DE60122452T2 - Kohlenmonoxid/Wasserentfernung aus einem Einsatzgas für eine Brennstoffzelle - Google Patents

Kohlenmonoxid/Wasserentfernung aus einem Einsatzgas für eine Brennstoffzelle Download PDF

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Description

  • Brennstoffzellen sind Vorrichtungen, die ein brennbares technisches Gas bzw. Einsatzgas und ein Oxidationsmittel umsetzen, wodurch Elektrizität erzeugt wird. Viele Brennstoffzellen verwenden H2 als brennbares technisches Gas und Sauerstoff oder Luft als Oxidationsmittel. Die Erzeugung von H2 beinhaltet typischerweise das Reformieren oder das teilweise Oxidieren einer Kohlenwasserstoffquelle, wodurch ein unreiner H2-Strom erzeugt wird, der als Synthesegas bezeichnet wird. Das Synthesegas wird herkömmlich zu reinem H2 (99,9+ %) veredelt, wobei ein Adsorptionsverfahren mit Druckwechsel angewendet wird. Brennstoffzellen erfordern jedoch keinen reinen Brennstoff in Form von H2. Der in einer Brennstoffzelle verwendete Brennstoff in Form von H2 muß frei von CO sein, da CO die Leistung der Zelle beeinträchtigt. Die Aufgabe dieser Erfindung besteht folglich in der Bereitstellung eines verbesserten Verfahrens zur Herstellung von CO-freiem H2, der für die Zwecke einer Brennstoffzelle eingesetzt werden kann.
  • Für die Erzeugung von Elektrizität aus Brennstoffzellen unter Verwendung von H2 als brennbares technisches Gas gibt es einen Stand der Technik. In einem großen Teil dieses Standes der Technik stellt das Entfernen von CO aus H2 bei diesem Verfahren einen wichtigen und notwendigen Schritt dar. Einige frühere Versuche zum Entfernen von CO sind nachfolgend angegeben.
  • US 4,522,894 beschreibt ein Verfahren zur Erzeugung von elektrischem Strom unter Verwendung von Brennstoffzellen, bei dem ein flüssiger Kohlenwasserstoff durch einen autothermischen Reaktor mit zwei unterschiedlichen Arten von Katalysatoren geleitet wird. Das erzeugte Synthesegas wird dann Reaktoren zugeführt, die zwischen hoher Temperatur und niedriger Temperatur umschalten, die CO und Wasser in CO2 und H2 konvertieren. Dieser durch die Konvertierung erzeugte CO-freie H2 wird dann der Anode der Brennstoffzelle zugeführt. In diesem Stand der Technik wird das CO folglich durch eine katalytische Wasser-Gas-Konvertierung entfernt.
  • US 4,532,192 beschreibt ein Brennstoffzellensystem, bei dem das aus dem Anodenabschnitt abgegebene Gas bei einer Gastrenneinrichtung verwendet wird, wobei die Gastrenneinrichtung so wirkt, daß ungenutztes brennbares technischen Verfahrensgas bis zum Ausschluß anderer Gaskomponenten aus dem Abgas entfernt wird. Das entfernte brennbare technische Gas, das nicht mehr mit anderen Gasbestandteilen verdünnt ist, wird dann als zugeführtes brennbares technisches Gas für den Anodenabschnitt der Brennstoffzelle verwendet. Wie im Patent '894 erfolgt das Entfernen von CO aus dem Synthesegas durch eine katalytische Konvertierung.
  • US 5,330,727 beschreibt eine Vorrichtung zum Entfernen von CO aus gasförmigen Medien. In gasförmigen Medien vorhandenes CO wird durch selektive Oxidation in Gegenwart von Sauerstoff verringert. Die Oxidation des CO erfolgt stufenweise. Die erste CO-Oxidation erfolgt bei einer hohen Temperatur, um die Deaktivierung des Katalysators zu vermeiden, danach durch ein zweites Katalysatorbett bei einer geringeren Temperatur, um das im wesentlichen vollständige Entfernen von CO zu sichern.
  • US 5,604,047 umfaßt ein Verfahren zur Verringerung des CO-Gehaltes eines CO enthaltenden H2-reichen Gasstroms durch Kontakt des Gasstroms mit einem Adsorptionsmittel, das CO bevorzugt adsorbieren kann. Die verwendeten Adsorptionsmittel bestehen aus Platin, Palladium, Ruthenium, Rhenium, Iridium, den Carbiden und Nitriden von Wolfram, Molybdän, Vanadium, Chrom, Tantal und Gemischen davon. Dies ist ein System mit zwei Betten, und das bevorzugte desorbierende Gas ist Dampf.
  • Die herkömmliche Herstellung einer Gasbeschickung für eine Brennstoffzelle hat Mängel, die notwendigen teuren Katalysatoren und eine Behandlung in mehreren Stufen. Diese Mängel machen solche Verfahren für die ökonomische Verwendung von Brennstoffzellen uninteressant, um herkömmliche Quellen für Strom und Antriebskräfte, wie bei Fahrzeugen, zu ersetzen, bei denen geringe Kosten, Einfachheit und Wirksamkeit für die Akzeptanz durch den Verbraucher von Bedeutung sind. Die vorliegende Erfindung beseitigt diese Nachteile aus dem Stand der Technik mit einem kostengünstigen, wirksamen und einfachen Verfahren zur Bereitstellung von Brennstoff in Form von Wasserstoff für eine Brennstoffzelle, der von den meisten schädlichen Begleitstoffen, Kohlenmonoxid sowie auch Wasser, gereinigt ist.
  • Kurze Beschreibung der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung eines wasserstoffreichen brennbaren technischen Gases, das mit einer Brennstoffzelle kompatibel ist, welches umfaßt: Reformieren eines Kohlenwasserstoffe enthaltenden brennbaren technischen Gases zu einem CO enthaltenden, wasserstoffreichen Reformat, Überführen des CO im Reformat in CO2 und Wasserstoff durch eine katalysierte Wasserumlagerungsreaktion, Entfernen des restlichen CO im Reformat durch Adsorption auf einem Kupferhalogenid-Adsorptionsmittel und Leiten des im wesentlichen von CO freien Reformats als wasserstoffreiches brennbares technisches Gas zu einer Brennstoffzelle.
  • Kurze Beschreibung der verschiedenen Zeichnungsfiguren
  • 1 ist eine schematische Darstellung einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung.
  • Ausführliche Beschreibung der Erfindung
  • Die vorliegende Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von CO-freiem H2. Bei diesem Verfahren wird durch irgendeine Form des Reformierens von Kohlenwasserstoffen, wie das Reformieren mit Dampf-Methan oder die teilweise Oxidation von verschiedenen Kohlenwasserstoffen, unreiner H2 erzeugt. Das erzeugte H2-reiche Synthesegas wird dann einem Adsorptionsverfahren unterzogen, bei dem nur CO und Wasser aus dem Gas entfernt werden, womit ein trockener CO-freier H2-Strom erzeugt wird. Das Verfahren kann in einem Adsorptionssystem mit Druck- oder Vakuumwechsel durchgeführt werden, das ein Adsorptionsmittel verwendet, das für CO gegenüber CO2, CH4, N2 und H2 selektiv ist.
  • Das bevorzugte Adsorptionsmittel ist CuCl, das auf verschiedenen Trägern getragen wird, dazu gehören Aluminiumoxid, Kohle und Zeolith. Das Verfahren erfolgt in zwei oder mehreren umschaltenden Adsorptionsbetten, wobei ein Bett die Gasbeschickung erzeugt, während sich das andere Bett oder die anderen Betten in verschiedenen Stufen der Regenerierung befinden, dazu gehören Desoprtion, Spülen, Erneutes unter Druck setzen, und der mögliche Druckausgleich zwischen den Betten. Das adsorbierte CO wird desorbiert, wobei CO-freies Gas verwendet wird, das das H2-reiche Produkt einschließen könnte, das das Adsorptionssystem verläßt, oder das Spülgas sein könnte, das den Anodenabschnitt der Brennstoffzelle verläßt. Das Verfahren erzeugt CO-freies H2, das H2-reiche Gas kann jedoch andere Synthesegasverunreinigungen enthalten.
  • Das Adsorptionsverfahren arbeitet bei einer hohen Beschickungstemperatur, es kann bei einem geringem Beschickungsdruck arbeiten und kann einen H2-Strom im wesentlichen ohne CO erzeugen. Der durch dieses Verfahren erzeugte H2 ist für Brennstoffzellenzwecke besonders nützlich, die CO-freien H2 erfordern, jedoch Verunreinigungen, wie CO2, CH4 und N2 tolerieren können. Zu einigen typischen bevorzugten Bereichen des Verfahrens gehören:
    Beschickungstemperatur 50 bis 150°C.
    Beschickungsdruck 1 bis 10 atm absolut.
    Regenerierungsdruck 0,1 bis 2 atm absolut.
    Partikelgröße des Adsorptionsmittels 2 bis 0,25 mm.
    CO-Verunreinigungsmengen 100 ppm oder weniger, vorzugsweise weniger als 10 ppm.
  • Die Adsorptionsgefäße können eine vorausgehende Schicht zum Entfernen von Wasser aus einem Trocknungsmittel enthalten, wozu Aluminiumoxid, Kieselgel oder Zeolith gehören.
  • Siehe nunmehr 1; eine Kohlenwasserstoffbeschickung 7 (Erdgas, Methanol, Benzin usw.) wird mit Dampf 9 und/oder Luft 8 in einen Reformer 1 eingeleitet, um einen H2 enthaltenden Strom 10 zu erzeugen, der typischerweise ebenfalls CO, CO2, N2 und CH4 enthält. Der Abfluß 10 aus dem Reformer 1 gelangt in den Konverter 2, der CO und H2 zu CO2 und H2 umsetzt. Der Konverterabfluß 11 wird dann einer P(V)SA 3 zugeführt. Die P(V)SA 3 ist im wesentlichen eine Vorrichtung, um CO aus dem Synthesegasstrom bis auf 100 ppm oder weniger, stärker bevorzugt 10 ppm oder weniger zu entfernen. Das Spülgas 13, das verwendet wird, um die P(V)SA 3 zu regenerieren, kann der Abfluß von der P(V)SA oder Entlüftungsgas 4 von der Anode sein. Das CO enthaltende Spülgas 6 von der P(V)SA 3 kann zum Reformer 1 rezirkuliert werden, um den Kohlenstoffwert und den gleichzeitig adsorpierten Wasserstoff beizubehalten. Der CO-freie Abfluß 12 aus der P(V)SA 3 gelangt in die Anode 4 einer Brennstoffzelle, in der Wasserstoff in Protonen und Elektronen umgewandelt wird. Eine Protonenaustauschmembran zwischen der Anode und der Kathode erlaubt den Protonen den Durchgang zur Seite der Kathode 5 der Brennstoffzelle. Elektronen können nicht durch diese Membran gelangen und fließen deshalb in Form von elektrischem Strom durch einen externen Kreis. In der Kathode verbinden sich Sauerstoff, Protonen und Elektronen, wodurch Wasser und Wärme erzeugt wird. Das Entlüftungsgas 15 der Kathode wird dann zum Reformer 1 zurückgeleitet.
  • Die Zweckmäßigkeit dieses Konzeptes ist nachfolgenden Beispiel 1 dargestellt.
  • Beispiel 1
  • Ein Computersimulationsprogramm diente dazu, die Leistung der PSA zum Entfernen von CO aus einem H2-reichem Strom einzuschätzen. Das bei diese Simulation verwendete Adsorptionsmittel ist ein Adsorptionsmittel aus 15 Gew.-% CuCl auf Aluminiumoxid, das wie in US 5,175,137 hergestellt wurde. Ein PSA-Zyklus mit vier Betten mit zweimaligem Druckausgleich ( US 3,986,849 ) wurde bei einer Beschickungstemperatur von 80°C, einem Beschickungsdruck von 4,5 atm absolut simuliert. Das Bett wurde bei 1,5 atm absolut mit dem Gasprodukt der PSA desorbiert. Die Zusammensetzung der Beschickung lautete 65 % H2, 25 % CO2, 1 % CO, 6 % N2 und 3 % CH4. Das PSA-Produkt hatte folgende Zusammensetzung: 84 % H2, 6 CO2, 7 % CH4, 3 % N2 und 10 ppm CO. Die gesamte H2-Gewinnung des Systems lag bei 75 %.
  • Beispiel 2
  • Es wurde ein Computersimulationsprogramm verwendet, um die Leistung einer herkömmlichen H2-PSA für die Erzeugung von CO-freiem H2 einzuschätzen, sowie es in US 3,986,849 dargestellt ist, wobei vier Adsorptionsgefäße verwendet wurden, die an der Beschickungsseite des Bettes mit Aktivkohle (70 % des Volumens des Bettes) und an der Produktseite des Bettes mit 5 A Zeolith (30 % des Volumens des Bettes) gefüllt waren. Die resultierende Leistung der PSA bei 10 ppm CO im H2-Produkt war eine H2-Gewinnung von 65 %. Die H2-Gewinnung der PSA in Beispiel 1 ist deutlich überlegen.
  • Die vorliegende Erfindung wurde anhand der bevorzugten Ausführungsform der vorliegenden Erfindung dargestellt, die vorliegende Erfindung sollte jedoch aus den folgenden Ansprüchen abgeleitet werden.

Claims (10)

  1. Wasserstoffreiches brennbares technisches Gas, das mit einer Brennstoffzelle kompatibel ist, das Kohlendioxid umfaßt und durch folgende Schritte hergestellt wird: Reformieren eines Kohlenwasserstoffe enthaltenden brennbaren technischen Gases zu einem CO enthaltenden, wasserstoffreichen Reformat, Überführen des CO im Reformat in CO2 und Wasserstoff durch eine katalysierte Wasserumlagerungsreaktion, Entfernen des restlichen CO im Reformat durch Adsorption auf einem Kupferhalogenid-Adsorptionsmittel und Leiten des im wesentlichen von CO freien Reformats als wasserstoffreiches brennbares technisches Gas zu einer Brennstoffzelle.
  2. Wasserstoffreiches brennbares technisches Gas nach Anspruch 1, wobei das Kupferhalogenid aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Kupferchlorid, Kupferiodid, Kupferbromid, Kupferfluorid und Gemischen davon besteht.
  3. Wasserstoffreiches brennbares technisches Gas nach Anspruch 1, wobei das Kupferhalogenid auf einem Substrat getragen wird.
  4. Wasserstoffreiches brennbares technisches Gas nach Anspruch 3, wobei das Substrat aus der Gruppe ausgewählt ist, die aus Aluminiumoxid, Kohle, Zeolith und Gemischen davon besteht.
  5. Wasserstoffreiches brennbares technisches Gas nach Anspruch 1, wobei das Reformat Wasserstoff, Kohlenmonoxid, Kohlendioxid, Methan und Stickstoff enthält.
  6. Wasserstoffreiches brennbares technisches Gas nach Anspruch 5, wobei das Kupferhalogenid für die Adsorption von Kohlenmonoxid bevorzugter selektiv als für die von Wasserstoff, Kohlendioxid, Methan und Stickstoff ist.
  7. Wasserstoffreiches brennbares technisches Gas nach Anspruch 1, wobei die Adsorption eine Adsorption mit Druckwechsel ist.
  8. Wasserstoffreiches brennbares technisches Gas nach Anspruch 1, wobei die Adsorption eine Adsorption mit Vakuumwechsel ist.
  9. Wasserstoffreiches brennbares technisches Gas nach Anspruch 1, wobei das Kupferhalogenid auf Aluminiumoxid getragenes Kupferchlorid ist.
  10. Wasserstoffreiches brennbares technisches Gas nach Anspruch 1, wobei die Adsorption beim Umschalten von parallel verbundenen Adsorptionsbetten von Kupferhalogenid erfolgt.
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