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Diese
Erfindung betrifft antimikrobielle Zusammensetzungen. Insbesondere
betrifft diese Erfindung synergistische antimikrobielle Zusammensetzungen
mit überragender
Leistung, die Kombinationen aus Furanonen mit anderen Desinfektionsmitteln,
wie beispielsweise quaternären
Ammoniumverbindungen und/oder Organosilanen mit quaternärer Ammoniumfunktionalität ("quaternisierte Organosilane") enthalten. Weiterhin
können
auch Biguanide und desinfizierende Amine vorteilhaft mit den Furanonen
in einer antimikrobiellen Zusammensetzung kombiniert werden.
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Hintergrund der Erfindung
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Schimmel,
Moder und bakterielle Kontaminationen sind auf vielen Arten von
Oberflächen
unerwünscht.
Die Bekämpfung
solcher biologischer Verschmutzung beruht hauptsächlich auf der Verwendung von Bioziden,
die eine schädliche
Wirkung auf die Umgebung haben können.
Die Verwendung von natürlichen
Bioziden und Derivaten davon, die hinsichtlich der Umwelt geeignet
sind, wird daher zunehmend wünschenswert und
notwendig.
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Die
bakteriellen Eigenschaften von quaternären Ammoniumverbindungen sind
allgemein bekannt. Solche Verbindungen wurden weitreichend in Reini gungszusammensetzungen
für Haushalts-
und Industrieanwendungen verwendet. Es wäre jedoch bevorzugt, kleine
Mengen dieser Verbindungen in Reinigungszusammensetzungen zu verwenden,
da sie in großen
Mengen schädlich
für die
Umwelt sein können.
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Auch
quaternisierte Organosilane haben eine antimikrobielle Wirkung,
und sie können
verwendet werden, um Schimmel und Moder in Gebäuden zu behandeln; es ist jedoch
erforderlich, sie zu stabilisieren, bevor sie in Reinigungszusammensetzungen
verwendet werden. Das US-Patent Nr. 5 411 585, erteilt an Avery
et al., lehrt, dass bestimmte Organosilane die hydrolysierbare Gruppen
enthalten, insbesondere quaternisierte Organosilane, in wässrigen
Medien klare Lösungen
bilden können,
die über
verlängerte
Zeiträume
stabil sind. Diese Lösungen
werden ohne Verwendung von Emulsionstechnik, die die Anwendung hoher
Scherkräfte
beinhaltet, gebildet, indem weiterhin eine wasserlösliche,
organische, siliciumfreie, quaternäre Ammoniumverbindung zusammen
mit nicht-ionischen, amphoteren, Sarcosin-anionischen oder bestimmten
kationischen Tensiden zugegeben wird. Das US-Patent Nr. 6 087 319
lehrt auch, dass Organosilane, einschließlich quaternisierten Organosilanen,
mit Sacchariden und in einigen Fällen
mit einem zusätzlichen
nicht-ionischen Hilfstensid stabilisiert werden können. Stabilisierte
Organosilane bleiben über
einen weiten pH-Bereich stabil. Sie können dann besonders nützlich sein
als Kopplungsmittel in Haushalts- und Industriereinigungszusammensetzungen,
wo ein antimikrobielles und schmutzlösendes Substrat erwünscht ist.
Da quaternisierte Organosilane jedoch teuer sind, ist es oft nicht ökonomisch,
diese Verbindung ausschließlich
zu verwenden, um einer Haushalts- oder Industriereinigungslösung antimikrobielle
Aktivität
zu verleihen.
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Auch
von bestimmten Furanonen, insbesondere halogenierten Furanonen,
die aus natürlichen
Quellen, wie beispielsweise Seetang, abstammen oder synthetisiert
werden können,
ist bekannt, dass sie das Wachstum von Mikroorganismen inhibieren.
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Das
US-Patent Nr. 6 060 046 betrifft eine Antifouling-Zusammensetzung,
die eine effektive Menge einer halogenierten Furanonverbindung mit
einer fest gelegten Struktur umfasst. Die Verbindungen haben alle ein
Grundkohlenstoffgerüst
gemeinsam, das aus einer Furanoneinheit mit einer Butylseitenkette
in der 3-Position und anderen Substitutionen an anderen Punkten
der Grundstruktur besteht. Die Antifouling-Zusammensetzungen dienen
dazu, die Ablagerung und das nachfolgende Wachstum mariner Mikroorganismen
auf eingetauchten Oberflächen,
wie beispielsweise Schiffsrümpfen
oder Öl-
und Gasplattformen zu bekämpfen.
Es heißt,
dass diese Furanone extrem wirksam gegen verschmutzende Organismen,
wie beispielsweise wirbellose Tiere und Bakterien sind.
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Die
internationale Patentveröffentlichung
Nr. WO 96/29392 betrifft Verfahren und Kulturmedien mit Furanonen
zur Inhibierung von Prozessen in Mikroorganismen, einschließlich Bakterien,
Pilzen und Algen, die durch Homoserinlacton (HSL) und/oder acetyliertes
Homoserinlacton (AHL) reguliert werden. Die veröffentlichten Verbindungen sind
strukturell verwandte Furanone mit einer Grundfuranoneinheit mit
einer Alkylseitenkette in der 3-Position
der Grundstruktur. Die Grundstruktur ist vorzugsweise halogeniert
und hat andere mögliche Substitutionen,
die im Patentdokument veröffentlicht
sind.
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Die
internationale Patentveröffentlichung
WO 99/53915 beschreibt ein Verfahren zur Inhibierung des Wachstums
von Gram-positiven Bakterien unter Verwendung eines oder mehrerer
Furanone mit einer festgelegten Formel.
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Die
internationale Patentveröffentlichung
Nr. WO 99/54323 zeigt verschiedene Seitenkettenfunktionalisierungen
von Fimbroliden (halogenierten 3-Alkyl-5-methylen-2(5H)-Furanonen).
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Die
internationale Patentveröffentlichung
Nr. WO 01/68091 beschreibt, dass bestimmte ausgewählte Furanonverbindungen
als Antipilzmittel gegen eine Reihe von Pilzen geeignet sind.
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Die
internationale Patentveröffentlichung
Nr. WO 01/43739 stellt Zusammensetzungen und Verfahren zur Inhibierung
von Zwei-Komponenten-Signaltransduktionssystemen
mit halogenierten Furanonen und verwandten 3-Haloalkenonen zur Verfügung.
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Furanon-ähnliche
5-gliedrige Ringverbindungen wurden kürzlich in verschiedenen Mikroorganismen (d.h.
nicht nur marinen Mikroorganismen) als universelle Signalverbindungen
identifiziert, die ebenso wie acetylierte Homoserinlactone beim
Quorumabtasten beteiligt sind, also dem Prozess, der es Mikroorganismen
erlaubt, ihre Umgebung zu fühlen,
wie beispielsweise die Dichte der Organismen, die sie umgeben. Anders
als die acetylierten Homoserinlactone scheinen jedoch diese Furanon-ähnlichen
5-gliedrigen Ringverbindungen nicht Spezies-spezifisch zu sein,
und sie scheinen in sehr unterschiedlichen Arten von Mikroorganismen
wirksam zu sein (siehe S. Schauder et al., "The LuxS-Family of Bacterial Autoinducers:
Biosynthesis of a Novel Quorum Sensing Signal Molecule", Poster Abstract,
präsentiert
auf der "Cell-Cell
Communication in Bacteria"-Tagung
in Snowbird, Utah, 6.–9.
Juli 2001).
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Somit
können
insbesondere halogenierte Furanonverbindungen und möglicherweise
andere strukturell ähnliche
Verbindungen so wirken, dass sie diese Furanon-ähnlichen 5-gliedrigen Ring-Signalverbindungen kompetitiv
inhibieren. Da die Furanon-ähnlichen
Signale von verschiedenen Arten von Organismen erkannt werden, beispielsweise
die inhibierende Wirkung der halogenierten Furanonverbindungen (und
anderen Verbindungen, die diesen ähnlich sind), stören sie
das Wachstum und die Biofilmbildung verschiedener Gram-positiver
und Gram-negativer Bakterien sowie auch Hefen und Pilze. Wenn also
nachstehend in dieser Anmeldung der Begriff "Furanon" verwendet wird, meinen wir solche Furanone,
wie beispielsweise halogenierte Furanone und Furanone, die in den
oben beschriebenen Patentdokumenten erwähnt sind, die eine solche Inhibitionswirkung
zeigen.
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Furanone
sind zwar umweltfreundlicher, da sie aus einer natürlich vorkommenden
Gruppe von Verbindungen abstammen, die aus roten Meeresalgen, wie
beispielsweise Delisea fimbriata, Delisea elegans und Delisea pulchra,
ist ihre Verwendung in Mengen, die erforderlich sind, um in antimikrobiellen
Reinigungszusammensetzungen wirksam zu sein, kostspielig.
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Zusammenfassung
der Erfindung
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Somit
besteht ein Bedarf an antimikrobiellen Zusammensetzungen, die umweltfreundlich,
wirksam und im kommerziellen Maßstab
sowohl für
Haushalts- als auch Industriereinigungsanwendungen relativ ökonomisch
herzustellen sind.
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Wir
haben überraschenderweise
festgestellt, dass ein unerwartet hoher Grad an Synergie in antimikrobiellen
Zusammensetzungen auftritt, die mindestens ein Furanon in Kombination
mit anderen Desinfektionsmitteln, wie beispielsweise mindestens
einer quaternären
Ammoniumverbindung und mindestens einem quaternisierten Organosilan,
enthalten. Die Synergie zeigt sich durch die kleinen Mengen jeder
dieser Verbindungen, die verwendet werden müssen, um eine wirksame antimikrobielle
Zusammensetzung herzustellen. Die notwendige Gesamtmenge der Verbindungen
ist kleiner als die, die erforderlich wäre, wenn eine dieser Verbindungen
allein verwendet würde.
Insbesondere ist es möglich,
kleine Mengen an Furanonen zu verwenden, die teuer, aber umweltfreundlich
sind, zusammen mit kleinen Mengen an quaternisierten Organosilanen, die
auch teuer sind, und quaternären
Ammoniumverbindungen, die nicht besonders umweltfreundlich sind, aber
sehr effektive antimikrobielle Mittel. Wir gehen davon aus, dass
eine ähnliche
Art von Synergie in antimikrobiellen Zusammensetzungen auftreten
würde,
die mindestens ein Furanon in Kombination mit mindestens einer quaternären Ammoniumverbindung
oder mindestens einem quaternisierten Organosilan enthalten. Ebenso
gehen wir davon aus, dass Biguanide und desinfizierende Amine auch
vorteilhaft mit den Furanonen in einer antimikrobiellen Zusammensetzung
kombiniert werden können.
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Demgemäss stellt
ein Aspekt der Erfindung eine Zusammensetzung bereit, die umfasst:
(a) eine geringe Menge mindestens eines Furanons; und (b) eine geringe
Menge mindestens eines stabilen quaternisierten Organosilans, worin
die Menge jeder der Komponenten (a) und (b) ausreicht, um in Kombination
eine synergistische antimikrobielle Zusammensetzung zu bilden. Alternativ
stellt ein anderer Aspekt der Erfindung eine Zusammensetzung bereit,
die umfasst: (a) eine geringe Menge mindestens eines Furanons, (b)
eine geringe Menge mindestens eines quaternisierten Organosilans;
und (c) eine geringe Menge mindestens einer quaternären Ammoniumverbindung,
worin die Menge jeder der Komponenten (a), (b) und (c) ausreicht,
um in Kombination eine synergistische antimikrobielle Zusammensetzung
zu bilden. In noch einer anderen alternativen Ausführungsform
umfasst eine Zusammensetzung der Verbindung: (a) eine geringe Menge
mindestens eines Furanons, und (b) eine geringe Menge mindestens
einer quaternären
Ammoniumverbindung, worin die Menge jeder der Komponenten (a) und
(b) ausreicht, um in Kombination eine synergistische antimikrobielle Zusammensetzung
zu bilden.
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In
einer noch anderen alternativen Ausführungsform umfasst eine Zusammensetzung
der Erfindung: (a) eine geringe Menge mindestens eines Furanons;
und (b) eine geringe Menge mindestens eines Desinfektionsmittels,
das aus der Gruppe ausgewählt
ist, die aus einem quaternisierten Organosilan, einer quaternären Ammoniumverbindung,
einem desinfizierenden Amin und einem Biguanid besteht, worin die
Menge jeder der Komponenten (a) und (b) ausreicht, um in Kombination
eine synergistische antimikrobielle Zusammensetzung zu bilden.
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Unsere
Erfindung stellt auch ein Verfahren zum Reinigen einer Oberfläche oder
eines mit Wasser gefüllten
Behälters
oder einer Rohrleitung zur Verfügung,
indem eine synergistische antimikrobielle Zusammensetzung verwendet
wird, die eine der oben beschriebenen Kombinationen von Komponenten
umfasst.
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Kurze Beschreibung der
Zeichnungen
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Die
Patent- oder Anmeldungsdatei enthält mindestens eine Zeichnung,
die farbig ausgeführt
ist. Kopien dieser Patent- oder Patentanmeldungsveröffentlichung
mit farbigen Zeichnungen werden vom Amt auf Anfrage und Zahlung
der erforderlichen Gebühr
zur Verfügung
gestellt.
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Die 1A, 1B und 1C sind
fotografische Abbildungen der Inhibitionszonenergebnisse, die in
einem Inhibitionszonen-Assay unter Verwendung von Staphylococcus
aureus, wie in Beispiel 3 beschrieben, erhalten wurden.
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Die 2–8 zeigen
chemische Strukturen verschiedener Furanone, die in der hier beschriebenen erfindungsgemäßen, synergistischen
antimikrobiellen Zusammensetzung verwendet werden können.
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Genaue Beschreibung der
Erfindung
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Schimmel
(Pilze) und Hefen können
in vielen häuslichen
und industriellen Fällen
zu einem erheblichen Ärgernis
werden. Die folgenden Pilz- und Hefespezies bilden die Haupt-Problemorganismen
im Haushalt: Aureobasidium-Spezies (z.B. Aureobasidium pullulans),
Alternaria-Spezies (z.B. Alternaria alternata), Penicillium-Spezies
(z.B. Penicillium digitatum), Aspergillus-Spezies (z.B. Aspergillus
niger), Stachybotrys-Spezies (z.B. Stachybotrys atra), Trichophyton-Spezies
(z.B. Trichophyton rubrum), Cladosporium-Spezies (z.B. Cladosporium
cladosporioides) und Candida-Spezies (z.B. Candida albicans). Pilze
werden auf feuchten Oberflächen
im Haushalt (z.B. im Badezimmer) gefunden und bilden dort Sporen,
und so ist es sinnvoll, sie zu zerstören, da sie Gesundheitsprobleme
verursachen können.
Beispielsweise wird Alternaria alternata nur gelegentlich im Haushalt
gefunden, kann aber Asthma und allergische Reaktionen hervorrufen.
Cladosporium cladosporioides und andere Pilze können ebenso wie Hefen, wie
beispielsweise Candida albicans, pathogen sein.
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Bakterien,
wie beispielsweise Staphylococcus-Spezies (z.B. Staphylococcus aureus),
Escherichia-Spezies (z.B. Escherichia coli), Salmonella-Spezies
(z.B. Salmonella enteritidis), Shigella-Spezies (z.B. Shigella sonnei),
Klebsiella-Spezies (z.B. Klebsiella pneumoniae), Proteus-Spezies
(z.B. Proteus mirabilis), Pseudomonas-Spezies (z.B. Pseudomonas
aeruginosa), Enterobacter-Spezies (z.B. Enterobacter aerogenes) und
andere sind opportunistische Pathogene und können daher in Haushalts- und
Industrieumgebungen problematisch sein.
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Folglich
müssen
Pilze, Bakterien und andere bioverschmutzende Organismen unter Verwendung
wirksamer, antimikrobieller Reinigungslösungen bekämpft werden, um Haus- und Industrieumgebungen ästhetisch
angenehm, gesund und sicher zu halten.
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Überraschenderweise
haben wir eine kraftvolle synergistische, antimikrobielle Zusammensetzung
formuliert, die bemerkenswert kleine Menge (d.h. geringe Mengen)
aktiver Bestandteile (im Vergleich damit, was in der Vergangenheit
verwendet wurde) benötigt,
um wirksam zu sein. Da für
diese erfindungsgemäßen synergistischen,
antimikrobiellen Zusammensetzungen so kleine Mengen aktiver Bestandteile
verwendet werden können,
sind die Zusammensetzungen umweltfreundlich. Diese Zusammensetzungen
haben Eigenschaften, die diejenigen der getrennten Komponenten einschließen, aber
hinsichtlich Wirksamkeit und Anwendungsbereich darüber hinausgehen.
Die extrem niedrigen Gehalte und damit erhöhte Wirksamkeit der aktiven
Verbindungen oder Bestandteile machen diese Erfindung sehr wünschenswert.
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In
einer Ausführungsform
betrifft unsere Erfindung speziell eine neuartige Zusammensetzung,
die Furanone zusammen mit anderen Desinfektionsmitteln kombiniert,
wie beispielsweise quaternären
Ammoniumverbindungen und/oder quaternisierten Organosilanen, so
dass kleinere Mengen an Furanon, quaternären Ammoniumverbindungen und/oder
quaternisierten Organosilanen, als sie normalerweise für eine antimikrobielle
Zusammensetzung erforderlich wären,
verwendet werden, um hervorragende Reinigungs- und Desinfektionsergebnisse
zu erzielen. Höhere
Konzentrationen dieser Komponenten können verwendet werden, wenn dies
für bestimmte
Anwendungen gewünscht
ist. Höhere
Konzentrationen einer jeden Komponente können beispielsweise verwendet
werden, wenn ein konzentriertes Produkt hergestellt werden soll,
das vom Verbraucher verdünnt
werden soll. Konzentrierte Produkte werden auch in festen Toilettenreinigern,
wie beispielsweise Blöcken
für den
Toilettenrand, die insbesondere in Europa populär sind, verwendet. Diese Produkte
lösen sich im
Spülwasser
einer Toilette auf. In jedem Fall sollten jedoch die Mengen der
aktiven Bestandteile sparsam verwendet werden.
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Noch
genauer liegt die Menge an Furanonen, die in der synergistischen
antimikrobiellen Zusammensetzung dieser Erfindung verwendet werden
soll, zwischen etwa 1,0 × 10–7 Gew.-%
der Zusammensetzung (d.h. 1 μg/l)
und bis zu etwa 0,5 Gew.-% der Zusammensetzung (d.h. 5000 mg/l).
Das obere Ende dieses angegebenen Bereichs könnte verwendet werden, um ein
konzentriertes Produkt herzustellen, das vor der Anwendung verdünnt würde. Bei
nicht-konzentrierten
Produkten liegt die Menge an Furanon, die in dieser Erfindung verwendet
wird, vorzugsweise zwischen etwa 0,00001 Gew.-% und etwa 0,01 Gew.-%
der Zusammensetzung, noch bevorzugter zwischen etwa 0,0005 Gew.-% und etwa 0,005
Gew.-% der Zusammensetzung, und am bevorzugtesten bei etwa 0,001
Gew.-% der Zusammensetzung.
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Falls
verwendet, sollte die Menge an quaternisiertem Organosilan zwischen
etwa 0,001 Gew.-% und etwa 5,0 Gew.-% der Zusammensetzung liegen.
Das obere Ende dieses Bereichs kann zutreffen, wenn die Zusammensetzung
als Konzentrat formuliert wird, beispielsweise, um als automatischer
Toilettenreiniger verdünnbar
oder automatisch abgebbar zu sein. Bei nicht-konzentrierten Produkten liegt die Menge
an quaternisiertem Organosilan, das in dieser Erfindung verwendet
werden soll, vorzugsweise etwa zwischen 0,001 Gew.-% und etwa 3,0
Gew.-% der Zusammensetzung, und noch bevorzugter zwischen etwa 0,03
Gew.-% und etwa 0,22 Gew.-% der Zusammensetzung. Am bevorzugtesten
sollte die Menge an quaternisiertem Organosilan etwa 0,15 Gew.-%
der Zusammensetzung betragen.
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Falls
verwendet, sollte die Menge an quaternärer Ammoniumverbindung zwischen
etwa 0,01 Gew.-% und etwa 10,0 Gew.-% der Zusammensetzung liegen.
Wie bei den anderen Verbindungen könnte das obere Ende dieses
angegebenen Bereichs der quaternären
Ammoniumverbindung verwendet werden, um ein konzentriertes Produkt
herzustellen, das vor der Anwendung verdünnt würde. Bei nicht-konzentrierten
Produkten liegt die Menge der quaternären Ammoniumverbindung, die
in dieser Erfindung verwendet werden soll, vorzugsweise zwischen
etwa 0,01 Gew.-% und etwa 1,0 Gew.-% der Zusammensetzung, und vorzugsweise
zwischen etwa 0,1 Gew.-% und etwa 0,5 Gew.-% der Zusammensetzung.
Am bevorzugtesten beträgt
die Menge der quaternären
Ammoniumverbindung, die verwendet werden soll, etwa 0,22 Gew.-%
der Zusammensetzung.
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Die
US-Patente Nrn. 5 411 585 und 6 087 319 beschreiben Verfahren, mit
denen ein quaternisiertes Organosilan stabilisiert werden kann,
nämlich
unter Verwendung: (1) einer quaternären Ammoniumverbindung und
mindestens einem nicht-ionischen, amphoteren, anionischen (d.h.
auf Basis von Sarcosin) und kationischen Tensid; oder (2) unter
Verwendung eines Tensids auf Saccharidbasis und wahlweise eines
weiteren, nicht-ionischen Hilfstensids. Es sei angemerkt, dass ein
Stabilisator, wie beispielsweise eine quaternäre Ammoniumverbindung, ein
Tensid auf Saccharidbasis oder ein anderes Tensid häufig bei
Formulierungen auf Wasserbasis erforderlich ist. Wenn jedoch eine
Formulierung eine erhebliche Menge an Lösungsmittel, wie beispielsweise
Isopropanol (wie nachstehend in Tabelle 3 gezeigt) oder Ethanol
enthält,
ist einer der genannten Stabilisatoren nicht erforderlich.
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Durch
ein Verfahren, bei dem eine Dreikomponentenzusammensetzung gebildet
werden soll, die ein quaternisiertes Organosilan, eine quaternäre Ammoniumverbindung
und ein Furanon enthält,
können
diese Komponenten auf folgende Weise kombiniert werden. Unter gutem
Rühren
können
eine quaternäre
Ammoniumverbindung und irgendwelche erforderlichen Tenside und Lösungsmittel
kombiniert werden. Anschließend kann
ein quaternisiertes Organosilan zugegeben werden, gefolgt von einem
Furanon. Es sei jedoch erwähnt, dass
die Reihenfolge der Zugabe nicht kritisch ist.
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Wenn
jedoch ein quaternisiertes Organosilan mit einem Furanon kombiniert
wird, um eine synergistische antimikrobielle Zusammensetzung zu
erhalten, und keine quaternäre
Ammoniumverbindung zugegeben wird, sollte das quaternisierte Organosilan
dennoch nach dem im oben erwähnten
US-Patent Nr. 6 087 319 beschriebenen Verfahren stabilisiert werden.
Alternativ könnte
das quaternisierte Organosilan unter Verwendung eines Lösungsmittels
oder eines Tensids in geeigneten Mengen stabilisiert werden. Geeignete
Tenside umfassen solche, die in den US-Patenten Nrn. 5 411 585 und
6 087 319 beschrieben sind. Geeignete Lösungsmittel umfassen beispielsweise
Alkohole (wie beispielsweise Isopropanol oder Ethanol), Glycole
(wie beispielsweise Dipropylenglycol-n-butylether) und Alkoholamine (wie beispielsweise
Ethanolamin). Geeignete Tenside umfassen beispielsweise ein nicht-ionisches
Tensid, wie beispielsweise PLURAFAC® (hergestellt
von BASF Aktiengesellschaft), bei dem es sich um ein Fettalkoholalkoxylat
handelt, oder Glucoside. Wenn das quaternisierte Organosilan stabilisiert
ist, kann ein Furanon anschließend
unter Rühren
zugegeben werden, um eine synergistische antimikrobielle Zusammensetzung
zu bilden.
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Da
Furanone normalerweise in kristalliner Form vorliegen, werden sie
vorzugsweise in kleinen Mengen Ethanol oder einem anderen geeigneten
Lösungsmittel
zu der Zusammensetzung zugegeben. Da beispielsweise das Furanon
30 gering löslich
in Wasser ist, kann dieses Furanon in Wasser zugegeben werden.
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Beispiele
für quaternisierte
Organosilanverbindungen, die in dieser Erfindung verwendet werden
können,
sind im US-Patent Nr. 5 411 585 beschrieben. Die in der vorliegenden
Erfindung verwendbaren quaternisierten Organosilane fallen in eine
Gruppe von wasserlöslichen
Organosilanen der Formel: A3-xBxSiD worin:
A
-OH oder eine hydrolysierbare Gruppe ist;
B eine Alkylgruppe
mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen ist;
X einen Wert von 0, 1 oder
2 hat, und
D (i) eine Kohlenwasserstoffgruppe mit 1 bis 4 Kohlenstoffatomen
ist; (ii) eine Phenylgruppe ist; oder (iii) eine nicht-ionische
oder kationische substituierte Kohlenwasserstoffgruppe ist, die
mindestens eine Stickstoffgruppe, oder Salze solcher substituierter
Kohlenwasserstoffgruppen enthält.
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Vorzugsweise
ist die quaternisierte Organosilanverbindung 3-(Trimethoxysilyl)propyldimethyloctadecylammoniumchlorid
mit der Formel (CH3O)3SiCH2CH2CH2N+(CH3)2(C18H37)Cl– (kommerziell
erhältlich
von Aegis Environments of Midland, Michigan, unter dem Namen AEM
5772 Antimicrobial MUP) oder 3-(Trimethoxysilyl)propylmethyldi(decyl)ammoniumchlorid
mit der Formel (CH3O)3SiCH2CH2CH2N+(CH3)(C10H21)2Cl–.
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Eine
nützliche
Beschreibung der quaternären
Ammoniumverbindungen, die in dieser Erfindung verwendet werden können, ist
auch im US-Patent Nr. 5 411 585 beschrieben. Beispielsweise könnten eine
oder mehrere der folgenden quaternären Ammoniumverbindungen verwendet
werden: Didecyldimethylammoniumchlorid, Dioctyldimethylammoniumchlorid,
Octyldecyldimethylammoniumchlorid, Benzalkoniumchlorid (d.h. ein
Gemisch aus Benzylalkyldimethylammoniumchloriden) oder Alkylbenzylalkyldimethylammoniumchlorid. Es
wäre bevorzugt,
aber sicherlich nicht notwendig, eine quaternäre Ammoniumverbindung, wie
beispielsweise Benzalkoniumchlorid oder Didecyldimethylammoniumchlorid,
zu verwenden.
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Furanonverbindungen
als eine Klasse, von der Beispiele in den 2 bis 8 gezeigt
sind, und die genauer im US-Patent Nr. 6 060 046, in der internationalen
Patentveröffentlichung
Nr. WO 96/29392, in der internationalen Patentveröffentlichung
Nr. WO 99/53915, in der internationalen Patentveröffentlichtng
Nr. WO 99/54323 und in der internationalen Patentveröffentlichung
Nr. WO 01/68091 beschrieben sind, können auch in Kombination mit
quaternisierten Organosilanen und/oder quaternären Ammoniumverbindungen verwendet werden,
um synergistische antimikrobielle Zusammensetzungen herzustellen.
Vorzugsweise verwenden wir die Furanone 2, 19, 30 und 34. Die chemischen
Strukturen dieser Furanone finden sich in den 2, 5 und 6 dieser
Anmeldung. Furanonverbindungen können
von Unisearch Ltd., Kensington, New South Wales, Australien, erhalten
werden.
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Wir
haben festgestellt, dass das am meisten bevorzugte Furanon das Furanon
30 ist, da es generell gegen einen weiten Bereich von Pilzspezies
wirksam ist und Gram-positive Bakterien inhibiert. Als weiteres Beispiel
haben auch die Furanone 26 und 27 synergistische antimikrobielle
Wirksamkeit gezeigt, wenn sie mit einem quaternisierten Organosilan
und einer quaternären
Ammoniumverbindung kombiniert werden. Die chemischen Strukturen
der Furanone 26, 27 und 30 sind in den 4 und 5 dieser
Anmeldung gezeigt, sowie auch in 2 der internationalen
Patentveröffentlichung
Nr. WO 99/53915. Die Furanone 26 und 27 werden oft als Gemisch zur
Verfügung
gestellt.
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Bei
Verwendung zusammen mit Ethylendiamintetraessigsäure (EDTA) und/oder anderen
durchlässigmachenden
Mitteln, inhibieren Furanone kompetitiv das HSL, AHL-Signal-/Biofilm-Hungerreaktionssystem
in Gramnegativen Bakterien. Dabei inhibieren Furanone das Wachstum
und die Biofilmbildung von Gram-negativen Bakterien. Gram-positive
Bakterien haben zwar nicht die gleiche Art von Signalsystem, aber
dennoch reagieren diese Organismen gut auf Furanone, sogar in Abwesenheit
von durchlässigmachenden
Mitteln.
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Obgleich
Furanone in ihrer Inhibitionswirkung sehr selektiv sein können, bedeutet
das nicht, dass die synergistischen antimikrobiellen Zusammensetzungen
nur mit bestimmten Furanonen gebildet werden können. Wir gehen stattdessen
davon aus, dass die Aktivität
der meisten, wenn nicht aller Furanone synergistisch verstärkt werden
kann durch Kombinieren des Furanons mit einer quaternären Ammoniumverbindung und/oder
einem quaternisierten Organosilan. Auf diese Weise ist es generell
möglich,
Furanone wirksam zu machen, die sonst gegenüber bestimmten Mikroorganismen
unwirksam sind.
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Wir
möchten
zwar nicht durch unsere Theorie der molekularen Wechselwirkung und
Synergie gebunden sein, doch gehen wir davon aus, dass das quaternäre Ammonium,
das quaternisierte Organosilan und die Furanonverbindungen nicht-kovalent
in der synergistischen antimikrobiellen Zusammensetzung wechselwirken
können.
Von jeder der Komponenten weiß man,
dass sie auf ihre Weise antimikrobielle Wirksamkeit zeigen, wobei
allerdings nicht bekannt war, dass sie unerwartet hohe Grade an
Synergie zeigen würden,
wenn sie in kleinen Mengen formuliert werden. Unsere Theorie ist,
dass die antimikrobiellen Nutzen der quaternären Ammoniumverbindung und/oder
des quaternisierten Organosilans durch die Gegenwart des Furanons
verstärkt
werden, wenn eine quaternäre
Ammoniumverbindung, ein quaternisiertes Organosilan und ein Furanon kombiniert
werden. Es ist bekannt, dass die Verwendung von quaternisierten
Organosilanen geeigneten Oberflächen
bleibende antimikrobielle Eigenschaften verleiht. Dagegen neigen
quaternäre
Ammoniumverbindungen dazu, viel schwächere restliche antimikrobielle
Eigenschaften zu verleihen.
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Demzufolge
enthält
eine bevorzugte Formulierung der synergistischen antimikrobiellen
Zusammensetzung der vorliegenden Erfindung die folgenden Komponenten:
Furanon 30, eine quaternäre
Ammoniumverbindung, wie beispielsweise BTC 1010 (Didecyldimethylammoniumchlorid)
(80% aktiv), und ein quaternisiertes Organosilan, wie beispielsweise
AEM 5772 Antimicrobial MUP, bei dem es sich um 3-(Trimethoxysilyl)propyldimethyloctadecylammoniumchlorid
mit einem aktiven Gehalt von 72% handelt (in Methanol).
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In
einer noch anderen alternativen Ausführungsform könnte ein
Furanon mit einem desinfizierenden Amin (z.B. erhältlich von
Lonza) oder einem Biguanid (z.B. erhältlich von Avecia) kombiniert
werden, um eine wirksame antimikrobielle Zusammensetzung herzustellen.
Wie zuvor sollten geringe Mengen der aktiven Bestandteile verwendet
werden. Der Mengenbereich des Furanons, das in dieser Ausführungsform
verwendet wird, ist der gleiche, wie in der früheren Ausführungsform beschrieben. Ebenso
liegt der Mengenbereich des desinfizierenden Amins oder Biguanids,
die in dieser Ausführungsform
verwendet werden, im gleichen Bereich, wie er im Hinblick auf die
quaternäre
Ammoniumverbindung in der früheren
Ausführungsform
genannt wurde. Demgemäss
gilt die frühere
Beschreibung hinsichtlich der Mengen der Komponenten für konzentrierte und
nicht-konzentrierte Produkte und für die "bevorzugten", "noch
bevorzugteren" und "bevorzugtesten" Mengen des Furanons
und desinfizierenden Amins oder Biguanids in einer effektiven antimikrobiellen
Zusammensetzung dieser Erfindung.
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Zusätzlich zu
den bereits oben beschriebenen Verbindungen können die folgenden weiteren
Verbindungen wahlweise zur synergistischen antimikrobiellen Zusammensetzung
in geeigneten Mengen zugegeben werden, die Fachleuten auf dem Gebiet
bekannt sind: Wasser, Maskierungs- oder Komplexierungsmittel (z.B. Ethylendiamintetraessigsäure(EDTA)-basierte
Chelatisierungsmittel, Diethylentriaminpentaessigsäure(DTPA)-basierte
Chelatisierungsmittel, N-(Hydroxyethyl)ethylendiamintetraessigsäure(HEDTA)- basierte Chelatisierungsmittel,
Nitrilotriessigsäure(NTA)-basierte
Chelatisierungsmittel oder Phosphonate, einschließlich Salzen,
wie beispielsweise Natrium-, Kalium- und Monoethanolamin-Salzen
davon), Duftstoffe, weitere Desinfektionsmittel (z.B. Phenole, Isothiazoline,
Iodophore, Carbamate und Hydantoine), und ein Mittel zum Einstellen des
pH-Werts, wie beispielsweise Natriumhydrogencarbonat. Die Maskierungs-
oder Komplexierungsmittel sind vorteilhaft, da sie die quaternären Ammoniumverbindungen
aktivieren können.
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Die
folgenden Beispiele sollen die vorliegende Erfindung lediglich veranschaulichen
und sollten nicht dahingehend betrachtet werden, dass sie die Erfindung
einschränken,
welche in den folgenden Ansprüchen genau
beschrieben ist. Wo nicht anders angegeben, sind alle Teile und
Prozentangaben in den folgenden Beispielen auf das Gewicht bezogen.
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Beispiel 1: Inhibierungszonen-Assay
unter Verwendung verschiedener Pilze
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Verwendete Pilze: Alternaria
alternata, Aureobasidium pullulans, Cladosporium cladosporioides,
Penicillium digitatum
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Verfahren:
Grundformulierungen für
A, B, C und D wurden wie in der nachstehenden Tabelle 1 beschrieben
hergestellt.
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Anschließend wurden
Testlösungen
folgendermaßen
hergestellt: (1) Verwendung eines Furanons oder einer Grundformulierung
allein oder (2) Zugabe von kleinen Mengen eines geeigneten, gelösten Furanons
(d.h. normalerweise unter Verwendung von Ethanol) zu einer Grundformulierung,
um eine Reihe von Furanonkonzentrationen in den Testlösungen zu
erhalten (d.h. 10 ug/ml, 5 ug/ml, 1 ug/ml, 500 ng/ml, 100 ng/ml und
10 ng/ml). Dies führte
zu einer Familie von Testlösungen
auf der Basis unterschiedlicher Furanonkonzentrationen. Die verschiedenen
Testlösungen
sind auf der linken Seite der Tabellen 2A und 2D aufgeführt, und können folgendermaßen beschrieben
werden:
- • Furanon
30 allein mit abnehmenden Konzentrationen (in den Tabellen 2A bis
2D als "30" bezeichnet);
- • Furanone
26 und 27 als Gemisch mit abnehmenden Konzentrationen (in den Tabellen
2A bis 2D mit "26/27" bezeichnet);
- • Formel
A allein ohne Zugabe von Furanon (in den Tabellen 2A bis 2D als "A" bezeichnet);
- • Formel
B allein ohne Zugabe von Furanon (in den Tabellen 2A bis 2D als "B" bezeichnet);
- • Furanon
30 mit abnehmenden Konzentrationen, zusammen mit Formel A oder Formel
B (in den Tabellen 2A bis 2D mit " 30 + A" oder " 30 + B" bezeichnet); und
- • Furanone
26 und 27 als Gemisch mit abnehmenden Konzentrationen, zusammen
mit Formel A oder Formel B (in den Tabellen 2A bis 2D als "26/27 + A" oder "26/27 + B" bezeichnet.
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Nach
Herstellung der Testlösungen
wurden 10 μl
einer jeden Testlösung
auf TLC-Platten getüpfelt.
Die Platten wurden mit Agar überzogen,
das Pilzsporen enthielt. Die TLC-Platten wurden in einer Umgebung
mit hoher Luftfeuchtigkeit inkubiert, bis das Wachstum visuell beobachtet
werden konnte. Bei inhibierenden Furanonkonzentrationen wurde eine
Inhibitionszone, wo kein Pilzwachstum beobachtet wurde, über dem
Punkt mit der Testlösung
gebildet. Kleinere Furanonkonzentrationen, die zu einer Inhibitionszone
führen,
entsprechen einer höheren
Wirksamkeit der Testlösung.
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Ergebnisse:
Siehe die nachfolgenden Tabellen 2A, 2B, 2C und 2D.
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Tabelle
2A – Alternaria
alternata
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Tabelle
2B – Aureobasidium
pullulans
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Tabelle
2C – Cladosporium
cladosporioides
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Tabelle
2D – Penicillium
digitatum
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Kommentare:
Beim Betrachten der Testergebnisse in den Tabellen 2A bis 2D ist
es wichtig zu erkennen, dass eine größere Zone nicht notwendigerweise
eine höhere
antimikrobielle Aktivität
bedeutet. Dies liegt daran, dass die Größe der Inhibitionszone eine
Funktion der Löslichkeit
der fraglichen Zusammensetzung ist. Was relevant ist und aus den
Testergebnissen hervorgeht, ist die Konzentration, bei der die Inhibitionszone fortgesetzt
erscheint. Nach dieser Analyse waren die Testlösungen, die ein Furanon (d.h.
entweder Furanon 30 oder die Furanone 26 und 27) in Kombination
mit einer quaternären
Ammoniumverbindung (d.h. BTC 1010) und einem quaternisierten Organosilan
(d.h. AEM 5772 Antimicrobial MUP) enthielten, am stärksten antimikrobiell
wirksam. Obgleich die Testfuranone offensichtlich bei höheren getesteten
Konzentrationen selbst antimikrobiell wirksam waren, war dies bei der
Formulierung B nicht der Fall, die ein quaternisiertes Organosilan
und eine quaternäre
Ammoniumverbindung enthielt.
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Ein
Vergleich zwischen den Ergebnissen für Furanon 30 allein und Furanon
30 + Formulierung A zeigt, dass Letztere normalerweise weniger wirksam
ist als Erstere. Dies liegt daran, dass die Zugabe eines nicht-ionischen
Tensids zum Auslöschen
der antimikrobiellen Aktivität
einer Zusammensetzung führt,
obgleich es außerordentlich
hilfreich beim Reinigen ist (im Gegensatz zum Desinfizieren).
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Beispiel 2: Wirksamkeit
der erfindungsgemäßen Zusammensetzung
gegen Staphylcoccus aureus
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Ziel:
Demonstration der Wirksamkeit der erfindungsgemäßen Zusammensetzung aus einem
Furanon, einem quaternisierten Organosilan und einer quaternären Ammoniumverbindung
gegen Staphylococcus aureus im Vergleich zu der eines quaternisierten
Organosilans oder eines Furanons allein oder eines quaternisierten
Organosilans in Kombination mit einer quaternären Ammoniumverbindung
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Verfahren:
Formulierungen wurden hergestellt, wie in der nachstehenden Tabelle
3 beschrieben.
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Sterile
Objektträger
aus Glas wurden in die oben genannten Formulierungen E, F, G und
H eingetaucht. Überschüssige Lösung konnte
abtropfen. Nach gründlichem
Trocknen wurden die Objektträger
in große
sterile Bechergläser
gehängt,
die mit 800 ml Trypticase-Sojanährbrühe gefüllt waren
und auch ein Magnetrührstäbchen enthielten.
Jedes Becherglas enthielt acht identisch beschichtete Objektträger. Ein
weiteres Becherglas enthielt acht unbehandelte sterile Objektträger als
Vergleichsproben. Die Bechergläser
wurden auf eine Multipositions-Magnetrührplatte gestellt und über Nacht
mit 1 ml einer Kultur von Staphylococcus aureus inokuliert.
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Ergebnisse:
Bei der Kontrolle nach 16 Stunden zeigte das Becherglas, das Objektträger enthielt,
die in die Formulierungen E und C und die unbehandelte Kontrollprobe
getaucht worden waren, Zellwachstum (Trübung). Die Bechergläser mit
Objektträger,
die in die Formulierungen F und H eingetaucht worden waren (d.h.
die Bechergläser
F und H) waren zu diesem Zeitpunkt klar. Das Becherglas F war nach
24 Stunden leicht trübe,
während
das Becherglas H klar blieb. Am nächsten Morgen, nach 41 Stunden,
waren alle Bechergläser, außer Becherglas
H, extrem trübe.
Becherglas H war zu diesem Zeitpunkt leicht trübe. Nach 48 Stunden waren alle
erkennbaren Unterschiede zwischen den Bechergläsern verschwunden.
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Schlussfolgerungen:
Dieses Experiment führt
zu den folgenden Schlussfolgerungen:
- 1. Ein
Furanon und ein quaternisiertes Organosilan allein (Formulierungen
G und E) waren nicht in der Lage, Bakterienwachstum bei sehr niedrigen
Konzentrationen zu unterdrücken.
(Die Menge, die auf den Glasobjektträgern absorbiert wird, ist nicht
bekannt).
- 2. Die zwei Formulierungen (Formulierungen F und H), die ein
quaternisiertes Organosilan und eine quaternäre Ammoniumverbindung enthielten,
waren in der Lage, das Bakterienwachstum zu verzögern.
- 3. Formulierung H, die Furanon, zusammen mit einem quaternisierten
Organosilan und einer quaternären Ammoniumverbindung
enthielt, war in der Lage, das Bakterienwachstum länger als
Formulierung F ohne Furanon zu verzögern.
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Beispiel 3: Inhibitionszonen-Assay
unter Verwendung von Staphylococcus aureus
-
Verwendeter Organismus:
Staphylococcus aureus
-
Verfahren:
Ein steriles Filterpapier wurde auf eine Agarplatte (TSA) und über Nacht
mit 1 ml einer verdünnten
(10%) Kultur von Staphylococcus aureus inokuliert. Eine Seite eines
Glasträgers
(2,54 cm × 5,08
cm (1'' × 2''))
wurde mit den Formulierungen E, F, G oder H angefeuchtet, die gemäß den Formulierungen
in Tabelle 3 hergestellt waren (in Beispiel 2 beschrieben).
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Für jede der
Formulierungen E, F, G und H wurden sechs Objektträger auf
diese Weise vorbereitet. Man ließ überschüssige Lösung abtropfen und die Objektträger trocknen.
Die trockenen Objektträger
wurden dann in Gruppen von sechs (nach Formulierung gruppiert) aufgeteilt
und mit der behandelten Seite nach unten auf die inokulierten Filterpapiere
gelegt. Es wurde auch eine Kontrollplatte mit sechs unbehandelten
Glasobjektträgern
hergestellt, die auf inokulierte Filterpapiere gelegt wurden. Ein
dicker Bakterienrasen entwickelte sich auf dem Filterpapier zwischen
den Objektträgern.
Inhibitionszonen bildeten sich dort um die Objektträger, wo
Inhibitionsaktivität
durch die Formulierungen hervorgerufen wurde. Das Ausmaß der bakterienfreien
Zone um die bjektträger
liefert einen guten Hinweis auf die Behandlungseffizienz einer bestimmten
Formulierung. Nach diesen Kriterien zeigt die Formulierung H (die
eine quaternäre
Ammoniumverbindung, ein quaternisiertes Organosilan und ein Furanon
enthält),
gezeigt in 1C, die größte Inhibitionszone um die
Platte herum. 1A zeigt keine Inhibitionszone
für die
Kontrollplatte, die unbehandelte Glasobjektträger enthält. Die Platten mit Objektträgern, die
mit Formulierung E (die nur quaternisiertes Organosilan enthält) und
Formulierung G (die nur Furanon enthält) behandelt waren, hatten
auch keine Inhibitionszone und sahen im Wesentlichen so aus, wie
es in 1A für die Kontrollproben gezeigt
ist. 1B zeigt leichte Inhibitionszonen um die Glasobjektträger, die
mit Formulierung F behandelt waren (die quaternäre Ammoniumverbindungen und
quaternisiertes Organosilan enthielten). (Siehe die fotografischen
Abbildungen in 1A bis 1C, welche
die Inhibitionszonen zeigen).
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Ergebnisse:
Die größte Inhibitionszone
zeigte sich auf dem Objektträger,
der in 1C gezeigt ist, der vorher mit
einer Zusammensetzung aus einer quaternären Ammoniumverbindung, einem
quaternisierten Organosilan und einem Furanon behandelt worden war.
In diesem Fall steht die Größe der Inhibitionszone
in direktem Zusammenhang mit der Wirksamkeit, da die Konzentrationen
der Testlösungen
sehr ähnlich
sind und sich die Testlösungen
somit nicht wesentlich hinsichtlich ihrer Löslichkeiten unterscheiden.
Somit zeigt die weiteste Inhibitionszone die größte Effizienz an.
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Beispiel 4: Inhibierungszonen-Assay
unter Verwendung von Aspergillus niger
-
Verwendeter Organismus:
Aspergillus niger
-
Verfahren:
Testformulierungen wurden hergestellt, wie oben in Tabelle 3 gezeigt.
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Um
eine Testoberfläche
zu erzeugen, wurden 5 μl
eines jeden Testmaterials auf die Mitte eines 2,5 × 2,5 cm-Stücks einer
flexiblen Kieselgel-TLC-Platte aufgetragen (Whatman PE SilG, 250
Mikrometer Schicht, Katalog Nr. 4410–221). Man ließ die Proben
30 Minuten lang trocknen und legte sie dann mit der Gelseite nach oben
in die Mitte einer 88 mm-Petrischale, die etwa 10 ml Agar mit 2%
Wasser als Feuchtigkeitsquelle während der
Inkubation enthielt. Sechs Tropfen einer Suspension von Aspergillus
niger in geschmolzenem Kartoffeldextroseagar (PDA) wurden auf die
Oberfläche
der TLC-Platte gegeben. Die Platten wurden 10 Tage lang bei 28°C inkubiert,
wobei sie von Zeit zu Zeit während
dieses Zeitraums kontrolliert wurden.
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Beobachtungen:
-
Tag 2:
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- • Die
Formulierungen E und G zeigten keinen Effekt. Die Aspergillus niger-Sporen
keimten, und Bewuchs bedeckte die gesamte Oberfläche der TLC-Platte, einschließlich der
Testoberfläche.
- • Die
Formulierungen F und H führten
zu einer klaren Inhibitionszone oberhalb der Testoberfläche, wo
das Testmaterial aufgebracht war. Im Agar über den Behandlungen hatten
keine Sporen gekeimt.
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Tag 7:
-
- • Die
Formulierungen E und G waren vollständig überwachsen, und es konnte keine
Wirkung der Behandlungen beobachtet werden.
- • Die
Formulierung F zeigte noch immer, wo die Inhibitionszone vorher
aufgetreten war, obgleich die Pilze eindeutig angefangen hatten,
zu keimen, und Pilzwachstum beobachtet werden konnte. Dieses Wachstum war
weniger dicht als beim unbehandelten Teil der Testoberfläche.
- • Die
Formulierung H zeigte immer noch eine klare Inhibitionszone.
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Schlussfolgerung:
Dieses Experiment bestätigt,
dass die erfindungsgemäße Zusammensetzung
aus einem Furanon, einem quaternisierten Organosilan und einer quaternären Ammoniumverbindung
wirksam ist beim Inhibieren von Pilzwachstum, insbesondere dem Wachstum
von Aspergillus niger.
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Industrielle Anwendbarkeit:
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Diese
Erfindung ist anwendbar auf eine Vielzahl von Industrie- und Haushaltsreinigern,
die das Wachstum von Pilzen (Schimmel und Moder) und Bakterien auf
Oberflächen,
sowie in Behälter
und Rohrleitungen, die mit Flüssigkeit
gefüllt
sind. Diese Erfindung ist beispielsweise nützlich für Toilettenreiniger, Bad- und Duschreiniger,
Küchenreiniger,
Bodenreiniger und Abflussreiniger. Andere Anwendungen können die
Behandlung von Einrichtungen und Textilien, Wasserkreislaufsystemen,
Luftkanälen,
Baumaterialien, freistehenden Strukturen und Außenwänden von Schiffen umfassen.
Die erfindungsgemäße Zusammensetzung
kann in einer konzentrierten Ausführung oder mit regulärer Stärke sowohl
für Haushalts-
als auch Industrieanwendungen hergestellt werden. Die Vorteile für den Verbraucher
bei der Verwendung der synergistischen antimikrobiellen Zusammensetzung
dieser Erfindung sind die, dass Oberflächen länger sauber bleiben, Bakterienwachstum,
Schimmel und Biofilme inhibiert werden, und behandelte Oberflächen leichter
zu reinigen sind. Ein Nutzen für
die Umwelt resultiert aus der insgesamt geringeren Verwendung aktiver
Bestandteile.
