DE3610296A1

DE3610296A1 - Verfahren zum steuern der geschwindigkeit von feinen partikeln

Info

Publication number: DE3610296A1
Application number: DE19863610296
Authority: DE
Inventors: Kenji Ando; Yuji Chiba; Osamu Kamiya; Tatsuo Masaki; Kuniji Osabe; Masao Sugata
Original assignee: Canon Inc
Current assignee: Canon Inc
Priority date: 1985-03-26
Filing date: 1986-03-26
Publication date: 1986-10-02
Also published as: GB8607604D0; FR2579486A1; DE3610296C2; FR2579486B1; GB2174509A

Description

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Beschreibung

Verfahren zum Steuern der Geschwindigkeit von feinen Partikeln

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Steuern der Geschwindigkeit von'feinen Partikeln.

Ein solches Verfahren wird eingesetzt beim Transport oder beim Blasen feiner Partikel und bei der Bildung von Schichten, bei der Erzeugung eines zusammengesetzten Materials, beim Dotieren mit feinen Partikeln oder bei der Bildung eines Feldes feiner Partikel.

Im vorliegenden Zusammenhang umfaßt der Begriff "feine Partikel" Atome, Moleküle, ultrafeine Partikel und allgemein feine Partikel, ültrafeine Partikel sind solche, die kleiner als 0,5 \im sind, und die man z.' B. durch Verdampfung in Gas, durch Plasmaverdampfung, durch chemische Reaktion in der Dampfphase, durch kolloidale Ausfällung in einer Flüssigkeit oder durch Pyrolyse eines flüssigen

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Sprays erhält. Allgemein feine Partikel sind solche Partikel, die man durch herkömmliche Verfahren wie mechanisches Zerkleinern, Kristallisieren oder Ausfällen erhält. Der Begriff "Strahl" bedeutet einen Strom oder eine Strömung mit in Strömungsrichtung praktisch konstantem Querschnitt unabhängig von der Querschnittgeometrie.

Im allgemeinen werden feine Partikel in einem Trägergas dispergiert und im Schwebezustand gehalten, um mit der Strömung des Trägergases transportiert zu werden.

I) Bislang erfolgte die Steuerung der Geschwindigkeit feiner Partikel bei deren Transport lediglich dadurch, daß die gesamte Strömung der zusammen mit dem Trägergas strömenden feinen Partikel definiert wurde mit Hilfe einer Rohrleitung oder eines Gehäuses, und indem die Druckdifferenz zwischen stromaufwärts und stromabwärts gelegener Seite eingestellt wurde.

Bläst man feine Partikel auf ein Substrat, so werden die feinen Partikel im allgemeinen zusammen mit einem Trägergas von einer Düse ausgestoßen. Die dabei eingesetzte Düse ist gestreckt oder konvergiert, wobei die Steuerung der Geschwindigkeit der feinen Partikel bei deren Ausstoß lediglich dadurch versucht werden konnte, daß man die

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Druckdifferenz zwischen Vorder- und Rückseite der Düse einstellte.

Allerdings erweist sich die herkömmliche Steuerung der Geschwindigkeit auf der Grundlage der Druckdifferenz bei der Steuerung der Geschwindigkeit des GesamtStroms der feinen Partikel schwieriger als erwartet, und zwar aufgrund der Tatsache, daß der Strom der feinen Partikel die Gestalt eines zerstreuten Stroms mit breiter Dichteverteilung annimmt. Außerdem ist bei der ausschließlich auf der Druckdifferenz erfolgenden Strömungssteuerung keine exakte Steuerung der Geschwindigkeit der feinen Partikel zu erwarten, weil das Ausmaß der Druckdifferenz nicht immer eine direkte Beziehung mit der Größe der Geschwindigkeit aufweist. Vielmehr hängt die Geschwindigkeit ab von anderen Faktoren als der Druckdifferenz. Wenn die Geschwindigkeit der feinen Partikel nicht exakt gesteuert werden kann, können z. B. die feinen Partikel durch ihren Transport deaktiviert werden, so daß durch Aufblasen von feinen Partikeln erfolgende Schichtbildungen kaum möglich sind, da die Partikel eine zu große oder eine zu kleine kinetische Energie besitzen, wenn sie auf ein Substrat aufgeblasen werden.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die oben aufgezeigten Probleme zu vermeiden und ein Verfahren zum

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Steuern der Geschwindigkeit feiner Partikel zu schaffen, welches eine ziemlich genaue Steuerung der Geschwindigkeit ermöglicht.

Erfindungsgemäß wird diese Aufgabe durch die in den Ansprüchen angegebene Erfindung gelöst. Vorteilhafte Weiterbildungen der Erfindung sind in den Unteransprüchen angegeben .

M Im folgenden werden Ausführungsbeispiele der Erfindung anhand der Zeichnung näher erläutert. Es zeigen:

Fig. 1 eine schematische Ansicht zur Veranschaulichung des Grundprinzips der Erfindung,

Fig. 2 eine schematische Ansicht einer Anordnung zur Erzeugung einer Schicht mit ultrafeinen Partikeln gemäß der Erfindung,

Fig. 3A bis 3C Ansichten von Ausführungsformen einer Gasanregungseinrichtung ,

Fig. 4A bis 4D Ansichten von Formen einer konvergierenden/ divergierenden Düse, und

Fig. 5 eine schematische Ansicht einer Prallblende.

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Fig. 1 zeigt schematisch das Grundprinzip der Erfindung, d. h., ein Verfahren zum Steuern der Geschwindigkeit feiner Partikel. Bei diesem Verfahren wird im Strömungsweg der feinen Partikel eine konvergierende/divergierende Düse angeordnet, und es wird veranlaßt, daß ein Druckverhältnis P/Po eines stromabwärts vorhandenen Drucks P bezüglich eines stromaufwärts vorhandenen Drucks Po oberhalb eines kritischen Druckverhältnisses liegt oder nicht größer ist als dieses kritische Druckverhältnis.

Bei der folgenden Beschreibung soll die konvergierende/ divergierende Düse kurz mit KD-Düse bezeichnet werden. Die "stromaufwärts gelegene Seite" und die "stromabwärts gelegene Seite" sollen mit "obere Seite" bzw. mit "untere Seite" bezeichnet werden. Entsprechendes gilt für auf der einen oder der anderen Seite vorgesehene Kammern.

Eine erfindungsgemäß verwendete KD-Düse 1 besitzt einen Öffnungsguerschnitt, der gemäß Fig. 1 von einem Einlaß 1a ab bis zu einem Düsen-Hals 2 nach und nach abnimmt und dann auf einen Auslaß 1b zu nach und nach größer wird. Der besseren Anschaulichkeit halber ist in Fig. 1 der Einlaß bzw. der Auslaß der KD-Düse 1 angeschlossen an eine geschlossene obere Kammer 3 bzw. an eine geschlossene untere Kammer 4. Der Einlaß und der Auslaß der KD-Düse können jedoch sowohl an geschlossene als auch an offene

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Systeme angeschlossen sein, solange die feinen Partikel veranlaßt werden, zusammen mit einem Trägergas aufgrund eines zwischen Einlaß und Auslaß herrschenden Druckunterschieds die Düse zu passieren.

Mit dem Ausdruck "optimale Expansionsbedingung" ist hier gemeint, daß der Druck P₁ am Düsenauslaß 1b genauso groß ist wie der Druck P in der stromabwärts gelegenen Kammer 4, wodurch der von der Düse kommende. Strom die Eigenschaft eines Strahls hat.

Unter einer Expansionsbedingung P₁ > P divergiert der ausgestoßene Strom nach außen hin sehr rasch, beginnend am Auslaß der Düse, so daß ein gleichförmiger Strom nicht erzielt wird. Andererseits neigt unter Überexpansionsbedingungen P₁ < P der Strom zu Ablösungserscheinungen in der Düse, ebenso zu Instabilitäten und zur Erzeugung von Stoßwellen.

Um einen optimalen Expansionsstrom zu erhalten, können beispielsweise Drucksensoren an dem Auslaß oder um den Auslaß der Düse herum bzw. in der stromabwärts befindlichen (unteren) Kammer angeordnet werden, während man den Druck Po im stromaufwärts gelegenen (oberen^Abschnitt und den

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Druck P in dem unteren Abschnitt so steuert, daß die von von Sensoren festgestellten Drücke etwa gleich groß sind.

Erfindungsgemäß wird zwischen der oberen Kammer 3 und der unteren Kammer 4 gemäß Fig. 1 eine Druckdifferenz dadurch erzeugt, daß in die obere Kammer 3 ein Trägergas eingespeist wird, in der die feinen Partikel im Schwebezustand dispergiert sind, während die untere Kammer 4 mit Hilfe einer Vakuumpumpe 5 evakuiert wird, so daß das die feinen Partikel enthaltende, eingespeiste Trägergas von der oberen Kammer 3 durch die KD-Düse 1 zu der unteren Kammer 4 strömt.

Die KD-Düse 1 hat nicht nur die Funktion, die feinen Partikel entsprechend dem Druckunterschied zwischen stromaufwärt iger und stromabwärtiger Seite zusammen mit dem Trägergas auszustoßen, sondern dient außerdem dazu, den aus Trägergas und feinen Partikeln bestehenden Strom gleichmäßig auszustoßen. Ein solcher gleichförmiger Strom von feinen Partikeln ermöglicht eine einfache Steuerung der Geschwindigkeit des gesamten Stroms.

Die KD-Düse 1 ist in der Lage, die Geschwindigkeit der mit dem Trägergas ausgestoßenen feinen Partikel durch geeignete Auswahl eines Druckverhältnisses P/Po des Drucks P in der

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unteren Kammer, sowie eines Verhältnisses A/A* des Öffnungsquerschnitts A des Auslasses 1b bezüglich der Querschnittsfläche A* des Halses 2 einzustellen. Wenn das Verhältnis P/Po der Drücke in der oberen bzw. in der unteren Kammer 3 bzw. 4 ein kritisches Druckverhältnis übersteigt, nimmt die Geschwindigkeit des Stroms am Ausgang der Düse 1 einen Wert unterhalb oder bei der Schallgeschwindigkeit an, und das aus feinen Partikeln und Trägergas bestehende Gemisch wird mit verringerter Geschwindigkeit ausgestoßen. Wenn andererseits das Druckverhältnis P/Po dem kritischen Druckverhältnis entspricht oder kleiner ist, nimmt die Geschwindigkeit des Stroms an dem Auslaß der Düse einen Wert oberhalb der Schallgeschwindigkeit an, so daß die Partikel und das Trägergas mit Überschallgeschwindigkeit ausgestoßen werden.

Wenn man davon ausgeht, daß der Strom der feinen Partikel eine eindimensionale kompressible Strömung mit adiabatischer Expansion ist, wird die Machfeche Zahl M, die von dem Strom erreicht werden kann, bestimmt durch den Druck Po der stromaufwärts gelegenen Kammer und dem Druck P der stromabwärts gelegenen Kammer, und zwar nach folgender Formel:

Η a

I²Yf -Ο-^r.

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wobei um die Geschwindigkeit des Fluids, a die lokale Schallgeschwindigkeit an dem Auslaß und das Verhältnis der Werte der spezifischen Wärme des Fluids ist. M überschreitet den Wert 1 wenn das Verhältnis P/Po ^ dem kritischen Druckverhältnis ist, und M ist kleiner als 1, wenn das Verhältnis P/Po oberhalb des kritischen Druckverhältnisses liegt.

Die Schallgeschwindigkeit läßt sich durch folgende Formel angeben:

a =

wobei T die lokale Temperatur und R die Gaskonstante ist. Außerdem gilt folgende Beziehung zwischen den Öffnungsquer schnitten A, A* des Auslasses 1b und des Halses 2 und der Machschen Zahl M:

A _ 1 2 Λ r- 1 _M2)Lyr. ,, . _ί9.

χ* - μ ?nr 2 ^{H r (2)}

Es ist deshalb möglich, die Strömungsgeschwindigkeit der aus der Düse 1 ausgestoßenen feinen Partikel dadurch zu regulieren, daß man das Öffnungsverhältnis A/A* nach Maßgabe der Machschen Zahl M bestimmt, wobei die Machsche Zahl M durch die Gleichung (1) aus dem Druckverhältnis P/Po der stromaufwärts und stromabwärts gelegenen Kammer berechnet wird. Außerdem kann die Regelung dadurch erfolgen,

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daß man das Verhältnis P/Po entsprechend dem nach Gleichung (2) aus dem Öffnungsverhältnis A/A* bestimmten Wert von M reguliert. Die Geschwindigkeit u der Strömung der feinen Partikel läßt sich durch folgende Gleichung (3) bestimmen:

u=M /fRT_o ^1 + -X—Im'J^ (3)

wobei T_q die Temperatur der stromaufwärts gelegenen Kammer 3 ist.

Wenn das Verhältnis P/Po oberhalb eines kritischen Druckverhältnisses liegt, nimmt die Geschwindigkeit der feinen Partikel am Halsabschnitt 2 der KD-Düse 1 zu bis zu der Machzahl M gemäß obiger Formel (1). Anschließend wird der Strom der feinen Partikel aus der Düse ausgestoßen, wobei er verzögert wird. Die Verzögerung zwischen dem Moment des Durchgangs durch die Düse 2 und dem Ausstoßen variiert in Abhängigkeit vom Verhältnis A/A* der Öffnungsquerschnittsfläche A des Auslasses 1b bezüglich der Querschnittsfläche A* des Halsabschnitts 2. Folglich läßt sich die Geschwindigkeit der zusammen mit dem Trägergas ausgestoßenen feinen Partikel auch dadurch steuern, daß man das Verhältnis A/A* unter einer Unterschall-Bedingung

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einstellt. Außerdem läßt sich der Strom der feinen Partikel als Strahl ausbilden.

Beim Ausstoß der feinen Partikel mit dem Verhältnis P/Po oberhalb eines kritischen Druckverhältnisses nehmen Trägergas und feine Partikel die Form eines gleichmäßig gestreuten Strahls an. Obschon der Strahl gestreut ist, ist die Dichteverteilung der feinen Partikel gleichmäßig, und das Ausmaß der Streuung läßt sich steuern durch das Verhältnis A/A* der Öffnungsquerschnittsflächen in der KD-Düse 1. Deshalb können die feinen Partikel mit einem gewünschten Streugrad in die untere Kammer 4 transportiert werden, und zwar in einem räumlich unabhängigen Zustand. Damit läßt sich die Geschwindigkeit der feinen Partikel exakt steuern.

Wenn andererseits Trägergas und Partikel in Form einer Hochgeschwindigkeitsströmung in einer Richtung ausgestoßen werden, während das Verhältnis P/Po einem kritischen Druckverhältnis entspricht oder kleiner ist, bildet die Strömung einen Strahl, bei dem der Querschnitt unmittelbar nach dem Ausstoß im wesentlichen beibehalten wird. Demzufolge bilden auch die von dem Trägergas mitgeführten feinen Partikel einen Strahl, der mit Hochgeschwindigkeit in die untere Kammer 4 bei minimaler Streuung und ohne räumliche Beeinflussung durch die Wände

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der Kammer 4 transportiert wird, so daß die Geschwindigkeit der Partikel exakt gesteuert werden kann.

Es ist daher möglich, auf dem Substrat 6 innerhalb der unteren Kammer 4 aktive feine Partikel in einem zufriedenstellend aktiven Zustand aufzufangen, indem die aktiven feinen Partikel in der oberen Kammer erzeugt und durch die KD-Düse 1 transportiert werden, oder indem die aktiven feinen Partikel in oder unmittelbar nach der Düse erzeugt und in Form eines räumlich unabhängigen Strahls transportiert werden, wobei die Geschwindigkeit der Partikel im Überschallzustand gesteuert wird. Ferner läßt sich die kinetische Energie der Partikel, wenn sie auf das Substrat 6 in Form eines in der Geschwindigkeit gesteuerten Strahls aufgeblasen werden, leicht steuern. Ferner werden im Zustand unterhalb der Schallgeschv/indigkeit ähnliche Ergebnisse erzielt.

Fig. 2 zeigt schematisch eine Ausführungsform der Erfindung in Anwendung bei einer Vorrichtung zur Schichtbildung mit ultrafeinen Partikeln, wobei eine KD-Düse 1, eine stromaufwärts gelegene Kammer 3, eine erste stromabwärts gelegene Kammer 4a und eine zweite stromabwärts gelegene Kammer 4b vorhanden sind.

Die obere Kammer 3 und die erste untere Kammer 4a sind

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als einstückige Einheit aufgebaut, wobei an die erste Kammer 4a abnehmbar eine Prallblende 7, ein Absperrventil 8 und die zweite untere Kammer 4b mit Hilfe von Flanschen gleichen Durchmessers, die im folgenden als gemeinsame Flansche bezeichnet werden, befestigt sind. Die obere Kammer 3, die erste untere Kammer 4a und die zweite untere Kammer 4b werden mit einem unten noch näher zu erläuternden Vakuumsystem auf sukzessive höherem Vakuum gehalten.

An die obere Kammer 3 ist mit einem gemeinsamen Flansch eine Gasanregungseinrichtung 9 angeschlossen, die durch Plasma ultrafeine Partikel erzeugt und diese Partikel zusammen mit einem Trägergas wie Wasserstoff, Helium, Argon oder Stickstoff zu der gegenüberliegenden KD-Düse 1 schickt. Die obere Kammer 3 kann an ihren Innenwänden eine Antihaftbehandlung erfahren haben, um das Haftenbleiben der so erzeugten ultrafeinen Partikel an den Innenwänden zu vermeiden, Aufgrund des Druckunterschieds zwischen der oberen Kammer 3 und der ersten unteren Kammer 4a, verursacht durch das höhere Vakuum in der unteren Kammer, strömen die erzeugten ultrafeinen Partikel zusammen mit dem Trägergas durch die Düse 1 zu der ersten unteren Kammer 4a.

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Wie Fig. 3A zeigt, enthält die Gasanregungseinrichtung 9 eine erste, stabförmige Elektrode 9a, die von einer zweiten, rohrförmigen Elektrode 9b aufgenommen wird, so daß zwischen den beiden Elektroden eine elektrische Entladung induziert wird, während das Trägergas und das Rohmaterialgas in die zweite Elektrode 9b eingegeben werden und an den Elektroden 9a, 9b eine elektrische Entladung erzeugt wird. Außerdem kann die Gasanregungseinrichtung 9 auch gemäß Fig. 3B eine poröse erste Elektrode 9a zum Zuführen des Trägergases und des Rohmaterialgases zu dem Abstand zwischen der ersten und der zweiten Elektrode aufweisen. Gemäß Fig. 3C kann auch ein Rohr vorgesehen sein, welches sich aus zwei halbkreisförmigen Elektroden 9a und 9b und diese trennende Isolatoren 9c zusammensetzt, wobei das Trägergas und das Rohmaterialgas in den Raum eingeführt werden.

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Die KD-Düse 1 ist mit einem gemeinsamen Flansch an eine in Richtung auf die obere Kammer 3 gerichtete Seite der ersten unteren Kammer 4a montiert, so daß sie in die obere Kammer 3 hineinragt, wobei ihr Einlaß 1a sich in die obere Kammer 3 öffnet und der Auslaß 1b sich in die erste untere Kammer 4a öffnet. Die Düse 1 kann auch so montiert sein, daß sie in die erste untere Kammer 4a hineinragt. Die Richtung des Vorspringens der Düse 1 bestimmt sich durch ihre Größe und die Menge und Beschaffenheit der zu transportierenden ultrafeinen Partikel.

Wie oben bereits erläutert wurde, reduziert sich der Querschnitt der KD-Düse 1 vom Einlaß 1a aus zu dem Hals 2 hin nach und nach, um sich dann zum Auslaß 1b hin nach und nach aufzuweiten, und der Differentialquotient der Kurve des Strömungswegs ändert sich kontinuierlich, um an dem Hals 2 den Wert Null zu erreichen, so daß dadurch das Wachstum von Strömungsgrenzschichten in der Düse 1 minimiert wird. Im Rahmen der vorliegenden Erfindung bedeutet die Kurve des Strömungswegs in der Düse 1 den Krümmungsverlauf der Innenwand, betrachtet im Querschnitt entlang der Strö-

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mungsrichtung. Auf diese Weise ist es möglich, den wirksamen Querschnitt des Stroms in der Düse 1 so zu wählen, daß er dem Entwurfswert sehr nahe kommt und die Leistungsfähigkeit der Düse 1 vollständig ausnützt. Wie in Fig. 4A vergrößert dargestellt ist, verläuft der Innenumfang in der Nähe des Auslasses 1b vorzugsweise etwa parallel zur Mittelachse oder besitzt einen Differentialkoeffizienten gleich Null, um die Ausbildung eines parallelen Stroms zu erleichtern, da die Stromrichtung des ausgestoßenen Trägergases und der ausgestoßenen feinen Partikel bis zu einem gewissen Ausmaß beeinflußt wird durch die Richtung der Innenwand in der Nähe des Auslasses 1b. Wenn aber der Winkel OC der Innenwand von dem Hals 2 zu dem Auslaß 1b bezüglich der Mittelachse kleiner als 7° gewählt wird, vorzugsweise 5° oder weniger, wie in Fig. 4B gezeigt ist, ist es möglich, ein Strömungsablösungs-Phänomen zu verhindern und einen im wesentlichen gleichförmigen Zustand des ausgestoßenen Trägergases mit den ultrafeinen Partikeln beizubehalten. Folglich kann in einem solchen Fall auf die oben erwähnte parallele innere Umfangswand verzichtet werden, so daß sich die Herstellung der Düse 1 durch Wegfall des parallelen Wandabschnitts vereinfacht. Außerdem läßt sich durch Verwendung einer rechteckigen Düse 1 gemäß Fig. 4C ein schlitzförmiger Ausstoß des Trägergases und der ultrafeinen Partikel erreichen.

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Das oben erwähnte Ablöse-Phänomen bedeutet die Bildung einer vergrößerten Grenzschicht zwischen der Innenwand der Düse 1 und dem durchströmenden Fluid, verursacht beispielsweise durch einen Vorsprung der Innenwand, wodurch eine ungleichmäßige Strömung begünstigt wird. Dieses Phänomen tritt häufiger bei Strömen mit höherer Geschwindigkeit auf. Um dieses sogenannte Ablöse-Phänomen zu vermeiden, wird der oben erwähnte Winkel CX vorzugsweise kleiner gewählt, wenn die Innenwand der Düse 1 nicht so präzise endbearbeitet ist. Die Innenwand der Düse 1 sollte - entsprechend der Japanischen Industrienorm JIS B 0601 mit einer Feinheit endbearbeitet sein, die drei, vorzugsweise vier auf der Spitze stehenden Drexeckmarkierungen entspricht Da das Ablöse-Phänomen in dem divergierenden Abschnitt der Düse 1 den Strom des Trägergases und der ultrafeinen Partikel anschließend signifikant beeinflußt, sollte der Oberflächenbearbeitung des divergierenden Abschnitts besondere Aufmerksamkeit gelten, um die Herstellung der Düse 1 zu vereinfachen. Außerdem ist es zum Verhindern des Ablöse-Phänomens notwendig, den Halsabschnitt 2 mit glatter Krümmung zu versehen und das Vorhandensein eines unendlich großen Differentialkoeffizienten bei der Änderung der Querschnittsfläche zu vermeiden.

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Beispiele für das für die KD-Düse 1 zu wählende Material sind Metalle wie Eisen und rostfreier Stahl, Kunststoffe wie Acrylharz, Polyvinylchlorid, Polyethylen, Polystyrol und Polypropylen, keramische Stoffe, Quarz, Glas und dergleichen. Das Material kann unter Berücksichtigung des Fehlens einer Reaktion mit den zu erzeugenden ultrafeinen Partikeln ausgewählt werden, unter Berücksichtigung der einfachen Bearbeitung und der Gasemission in dem Vakuumsystem. Außerdem kann die Innenwand der Düse 1 mit einem Material überzogen oder beschichtet sein, welches ein Haften oder eine Reaktion mit den ultrafeinen Partikeln verhindert. Ein Beispiel für ein solches Material ist eine Beschichtung aus Polyfluorethylen.

Die Länge der KD-Düse 1 kann unter Berücksichtigung der Länge der Vorrichtung frei gewählt werden. Die in dem Trägergas enthaltene thermische Energie wird in kinetische Energie umgesetzt, wenn das Trägergas die KD-Düse durch strömt. Folglich verringert sich auch die thermische Energie der ultrafeinen Partikel spürbar, und die Strömungsgeschwindigkeit dieser Partikel folgt derjenigen des Trägergases. Wenn weiterhin in dem Trägergas ein kondensierbares Gas enthalten ist, kann dieses kondensierbare Gas in dem Strom aufgrund des durch die erwähnte Abnahme der thermischen Energie erfolgenden Abkühleffekts kondensieren.

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Das beschriebene Verfahren ermöglicht aufgrund der homogenen Kernbildung die Erzeugung homogener ultrafeiner Partikel. Für ein ausreichendes Kondensieren sollte auch in diesem Fall die KD-Düse 1 vorzugsweise langer gemacht werden. Auf der anderen Seite erhöht das Kondensieren die thermische Energie und reduziert die kinetische Energie. Um folglich eine hohe Ausstoßgeschwindigkeit beizubehalten, sollte die Düse 1 vorzugsweise kürzer sein.

Durch das Durchleiten des die ultrafeinen Partikel enthaltenden TrägergasStroms durch die oben erläuterte KD-Düse 1 bei geeigneter Auswahl des Druckverhältnisses P/Po der oberen Kammer 3 und der unteren Kammer 4 sowie eines Öffnungsquerschnittsverhältnisses A/A* des Halsabschnitts und des Auslasses 1b wird die Geschwindigkeit des Stroms gesteuert, der mit einer Geschwindigkeit strömt, die bestimmt wird durch das Druckverhältnis und das Öffnungsflächenverhältnis der ersten unteren Kammer 4a und der zweiten unteren Kammer 4b. Insbesondere, wenn das Verhältnis P/Po einem kritischen Druckverhältnis entspricht oder kleiner ist, bildet sich der Strom des Trägergases als Hochgeschwindigkeitsstrahl aus.

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Bei der Prallblende 7 handelt es sich um eine veränderliche öffnung, die von außen verstellbar ist, so daß sich der Öffnungsquerschnitt zwischen der ersten unteren Kammer 4a und der zweiten unteren Kammer 4b schrittweise ändert, um so in der zweiten unteren Kammer 4b ein höheres Vakuum aufrechtzuerhalten als in der ersten Kammer 4a. Speziell besteht die Prallblende gemäß Fig. 5 aus zwei Justierplatten 11 und 11', die mit Kerben 10 bzw. 10' versehen sind. Die Platten sind verschieblich derart angeordnet, daß sich die Kerben 10 und 10' gegenseitig überlagern. Die Justierplatten 11 und 11' lassen sich von außen bewegen, damit die Kerben 10 und 10' eine öffnung definieren, die ein Passieren des Strahls gestatten und dennoch ein ausreichendes Vakuum in der zweiten unteren Kammer aufrechterhalten. Die Gestalt der Kerben 10, 10* der Prallblende 7 und die Form der Justierplatten 11, 11' ist nicht auf die in Fig. 5 dargestellte V-Form beschränkt, sondern die Form kann auch halbkreisförmig oder anders sein.

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Das Absperrventil 8 besitzt ein wehrähnliches Ventilteil 13, das mit Hilfe eines Handgriffs 12 geöffnet oder geschlossen werden kann. Bei vorhandenem Strahl wird es vollständig geöffnet. Durch Schließen des Absperrventils 8 ist es möglich, die Einheit der zweiten unteren Kammer 4b auszutauschen, während in der oberen Kammer 3 und in der ersten unteren Kammer 4a ein Vakuum aufrechterhalten bleibt. Handelt es sich bei den ultrafeinen Partikeln um leicht oxidierende Metallpartikel, so kann man die Einheit ohne Gefahr einer raschen Oxidation austauschen, indem man ein Kugelventil oder dergleichen als Absperrventil 8 einsetzt und die zweite untere Kammer 4b zusammen mit dem Kugelventil austauscht.

In der zweiten unteren Kammer 4b befindet sich ein Substrat 6, welches die ultrafeinen Partikel, die in Form eines Strahls transportiert werden, als Schicht auffängt. Das Substrat ist auf einem Substrathalter 16 am Ende einer Schiebestange 15 montiert. Die Schiebestange ist in der zweiten unteren Kammer 4b mit Hilfe eines gemeinsamen Flansches montiert und wird durch einen Zylinder 14 bewegt. Vor dem Substrat

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befindet sich ein Verschluß 17, um den Strahl bei Bedarf abzufangen. Außerdem kann der Substrathalter 16 das Substrat 6 erwärmen oder Abkühlen, um für das Auffangen der ultrafeinen Partikel optimale Bedingungen zu schaffen.

In der oberen und der unteren Wand der oberen Kammer 3 und der zweiten unteren Kammer 4b befinden sich Glasfenster 18, die mit gemeinsamen Flanschen in der in der Zeichnung dargestellten Weise montiert sind. Die Fenster gestatten die Beobachtung des Innenraums. Ähnliche Glasfenster sind (wenngleich hier nicht dargestellt) mit Hilfe gemeinsamer Flansche in der Vorder- und der Rückwand der oberen Kammer 3, der ersten unteren Kammer 4a und der zweiten unteren Kammer 4b vorhanden. Diese Glasfenster lassen sich abnehmen, so daß man verschiedene Meßinstrumente oder eine Last-Verriegelungskammer mit Hilfe der gemeinsamen Flansche montieren kann.

Im folgenden wird ein erfindungsgemäßes Vakuumsystem erläutert:

Die obere Kammer 3 ist über ein Druckregelventil 19 an ein Hauptventil 20a angeschlossen. Die erste untere Kammer 4a ist direkt an das Hauptventil 20a angeschlossen, welches

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seinerseits an die Vakuumpumpe 5a angeschlossen ist. Die zweite untere Kammer 4b ist an ein Hauptventil 20b angeschlossen, welches an eine Vakuumpumpe 5b angeschlossen ist. Vorpumpen 21a, 21b sind an die stromaufwärts gelegene Seite der Hauptventile 20a, 20b über Vorvakuumventile 22a, 22b und außerdem über Hilfsventile 23a, 23b an die Vakuumpumpen 5a, 5b angeschlossen. Die Vorpumpen 21a und 21b werden zur Vorevakuierung der oberen Kammer 3, der ersten unteren Kammer 4a und der zweiten unteren Kammer 4b verwendet. Für die Kammern 3, 4a, 4b sowie die Pumpen 5a, 5b, 21a, 21b sind Spül/Belüftungs-Bentile 24a bis 24h vorgesehen.

Zunächst werden die Vorvakuumventile 22a, 22b und das Druckregelventil 19 geöffnet, um eine Vorevakuierung der oberen Kammer 3 und der ersten und zweiten unteren Kammer 4a, 4b mit Hilfe der Vorpumpen 21a und 21b zu erreichen. Dann werden die Vorvakuumventile 22a, 22b geschlossen, und die Hilfsventile 23a, 23b sowie die Hauptventile 20a, 20b werden geöffnet, um die obere Kammer 3 und die erste und die zweite untere Kammer 4a, 4b mit Hilfe der Vakuumpumpen 5a, 5b ausreichend zu evakuieren. In diesem Zustand wird das Öffnungsmaß des Druckregelventils 19 so gesteuert, daß in der ersten unteren Kammer 4a ein höheres Vakuum erreicht wird als in der oberen Kammer 3. Dann werden das Trägergas und das Rohstoffgas eingespeist, und die Prallblende 7

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wird so eingestellt, daß in der zweiten unteren Kammer 4b ein stärkeres Vakuum erhalten wird als in der ersten unteren Kammer 4a. Die Einstellung kann auch über das Hauptventil 20b erfolgen. Außerdem erfolgt die Steuerung so, daß in jeder der Kammern 3, 4a, 4b während der Erzeugung der ultrafeinen Partikel und der Schichtbildung durch den ausgestoßenen Strahl ein konstantes Vakuum vorhanden ist. Diese Steuerung läßt sich entweder von Hand oder automatisch dadurch erreichen, daß die Drücke in den Kammern 3, 4a und 4b ermittelt und dementsprechend das Druckregelventil 19, die Hauptventile 20a und 20b und die Prallblende 7 eingestellt werden.

Die obere Kammer 3 und die erste untere Kammer 4a können mit separaten Vakuumpumpen ausgestattet sein, um die oben erwähnte Einstellung des Vakuums zu erreichen. Verwendet man allerdings eine einzige Vakuumpumpe 5a, wie es oben angesprochen wurde, so läßt sich zur Evakuierung in Richtung des Strahlstroms zum Steuern der Vakuumwerte in der oberen Kammer 3 und der ersten unteren Kammer 4a die Druckdifferenz zwischen den Kammern konstant halten, selbst wenn die Vakuumpumpe 5a bis zu einem gewissen Maß pulsierend arbeitet. Deshalb ist es einfacher, einen konstanten Strömungszustand aufrechtzuerhalten, der in einfacher Weise beeinflußt wird durch eine Änderung der Druckdifferenz.

Das Ansaugen durch die Vakuumpumpen 5a und 5b erfolgt vor-

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zugsweise von der Oberseite her, speziell in der ersten und der zweiten unteren Kammer 4a und 4b, da dieses Ansaugen von der Oberseite her bis zu einem gewissen Maß das Abfallen des Strahls aufgrund der Schwerkraft verhindert.

Die oben erläuterte Vorrichtung gemäß der Erfindung kann in folgender Weise modifiziert werden:

Zunächst kann die KD-Düse 1 vertikal oder horizontal geneigt werden. Sie kann außerdem so aufgebaut sein, daß sie über einen gewissen Bereich eine Abtastbewegung vollzieht, um über einen größeren Flächenbereich eine Schicht aufzubauen. Eine solche Neigung oder Abtastbewegung ist dann vorteilhaft, wenn die in Fig. 4C gezeigte Düse mit rechteckigem Querschnitt verwendet wird.

Außerdem ist es möglich, die Düse 1 aus einem Isolator, wie z. B. Quarz, herzustellen, um durch Zuführen von Mikrowellenenergie aktive ultrafeine Partikel in der Düse zu erzeugen. Die Düse kann auch aus durchscheinendem Material gefertigt sein, so daß der Strom in der Düse mit Licht verschiedener Wellenlängen, z. B. mit UV-Licht, IR-Licht oder Laserlicht bestrahlt werden kann. Außerdem können mehrere Düsen 1 zur gleichzeitigen Erzeugung mehrerer Strahlen vorhanden sein. Speziell die Verbindung mehrerer Düsen 1 mit

unabhängigen oberen Kammern 3 ermöglicht die gleichzeitige Erzeugung von Strahlen unterschiedlicher feiner Partikel, so daß man eine Laminierung oder ein gemischtes Auffangen unterschiedlicher Partikel erreichen kann und darüber hinaus auch die Möglichkeit besteht, sogar neue feine Partikel durch Kollision von sich kreuzenden Strahlen zu erzeugen.

Das Substrat 6 kann vertikal oder horizontal bewegbar oder drehbar gelagert sein, um den Strahl in einem großen Flächenbereich aufzufangen. Außerdem läßt sich ein Substrat für die Aufnahme des Strahls von einer Rolle abziehen und weitertransportieren, so daß ein band- oder tuchförmiges Substrat mit feinen Partikeln behandelt werden kann. Außerdem kann die Behandlung mit feinen Partikeln auch angewendet werden auf ein sich drehendes, trommeiförmiges Substrat 6.

Die oben beschriebenen Ausführungsbeispiele umfassen die obere Kammer 3, die erste untere Kammer 4a und die zweite untere Kammer 4b, man kann aber auch auf die zweite untere Kammer 4b verzichten oder zusätzliche untere Kammern zu der zweiten unteren Kammer hinzufügen. Die erste untere Kammer 4a kann in einem offenen System betrieben werden, wenn die obere Kammer 3 unter Druck steht, oder die obere Kammer 3 kann in einem offenen System betrieben werden, wenn die erste untere Kammer 4a unter verringertem Druck steht.

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Es ist ebenfalls möglich, die obere Kammer 3 wie einen Autoklaven unter Druck zu setzen und die erste und nachfolgende untere Kammern unter Unterdruck zu setzen.

Nach der obigen Beschreibung werden die aktiven ultrafeinen Partikel in der oberen Kammer 3 erzeugt, sie können jedoch auch an einer anderen Stelle erzeugt und zusammen mit dem Trägergas der Kammer zugeführt werden. Außerdem ist es möglich, ein Ventil zum Öffnen und zum Schließen der KD-Düse 1 vorzusehen, um das Ventil intermittierend zu öffnen und zu schließen und dadurch die feinen Partikel in der oberen Kammer 3 vorübergehend zu speichern. Die Energiezufuhr zu der unteren Seite einschließlich des Halsabschnitts 2 der Düse 1 läßt sich synchronisieren mit dem Öffnen und dem Schließen des Ventils, um dadurch die Belastung des Vakuumsystems spürbar zu reduzieren und einen gepulsten Strom der feinen Partikel zu erhalten, während man das Rohmaterialgas wirksam ausnutzt. Für eine gegebene Evakuierbedingung läßt sich ein hohes Maß an Vakuum in einfacher Weise auf der unteren Seite erreichen, wenn man in der genannten Weise die Anordnung intermittierend öffnet und schließt. In diesem Fall kann man eine Kammer zum zwischenzeitlichen speichern der feinen Partikel zwischen der oberen Kammer 3 und der KD-Düse anordnen.

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Ferner besteht die Möglichkeit der Verwendung mehrerer Düsen 1 in Serie und der Regulierung des Druckverhältnisses zwischen oberer und unterer Seite jeder Düse, um dadurch eine konstante Strahlgeschwindigkeit beizubehalten. Zur Vermeidung von Toträumen kann man eine kugelförmige Kammer einsetzen.

Erfindungsgemäß können feine Partikel als gleichförmig gestreuter, ausgestoßener Strom oder als Überschallstrahl transportiert werden. Dadurch läßt sich der Uberschall- oder Unterschall-Transport feiner Partikel in räumlich unabhängigem Zustand erreichen, während die Geschwindigkeit sicher gesteuert wird. Es besteht also die Möglichkeit, die aktiven feinen Partikel sicher im aktiven Zustand zu der Auffangstelle zu transportieren und die kinetische Energie beim Aufblasen der Partikel exakt zu steuern. Es steht außerdem zu erwarten, daß man ein neues Reaktionsfeld erhält, realisiert durch die Existenz eines Strahls in Form einer ultraschnellen, strahlförmigen Strömung und durch die Umsetzung der thermischen Energie in kinetische Energie bei der Strahlbildung, so daß die feinen Partikel in einem unterkühlten oder gefrorenen Zustand gehalten werden. Außerdem ist durch Ausnutzung des unterkühlten oder gefrorenen Zustands kann mit dem erfindungsgemäBen Verfahren zum Steuern der Geschwindig-

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keit der Partikel ein mikroskopischer Zustand der Moleküle in dem Fluid definiert werden, um einen übergang von einem Zustand in den anderen zu bewirken. Es eröffnet sich die Möglichkeit, einer neuen chemischen Gasreaktion, bei der die Moleküle durch ihr Energieniveau definiert sind und die Moleküle eine dem Energieniveau entsprechende Energie erhalten. Es ergibt sich ein neues Gebiet von Energieübertragung, welches sich in einfacher Weise dazu ausnutzen läßt, Molekülverbindungen bei relativ schwachen Zwischenmolekülkräften wie z. B. Wasserstoffbindung oder van-der-Waal-Kraft zu erhalten.

Claims

Patentansprüche

1. Verfahren zum Steuern der Geschwindigkeit feiner Partikel,

dadurch gekennzeichnet , daß in einem Strömungsweg der feinen Partikel eine konvergierende/divergierende Düse angeordnet wird, und daß veranlaßt wird, daß ein Druckverhältnis P/Po eines auf der stromabwärts gelegenen Seite herrschenden Drucks P bezüglich eines auf der stromaufwärts gelegenen Seite herrschenden Drucks Po einem kritischen Druckverhältnis entspricht oder kleiner ist als dieses kritische Druckverhältnis.

2. Verfahren nach Anspruch 1,

dadurch gekennzeichnet, daß die Düse unter einer optimalen Expansionsbedingung betrieben wird.

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3. Verfahren nach Anspruch 1,

dadurch gekennzeichnet , daß der Differentialkoeffizient der Strömungslinie in dem Kanal im Inneren der Düse sich kontinuierlich ändert und an einem Halsabschnitt der Düse den Wert Null annimmt.

4. Verfahren zum Steuern der Geschwindigkeit feiner Partikel,

dadurch gekennzeichnet , daß in einem Strömungsweg der feinen Partikel eine konvergierende/divergierende Düse angeordnet wird und veranlaßt wird, daß ein Druckverhältnis P/Po eines Drucks P stromabwärts bezüglich eines Drucks Po stromaufwärts einem kritischen Verhältnis entspricht oder kleiner als dieses kritische Verhältnis ist, und daß ein Verhältnis einer Öffnungsquerschnittsfläche bezüglich eines Halsabschnitts der Düse in geeigneter Weise ausgewählt wird.

5. Verfahren nach Anspruchs,

dadurch gekennzeichnet , daß die Düse unter einer optimalen Expansionsbedingung betrieben wird.

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6. Verfahren nach Anspruch 4,

dadurch gekennzeichnet , daß der Differentialkoeffizient der Strömungslmie in dem Kanal im Inneren der Düse sich kontinuierlich ändert und an einem Halsabschnitt der Düse den Wert Null annimmt.

7. Verfahren zum Steuern der Geschwindigkeit feiner Partikel,

dadurch gekennzeichnet , daß in einem Strömungsweg der feinen Partikel eine konvergierende/divergierende Düse angeordnet wird/ und daß veranlaßt wird, daß ein Druckverhältnis P/Po eines stromabwärts herrschenden Drucks P bezüglich eines stromaufwärts herrschenden Drucks Po oberhalb eines kritischen Druckverhältnisses liegt.

8. Verfahren nach Anspruch 7,

dadurch gekennzeichnet , daß derDifferentialkoeffizient der Strömungslinie in dem Kanal im Inneren der Düse sich kontinuierlich ändert und an einem Halsabschnitt der Düse den Wert Null annimmt.

9. Verfahren zum Steuern der Geschwindigkeit feiner Partikel,

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dadurch gekennzeichnet , daß
in einem Strömungsweg der feinen Partikel eine konvergierende/divergierende Düse angeordnet wird, und daß
veranlaßt wird, daß ein Druckverhältnis P/Po eines
stromabwärts herrschenden Drucks P bezüglich eines
stromaufwärts herrschenden Drucks Po oberhalb eines
kritischen Druckverhältnisses liegt, und daß ein Verhältnis einer Öffnungsquerschnittsfläche in bezug auf einen Halsabschnitt der Düse in geeigneter Weise ausgewählt wird.

10. Verfahren nach Anspruch 9,

dadurch gekennzeichnet , daß
der Differentialkoeffizient der Strömungslinie in dem Kanal im Inneren der Düse sich kontinuierlich ändert
und an einem Halsabschnitt der Düse den Wert Null annimmt .