DE3872407T2 - Verfahren zur herstellung von kohlenstoff-kohlenstoff-verbundmaterialien. - Google Patents

Verfahren zur herstellung von kohlenstoff-kohlenstoff-verbundmaterialien.

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DE3872407T2 DE19883872407 DE3872407T DE3872407T2 DE 3872407 T2 DE3872407 T2 DE 3872407T2 DE 19883872407 DE19883872407 DE 19883872407 DE 3872407 T DE3872407 T DE 3872407T DE 3872407 T2 DE3872407 T2 DE 3872407T2
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Description

  • Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Kohlenstoff-Kohlenstoff-Verbundmaterialien, die durch Imprägnierung von Kohlefasern als Verstärkungsmaterial mit einem flüssigen, kohlenstoffhaltigen Material, wie Pech oder dergleichen, und anschließender Carbonisierung des imprägnierten Materials und, wenn nötig, durch Graphitisierung des karbonisierten Produkts, hergestellt werden.
  • Insbesondere betrifft sie ein Verfahren zur Herstellung hochdichter, hochfester Kohlenstoff-Kohlenstoff-Verbundmaterialien, die in mechanischen Teilen, elektrischen oder elektronischen Teilen unter Ausnützung ihrer hohen Festigkeit und Beständigkeit gegen Hitze, Korrosion und Chemikalien und der extremen Verschleißeigenschaft verwendbar sind.
  • Es ist bereits bekannt, daß hochdichte, hochfeste Kohlenstoff-Kohlenstoff-Verbundmaterialien durch Imprägnierung von Verstärkungsmaterial aus hochfesten Kohlefasern mit einem hohen Spannungswert, aufgewickelt zu einer gewünschten Form oder zu Strukturen, die von Kohlefasern als Hauptmaterial gebildet werden, mit flüssigem kohlenstoffhaltigem Material wie einem Harz oder einem Pech etc., als Vorläufer einer Kohlematrix, durch Carbonisierung des imprägnierten Materials unter Inertgasatmosphäre und nötigenfalls durch Graphitisierung dieses carbonisierten Materials hergestellt werden können.
  • Jedoch treten die fatalen Erscheinungen der Rißbildung und Ablösung an der Grenzschicht zwischen Verstärkungsmaterialien und Kohlenstoffmatrix auf, und die mechanische Festigkeit der Kohlenstoff-Kohlenstoff-Verbundmaterialien entfiel.
  • Aus diesem Grund wurde ein Verfahren, bei dem ein Produkt erneut mit einem flüssigen, kohlenstoffhaltigen Material, wie einem Harz, einem Pech oder dergleichen als Kohlenstoffmatrix-Vorläufer imprägniert wurde, gefolgt anschließend von Carbonisierung des so reimprägnierten Materials, fünf- bis sechsmal oder mehrmals wiederholt, um eine sekundäre Verstärkungsbehandlung zu erzielen und um hochdichte, hochfeste Kohlenstoff-Kohlenstoff-Verbundmaterialien zu erhalten.
  • Bei solchen Herstellungsverfahren wird der Herstellungsprozeß länger und komplizierter, da Imprägnierungs- und Carbonisierungsstufen wiederholt werden. Außerdem gibt es bereits einen weiteren Nachteil dahingehend, daß die Produktkosten wegen der verlängerten Betriebszeit eines Elektroofens während des Carbonisierungsschrittes höher werden.
  • Außerdem ist ein herkömmliches Kohlenstoff-Kohlenstoff-Verbundmaterial hinsichtlich der Klebfähigkeit der Grenzschichten zwischen Kohlefasern als Verstärkungsmaterial und einer Kohlematrix schwach. Als Gegenstand der Verbesserung der Nachteil(e) und der Steigerung der Klebefähigkeit wurde ein Verfahren, bei dem die Oberflächen von Kohlefasern mit verschiedenen Mitteln überzogen werden, herangezogen. Jedoch gab es Probleme dahingehend, daß hitzebehandelte Produkte des Mittels im resultierenden Kohlenstoff-Kohlenstoff-Verbundmaterial zu einer Verunreinigung werden und sie die Reinheit als ein Kohlematerial reduziert und zu einer Ursache dafür wird, daß sich Chemikalien- und Hitzebeständigkeit erniedrigen. In der japanischen offengelegten Patentanmeldung Nr. Sho 52-52912 ist offenbart, daß zur Lösung des obengenannten Problems die Verwendung eines organischen Polymeren, das dasselbe Material wie organische Rohfasern zur Herstellung von Kohlefasern ist, für ein flüssiges kohlehaltiges Material als Vorläufer einer Kohlematrix wirksam ist; d.h. wenn Kohlefasern auf Polyacrylnitril(PAN)-Basis als Verstärkungsmaterial verwendet werden, so ist die Wahl eines Polyacrylnitril- Harzes wirksam; und wenn Kohlefasern auf Pechbasis als Verstärkungsmaterial verwendet werden, so ist die Wahl von Pech wirksam.
  • Gemäß einem Verfahren der japanischen offengelegten Patentanmeldung Nr. Sho 52-52912 zeigt eine Kohlematrix, die durch Carbonisierung einer flüssigen, kohlenstoffhaltigen Verbindung als ein Kohlematrix-Vorläufer erhalten worden ist, als Verstärkungsmaterial fast dieselbe Eigenschaft wie sie die Kohlefasern zeigt. In dem Fall, wo Carbonisierung und Graphitisierung im hohen Temperaturbereich nötig sind, da der Unterschied zwischen dem thermischen Ausdehnungskoeffizient der beiden extrem klein wird, liefert sie ein gewisses Maß an Wirksamkeit, weil die Rißbildung und die Ablösung, die an der Grenzschicht zwischen dem Verstärkungsmaterial und der Kohlematrix auftreten, während dieses Verfahrens verringert werden können.
  • Jedoch ergibt sich mit einem flüssigen, kohlenstoffhaltigen Material als Kohlematrix-Vorläufer während der Carbonisierung und Graphitisierung eine Volumenschrumpfung. Wenn im Inneren starre Kohlefasern vorhanden sind, so ist die Volumenschrumpfung der Kohlematrix nicht immer gleichmäßig und verursacht daher Rißbildung und Ablösung an der Grenzschicht zu dem Verstärkungsmaterial. Da nämlich ein großer Unterschied in der Orientierung von Kohlenstoff bei Kohlefasern als Verstärkungsmaterial und bei flüssigem, kohlenstoffhaltigem Material als Kohlematrix-Vorläufer vorliegt, bildet sich im frühen Carbonisierungsstadium ein Unterschied in jeder thermischen Eigenschaft aus, und es tritt Rißbildung und Ablösung auf, und es ist immer noch eine sekundäre Verstärkungsbehandlung notwendig gewesen.
  • Winnacker Küchler; Chemische Technologie B.3, S.306-307, 1983 bezieht sich inter alia auf die Herstellung von Kohle- oder Graphitfasern, die für Hochleistungsverbundmaterialien (z.B. für Flugzeugbauteile) geeignet sind, und die durch mehrfaches Imprägnieren und Karbonisieren von faserigen Textilstrukturen hergestellt werden.
  • Die DE-A-2 165 029 beschreibt die Herstellung:
  • - erstens von Kohlefasern auf Pechbasis mit einer 15%igen linearen Schrumpfung beim Erhitzen von Pech bis auf 250ºC,
  • - weiterhin die Herstellung eines Kohlenstoff-Kohlenstoff- Verbundes mit hoher Dichte (1,56 g/cm³) und hoher Festig keit durch (ein Durchgang) Imprägnierung der Fasern oder eines laminierten Körpers mit Phenolharz(z.B. eine Struk tur, die aus diesen Fasern hergestellt ist).
  • Die DE-A-1 930 713 beschreibt die Herstellung von geformten Kohlenstoff-Kohlenstoff-Verbundmaterialien mit hoher Festigkeit durch:
  • - Herstellung unschmelzbarer Kohlefasern bei einer Tempera tur von bis zu 260ºC,
  • - Imprägnierung der aufgewickelten, faserartigen Gewebe oder anderer Strukturen mit (Pech oder) Harz,
  • - Carbonisierung und möglicherweise Graphitisierung unter Inertgas.
  • Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Kohlenstoff-Kohlenstoff-Verbundmaterial zur Verfügung zu stellen, das hinsichtlich der mechanischen Festigkeit, Hitze- und Chemikalienbeständigkeit, der extremen Abnutzungseigenschaft überlegen ist, durch Überwindung der oben erwähnten Nachteile, nämlich dadurch, daß die fatale Rißbildung oder das Ablösen, das an der Grenzschicht eines Verstärkungsmaterials und einer Kohlematrix während des Frühstadiums der Karbonisation im Produktionsprozeß von Kohlenstoff-Kohlenstoff-Verbundmaterial auftritt, stark verringert werden, und die Klebfähigkeit der Grenzschichten zwischen dem Verstärkungsmaterial und der Kohlematrix verbessert wird.
  • Eine weitere Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren, einfach im großtechnischen Maßstab und zu billigen Kosten, zur Herstellung von Kohlenstoff-Kohlenstoff-Verbundmaterialien zur Verfügung zu stellen.
  • Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung eines Kohlenstoff-Kohlenstoff-Verbundmaterials mit hoher Dichte und hoher Festigkeit, das durch Kohlefasern verstärkt ist, durch Imprägnierung von kohlenstoffhaltigen Fasern auf Pechbasis, die bei Temperaturen unterhalb 2200º C carbonisiert worden sind, oder von Strukturen, die als Hauptbestandteil die genannten carbonisierten Fasern enthalten, mit einem flüssigen kohlenstoffhaltigen Material als Vorläufer einer Kohlematrix und anschließendes Carbonisieren oder Carbonisieren, an das ein Graphitisieren des resultierenden imprägnierten Produkts in einer inerten Gasatmosphäre folgt, das dadurch gekennzeichnet ist, daß der Beziehung von Sm-Sf = 0 45 % zwischen der Volumenschrumpfung (Sf) der genannten kohlenstoffhaltigen Fasern auf Pechgrundlage während der danach durchgeführten Carbonisierung oder Carbonisierung, an die sich eine Graphitisierung anschließt, und einer Volumenschrumpfung (Sm) des flüssigen, kohlestoffhaltigen Materials während der Carbonisierung oder der Carbonisierung mit anschließender Graphitisierung, die danach durchgeführt wird, um die Klebfähigkeit auf der Grenze des Verstärkungsmaterials und der Kohlestoffmatrix zu vergrößern, genügt wird.
  • Die Kohlefasern auf Pechbasis, die aus einem Rohstoff aus Erdölpech oder Kohlepech als Verstärkungsmaterial erhalten worden sind, werden mit einem flüssigen, kohlestoffhaltigen Material, wie Pech, d.h. Erdölpech, Kohlepech, einem hitzehärtenden Harz, wie Phenolharz, Furanharz oder dergleichen als Kohlematrix-Vorläufer imprägniert. Die kohlestoffhaltigen Fasern zeigen bei der Carbonisierungs- oder Graphitisierungsbehandlung, die danach ausgeführt wird, eine Volumenschrumpfung von 5-60%, vorzugsweise von 10-50%, bezogen auf das Volumen vor der Behandlung.
  • Außerdem besitzen die kohlenstoffhaltigen Fasern eine Zugfestigkeit von 50-2500 MPa, eine Dehnung von 0,5-8,0%, ein Zugmodul von 4-400 GPa und weiterhin die Fähigkeit, während der Carbonisierung und der danach ausgeführten Graphitisiesierung sowohl die Zugfestigkeit als auch das Zugmodul bis auf das 1,1fache oder mehr der Werte des vorhergehenden Schrittes und bis zu einem Wert von 400 GPa oder mehr bei dem Zugmodul zu erhöhen.
  • Durch das erfindungsgemäße Verfahren ist es möglich geworden, die Spannung, die zu einer Ursache von Rißbildung und Ablösen wird, das durch Schrumpfung während des Carbonisierungs- oder Carbonisierungs- und Graphitisierungsprozesses eines Kohlematrix-Vorläufers verursacht worden ist, zu verringern. Erfindungsgemäß werden der auftretende fatale Riß und die Ablösung, die auf der Grenzschicht zwischen einem Verstärkungsmaterial und einer Kohlematrix auftreten, tatsächlich und sehr stark verringert.
  • Kohlestoffhaltige Fasern, die erfindungsgemäß als Verstärkungsmaterial verwendet werden, sind Vorläuferfasern, die zu hochfesten Kohlefasern auf Erdölpech-Basis oder Kohlepech-Basis mit einem hohen Spannungswert werden. Die kohlenstoffhaltigen Fasern oder die Struktur, die unter Verwendung dieser Fasern als Hauptbestandteil gebildet werden, können durch Carbonisierung oder Carbonisierung, gefolgt von spannungslos ausgeführter Graphitisierung, das charakteristische Merkmal der Hochfestigkeits- und Hochspannungseigenschaft entwickeln.
  • Im Falle von Kohlefasern, bei denen ein Vorläufer Zellulose oder PAN ist, ist es notwendig, Festigkeit und Spannungswert durch Ausführen von Kristallisation und Orientierung mit Spannung zu vergrößern. Hochfeste, faserige Gewebe mit hohem Modul, bei denen ein Vorläufer Zellulose oder PAN ist, können nur zu Geweben, wie gewebten Stoffen, gemacht werden, nachdem die Vorläufer im Spannungszustand carbonisiert oder carbonisiert und graphitisiert worden sind, wohingegen aus kohlestoffhaltigen Fasern, die erfindungsgemäß als Verstärkungsmaterial verwendet werden, hochfestes Fasergewebe mit hohem Modul leicht durch Carbonisierung oder Carbonisierung, gefolgt von Graphitisierung, sogar ohne Anwendung von Spannung, nachdem zuerst ein Stoffgewebe geformt worden ist, erhalten wird. Entsprechend ist es möglich, den Unterschied charakteristischer Eigenschaften zwischen Kohlematrix-Vorläufermaterial und Verstärkungsmaterial zu verkleinern.
  • Entsprechend kann durch das erfindungsgemäße Verfahren Spannung, die eine Ursache von an der Grenzfläche von Verstärkungsmaterial und Kohlematrix erzeugter Rißbildung oder Ablösung ist, die zusammen aufgrund der Volumenschrumpfung während des Carbonisierungs- oder Carbonisierungsprozesses, gefolgt von Graphitisierung des Kohlematrix-Vorläufermaterials, auftritt, verringert werden. Daher wird es möglich gemacht, hochdichte, hochfeste Kohlenstoff-Kohlenstoff-Verbundmaterialien tatsächlich durch Verringerung der Rißbildung und Ablösung auf ein sehr viel kleineres Maß, ohne Anwendung einer zweiten Verstärkungsbehandlung herzustellen.
  • Weiterhin ist es möglich, die Klebfähigkeit an der Grenzschicht von Verstärkungsmaterial und Kohlematrix im Vergleich mit herkömmlichem Kohlenstoff-Kohlenstoff-Verbundmaterial dadurch zu vergrößern, daß die Beziehung (Sm-Sf) zwischen Volumenschrumpfungsrate (Sf) während des Prozesses der Carbonisierung oder Carbonisierung und Graphitisierung von kohlestoffhaltigen Fasern, und Volumenschrumpfungsrate (Sm) eines flüssigen, kohlestoffhaltigen Materials wie Pech oder dergleichen, als Kohlematrix-Vorläufermaterial so angeordnet wird, daß sie in den Bereich von 0-45%, vorzugsweise von 0- 20%, fällt. Erfindungsgemäß ist es möglich geworden, eine große Grenzflächen-Klebfähigkeit sogar ohne irgendein spezielles Oberflächenbehandlungsmittel auf die Kohlefasern als Verstärkungsmaterial aufzutragen, und es ist tatsächlich möglich, Kohlenstoff-Kohlenstoff-Verbundmaterialien von hoher Kohlenstoffreinheit und mit überlegener Beständigkeit gegen Hitze, Chemikalien und Korrosion etc., Hitzebeständigkeitseigenschaft, Chemikalienbeständigkeitseigenschaft, Korrosionsbeständigkeitseigenschaft etc., herzustellen.
  • Als eine der erfindungsgemäßen, überlegenen Eigenschaften kann die Vereinfachung der Imprägnierungs-, Carbonisierungs- und Graphitisierungsschritte erwähnt werden. Unter Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens bei der Imprägnierung mit einem flüssigen, kohlestoffhaltigen Material, wie Pech oder dergleichen, gefolgt von Carbonisierung oder Carbonisierung und Graphitisierung, ist es nicht nötig, wiederholte Schritte von Imprägnierung, Carbonisierung oder Carbonisierung, gefolgt von Graphitisierung, auszuführen, d.h. eine sekundäre Verstärkungsbehandlung ist nicht notwendig. Es ist möglich, eine nahezu notwendige Dichte durch eine einmalige Behandlung zu erzielen. Die Dichte liegt im Bereich von 1,45-2,05 g/cm³, wenn kein Hohlraum, für den Imprägnierung unmöglich ist, in der kohlenstoffhaltigen Faser als Verstärkungsfaser vorhanden ist.
  • Als erfindungsgemäß verwendetes flüssiges, kohlenstoffhaltiges Material, wie Pech oder dergleichen, kann ein bestimmtes Intermediär-Pech aus Rohstoffen zur Herstellung von kohlestoffhaltigen Fasern auf Pechbasis, die bei einer Temperatur, niedriger als 2200ºC carbonisiert worden sind, als Verstärkungsmaterialien erwähnt werden.
  • Gemäß dem erfindungsgemäßen Verfahren werden die kohlestoffhaltigen Fasern oder die Struktur, die bei deren Verwendung als Hauptbestandteil geformt wird, die in einer gewünschten Form oder einer aufgewickelten Form angeordnet sind, mit einem flüssigen, kohlestoffhaltigen Material, wie Pech oder dergleichen, unter einem verminderten Druck, in einem Zustand unter Druck, oder in einem Zustand abwechselnd unter reduziertem oder erhöhtem Druck, imprägniert und erforderlichenfalls wird Preßformung angewendet. Dann wird unter Inertgasatmosphäre die Carbonisierung und die Graphitisierung bei einem atmosphärischen oder einem Druck, der über dem atmosphärischen Druck liegt, durchgeführt.
  • Um dieResistenz gegen Hitze und Chemikalien und dergleichen zu erhöhen, wird vorzugsweise die Carbonisierung oder Carbonisierung und Graphitisierung bei einer Temperatur höher als 1000ºC durchgeführt.
  • Eine ausführlichere Erklärung der vorliegenden Erfindung wird durch spezifische Beispiele gegeben, aber es wird nicht beabsichtigt, ihren Umfang einzuschränken.
  • Spezifisches Beispiel 1
  • Kohlenstoffhaltige Fasern auf Erdölpech-Basis, die bei einer Temperatur von 500ºC carbonisiert worden sind, wurden in einer Richtung ausgerichtet und Erdölpech, das ein Intermediärpech aus Rohmaterial zur Herstellung der erwähnten kohlestoffhaltigen Fasern (mit einem Erweichungspunkt von 150ºC, einem Kohlerückstand von 53 Gew-% und einer Dichte von 1,28) war, wurde zum Schmelzen gebracht. Nach Evakuierung und Imprägnierung unter einem reduzierten Druck von 266-1330 Pa (2- 10 mmHg) wurde Ersatz mit Argongas durchgeführt. Anschließend wurde der Druck bis auf 1 MPa erhöht und die Imprägnierungsbehandlung unter Druck durchgeführt. Die resultierende Probe wurden unter der Argongas-Druckatmosphäre (15 MPa) durch Temperaturerhöhung mit einer Rate von 2,5ºC pro Minute auf 600ºC (wurde für zwei Stunden gehalten) carbonisiert.
  • Weitere Carbonisierung wurde in der Argongasatmosphäre (10&sup5; Pa/1 atm) bis zu 2000ºC fortgesetzt. Die charakteristischen Eigenschaften eines solchen erhaltenen Kohlenstoff-Kohlenstoff-Verbundmaterials sind unten gezeigt (Volumen-Prozentsatz an Kohlefasern, 56%).
  • Schüttdichte 2,01 g/cm³
  • Biegefestigkeit 470 MPa
  • Biegemodul 200 GPa
  • Die kohlenstoffhaltigen Fasern auf Mineralölpech-Basis, die bei 500ºC carbonisiert worden sind, zeigten etwa 46% Volumenschrumpfung aufgrund der Dimensionsveränderungen in den beiden Richtungen der Faserachse und des Faserdurchmessers, wenn sie bei bis zu 2000ºC ohne Spannung karbonisiert worden sind.
  • Weiterhin wurde das als Kohlematrix-Vorläufermaterial verwendete Mineralölpech unter der Argongas-Druckatmosphäre (15 MPa) bei einer Rate von 2,5ºC pro Minute bis zu 600ºC karbonisiert und weiter unter der Argongas-Atmosphäre bis zu 2000ºC carbonisiert, und das resultierende Kohlematerial auf Pechbasis zeigte schließlich eine Kohlenstoffausbeute von 80 Gew-% und eine wahre Dichte von 2,17 g cm³.
  • Entsprechend bedeutet das, daß das Mineralölpech während des Carbonisierungsprozesses bis zu 2000ºC etwa 52,8% Volumenschrumpfung zeigte.
  • Es trat ein Unterschied in der Volumenschrumpfung von etwa 6,8% zwischen den kohlestoffhaltigen Fasern als Verstärkungsmaterial und dem Mineralölpech als ein Kohlematrix-Vorläufermaterial während dem Prozeß der Carbonisierung und dem Graphitisierungsschritt bei bis zu 2000ºC auf.
  • Als die Querschnittsoberfläche der Probe des spezifischen Beispiels durch ein polarisiertes Mikroskop beobachtet wurde, wurden an der Grenzfläche zwischen dem Verstärkungsmaterial und der Kohlematrix kein Sprung und keine Ablösung beobachtet.
  • Spezifisches Beispiel 2
  • Kohlenstoffhaltige Fasern auf Mineralölpech-Basis, die bei einer Temperatur von 1000ºC carbonisiert worden sind, wurden durch Ziehen in eine Richtung geordnet, und wie im spezifischen Beispiel 1 verarbeitet, und so wurde ein Kohlenstoff- Kohlenstoff-Verbundmaterial hergestellt. Die charakteristischen Eigenschaften der Probe sind unten gezeigt.
  • Schüttdichte 1,83 g/cm³
  • Biegefestigkeit 400 MPa
  • Biegemodul 200 GPa
  • Die bei 1000ºC carbonisierten kohlestoffhaltigen Fasern auf Mineralölpech-Basis zeigten aufgrund der Dimensionsänderungen in den beiden Richtungen von Faserachse und Faserdurchmesser bei spannungsloser Carbonisierung bis zu 2000ºC eine Volumenschrumpfung von etwa 10,5%.
  • Das als Kohlematrix-Vorläufer verwendete Mineralölpech wies eine Volumenschrumpfung von etwa 52,8% während der Carbonisierung bis zu 2000ºC, ähnlich wie im spezifischen Beispiel 1, auf.
  • Entsprechend betrug der Volumenschrumpfungsunterschied zwischen den kohlestoffhaltigen Fasern als Verstärkungsmaterial und dem Mineralölpech als Kohlematrix-Vorläufer während des bei bis zu 2000ºC durchgeführten Carbonisierungsprozesses 42,3%.
  • Die Querschnittsoberfläche der Probe des spezifischen Beispiels wurde durch ein polarisiertes Mikroskop beobachtet, und es wurden kein Sprung und keine Ablösung gefunden.
  • Vergleichsbeispiel
  • Kohlefasern auf Mineralölpech-Basis, die bei einer Temperatur von 2500ºC graphitisiert worden sind, wurden einseitig aneinandergereiht und das Mineralölpech, das ein Intermediärpech eines Rohmaterials zur Herstellung der obigen Kohlefasern (mit einem Erweichungspunkt von 150ºC, einem Kohlerückstand von 53% Gewicht und einer Dichte von 1,28 g/cm³) wurde zum Schmelzen gebracht und Kohlenstoff-Kohlenstoff-Verbundmaterial wurde, ähnlich wie zu dem spezifischen Beispiel (Probe Nr.1) hergestellt. Als die Querschnittsoberfläche der Probe durch ein polarisiertes Mikroskop beobachtet wurde, wurden Sprünge und Ablösungen an der Grenzschicht zwischen dem Verstärkungsmaterial und der Kohlematrix gefunden. Die Sprünge und Ablösungen wurden schon vor der Carbonisierung unter Druck bei 600ºC beobachtet.
  • Eine und zwei nochmalige Imprägnierungen und nochmalige Carbonisierungen wurden auf die Proben Nr.1 angewendet, um zwei Arten von Proben zu erhalten, die einmal oder zweimal einer zweiten Verstärkung (eine Probe Nr.2 bzw. 3) unterzogen wurden. Die charakteristischen Eigenschaften jeder Probe sind in Tabelle 1 gezeigt.
  • Als die bei 2.500ºC graphitisierten Fasern auf Mineralölpech- Basis, die im dem Vergleichsbeispiel verwendet wurde, nochmals bei 2000ºC im spannungslosen Zustand carbonisiert wurden, wurde keine Dimensionsänderung sowohl in den Richtungen der Faserachse als auch des Faserdurchmessers und keine Volumenänderung beobachtet. Das bedeutet nämlich, daß der Unterschied in der Volumenschrumpfung zwischen den graphitisierten Fasern als ein Verstärkungsmaterial und dem Mineralölpech als ein Kohlematrix-Vorläufer während des Prozesses der Carbonisierung bis zu 2000ºC etwa 52,8% betrug. Tabelle 1 Probe Nr. Schüttdichte (g/cm³) Biegefestigkeit (MPa) Biegemodul (GPa)
  • Gemäß des erfindungsgemäßen Verfahrens, ist es möglich geworden, Kohlenstoff-Kohlenstoff-Verbundmaterial, bei dem die Erzeugung eines Sprungs und einer Ablösung an der Grenzfläche eines Verstärkungsmaterials und einer Kohlematrix extrem gering ist, herzustellen. Da kohlenstoffhaltige Fasern, die bei niedrigerer Temperatur carbonisiert worden sind, als Verstärkungsmaterial verwendet werden, ist es möglich geworden, die Kosten des Verstärkungsmaterials zu verringern und Kohlenstoff-Kohlenstoff-Verbundmaterial leicht in kommerziellem Maßstab und zu billigen Kosten herzustellen.
  • Nach dem erfindungsgemäßen Verfahren ist es möglich, jegliche sekundäre Verstärkungsbehandlung, wie Reimprägnierung oder dergleichen, bei der Herstellung von Kohlenstoff-Kohlenstoff- Verbundmaterialien zu unterbinden.

Claims (2)

1. Verfahren zur Herstellung eines Kohlenstoff-Kohlenstoff-Verbundmaterials mit hoher Dichte und hoher Festigkeit, das durch Kohlefasern verstärkt ist, durch Imprägnierung von kohlenstoffhaltigen Fasern auf Pechbasis, die bei Temperaturen unterhalb 2200ºC carbonisiert worden sind, oder von Strukturen, die als Hauptbestandteil die genannten carbonisierten Fasern enthalten, mit einem flüssigen kohlenstoffhaltigen Material als Vorläufer einer Kohlematrix und anschließendes Carbonisieren oder Carbonisieren, an das ein Graphitisieren des resultierenden imprägnierten Produkts in einer inerten Gasatmosphäre folgt, dadurch gekennzeichnet, daß der Beziehung Sm-Sf = 0 45% zwischen der Volumenschrumpfung (Sf) der genannten kohlenstoffhaltigen Fasern auf Pechgrundlage während der danach durchgeführten Carbonisierung oder Carbonisierung, an die sich eine Graphitisierung anschließt, und einer Volumenschrumpfung (Sm) des genannten flüssigen kohlenstoffhaltigen Materials während der Carbonisierung oder der Carbonisierung mit anschließender Graphitisierung, die danach durchgeführt wird, um die Klebfähigkeit auf der Grenze des Verstärkungsmaterials und der Kohlenstoffmatrix zu vergrößern, genügt wird.
2. Verfahren zur Herstellung eines Kohlenstoff-Kohlenstoff-Verbundmaterials nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man ein Kohlenstoff-Kohlenstoff-Verbundmaterial mit einer Schüttdichte von 1,45 2,05 g/cm³ durch einen Imprägnierungsdurchlauf der genannten Fasern oder Strukturen mit einem flüssigen kohlenstoffhaltigen Material herstellt und daß man eine Carbonisierung oder eine von einer Grapitisierung gefolgte Carbonisierung durchführt, ohne den sekundären Verstärkungsprozeß der Imprägnierung und Carbonisierung zu wiederholen.
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