのことは、カウントレート性能を阻害し且つパルス
のパイルアップを発生し且つ吸湿性である。ＢＧＯシン
チレータは、Ｎａｌシンチレータの低蜜度及び紀吸湿性
などの問題を有するものではないが、比較的遅いシンチ
レータもン減衰時間を有すると共に光出力が低く、光出
力はより高い温度において史に低く降ドする。ＢＧＯの
屈折率も比較的高く、その結果内部反射による光損失が
発生する。公知のシンチレータのこれらの欠点及びその
他の欠点は、ガンマ線検知器としての有用性を限定的な
ものとしており、又使用態様において制限条件を課して
いた。例えば、油井検層の厳しい条件（高温度、高圧力
、湿気など）においては、検層速度、統計的信頼性、工
具寸法などにおける制限が、与えられた検層工具におい
て使用されるシンチレータ物質から直接的に発生する。 従って、更に一層有用性があり且つ信頼性があるシンチ
レーシッン検知器であって特にガンマ線シンチレーショ
ン検知器を開発することに関して長年努力が払われてい
る。 近年になって、セリウム活性化オルト珪酸ガドリニウム
（Ｇ　Ｓ　Ｏ）の単結晶から形成されるシンチレータを
使用するガンマ線検知器が提案されている。ＧＳＯシン
チレータは、高い実効的原子番号、高密度ξ高速シンチ
レーシッン減衰、比較的低い屈折率などのガンマ線検知
器としての利点を有しているが、光出力が低く、切断及
び研摩を困難とする襞間する強い傾向、更に熱中性子捕
獲断面が非常に高い（４９０００ｂａ　ｒｎｓ）である
という欠点を有している。この最後の特性は、検知され
るべきガンマ放射線が中性子の照射によフて誘起される
ような例えば多くの原子核検層工具などの適用において
は、ＧＳＯシンチレータはその有用性が非常に限定され
ているということを強く暗示している。なぜならば、熱
中性子を捕獲すると、ガドリニウムはガンマ放射線を発
生し、それは興味のある外部からのガンマ放射線の検知
と干渉するからである。 この様なＧＳＯシンチレータ検知器は、ポジトロン珪酸
型トモグラフィ　（断層造影）において使用するものに
ついて１９８７年３月３日に発行された米国特許第４，
６４７，７８１号に起債されている。しかしながら、こ
の特許においては、ボアホールロギング即ち検層におけ
る厳しい条件においてのガンマ線検知器としてＧＳＯシ
ンチレータが適しているものであることの開示はない。 正に、鋭意研究の結果、ボアホール検知器としてＧＳＯ
シンチレータが有用であるということを最初に気が付い
たのは本発明者である。 ＧＳＯシンチレータをボアホールに使用するための適用
において成功を納めたので、本発明者は、ガンマ線など
の検知のために可能なシンチレータとしてその他の希土
類化合物を使用することを考えた。第一のステップとし
て、種々のホスファ即ち発光体物質を粉末形状での検討
を行ない、結晶成長に対する可能な候補者として識別す
るための初期的な評価を行なった。この初期的評価は、
希土類発光体の特性を検査することを主要な目的とする
Ａ、　　　Ｈ，Ｇｏｍｅｓ　　ｄｅ　　Ｍｅｓｑｕｉｔ
ａ及びその他のマテリアルズリサーチブレチン（Ｍａｔ
ｅｒｉａｌ’ｓ　　Ｒｅ５ｅａｒｃｈ　　ＰｕＪｉｌ、
１７　ｅｔ　ｉｎ）　、Ｖｏｌ、４、Ｎｏ、９．１９６
９．６４３−６５０頁、バーガマンブレスインｍｌ−ホ
レイテッド、の文献に記載されているものと同様の手法
を使用して行なった。上記文献及び本明細書において使
用する発光体という用語は、微粉末形状のものを指し示
す。この様な発光体は、典型的に、ＣＲＴスクリーン、
蛍光燈などのコーティングとして使用され、その場合そ
のコーティングは入射する電子乃至は紫外線を可視光パ
ルスへ変換させる。しかしながら、それらはガンマ線な
どの放射線検知器としては適していない。なぜならば、
高エネルギホトン乃至は粒子が干渉せずに薄いコーティ
ングを介して通過する可能性を有しているからである。 このコーティングがガンマ線を停止させるのに十分な厚
さであると、その結果得られる発光体層の不透明度がシ
ンチレーション信号のほとんどをトラップすることとな
る。その結果、透明な単結晶のみがガンマ線検知器とし
て有用である。 希土類発光体の物理的及び光学的特性の幾つかは知られ
ているが、それらのシンチレーション特性は公知のもの
ではなく且つ、シンチレーション信号が複雑であり且つ
単に部分的にのみ理解されているのに過ぎないので、前
もって予測することは不可能である。例えば、原子番号
、イオン半径、電子電荷、密度、屈折率、及び吸収帯の
不存在を基礎にすると、セリウムをドープしたオルト珪
酸イッテルビウム粉末及びセリウムをドープしたオルト
珪酸ルテチウム粉末は非常に類似したシンチレーション
特性を有するものと予測される。しかしながら、実際に
は、発光体についての実験から、オルト珪酸イブテルビ
ウムは、オルト珪酸ルテチウムと比較して、１０００倍
シンチレーション出力が低いものであることが示されて
いる。 更に、希土類化合物の単結晶形態の蛍光特性及びその他
の特性が発光体形態のものと同一であるか否かは全く明
らかではない。一般的に、実際には、単結晶シンチレー
タのシンチレーション特性は、発光体から前もって確実
に容易に決定し且つ予測することは不可能である。 目　　的 本発明は、以上の点に鑑みなされたものであって、上述
した如き従来技術の欠点を解消し、ガンマ線などの放射
線検知器としてセリウム活性化オルト珪酸ルテチウムの
単結晶を使用する改良型シンチレータを提１共すること
を目的とする。 構成 本発明によれば、Ｃｅ　２ＸＬ　ｕ　２＋＋−ｍ＋ｓ　
ｉ　０９の一般式を持ったセリウム活性化オルト珪酸ル
テチウムの単結晶を有するガンマ線（又は同様の放射ｔ
ｌ）の検知器として使用するシンチレータが提供される
。一般的に、Ｘの値（結晶が引き出される初期的溶融物
において測定）は、約−ｚ）ＳｉＯ５００１乃至−ｚ）
ＳｉＯ５１の範囲内で変化することが可能であり、Ｘの
好適範囲は約−ｚ）ＳｉＯ５００５乃至−ｚ）ＳｉＯ５
０１．５である。完全な検知器として組立てられた場合
、シンチレータ結晶は、シンチレータによる光パルスの
発生に応答して電気信号を発生するために光検知器の感
光性表面に対して、直接的に又は適宜の光経路を介して
、光学的に結合される。本発明のしＳＯシンチレータは
、ある重要な特性を有しており、特に、光出力が高く、
減衰時間が非常に短く、且つ検知効率が高いものであっ
て、特にボアホール検層環境においてのガンマ線などの
放射線の検知器として従来のシンチレータと比較し優れ
た特性を有するものである。 実施例 以下、添付の図面を参考に、本発明の具体的実施の態様
について詳細に説明する。本発明の代表的な実施例をガ
ンマ線検知器を例にとって詳細に説明する。勿論、本発
明の新規なＬＳＯ単結晶の有用性は、ガンマ放射線の検
知に限定されるべきものではなく、それは例えばＸ線、
宇宙線、高エネルギ粒子などのその他のタイプの同様の
放射線の検知に対して一般的な適用があることを理解す
べきである。 第１図において、単結晶ＬＳＯシンチレータ１０が示さ
れており、それはガンマ線検知器のハウジング１２内に
収納されている。このシンチレータの１表面１４は、光
倍増管１６の感光性表面と光学的接触状態に配置されて
いる。一方、光ガイド乃至はオプチカルファイバ、レン
ズ、ミラーなどを介して光パルスを光倍増管へ結合させ
ることも可能である。光倍増管は、例えば発光ダイオー
ド、マイクロチャンネルプレートなどの任意の適宜の光
検知器と置換させることが可能である。各光フラッシュ
の可及的に多くを光倍増管へ指向させるために、シンチ
レータの他の表面１８は、好適には、例えばテフロンテ
ープ、酸化マグネシウム粉末、アルミニウムホイル、又
は二酸化チタン塗料などの反射性物質で囲繞するか又は
被覆する。 放射線の入射によりＬＳＯ結晶によって発生される光パ
ルスは、光倍増管によって直接的に又は表面１８からの
反射によってインターセプト即ち中断され、光倍増管は
その光パルスに応答して電気パルス乃至は信号を発生す
る。これらの電気出力パルスは、典型的には、最初に増
幅され、次いでパルス高さ増幅気などにおいて所望に応
じ処理し、検知された放射線に関し興味のあるパラメー
タを採取する。この光倍増管は、更に、第１図に示した
如く、高電圧源に接続されている。ＬＳＯシンチレータ
以外、第１図に関して説明する全ての部品及び物質は従
来のものとすることが可能である。 シンチレータとしてセリウム活性化オルトシリケートル
テチウムＣｅ　：　Ｌｕ２Ｓ　ｔＯ，の評価における最
初のステップとして、該物質を発光体（粉末）形態に合
成し且つその結果得られる化合物のシンチレーション特
性について分析した。この分析から、ＬＳＯは、単結晶
形態に成長させる付加的な努力及びコストを費やするの
に価値があるものとして保証するのに十分に将来性のあ
るシンチレータ物質であることが判別した。ＬＳＯは、
原子番号が高く且つ密度が高く且つ分光の可視光部分に
おいて光学的吸収帯が存在しないので、発光体合成用の
候補者として選択した。このＬＳＯの主要な物理的及び
光学的特性をＧＳＯ及びＮａｒ（ＴｆＩ）のものと比較
すると次の表１のようになる。この表から、ＬＳＯは、
全ての特性においてＧＳＯよりも好適であることが理解
され、且つ原子番号、密度、屈折率、及び吸湿性の点に
おいてＮａ１（Ｔｊりよりも有利であることが理解され
る。 表　　１ Ｎａｌ（ＴＩ）　ＧＳＯＬＳＯ 実効原子番号　　５１　　　５９　　　８６密　　　　
　度　　　３．６７　　　Ｂ、７１　　７．４屈　　折
　　率　　　１．８５　　１．９１　　　１．８２中性
子断面　［３，２４９，０００８４吸　　湿　　性　　
　ｙｅｓ　　　　ｎｏ　　　　　ｎ。 ＬＳＯのセリウム活性化単結晶は以前に成長形成された
ことはないので、単結晶ＬＳＯのシンチレーション特性
は未知であった。従って、ＬＳＯ物質を単結晶に成長さ
せた場合に、ＬＳＯ発光体の特性が保持されるか否かも
未知であった。 ＬＳＯ発光体の合成手順は以下の如きステップによって
行なった。 （１）適宜の原子比でＬｎ２−ｚ）ＳｉＯ５（ＬｎｍＧ
ｄ。 Ｌ　ｕ　）　Ｓ　ｉ　Ｏｘ及びＣｅＯ２又はＣｅ、−ｚ
）ＳｉＯ５の何れかの微粉末を機械的に混合し且つアル
ニナボート内に積載させた。各場合に、Ｃｅのモル濃度
はＧｄ又はＬｕと相対的に−ｚ）ＳｉＯ５５％であった
。 （２）四つの組成物の各々を三つの大気条件、即ち中性
（純粋アルゴン）、還元性（アルゴン＋２９６水素）、
又は酸化性（空気）の内の何れかの一つの大気条件でチ
ューブオーブン内において４時間の間１５００℃でシン
タ即ち焼結させた。還元性雰囲気を使用した場合、高純
度アルミナ炉チューブを使用した。なぜならば、標準的
なムライトチューブは、高温度で水素と反応し資料を汚
染することが分ったからである。その結果得られる物質
は固体であり且つ分析のために粉末状に粉砕させた。 （３）この粉末の蛍光の射出は、紫外線で励起し、且つ
この射出及び励起の分光をスペックスフルオロログ（Ｓ
ｐｅｘ　　Ｆｇｕｏｒｏｇｏｇ）社のモデル２１２の分
光蛍光計で記録した。室温以上の射出測定の場合、資料
室を連続的にアルゴンでフラッシュし、資料が空気中で
１００℃以上に加熱した場合に発生する偶発的な蛍光射
出を抑圧した。 表２は、室温においてｉｌｌ定した蛍光射出の強度であ
る。 表２ ＧＳＯ：Ｃｅ０ｔ　ＧＳＯ：Ｃｅ２０ｑ　ＬＳＯ：Ｃｅ
０ｚ　ＬＳＯ：Ｃｅ２０ｔアルゴン＋１１２４４　　　
　　　１７　　　　　　　　７１　　　　　　　２７空
　　気　１．８　　　　　Ｌ、Ｓ　　　　　１１　　　
　２８アルゴン１２８．５１００８６ （４）高速光倍増管（ＡＭＰＥＲＥＸ社２０２０Ｑ）の
面上にこの発光体の薄い層を付着形成させ且つ２４’　
Ａｍガンマ線供給源で蛍光射出を励起することにより、
この発光体の蛍光減衰時間を測定した。高速オシロスコ
ープを光倍増管のアノードにおいてパルス形状を観察し
且つオシロスコープのトレースから減衰時間を推定した
。 使用した合成条件は各発光体に対して必ずしも最適なも
のではないが、ＬＳＯの射出強度が全ての六つの合成条
件（三つの異なった大気条件及びセリウムの二つの形態
）の下においてＧＳＯのものよりも大きい限り、ＬＳＯ
のシンチレーション効率は本来的に一層大きなものであ
るということを結論付けることが可能である。セリウム
活性化発光体におけるシンチレーション機構は、大略、
Ｃｅ”イオン内における電子遷移（５ｄから４ｆ）が関
与するものと思われる。そのために、出発物質としてＣ
ｅ２０３（即ち、Ｇ　ｅ　”）を使用し且つそのセリウ
ム＋３家電状態に維持するために多少還元性雰囲気（Ａ
　ｒ　＋　Ｈ２）中において合成を実施することにより
最も効率的に発光体が得られるものと推定された。とこ
ろが、表２に示した如く、空気中で調合されたＬＳＯの
場合を除く全ての場合において、ＣｅをＣｅＯ，として
添加した場合に最良の発光体が得られた。更に、最良の
ＧＳＯ発光体は還元性雰囲気中において生成したもので
あるが、最良のＬＳＯ発光体は中和性の雰囲気中におい
て生成されたものであるということに注意すべきである
。空気中での合成の場合、光出力のより低い発光体とな
り、更に重要なことであるが、エミッション即ち射出乃
至は放出の分光が単結晶エミッション分光と異なるもの
であった。 表３は前述した如き対応で合成したＧＳＯ及びＬＳＯ発
光体のシンチレーション特性を要約したものである。 表３ ＧＳＯ：Ｃｅ０２ＬＳＯ：ＣｅＯ２ 光出力　Ｌ　　　１．５−１０ 減衰時間　６０ｎｓ　　　　５０ｎｓ エミフシ曹ンビーク　　　４３０ｎ−５１４ｎｍ温度対
応−０，４％／”Ｃ−１，３％／’ＣＧ５０及びＬＳＯ
の物理的特性（表２）及びシンチレーション特性（表３
）の比較をすると、はとんどの場合に、ＬＳＯがＧＳＯ
よりも優れていることが理解される。ＬＳＯの光出力は
、合成条件に依存して、ＧＳＯよりも１．５乃至１０倍
大きい。このことは、ＧＳＯと比較して、特に顕著な利
点である。アルゴン中で合成されたＧＳＯ：Ｃｅｎｔ及
びＬＳＯ：Ｃｅｏｚ発光体のエミッションスペクトル即
ち発光スペクトル（励起光の波長は各発光体に対する最
も強い励起帯に対応しており、ＧＳＯの場合３４５ｎｍ
及びＬＳＯの場合３５５ｎｍである）を比較すると、Ｌ
ＳＯのエミッション即ち発光スペクトルは異なった形状
を有しており且つＧＳＯエミッションのものよりもより
短い波長領域へ向かって幾分シフトされている。 このＬＳＯ発光スペクトルの見掛けのシフトは、もしも
単結晶形態で励起される場合には、有利なものとなる。 なぜならば、高温度光倍増管の分光応答によりよく整合
するエミッション即ち発光スペクトルとなるからである
。 ＬＳＯのシンチレーション減衰時間は約５０ｎＳであり
、それはＧＳＯのものが６０ｎ　ｓであるのと比較して
より好ましいものである。ＬＳＯの実効的原子番号は６
６であり、ＧＳＯの場合は５９であり、且つＬＳＯの密
度は７．４ｇｍ／ｃｃでありＧＳＯの場合は６．７ｇｍ
／ｃｃであり、両方の場合において、ＬＳＯの場合より
高い放射線検知効率が得られることを示している。ＬＳ
Ｏの屈折率は１，８２であり、ＧＳＯの場合には１゜９
１であり、従ってＬＳＯの場合には、シンチレーション
光のトラップが発生する可能性は低い。 Ｌｕに対する熱断面積は７７ｂａｒｎｓであり一方Ｇｄ
に対するものは４９０００ｂａ　ｒｎｓであるので、Ｌ
ＳＯは中性子に対して影響を受けることは極めて低いも
のであることが理解される。 ＬＳＯの温度応答は、ＧＳＯの場合よりも幾分悪い。１
５０℃において、ＧＳＯの光出力はそれの室温における
値の約６０％に減少し、一方ＬＳＯの光出力は１５０℃
においてそれの室温における値の約２０％へ減少する。 一方、ＬＳＯの発光スペクトルは、温度が室温から１７
５℃（測定された最高温度）へ増加させると、ＧＳＯ発
光スペクトルよりも幾分短い波長領域へシフトすること
が分かった。このことも、光倍増管応答をマツチングす
る上で単結晶形態において有益的である。 ルテチウムは、結晶内のバックグラウンド雑音レベルを
発生する放射線アイソトープ（１７６Ｌｕ）を有してい
る。これは、純粋な＋？９　Ｌ　ｕから結晶を成長させ
ることにより除去することが可能であり、又、それは従
来のバックグラウンド減算技術によって処理することが
可能である。 ＬＳＯの励起スペクトルは、三つのバンド即ち帯（２６
２ｎｍ、２９８ｎｍ、３５５ｎｍ）を示しており、且つ
これらのバンドが幾分より長い波長領域ヘシフトされて
いることを除いて、ＧＳＯ励起スペクトルを類似してい
る。 ＬＳＯ及びＧＳＯ発光体の比較により、ＬＳＯがガンマ
線検知器において使用するのに有望なシンチレータであ
ることが示されるが、単結晶形態の特性は確実性を持っ
て予測することはできない。 単結晶シンチレータの最も重要な特性の一つである光出
力は、特に、発光体形態から予測することは困難である
。この物質のより詳細な評価を継続すると共に実際的な
検知器をテストするために、ＬＳＯから単結晶形態を成
長形成させることが必要であった。これは、例えばＣ，
Ｄ、　　　Ｂｒａｎｄｇｅ及びその他、「希土類オルト
珪酸（Ｌｎ２ｓｉｏｓ）のチョクラルスキ成長（Ｃｚｏ
ｃｈｒａｆ）ｓｋｉ　　Ｇｒｏｗｔｈ　　ｏｆ　　Ｒａ
ｒｅ−Ｅａｒｔｈ　　０ｒｔｈｏｓｉｊ７１ｃａｔｓ　
（Ｌｎ２ＳｉＯ５））Ｊ、ジャーナル・オブ・クリスタ
ルψグロス、Ｎｏ、７９、ｐｐ、３０８−３１５．１９
８６の文献に記載されている従来のチョクラルスキ方法
によって溶融物から形成した。 表４は、選択的に成長され且つ欠陥を最小とするために
カットされたＬＳＯ単結晶のシンチレーション特定を要
約している。溶融物の組成はＣｅ　２１Ｌ　ｕ　２ｔ＋
−ｘ）Ｓ　１０ｑであり、ＸはｒＣｅｎｏｍＪという見
出しの基に表４内に示されているパーセントの値である
。結晶内のセリウム濃度は、該溶融物におけるものの２
０％乃至３０％の程度であった。 マ Ｗ　）くコ （ト） ｒ−ｔｒ−＋ｏ。 、λ　小　、λ　、＼ ＋　＋　＋　本 結晶１，２．４はより大きな単結晶（５ｍｍｘ６ｍｍＸ
２８ｍｒｎ、７ｍｍＸ９ｍｍＸ２７ｍｍ。 ８ｍｍＸ８ｍｍＸ３３ｍｍ）から表に掲げた寸法にカッ
トしたが、結晶３は基の寸法のままであ。 た。これらの結晶は全て色がなく且つ透明度が高いが、
結晶２及び４は幾分欠陥を有していた。各結晶を光結合
グリースを介して＠接的にハママッＲ８７８光倍増管へ
結合することによ°って光出力を測定した。その際に、
光倍増管へ結合した表面を除いて全ての表面をテフロン
テープ（結晶３の場合）又二酸化チタン塗料（結晶１．
２．４の場合）で被覆した。光出力ｌＮ−１定のために
使用したスケールは任意の単位で表わしである。このス
ケールにおいて、標準的なＮａ！（７Ｊ？）シンチレー
タの光出力は２００のオーダーであり、標準的なＧＳＯ
シンチレータに対するものは４０のオーダーである。エ
ネルギ分解能は、標準的なセシウム１３７ガンマ線供給
源を使用して決定した。このエネルギ分解能は、６６２
ＫｅＶガンマ線ピークの最大値の半分における全幅とし
て表現されてぃる。シンチレーシジン減衰時間は指数的
マあり、且つ時間相関型単一ホトン技術により測定し、
４個の結晶巾約４２ｎｓの・ＩＪ、均値を持っていた。 驚いたことに、ガンマ励起ドにおける発光スペクトルは
、紫外線励起下における発光スペクトルと異なったもの
であることが判明した。ガンマ発光スペクトルは約４２
６ｎｍ−４３０ｎｍにおいてピークを有し［１，つＧＳ
Ｏ光光入光スペクトル似していた。又、ガンマ及び紫外
線励起型発光スペクトルの両方共、約１０分の前記重分
に減少する期間半減期で熱ルミネセンス効果を示した。 ＬＳＯ結晶の温度応答はＧＳＯはど良好なものではなか
った。ガンマ励起室エミッシ岬ン即ち発光は１℃当たり
約１．３％で降トした。従って、１５０℃において、ピ
ーク出力は室温におけるものの２０％であり、それはＢ
ＧＯの温度応答と類似したものである。従って、浦緯検
層１−具における場合などのように高温度が予測される
適用においては、ＬＳＯシンチレータは、デユア−びん
叉はその他の絶縁体によって雰囲気から分離することが
必要となる場合がある。 表４のデータ及びその他の単結晶シンチレータ及び粉末
発光体に関する以前の経験に基づいて、セリウム濃度を
約（１，１％乃至１０％、即ち０００１≦Ｘ≦

【）、１
の範囲内（結晶が引き出される演融物において）でもっ
て満足の行（ＬＳＯ１ｌｔ結晶シンチレータを製造する
ことが可能であることが推測される。好適な溶融セリウ
ム濃度は、約−ｚ）ＳｉＯ５５％乃至１．５％、即ち−
ｚ）ＳｉＯ５００５≦Ｘ≦（］。 ０１５の範囲内である。 口 のの 一ト ペ 績−Φ ・　　　」　　０ ω　　Ｎ　　雫Ｃ・ 表５は、ＬＳＯ単結晶の主要な物理的及びシンチレーシ
ョン特性を、Ｎａ　ｌ　ＣＴＩ）　、ＢＧＯｌＧＳＯに
対するものと比較している。Ｎａ１（′Ｉ’Ｉ）結晶の
場合、基準光出力値として１０　（ｌを任意的に割り当
てており、ＬＳＯ結晶の場合には７５でありＢＧＯ結晶
及びＧＳＯ結晶と比べて顕暮に優れており、且つＮａ１
（Ｔｆ）の値よりも２５％少ないに過ぎない。ＬＳＯシ
ンチレータのエネルギ分解能は、ＢＧＯ及びＧＳＯのも
のと比べて極めて優れており、この場合にも、Ｎａｌ（
Ｔｇ）のものよりも多少劣るに過ぎない。従って、ＬＳ
Ｏシンチレータの信号対雑音性能は、ＢＧＯ及びＧＳＯ
検知器と比較してかなり改善されている。信号対雑音比
においてＮａｌ（Ｔｇ）のものよりも幾分低くなってい
るが、ＬＳＯはＮａ１（Ｔｊ！　）と比べて優れたその
他の特性を有している。 従って、４］ｎｓという・１４均減衰時間は、他の三つ
の結晶の何れよりも短く、１［っＮａ１（Ｔｌ））のも
のよりも５倍乃至６倍短くなっている。従って、高いカ
ウントレートの検知器においてＬＳＯシンチレータは特
に有用である。又、ＬＳＯの場合には、実効原ｒ・番号
が高＜１ｉつ密度がＡいので、非常に高いガンマ線検知
効率を有している。この点に関して、Ｎａｇ（Ｔｌ７）
及びＧＳＯの両方と比較して優れており、且つＢＧＯと
ほぼ同等である。更に、検知効率が高いので、ＬＳＯは
高いカウントレートの適用に対して適している。 表５から明らかなその他の好ましいＬＳＯの特性として
は、その屈折率が低いことであり、そのことはその他の
４個のシンチレータの何れのものよりも内部的な光損失
が少ないことを示している。 ＬＳＯは、更に、非吸湿性であり、特に油井検層適用又
はその他の湿潤性環境において特に有利である。又、そ
の機械的な剛性はＮａｌ（Ｔｇ）ＧＳＯの両方に比べて
優れており、この特徴は、さらに、油井検層、及び取扱
いが荒っぽい場合に於けるその他の使用に対して好適で
ある。 前述した如く、ガンマ放出ピークは約４２８ｎｍであり
、それはＧＳＯに於けるものとほぼ同じであり、Ｎａ１
（Ｔｌ））のものよりもほんのわずか高い。典型的な光
倍増管の分光応答に対する良好な整合が得られる。ＧＳ
Ｏの場合と比較して、中性子断面積は特に有利であり、
即ち８４ｂａｒｎ８に対して４９００　（ｌ　ｂ　ａ　
ｒ　ｎ　ｓとなっている。 従って、結晶内の中性イ・の捕獲に起因するガンマ線の
干渉の発生は、Ｇ　Ｓ　Ｏの場合と比較して、汗しく減
少されている。最後に、ＬＳＯの放射線長はＢＧＯのも
のとほぼ同じ程度に良好であり、１［つＧＳＯ父はＮａ
ｌのいずれよりも著しく短く、したがって必要とされる
結晶；Ｊ法において利点が得られる。 表４及び表５から理解される如＜ＬＳＯＱｔ結品シン結
晶−タは、ガンマ線検知器として使用する場合のすべて
のｆｆｌ！’な特性、すなわち先出ツバエネルギ分解能
、高エネルギホトンの検知効率、シンチレーション減水
時間、吸湿性、機械的損傷に対する結晶の機械的時性、
屈折率、光倍増管応答に対する発光スペクトルの整合、
それ自身のシンチレーション放出に対する結晶の透明性
、結晶内に於いて誘起されるガンマ放射線が存ｎ（シな
いこと等のほぼすべての点に於いて、その他の既知のシ
ンチレータと同等であるか又はそれを越えるものである
。ＬＳＯが劣っていると思われる１贅−の分野は、ガン
マ励起型放出能温度感度においてである。１．制御した
環境において、例えば、研究所、病院等において、この
事は同等問題を提起するものではない。更に、高温度環
境においてさえも、光出力と、速度と、ＬＳＯにおいて
得られる検知効率の独特の組合せが多くの場合において
、このシンチレータを環境の温度変化から分離するべく
付加的な努力を行うことを正当化している。 上述した如く、本発明のＬＳＯシンチレータ検知器は、
特に、例えば石油探査に於けるようなボアホール検層環
境において族１１．Ｉ線検知器として使用するのに極め
て効果的である。このような使用場面において、本検知
器は検層システムの一部を形成し、その検層システムは
前述した米国特許出願第１４９．Ｑ’５’３に開示され
１１っｆｆ１２図に示したようなタイプのものとするこ
とが’ｉ’ｉＪ能である。 第２図は、地層を高エネルギ中性ｒで衝撃することによ
り発生するガンマ放射線を検出し１１つ爾後の分光分析
のためにその放射線のエネルギを検知するための積層（
ロギング）ゾンデ１１を示している。ゾンデ１１は、外
装マルチ導体ケーブル］５によってボアホール即ち穿孔
１３内に懸垂されている。ボアホール１゛うは、地層１
７を貫通しており、且つ流体１９で充填されており、１
１つ図示した如く開放状態であるか又はケーシングによ
って被覆されている。ゾンデ１１は、後述する如く、本
出願人に蹟渡されているＨｅｒｔｚｏｇ。 Ｊｒ、　　　ｅｔ　　ａｆｌ、の米国特ｆ１第４，３１
７゜９９３号に基づいて構成することが可能である。 ゾンデ１１は、地表装置２４の一部を形成するウィンチ
によって滑車ホイール２０及び深さゲージ２２によって
ケーブル１５を繰り出したり巻き取ったりすることによ
り、ボアホール１゛う内を移動される。通常、検層測定
は、実際には、ゾンデがボアホール１３を上方に上昇さ
せながら行われる。 しかしながら、ある条件ドにおいては、ゾンデ１１をド
降しながら又は上昇及びド降の両方において検層測定が
行われる。 ゾンデ】１は、それがボアホール１３を上昇する際に、
高速の中性ｆで地層１７を衝撃するために一次放射線を
発生するためのパルス型中性子ＩＫ給源２６を有してお
り、Ｉ＋、つその際にボアホール１３及び地層１７内に
おいて誘起された二次（ガンマ）放射線を検知するため
の放射線検知Ｗ２８を有している。中性ｒ供給源２６は
、好適には、Ｇｏｏｄｒｎａｎの米国特許第３，４６１
，２９１号及びＦｒｅｎｔｒｏｐの米国特許第３，５４
６゜５１２号（両方とも本件出願人に譲渡されている）
に記載されているタイプのパルス型加速器とすることが
可能である。このタイプの供給源は、制御した期間及び
繰返し率で高エネルギー又は高速中性子（例えば１４Ｍ
ｅＶ、）の離散的バーストを発生するのに適している。 検知器２８は、ガンマ放射線を検知するのに適しており
Ｊｌつ各検知されたガンマ線に対応し且つそのガンマ線
のエネルギーを現わす振幅を持った電気信号を発生する
ことの可能なタイプのものである。そのために、検知器
２８は第１図に示した如く、光倍増管（ＰＭＴ）１６へ
光学的結合されているセリウム活性化ＬＳＯシンチレー
シツン結晶１０を有している。この光倍増管として好適
なものは、ＥＭＲホトエレク（・リック社、プリンスト
ン、二ニージャーシイ州、によって製造されたものであ
る。 ＧＳＯシンチレータの場合にｈ仝けるほど重要ではない
が、中性子遮蔽３４を供給源２６と検知器２８との間に
位置させて、供給源２６からの中性子が検知器２８を直
接的に衝撃することを制限することが可能であり、そう
することによりこのような直接的な照射によって検知器
２８が飽和することを回避することがＮｌ能である。更
に、特に、捕獲ガンマ放射線の測定の場合、ゾンデ１］
は、炭火ボロンで含湿させたスリーブ３６で囲繞させ且
つ供給Ｒ２６と検知器２８のほぼ近傍に位置させること
が可能である。このスリーブは、検知器２８の領域に於
けるボアホール内の流体を排除し且つ、地層から発生す
るガンマ放射線を葺しく減衰することなしに、検知器２
８へ向かう地層によって散乱される中性ｒを吸収する。 その正味の効果は、ボアホールの内容物及び検知器２８
に近接するゾンデ１１の物質との中性ｒ・の相ＩＦ１作
用のｉ’＋Ｊ能性を減少させ、そうでなければ、必要と
するガンマ線測定の不所望の摂動を構成する検知ＩＩ！
能なガンマ線を発生させることとなる。 ゾンデ１１に対する電気的パワーは、表面装置２４から
ケーブル１５を介して供給される。ゾンデ］】は、供給
源２６、検知器２８、及びその他のダウンホール回路へ
適切な電圧及び電流レベルでパワーを供給するためのパ
ワー調節回路（不図示）を有している。これらの回路は
、増幅器３８及びＰＭＴｌ　６からの出力パルスを受け
とる関連回路を有している。増幅されたパルスは、例え
ば単一ランプ（ウィルキンソンランダウン）タイプのも
ののような任意の従来のタイプのものとすることが可能
なアナログ・デジタル変換器を共鑓するパルス高さ分析
器（ＴＨＡ）４０へ印加される。 その他の適宜のアナログ−デジタル変換器を、分析すべ
きガンマ線エネルギ帖囲に対して使用することが可能で
ある。分析すべき検知’９５（ｄリフレームの時間部分
の制御のために線形ゲート動作回路を使用するも可能で
ある。例えばパルスパイルアップ拒否等の付加的な従来
技術を使用することにより改善した性能を得ることが１
１能である。 パルス高さ分析器４０は、各検知器パルスを、その振幅
（即ち、ガンマ線エネルギ）にしたがって多数の（典型
的には２５６乃至８０００の範囲）の所定のチャンネル
の一つへ割当て、＋ｔつ谷の１ｉしたパルスのチャンネ
ル乃至は振幅を現わす適宜のデジタル形態での信号を発
生する。典型的には、パルス高さ分析器４０は、エネル
ギスペクトルを与えるためにデジタル１８号に於ける各
チャンネル番号の発生数を蓄積するメモリを有している
。蓄積された総数は、バッファメモリ４２（ある適応場
面においては省略ｉｉＪ能）を介して、表面装置２４ヘ
ケーブル１５を介して送信するために遠隔操作争ケーブ
ルインタフェイス回路４４へ送給される。 地表においては、ケーブルインタフェイス・信号処理回
路４６によってケーブルｆｃｔ号が受信される。理解さ
れる如く、回路４４及び４６は、地表の表面装置２４に
よって送（ばされ１しつ受信される信号をコード化し１
１つデコードし、マルチブレクス処理し］ｔつデマルチ
プレクス処理し、増幅し、且つその他の方法で処理する
ために任意の適宜の公知の構成のものとすることがＩり
能である。そのような適宜の回路として、例えば、Ｎｅ
ｌｌｉｇｅｎの米国特許第４０１２．７１２号に記載さ
れているものを使用することが可能である。 ゾンデ１１の動作は、表面装置２４内に設けられている
マスタプログラム器４８からダウンホールへ送られる信
号によって制御される。これらの信号は、］−具プログ
ラム器５０によりて受けられ、それは制御信号を中性子
供給線２６及びパルス高さ分析器４〔）へ送給する。表
面装置２４は、ダウンホール装置から受は取ったデータ
を処理し、検知したがンマ放射線のエネルギスペクトル
を分析し、それから地層１７及びそれが収容することの
ある何等かの炭化水素に関する情報を抽出し、１１つ例
えば、フィルム、用紙、テープ等の上にこのデータ及び
情報のいくつか又は全てを認識１り能な方法で記録を行
うために使用される種々の電ｒ・回路を有している。こ
れらの回路は、専用ｌ〜ルードウエア有するものであっ
ても良いし、ｘ別法として、そのようなハードウェアと
同一のｆ１業を実施すべく適宜プログラムした汎用コン
ピュータを有するものであっても良い。このような分析
形態に関する詳細は、例えば、米国特許第３．５２１゜
０６４号に記載されている。 以上、本発明の其体的実施の態様について詳細に説明し
たが、本発明はこれら具体例にのみ限定されるべきもの
ではなく、本発明は技術的範囲を逸脱することなしに種
々の変形がｉｉＪ能であることは勿論である。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の一実施例に基づいて構成されたＬＳＯ
シンチレーション検知器をボした概略図、第２図は第１
図のＬＳＯシンチレーション検知器を使用することが１
１能なボアホール検層ゾンデを示した概略図、である。 （７１号の説明） 】０：単結晶ＬＳＯシンチレータ １２：ハウジング １４：１表面 １６：光倍増管 １８；他の表面 特許出願人　　　シュルンベルジエ オーバーシーズ、１χ、：！、べ 、ｊ ＦＩＧ、　／ 手続補正書（絋） 平成２年３月５日

Claims (12)

【特許請求の範囲】
1. １．　ガンマ線又はＸ線検知器において使用されるシン
   チレータにおいて、ｘが約２×１０＾−＾４乃至約３×
   １０＾−＾２の範囲内であってＣｅ＿２＿ｘＬｕ＿２＿
   （＿１＿−＿ｘ＿）ＳｉＯ＿５の一般式を持ったセリウ
   ム活性化オルト珪酸ルテチウムからなる透明単結晶を有
   することを特徴とするシンチレータ。
2. ２．　特許請求の範囲第１項において、ｘが約１×１０
   ＾−＾３乃至約４．５×１０＾−＾３の範囲内であるこ
   とを特徴とするシンチレータ。
3. ３．　ガンマ線又はＸ線の検知器であっで、ｘが約２×
   １０＾−＾４乃至約３×１０＾−＾２の範囲内でありＣ
   ｅ＿２＿ｘＬｕ＿２＿（＿１＿−＿ｘ＿）ＳｉＯ＿５の
   一般式を持ったセリウム活性化オルト珪酸ルテチウムの
   透明単結晶から構成されるシンチレータと、前記シンチ
   レータに光学的に結合されており前記シンチレータによ
   る光パルスの発生に応答して電気信号を発生する光検知
   器とを有することを特徴とする検知器。
4. ４．　特許請求の範囲第３項において、ｘが約１×１０
   ＾−＾３乃至約４．５×１０＾−＾３の範囲内であるこ
   とを特徴とする検知器。
5. ５．　地表面下の地層を調査する装置において、ボアホ
   ールを介して移動すべく構成されているゾンデ、前記ゾ
   ンデによって担持されており放射線を検知し且つオルト
   珪酸ルテチウムシンチレータを具備する検知器手段、前
   記検知器手段に結合されており前記検知器手段によって
   検知される少なくとも１個の放射線特性を表わす信号を
   発生し且つ記録する手段、を有することを特徴とする装
   置。
6. ６．　特許請求の範囲第５項において、前記シンチレー
   タが、ｘが約２×１０＾−＾４乃至約３×１０＾−＾２
   の範囲内でありＣｅ＿２＿ｘＬｕ＿２＿（＿１＿−＿ｘ
   ＿）ＳｉＯ＿５の一般式を持ったセリウム活性化オルト
   珪酸ルテチウムの透明単結晶から構成されていることを
   特徴とする装置。
7. ７．　特許請求の範囲第５項において、前記シンチレー
   タが、ｘが約２×１０＾−＾４乃至約３×１０＾−＾２
   の範囲内でありＣｅ＿２＿ｚＬｕ＿２＿（＿１＿−＿ｚ
   ＿）ＳｉＯ＿５の一般式を持ったセリウム活性化オルト
   珪酸ルテチウムの透明単結晶から構成されており、且つ
   前記検知器手段が、更に、前記シンチレータに光学的に
   結合されており前記シンチレータにより光パルスの発生
   に応答して電気信号を発生する光検知器を有することを
   特徴とする装置。
8. ８．特許請求の範囲第６項又は第７項において、ｘが約
   １×１０＾−＾３乃至約４．５×１０＾−＾３の範囲内
   であることを特徴とする装置。
9. ９．地表面下の地層を調査する装置において、ボアホー
   ルを介して移動すべく構成されているゾンデ、前記ゾン
   デによって担持されており前記ボアホールの領域内の物
   質を前記物質と干渉することの可能な浸透性放射線で照
   射し前記物質に関する情報を担持する特性を持った放射
   線を発生させる照射供給手段、前記ゾンデによって担持
   されており且つオルト珪酸ルテチウムシンチレータを具
   備する検知手段、前記検知手段に結合されており前記検
   知手段によって検知される少なくとも一つの放射線特性
   を表わす信号を発生し且つ記録する手段、を有すること
   を特徴とする装置。
10. １０．特許請求の範囲第９項において、前記シンチレー
    タが、ｘが約２×１０＾−＾４乃至約３×１０＾−＾２
    の範囲内でありＣｅ＿２＿ｘＬｕ＿２＿（＿１＿−＿ｚ
    ＿）ＳｉＯ＿５の一般式を持ったセリウム活性化オルト
    珪酸ルテチウムの透明単結晶から構成されていることを
    特徴とする装置。
11. １１．特許請求の範囲第９項において、前記シンチレー
    タが、ｘが約２×１０＾−＾４乃至約３×１０＾−＾２
    の範囲内であり、Ｃｅ＿２＿ｘＬｕ＿２＿（＿１＿−＿
    ｚ＿）ＳｉＯ＿５の一般式を持ったセリウム活性化オル
    ト珪酸ルテチウムの透明単結晶から形成されており、且
    つ前記検知器手段が、更に、前記シンチレータに光学的
    に結合されており前記シンチレータによる光パルスの発
    生に応答して電気信号を発生する光検知器を有すること
    を特徴とする装置。
12. １２．特許請求の範囲第９項又は第１０項において、ｘ
    が約１×１０＾−＾３乃至約４．５×１０＾−＾３の範
    囲内であることを特徴とする装置。