DE3888019T2 - Supraleitendes Element. - Google Patents

Supraleitendes Element.

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Description

  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf die Struktur eines supraleitenden Bauteils; im besonderen bezieht sie sich auf die Struktur eines supraleitenden Bauteils mit ausgezeichneter Supraleitfähigkeit, das unter Benutzung eines Grundmaterials gebildet wird.
  • In den letzten Jahren sind in Folge oxidische supraleitende Materialien mit Perowskit-Struktur, wie diejenigen aus La-Sr-Cu-O und Y-Ba-Cu-O, entdeckt worden. Seit dieser Entdeckung sind viele Untersuchungen an diesen Materialien, die eine höhere kritische Temperatur haben als herkömmliche supraleitende Materialien, wie Legierungen oder intermetallische Verbindungen aus Nb-Ti, Nb-Ge und dergleichen, durchgeführt worden.
  • Ein oxidisches supraleitendes Material wird hauptsächlich mittels Sintern von Pulver hergestellt/bearbeitet. Zum Beispiel wird ein supraleitender Walzdraht geschaffen, indem Pulver eines oxidischen supraleitenden Materials in ein Metallrohr gefüllt wird und Drahtziehen durchgeführt wird. Zum Aufbau einer Schaltung ist ein Verfahren vorgeschlagen worden, wobei Pulver eines oxidischen supraleitenden Materials mit einem organischen Bindemittel verknetet wird und dasselbe gedruckt wird. In beiden Methoden wird das Pulver zu einem Linear- oder Schichtteil geformt und zuletzt gesintert. Somit schrumpft das Pulverteil unvermeidlich beim Sintern und es ist deshalb schwierig, ein Endprodukt in beliebiger Gestalt oder Größe zu erhalten.
  • Jeder vordem entdeckte oxidische Supraleiter hat hohe Kristallanisotropie und es ist notwendig, seinen Kristall auszurichten, um eine hohe kritische Stromdichte zu erhalten. Es ist jedoch schwierig, durch Sintern eine hohe Ausrichtung zu erreichen. Desweiteren werden Fehlstellen beim Sintern unvermeidlich festgelegt und somit ist es unmöglich gewesen, durch Sintern einen oxidischen Supraleiter mit zufriedenstellender kritischer Stromdichte zu erhalten.
  • Andererseits kann, anders als beim Sinterverfahren, mittels eines Verfahrens zur Herstellung eines Grundmaterials mit ausgezeichneter Verarbeitbarkeit zur Bildung eines supraleitenden Films auf demselben ein oxidischer Supraleiter mit einer beliebigen Gestalt leicht erhalten werden. Insbesondere kann solch ein supraleitender Film mittels eines Dampfphasenfilmverfahrens wie Sputtern, das zum leichten Erhalt eines dünnen Films in der Kristallbeherrschbarkeit ausgezeichnet ist, als wirkungsvollem Mittel zum Erhalt eines Supraleiters mit ausgezeichneten Eigenschaften, hergestellt werden.
  • Im Fall der Ausbildung eines dünnen Films auf dem Grundmaterial ist jedoch Erhitzen in einer oxidierenden Atmosphäre zum Durchführen der Hitzebehandlung nach Filmbildung oder zum Erhitzen des Substrats während der Filmbildung erforderlich. Somit wird Supraleitfähigkeit durch Oxidation des Grundmaterials oder Diffusion zwischen einer supraleitenden Schicht und dem Grundmaterial leicht reduziert. In dem Verfahren zur Ausbildung eines dünnen Films auf dem Grundmaterial ist das Grundmaterial deshalb auf ein kostspieliges, schwer zu bearbeitendes Material, wie SrTiO&sub3; oder MgO, beschränkt.
  • "Extended Abstracts for the Materials Research Society Symposium on High-Temperature Superconductors", Anaheim, Kalifornien, 23, 24. April 1987; Seiten 169 bis 171, offenbart einen aus YBaCuO bestehenden supraleitenden dünnen Film, der auf einer ZrO&sub2;-Pufferschicht gebildet wird. Das ZrO&sub2; wird auf einem Al&sub2;O&sub3;-Substrat gebildet. EP-A-O 129 686 offenbart NbCxNyOz als einen Supraleiter-Zweitfilm, einen ZrO&sub2;-Erstfilm und ein substrat aus Stahl. EP-A-0 286 014, unter die Bestimmungen des Artikels 54(3) EPC fallend, offenbart einen Draht aus Stahl, der mit einer keramischen Schicht und einer YBaCuO-Schicht auf der keramischen Schicht ummantelt ist. EP-A-0 285 445, unter die Bestimmungen des Artikels 54(3) EPC fallend, offenbart ein Halbleitersubstrat, einen keramischen ersten Film und einen supraleitenden zweiten Film. "AIP Conference Proceeding", Nr. 165, Seiten 427 - 434, herausgegeben von Harper et. al., November 1987, offenbart ein supraleitendes Bauteil, das ein Halbleitersubstrat, einen Zirkoniumoxid- Erstfilm und einen zweiten Film aus einem Kupferionen enthaltenden Supraleiter umfaßt.
  • Insbesondere ist die Bildung eines oxidischen supraleitenden Films auf einem metallischen Grundmaterial untersucht worden; dieses Grundmaterial ist aber stark oxidiert und durch Diffusion zwischen der supraleitenden Schicht und dem Grundmaterial wird ein beachtlicher Einfluß ausgeübt. Wenn jedoch ein supraleitendes Material als gestrecktes Bauteil, wie zum Beispiel als ein Band angewendet wird, ist es vorzuziehen, ein hoch biegsames Metallsubstrat als Grundmaterial zu verwenden. So werden weitere Wege zur Bildung einer oxidischen supraleitenden Schicht auf einem Metallgrundmaterial erwartet.
  • Eine Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist es, ein supraleitendes Bauteil mit ausgezeichneter Supraleitfähigkeit zu schaffen, das unter Verwendung eines Substrats aus einem beliebigen Grundmaterial aus der Gruppe der Metalle, Legierungen und Halbleiter gebildet wird und das geeignet ist, Diffusion zwischen dem Substrat (Grundmaterial) und dem Supraleiter zu verhindern.
  • Ein supraleitendes Bauteil gemäß der vorliegenden Erfindung umfaßt ein Substrat aus einem Grundmaterial mit einer aus einem Metall, einer Legierung oder einem Halbleiter bestehenden Hauptoberfläche, wobei der Halbleiter nicht Strontiumtitanat ist, einen auf dem besagten Substrat gebildeten ersten Film einschließlich wenigstens einer einzelnen, auf der besagten Hauptoberfläche des besagten Grundmaterials gebildeten keramischen Schicht, wobei die besagte keramische Schicht aus Strontiumtitanat besteht; und einen zweiten Film aus einem auf dem besagten ersten Film gebildeten oxidischen Supraleiter, wobei der besagte oxidische Supraleiter Kupferionen enthält.
  • Der auf der Hauptoberfläche des Grundmaterials gebildete erste Film kann wenigstens eine einzelne Schicht einer Struktur einachsiger Ausrichtung einschließen. Eine derartige einachsige Ausrichtung kann eine C-Achsen-Ausrichtung sein. Desweiteren kann der erste Film durch physikalische Aufdampfung oder chemische Aufdampfung gebildet werden.
  • Der zweite Film kann durch physikalische Aufdampfung gebildet werden. Der den zweiten Film bildende oxidische Supraleiter enthält Kupferionen und vorzugsweise hat das Material eine Struktur vom Perowskittyp mit Sauerstoff-Fehlstellen. Ein vorzügliches Beispiel eines derartigen Materials ist ein oxidischer Y-Ba-Cu-O-Supraleiter.
  • Gemäß der vorliegenden Erfindung dient das Substrat (Grundmaterial) grundsätzlich als ein Träger für einen Supraleiter. Desweiteren ist das Grundmaterial geeignet, sowohl die Gestalt und Größe des Supraleiters zu erhalten, als auch den Supraleiter zu verstärken. Das Grundmaterial dient desweiteren als ein gegen Hitze und Strom stabilisierendes Material, und daher hat dasselbe vorzugsweise hohe thermische und elektrische Leitfähigkeit. Obwohl das Metall- oder Legierungsgrundmaterial im Material nicht sonderlich eingeschränkt ist, kann Kupfer, eine Kupferlegierung oder rostfreier Stahl als vorzuziehendes Metallmaterial verwendet werden. Desweiteren kann ein Halbleitermaterial aus Silizium oder ähnlichem hergestellt werden, um das Grundmaterial gemäß der vorliegenden Erfindung zu schaffen.
  • Der auf dem Grundmaterial angebrachte erste Film, der Strontiumtitanat als eine keramische Schicht einschließt, ist geeignet, sowohl Oxidation des Grundmaterials zu verhindern, als auch Diffusion zwischen dem Grundmaterial und dem Supraleiter zu verhindern.
  • Der Ausdruck "Keramik" ist allgemein definiert als ein nichtmetallisches, anorganisches, festes Material. Die aus Strontiumtitanat bestehende keramische Schicht verhindert sowohl Oxidation von aus Metall- und Halbleitermaterialien hergestellten Grundmaterialien, als auch Diffusion zwischen den Grundmaterialien und Supraleitern.
  • Als ein im ersten Film der vorliegenden Erfindung wirkungsvolles keramisches Material wird im Hinblick auf seine Stabilität in einer oxidierenden Hochtemperatur-Atmosphäre Strontiumtitanat (SrTiO&sub3;) verwendet.
  • Der die keramische Schicht aus Strontiumtitanat enthaltende erste Film kann durch ein Dampfphasenfilmverfahren wie Aufdampfung, Sputtern, chemische Aufdampfung oder ähnlichem gebildet werden. Der erste Film kann durch Auftragen von mit einem organischen Bindemittel verkneteten Oxidpulver auf das Grundmaterial und Hartbrennen desselben gebildet werden. Der die besagte keramische Schicht beinhaltende erste Film ist in der Dicke nicht sonderlich eingeschränkt. Um die Oberfläche des Grundmaterials vollständig zu bedecken und Diffusion zu verhindern, darf die Dicke des die besagte keramische Schicht enthaltenden ersten Films wenigstens 0,3 um betragen. Wenn das Grundmaterial eine glatte Oberfläche hat, kann die Dicke des die keramische Schicht beinhaltenden Films 0,02 um sein, um eine Wirkung gemäß der vorliegenden Erfindung zu erreichen. Im Elastizität erfordernden Gebrauch beträgt diese Dicke vorzugsweise nicht mehr als 3 um, da, wenn die Dicke erhöht wird, leicht Rißbildung durch Biegen verursacht wird. Der erste Film kann durch wenigstens eine einzelne keramische Schicht aus Strontiumtitanat mit der obengenannten Funktion oder als ein Film mit Mehrschichtenstruktur gebildet werden.
  • Bei dem in der vorliegenden Erfindung verwendeten oxidischen Supraleiter ist es unerläßlich, die Ausrichtung zu verbessern, um die Kristallanisotropie zu erhöhen und hohe Stromdichten zu erhalten. Gemäß der vorliegenden Erfindung wird die Ausrichtung des die keramische Schicht beinhaltenden ersten Films, der als ein Substrat für den zweiten Film des Supraleiters dient, so gesteuert, daß auch die Ausrichtung des zweiten Films des Supraleiters gesteuert wird. In dem die keramische Schicht beinhaltenden ersten Film kann, abhängig von Ausrichtung des Grundmaterials und Filmbildungsbedingungen, eine verhältnismäßig hohe Ausrichtung erhalten werden. Zum Beispiel kann der auf der Oberfläche eines Metallgrundmaterials aus Kupfer gebildete erste Film mit ausgezeichneter Ausrichtung geschaffen werden, und ein darauf gebildeter Supraleiter hat eine hohe kritische Stromdichte. Wenn 80 Volumenprozent des ersten (keramischen) Films besonders in der C-Achsen-Richtung im dreidimensionalen Raumgitter einachsig ausgerichtet ist, wird die Ausrichtung eines darauf gebildeten Supraleiters extrem erhöht.
  • Da der erste (keramische) Film bei hoher Temperatur reaktiv ist, wird zum Erhalt des Supraleiterfilms bei verhältnismäßig niedriger Temperatur der zweite Film des Supraleiters in der vorliegenden Erfindung vorzugsweise durch Sputtern, das während des Erhitzens des Substrats durchgeführt wird, hergestellt.
  • Diese und andere Aufgaben, Eigenschaften, Gesichtspunkte und Vorteile der vorliegenden Erfindung werden aus der folgenden ausführlichen Beschreibung der vorliegenden Erfindung in Verbindung mit den begleiteten Zeichnungen weiter ersichtlich.
  • Fig. 1 ist ein Querschnitt und zeigt ein supraleitendes Band gemäß einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung; und
  • Fig. 2 ist ein Querschnitt und zeigt einen supraleitenden Draht gemäß einer weiteren Ausführungsform der vorliegenden Erfindung.
  • Fig. 1 ist ein Querschnitt und zeigt ein supraleitendes Band gemäß einer Ausführungsform der vorliegenden Erfindung. Bezugnehmend auf Fig. 1 ist ein als Substrat (Grundmaterial) dienendes Metallband 1 der Reihe nach mit einem ersten (keramischen) Film 2 und mit einem zweiten Film 3 aus einem oxidischen Supraleiter mit Perowskitstruktur versehen.
  • Fig. 2 ist ein Querschnitt und zeigt einen supraleitenden Draht gemäß einer weiteren Ausführungsform der vorliegenden Erfindung. Bezugnehmend auf Fig. 2 ist ein als Substrat (Grundmaterial) dienender Metalldraht 11 auf seiner äußeren Umfangsoberfläche mit einem ersten (keramischen) Film 2 und einem zweiten Film 3 aus einem oxidischen Supraleiter mit Perowskitstruktur versehen.
  • Es wird nun eine Beschreibung des Beispiels 1, eines in Übereinstimmung mit der vorliegenden Erfindung erhaltenen supraleitenden Films, gegeben. Die Vergleichsbeispiele 1 bis 11 (vgl. Tabelle I), die keine Ausführungsformen der vorliegenden Erfindung sind, sind nützlich zur Veranschaulichung der vorliegenden Erfindung.
    • Beispiel 1 und Vergleichsbeispiele 1 bis 11
  • Proben von supraleitenden Bändern wurden aus Bändern, die aus - Grund(Ausgangs-)materialien aus Kupfer und auf deren Oberflächen angebrachten Titanfilmen von 1 um Dicke (in Tabelle 1 als "1 umTi/Cu" dargestellt) gebildet wurden, aus Bändern aus rostfreiem SUS304-Stahl und jenen aus Cu-Ni-Legierung hergestellt, die darauf mittels Plasma-CVD- Verfahren oder Ionplating mit ersten (keramischen) Filmen, wie in Tabelle 1 aufgelistet, versehen wurden. Desweiteren wurden dünne zweite Filme aus Y&sub1;Ba&sub2;Cu&sub3;Ox auf den Bändern durch Sputtern gebildet. Sputtern wurde durchgeführt mit: (1) einem Verfahren zur Bildung eines Films durch Erhitzen des Substrats auf eine Temperatur von 800 ºC; und (2) einem Verfahren zur Bildung eines Films unter der Standard(Normal-)temperatur und zur Durchführung der Hitzebehandlung in der Atmosphäre bei einer Temperatur von 950 ºC.
  • Zu Vergleichszwecken wurden dünne Filme aus oxidischem Supraleiter jeweils direkt durch Sputtern, ähnlich zu denen des Vergleichsbeispiels 5, auf einem Substrat (Band) aus Cu und solchen aus rostfreiem SUS304-Stahl gebildet.
  • Tabelle 1 zeigt Eigenschaften von so erhaltenen supraleitenden Bändern. Tabelle 1 Substrat (Bandmaterial) Banddicke (mm) Material für ersten (keramischen dünnen) Film Dicke des ersten Films (um) Dicke des zweiten (Y&sub1;Ba&sub2;Cu&sub3;Ox) Films (um) Sputtern TC (K) Elastizität* nicht supraleitend *: auf einen Stab von 10 mm Dicke und zur Messung der Nullwiderstandstemperatur TC gebogen o: TC ändert sich weniger als 1 Grad
  • Wie aus Tabelle 1 offensichtlich, wurde es so verstanden, daß der zweite (äußerste) Film des Supraleiters eine hohe kritische Temperatur hatte, während das supraleitende Band ausgezeichnete Elastizität hatte. Das durch den direkt auf der Oberfläche des Metallsubstrats angebrachten zweiten Film des oxidischen Supraleiters gebildete Vergleichsbeispiel 4 supraleitete bei einer niedrigen kritischen Temperatur TC, während die entsprechenden Bezugsbeispiele 1 bis 3 nicht supraleitend waren.
  • Weitere Vergleichsbeispiele, die keine Ausführungsform der vorliegenden Erfindung sind
  • Ein SiO&sub2;-Film wurde mittels eines Sol-Gel-Verfahrens auf einem Siliziumsubstrat gebildet. Zur Solherstellung mittels Hydrolyse wurden zuerst Wasser und Salzsäure zu einer ethanolischen Lösung von Tetraethoxysilan (Siliziumtetraethoxid) gegeben. Dann wurde zur Bildung eines Solfilms auf dem Substrat das Siliziumsubstrat in dieses Sol getaucht. Danach wurde das Siliziumsubstrat in der Atmosphäre auf eine Temperatur von 500 ºC erhitzt, um Gelbildung des Solfilms herbeizuführen. Dieser Arbeitsvorgang wurde zehnmal wiederholt, um einen SiO&sub2;-Film von ungefähr 0,2 um Dicke auf dem Siliziumsubstrat zu bilden.
  • Eine Probe wurde durch Bildung eines MgO-Films von 0,2 um Dicke oder eines Al&sub2;O&sub3;-Films von 0,2 um Dicke auf dem mit dem SiO&sub2;-Film versehenen Siliziumsubstrat mittels RF- Magnetron-Sputtern hergestellt. Die Filmbildungsbedingungen waren wie folgt:
  • Target: MgO-Polykristall oder Al&sub2;O&sub3;-Polykristall von 100 mm Durchmesser.
  • Target-Substrat-Abstand: 50 mm
  • Sputtergas: Ar-Gas mit 10 Vol% N&sub2;-Gas
  • Druck: 1 x 10&supmin;² Torr
  • Leistung: 75 W
  • Filmbildungszeit: 1,5 bis 2 Stunden.
  • Es wurde mittels Röntgenbeugung erkannt, daß der so gebildete MgO-Film strenge C-Achsenausrichtung von (001) hatte. Es wurde ebenfalls erkannt, daß der Al&sub2;O&sub3;-Film, wie er gebildet wurde, keine einachsige Ausrichtung hatte.
  • Ein Y&sub1;Ba&sub2;Cu&sub3;Ox-Film von 1 um Dicke wurde auf dem als ein keramischer Film dienenden MgO-Film oder Al&sub2;O&sub3;-Film durch das Sputterverfahren (1) von Beispiel 1 gebildet. Ein Film des so erhaltenen oxidischen Supraleiters wurde der Messung von Nullwiderstandstemperatur Tc und kritischer Stromdichte Jc unterzogen.
  • Der Film des auf dem MgO-Film gebildeten oxidischen Supraleiters hatte eine Nullwiderstandstemperatur TC von 84 K und eine kritische Stromdichte JC von 1000 A/cm² bei der Temperatur von flüssigem Stickstoff (77,3 K). Andererseits hatte der Film des auf dem Al&sub2;O&sub3;-Film gebildeten oxidischen Supraleiters eine Nullwiderstandstemperatur TC von 61 K. Ein weiteres Vergleichsbeispiel, das durch Bildung eines Films eines oxidischen Supraleiters direkt auf einem Siliziumsubstrat ohne Bildung eines ersten (keramischen) Films hergestellt wurde, zeigte keine Supraleitfähigkeit bei der Temperatur von flüssigem Helium (4,2 K).
  • Wie hier oben beschrieben, wird gemäß der vorliegenden Erfindung das Grundmaterial zu einer beliebigen Gestalt und Größe verarbeitet, um die ersten Filme (keramische Ummantelung), was die heutzutage allgemein angewandte Technik ist, auf seiner Oberfläche aufzubringen; und der zweite Film aus einem oxidischen Supraleiter wird desweiteren auf demselben gebildet, um dadurch ein supraleitendes Bauteil mit ausgezeichneten Eigenschaften zu erhalten, dessen Substrat (Grundmaterial) ein Metall, eine Legierung oder ein Halbleiter ist.
  • Desweiteren kann die vorliegende Erfindung, um eine große Wirkung zu erzielen, auf ein Halbleiterbauteil oder einen Sensor mit einem halbleitenden Substrat angewendet werden. Es ist beinahe unmöglich, eine supraleitende Schicht direkt auf einem aus einem Metall hergestellten Grundmaterial zu bilden. Somit ist die größte Wirkung der vorliegenden Erfindung, daß dieselbe durch Herstellung des Grundmaterials aus einem elastischen Metallmaterial für ein Anwendungsprodukt, wie ein supraleitendes Band oder einen supraleitenden Draht im Energiefeld, genutzt werden kann.

Claims (5)

1. Ein supraleitendes Element, umfassend:
Ein Substrat aus einem Grundmaterial mit einer Hauptoberfläche, die aus einem Metall, einer Legierung oder einem Supraleiter, wobei der Supraleiter nicht Strontiumtitanat ist, besteht,
einen ersten Film, der auf dem genannten Substrat gebildet ist, und wenigstens eine einzige keramische Schicht umfaßt, welche auf der genannten Hauptoberfläche des genannten Grundmaterials gebildet ist, wobei die genannte keramische Schicht aus Strontiumtitanat besteht, und
einen zweiten Film aus einem Oxidsupraleiter, der auf dem genannten ersten Film gebildet wird, wobei der genannte Oxidsupraleiter Kupferionen enthält.
2. Ein supraleitendes Element gemäß Anspruch 1, wobei das genannte Grundmaterial nichtrostenden Stahl enthält.
3. Ein supraleitendes Element gemäß Anspruch 1 und/oder 2, wobei der genannte erste Film wenigstens eine einzige Schicht mit einer Struktur, die eine uniaxiale Orientierung hat, einschließt.
4. Ein supraleitendes Element gemäß Anspruch 3, wobei die genannte uniaxiale Orientierung eine G-Achsen-Orientierung ist.
5. Ein supraleitendes Element gemäß einem der Ansprüche 1 - 4, wobei der genannte Oxidsupraleiter eine Struktur des Perovskittyps mit Sauerstoff-Fehlstellen hat.
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