DE3742023A1 - Brutmaterial aus ternaerem, lithiumhaltigem oxid - Google Patents

Brutmaterial aus ternaerem, lithiumhaltigem oxid

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Description

Die Erfindung betrifft ein Brutmaterial aus ternärem lithiumhaltigem Oxid der allgemeinen Formel LixByOz zur Erzeugung von Tritium aus Lithium durch Neutronenbestrahlung.
Aus Lithium entsteht bei Bestrahlung mit Neutronen nach
6Li + 1n → 3H (= T) + 4He (1)
das radioaktive Wasserstoffisotop Tritium. Diese 6Li(n, α)T- Reaktion liefert infolge des günstigen thermischen Neutroneneinfangquerschnittes eine relativ große Tritiumausbeute und wird deshalb zur Erzeugung von Tritium gegenüber anderen möglichen Reaktionen bevorzugt.
Eine wichtige Rolle spielt diese Reaktion bei Experimenten zur Kernfusion und bei der Auslegung von Kernfusionsreaktoren, da hierbei das Neutron, das bei der Fusion der schweren Wasserstoffisotope nach
2H + 3H→4He + 1n (2)
frei wird, zur Erzeugung des "Brennstoffs" Tritium nach Gleichung (1) verwendet werden kann, indem der Fusionsraum mit einem lithiumhaltigen Brutmaterial umgeben wird.
Als Brutmaterial wird in Kernfusionsexperimenten zur Zeit vielfach ternäres, lithiumhaltiges Oxid in keramischer Form wie z. B. Lithiumortho-, Lithiummetasilikat, Lithiumaluminat oder Lithiumzirkonat verwendet. Diese Keramiken sind vor allem wegen ihrer Härte und ihrer mechanischen Belastbarkeit von Vorteil.
Lithiumatome, die in solchen Keramiken von einem Neutron getroffen werden, hinterlassen eine Lücke im Kristallgitter, weil das entstehende Tritium nicht in der Lage ist, den Gitterplatz des Lithiums einzunehmen. Der ursprünglich an Lithium gebundene Sauerstoff ist zunächst sehr reaktiv, denn er wird nicht vom Brutmaterial abgebunden. Er verbindet sich mit dem erbrüteten Tritium und wird als Wasserdampf freigesetzt. Beim Brutprozeß bilden je 2-g-Atom Lithium 1-g-Atom Sauerstoff. Sofern keine Gegenmaßnahmen getroffen werden, kann das chemische Sauerstoffpotential bzw. die freie Enthalpie des Sauerstoffs bis zum höchst möglichen Sauerstoffpotential ansteigen. Dies bedeutet, daß bei der Brutreaktion Wasserdampf, aber auch Wasserstoff und Sauerstoff (Knallgas) freigesetzt wird.
Da Wasserdampf nur schwer aus dem Brutmaterial entfernt werden kann, muß er mit Hilfe eines Spülgases (meist Wasserstoff) ausgetrieben werden. Bei der hohen Temperatur des Brutmaterials (ca. 1000 K) tauscht das Tritiumwasser einen Teil seines Tritiumgehaltes gegen das Protium des Wasserstoff- Spülgases aus. Dadurch wird die Freisetzung von Tritium verbessert. Das Tritium muß anschließend aus dem Wasserdampf/ Wasserstoffgemisch isoliert werden. Hierzu muß der Wasserdampf zu Wasserstoff konvertiert werden. Reines Tritium wird durch eine nachfolgende Isotopenanreicherung erhalten.
Werden für den Brutmantel metallische Stütz- und Hüllmaterialien (z. B. aus Stahl) verwendet, muß unter dem Einfluß des reaktiven Sauerstoffs mit einem korrosiven Angriff gerechnet werden.
Aufgabe der vorliegenden Erfindung ist, ein Brutmaterial anzugeben, das zwar ein ternäres, lithiumhaltiges Oxid für die Erzeugung des Tritiums aus Lithium enthält, das erbrütete Tritium jedoch nicht zurückhält.
Insbesondere soll das Tritium nicht in der Form von Wasser, sondern elementar erzeugt werden. Weiterhin soll das chemische Potential des Sauerstoffs im Brutmaterial während der Elementumwandlung reduziert werden, so daß metallische Stütz- und Hüllmaterialien (z. B. aus Stahl) nicht korrodiert werden. Eine weitere Aufgabe besteht darin, den Aufwand zu reduzieren, der zur Herstellung von reinem elementarem Tritium aus den Brutgasen notwendig ist.
Die Aufgabe wird erfindungsgemäß durch ein Brutmaterial aus ternärem, lithiumhaltigem Oxid der allgemeinen Formel LixByOz zur Erzeugung von Tritium aus Lithium durch Neutronenbestrahlung gelöst, das dadurch gekennzeichnet ist, daß das Brutmaterial einen Sauerstoffstabilisatorzusatz enthält.
Dieser Sauerstoffstabilisator kann in elementarer Form oder als chemische Verbindung eingesetzt werden.
Als Sauerstoffstabilisator sind alle Elemente oder Verbindungen geeignet, durch die das Sauerstoffpotential herabgesetzt wird, d. h., die den reaktiven Sauerstoff bei der Elementumwandlung abbinden. Solche Elemente sind insbesondere Silicium, Chrom, Aluminium oder Zirkonium oder deren Verbindungen miteinander und/oder mit Lithium.
Um die Zahl der Komponenten im Brutmaterial nicht zu erhöhen, werden bevorzugt das Element B oder seine Verbindungen mit Lithium verwendet.
Hierdurch gelingt es, das Sauerstoffpotential auch während der Elementumwandlung auf niedrigem Niveau zu halten.
Die Freisetzung von Wasserstoff anstelle von Wasserdampf ist deswegen sehr vorteilhaft, weil möglicherweise auf eine Konversion des Wassers zu Wasserstoff und eine Isotopenanreicherung verzichtet werden kann.
Zumindest wird jedoch der Aufwand für die Herstellung von reinem Tritium aus den Brutgasen drastisch reduziert.
Wird als Brutmaterial Lithiumsilicat (B = Si) verwendet, bietet sich als Sauerstoffstabilisator elementares Silicium an. Damit kann die Zahl der Komponenten im System niedrig gehalten werden.
Anstelle der üblichen Reaktion nach dem Neutroneneinfang
  • a) bei Orthosilikat: xLi4SiO4 + 4n → (x-2) Li4SiO4 + 2Li2SiO3 + 2T2O + 4 Heergibt sich bei Anwesenheit von Silicium:xLi4SiO4 + ySi + 4n → (x-3) Li4SiO4 + 4Li2SiO3 + (y-1) Si + 2T2 + 4 He
  • b) beim Metasilikat: xLi2SiO3 + 4n → (x-4) Li2SiO3 + 2Li2Si2O5 + 2T2O + 4 Heergibt sich bei Anwesenheit von Silicium:xLi2SiO3 + ySi + 4n → (x-5) Li2SiO3 + 3Li2Si2O5 + (y-1) Si + 2T2 + 4 He
  • c) beim Disilikat: xLi2Si2O5 + 4n → (x-2) Li2Si2O5 + 4SiO2 + 272O + 4 He ergibt sich bei Anwesenheit von Silicium:xLi2Si2O5 + ySi + 4n → (x-2) Li2Si2O5 + 5 SiO2 + (y-1) Si + 2T2 + 4 He
Der erwünschte Effekt der Sauerstoffverbindung hat somit zur Folge, daß die lithiumreicheren Silikate schneller in das nächst tiefere Silikat umgewandelt werden. Die Lithiumdichte des Brutmantels ändert sich dadurch jedoch nicht.
Die Erfindung wird anhand der folgenden Beispiele und der Fig. 1 bis 5 näher erläutert.
Fig. 1 zeigt ein vereinfachtes Phasendiagramm des Systems Li-Si-O im Temperaturbereich 600-1100 K
Fig. 2 zeigt ein vereinfachtes Phasendiagramm des Systems Cr-Li-Si im Temperaturbereich 600-1100 K
Fig. 3 zeigt ein Phasendiagramm des quaternären Systems Cr- Li-Si-O im Temperaturbereich 600-1100 K (Die Räume über der Ebene Cr2O3-Li2O-SiO2 sind nicht eingezeichnet.)
Fig. 4 zeigt die Schnittebene Cr2O3-Li2O-SiO2 im System Cr- Li-Si-O im Temperaturbereich 600-1100°C
Fig. 5 zeigt die Bildungssauerstoffpotentiale verschiedener Verbindungen und das zugehörige Wasser/Wasserstoff- Verhältnis.
1. Stabilisierung mit Silicium (Fig. 1, 5)
Mit dem Zusatz von elementarem Silicium zu Orthosilicat entsteht während des Brütens ein stabiles, dreiphasiges Dreikomponentensystem, in dem das Sauerstoffpotential auf dem Niveau Li4SiO4/Li2SiO3/Si stabilisiert bleibt. (Ohne den Zusatz von Silicium entsteht ein instabiles zweiphasiges Dreikomponentensystem.)
Bei diesem Niveau des Sauerstoffpotentials bildet sich praktisch kein T2O. Das T2O/T2-Verhältnis liegt bei 1000 K bei 5 × 10-12; eine Korrosion von Stütz- und Hüllmaterialien aus Stahl ist nicht möglich.
2. Stabilisierung mit der Verbindung Cr3Si2 (Fig. 2 bis 5)
Beim Zusatz von Cr3Si2 zum Orthosilicat entsteht beim Brüten ein stabiles vierphasiges Vierkomponentensystem, das zunächst die Zusammensetzung Li4SiO4/Li2SiO3/Cr3Si3/Cr aufweist und später, wenn das Cr2Si2 verbraucht ist, die Zusammensetzung Li4SiO4/Li2SiO3/LiCrO2/Cr aufweist.
Das Sauerstoffpotential bleibt zunächst auf einem Niveau stabilisiert, das nur wenig höher ist als jenes bei der Stabilisierung mit reinem Silicium.
Das T2O/T2-Verhältnis stellt sich bei 1000 K auf den Wert 9 × 10-11 ein. Eine Korrosion von Stahl ist unter diesen Bedingungen nicht möglich.
Nachdem Cr3Si2 verbraucht ist, wird das Sauerstoffpotential auf einem etwas höheren Niveau stabilisiert, wobei das T2O/T2-Verhältnis auf einen Wert von 5,6 × 10-8 ansteigt. Dennoch korrodiert unter diesen Bedingungen Stahl noch nicht, denn eine Korrosion von metallischen Stütz- und Hüllmaterialien in Kontakt mit oxidischen Brutstoffen ist nur möglich, wenn das Sauerstoffpotential größer ist als jenes, das erforderlich ist, um das Reaktionsprodukt mit dem niedrigsten Bildungspotential zu bilden.
Das Reaktionsprodukt mit dem niedrigsten Bildungspotential ist die Verbindung LiCrO2. Kann das Sauerstoffpotential auf diesem Niveau oder darunter durch den Zusatz eines Sauerstoffstabilisators stabilisiert werden, werden die metallischen Stütz- und Hüllmaterialien nicht korrodiert.
Dieses Potentialniveau entspricht bei 1000 K einem T2O/T2- Verhältnis von 5,6 × 10-8. Somit besteht nur bei einem T2O/T2-Verhältnis größer 5,6 × 10-8 bei 1000 K eine Korrosionsgefahr.
3. Stabilisierung mit dem nicht im Brutmaterial enthaltenen, sauerstoffaffinen Metall Chrom (Fig. 3, 5)
Durch Zusatz von Chrom zum Orthosilicat stellt sich beim Brüten ein stabiles, vierphasiges Vierkomponentensystem mit der Zusammensetzung Li4SiO4/Li2SiO3/LiCrO2/Cr ein.
Das Sauerstoffpotential bleibt begrenzt auf ein Niveau knapp unterhalb der Korrosionsschwelle für Stahl und ermöglicht ein T2O/T2-Verhältnis von 5,6 × 10-8 bei 1000 K. Hinsichtlich der Korrosion gelten im übrigen die Aussagen in Beispiel 2.
4. Berechnung des Wasser/Wasserstoff-Verhältnisses bei vorgegebenem Sauerstoffpotential (Fig. 5)
Für die Reaktion
2 H2 + O22 H2O (3)
gilt, wenn sich die Reaktionspartner im Gleichgewicht befinden:
Δ GR = 0 = 2 Δ G°f<H2O< + RT ln(p 2<H2O</(p 2<H2< p<O2<)) (4)
In dieser Gleichung stellt Δ G°f<H2O< die freie Bildungsenthalpie des Wassers bei Standardbedingungen (für alle Reaktanden: Aktivität = 1 bzw. Druck = 1 bar) dar. R ist die Gaskonstante, T die Temperatur in K, p i sind die Partialdrücke der gasförmigen Reaktanden.
Durch Umwandlung der Gleichung (4) erhält man einen Ausdruck, der den Zusammenhang zwischen dem Sauerstoffpotential (Δ G<O2< = RT ln p<O2<) und das Verhältnis der Drücke von Wasserdampf und Wasserstoff angibt:
RT ln p<O2< = 2 Δ G°f<H2O< + 2 RT ln (p<H2O</p<H2<) (5)
In anderer Form:
RT ln (p<H2O</p<H2<) = -Δ G°f<H2< + 1/2 RT ln p<O2< (6)
Die freie Standard-Bildungsenthalphie hängt nur von der Temperatur ab; für leichtes Wasser gilt:
Δ G°f<H2O< = -247 200 + 54,8 T (7)
für schweres Wasser gilt:
Δ G°f<D2O< = -252 900 + 57 T (8)
Die Standard-Bildungsenthalpien haben die Dimension Joule.
Für ein vorgegebenes Sauerstoffpotential stellt sich in Anwesenheit von Wasserdampf unter Brutbedingungen immer ein entsprechendes Wasser/Wasserstoffverhältnis (p<H2O</p<H2< bzw. p<D2O</p<D2<) ein, das sich nach Gleichung (6) berechnen läßt.
Für Tritium kann mit guter Näherung der Wert der freien Standard-Bildungsenthalpie nach Gleichung (8) eingesetzt werden.
In einem Brutstoff wird das Sauerstoffpotential durch die anwesenden kondensierten Phasen bestimmt.
Handelt es sich bei dem Brutmaterial um siliciumstabilisiertes Orthosilicat, befindet sich das System in dem Dreiphasen- Gleichgewichtsfeld:
Li4SiO4 - Li2SiO3 - Si (9)
In diesem Gleichgewichtsfeld ist das Sauerstoffpotential auf dem Niveau des Bildungspotentials für Li2SiO3 (Metasilicat) stabilisiert und läßt sich nach der Gleichgewichts-Bildungsreaktion
Li4SiO4 + Si + O22 Li2SiO3 (10)
durch die Beziehung
RT ln p<O2< = 2 Δ G°f<Li2SiO3< - Δ G°f<Li4SiO4< (11)
bestimmen.
Nach Einsetzen der entsprechenden Werte der freien Standard- Bildungsenthalpien für das Ortho- und das Metasilicat errechnet sich die Beziehung für das Gleichgewichts-Sauerstoffpotential im System (9) zu:
RT ln p<O2< = -992 000 + 168 T (12)
Wird der Brutstoff Orthosilicat mit Chrom stabilisiert, entsteht ein vierphasiger Gleichgewichtsraum von
Li4SiO4 - Li2SiO3 - LiCrO2 - Cr (13)
Das Gleichgewichts-Sauerstoffpotenial in diesem System (13) errechnet sich nach der Reaktionsgleichung:
Li4SiO4 + 2Cr + 3/2 O2 → 2LiCrO2 + Li2SiO3 (14)
aus der Beziehung:
RT ln p<O2< = 2/3 (2 Δ G°f<LiCrO2< + Δ G°f<Li2SiO3< - Δ G°f<Li4SiO4<) (15)
-
Nach Einsetzen der entsprechenden Werte für die jeweiligen freien Bildungsenthalpien erhält man für das Gleichgewichts- Sauerstoffpotential die Temperaturfunktion
RT ln p<O2< = -821 330 + 152 T (16)
und in Verbindung mit Gleichung (6) das sich in diesem Gleichgewichtsraum einstellende Druckverhältnis von Wasserdampf/ Wasserstoff.
Bei 1000 K beträgt es 5,6 × 10-8.
Unter diesen Bedingungen wird Stahl nicht angegriffen, da das Reaktionspotential, an der Schwelle zur Bildung von LiCrO2 stabilisiert wird.

Claims (3)

1. Brutmaterial aus ternärem, lithiumhaltigem Oxid der allgemeinen Formel LixByOz zur Erzeugung von Tritium aus Lithium durch Neutronenbestrahlung, dadurch gekennzeichnet, daß das Brutmaterial einen Sauerstoffstabilisatorzusatz enthält.
2. Brutmaterial nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Sauerstoffstabilisator ein Zusatz bestehend aus den Elementen Silicium, Chrom, Aluminium oder Zirkonium in elementarer Form oder in Form einer chemischen Verbindung oder Legierung der Elemente untereinander und/oder mit Lithium verwendet wurde.
3. Brutmaterial nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Sauerstoffstabilisator ein Zusatz des Elementes B in elementarer Form oder in Form seiner chemischen Verbindung oder Legierung mit Lithium verwendet wurde.
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