JPS61220765A - 微粒子流の速度制御方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は、微粒子の移送や吹き付は等に利用される微粒
子流の速度制御方法に関するもので、例えば、微粒子に
よる、成膜加工、複合素材の形成、ドープ加工、または
微粒子の新たな形成場等への応用が期待されるものであ
る。

本明細書において、微粒子とは、原子、分子、超微粒子
及び一般微粒子をいう。ここで超微粒子とは、例えば、
気相反応を利用した、ガス中蒸発法、プラズマ蒸発法、
気相化学・反応法、更には液相反応を利用した、コロイ
ド学的な沈殿法、溶液噴霧熱分解法等によって得られる
、超微細な（一般には０．５１Ｌｗ、以下）粒子をいう
、一般微粒子とは、４Ｉ！械的粉砕や析出沈殿処理等の
一般的手法によって得られる微細粒子をいう。

［従来の技術］ 一般に微粒子は、キャリアガス中に分散浮遊されて、キ
ャリアガスの流れによって移送されている。

従来、上記微粒子の移送に伴う微粒子流の速度制御は、
キャリアガスと共に流れる微粒子の全流路を、管材又は
筺体で区画する一方、この区画された波路の上流側と下
流側の差圧を調整することによって行われているに過ぎ
ない。

また、微粒子を基体へ吹き付ける場合等においては、ノ
ズルを介してキャリアガスと共に微粒子を噴出させるこ
とが行われている。この微粒子の吹き付けに用いられて
いるノズルは、単なる平行管又は先細ノズルで、この場
合においても噴出する微粒子流の速度制御は、ノズル前
後の差圧を調整することによって行われているに過ぎな
い。

［発明が解決しようとする問題点］ しかしながら、上記従来の単なる差圧による流速制御で
は、微粒子の流れが密度分布の大きな拡散流となり、全
体の流れについて正確な流速制御を期し難いものである
。また、差圧による制御では、差圧の大小が必ずしも流
速の大小にはつながらないので、この点からも流速の正
確な制御を期し難いものである。流速の制御が正確にで
きないと、例えば活性を有する微粒子の移送時に、移送
の遅延によって当該微粒子の活性が消失してしまったり
、微粒子の吹き付は時に、吹き付けられる微粒子の運動
エネルギーが大き過ぎたり小さ過ぎたりして、吹き付け
による膜形成等が阻害されやすくなる。

［問題点を解決するための手段１ 上記問題点を解決するために講じられた手段を、本発明
の基本原理の説明図である第１図で説明すると、流路に
縮小拡大ノズルｌを設け、このノズルｌの上流側と下流
側の圧力比を臨界圧力比より大きくして微粒子流の速度
を制御する微粒子流の速度制御方法とすることによって
上記問題点を解決したものである。

本発明における縮小拡大ノズルｌとは、流入口１ａから
中間部に向って徐々に開口面積が絞られてのど部２とな
り、こののど部２から流出口１ｂに向って徐々に開口面
積が拡大されているノズルをいう。第１図においては、
説明の便宜上、縮小拡大ノズル１の流入側と流出側は、
各々密閉系である上流室３と下流室４に連結されている
。しかし、本発明における縮小拡大ノズル１の流入側と
流出側は、両者間に圧力比を生じさせて、キャリアガス
と共に微粒子を流過させることができれば、密閉系であ
っても開放系であってもよい。

［作　用］ 例えば第１図に示されるように、上流室３内に微粒子を
分散浮遊させたキャリアガスを供給する一方、下流室４
内を真空ポンプ５で排気すると、上流室３と下流室４間
の圧力比を所要の臨界圧力比未満とする。供給された微
粒子を含むキャリアガスは、この排気による差圧によっ
て、上流室３から縮小拡大ノズルｌを流過して下流室４
へと流入することになる。

ところで縮小拡大ノズルｌは、単に上流側と下流側の圧
力差に応じてキャリアガスと共に微粒子を噴出させるだ
けでなく、噴出されるキャリアガス及び微粒子の流れを
均一化するディフューザー作用を成すものである。従っ
て、この均一化された微粒子の流れとすることによって
、全体の流れ速度の制御が容易となる。

ここで、微粒子流の速度をＵ、その点における音速をａ
、微粒子流の比熱比をγとし、微粒子流を圧縮性の一次
元流で断熱膨張すると仮定すれば、微粒子流の到達マツ
ハ数Ｍは、上流室の圧力Ｐｏと下流室の圧力Ｐとから次
式で定まり、特にＰ／Ｐａが臨界圧力比より大きい場合
、Ｍは１未満となる。

尚、音速・ａは局所温度をＴ、気体定数をＲとすると、
次式で求めることができる。

ａ＝Ｆ７１１「 Ｐ／Ｐｏが臨界圧力比より大きい場合、微粒子流は縮小
拡大ノズルｌののど部２で、上記（１）式から求められ
るマツハ数Ｍに達し、その後減速流となって縮小拡大ノ
ズル１から噴出する。こののど部２を通過後噴出される
までの減速状態は、のど部２の開口面積Ａ・と流出口１
ｂの開口面積Ａとの比Ａ／Ａ”によって変化する。従っ
て、のど部２の開口面積Ａ・と流出口１ｂの開口面積Ａ
との比Ａ／Ａ”とを調節することによって、キャリアガ
スと共に噴出する微粒子の流れ速度を亜音速以下の速度
下で調整できる。

この圧力比が臨界圧力比未満の噴出においては、キャリ
アガスと微粒子は均一な拡散流となる。また、拡散流で
あるとはいえ、微粒子の密度分布は均一で、かつ拡散幅
は縮小拡大ノズルｌの開口面積比Ａ／Ａ・等によって調
整できるので、必要な拡散幅で下流室４内の空間中を、
下流室４の壁面と干渉のない空間的に独立した状態で微
粒子を移送でき、速度制御が極めて正確なものとなる。

このようなことから、例えば上流室３内で活性を有する
微粒子を形成して、これを直に縮小拡大ノズルｌで移送
したり、縮小拡大ノズルｌ内又は縮小拡大ノズル１の直
後で活性を有する微粒子を形成して、これをそのまま移
送すれば、亜音速以下の速度下における正確な速度制御
により、しかも空間的に独立状態にある流れとして移送
することができ、例えば下流室４内に設けた基体６上に
良好な活性状態のまま付着捕集することができる。また
、流れ速度が制御されて微粒子が基板６上に吹き付けら
れるので、この吹き付は時の微粒子の運動エネルギーを
容易に制御できるものである。

［実施例］ 第２図は本発明の方法を超微粒子による成膜に利用した
場合の一実施例の概略図で１図中１は縮小拡大ノズル、
３は上流室、　４ａは第一下流室、４ｂは第二下流室で
ある。

上流室３と第一下流室４ａは、一体のユニットとして構
成されており、第一下流室４ａに、やはり各々ユニット
化されたスキマー７、ゲートバルブ８及び第二下流室４
ｂが、全て共通した径のフランジ（以下「共通フランジ
」という）を介して、相互に連結分離可能に順次連結さ
れている。上流室３、第一下流室４ａ及び第二下流室４
ｂは、後述する排気系によって、上流室３から第二下流
室４ｂへと、段階的に高い真空度に保たれているもので
ある。

上流室３の一側には、共通フランジを介して気相励起装
置９が取付けられている。この気相励起装置９は、プラ
ズマによって活性な超微粒子を発生させると共に、例え
ば水素、ヘリウム、アルゴン、窒素等のキャリアガスと
共にこの超微粒子を、対向側に位置する縮小拡大ノズル
１へと送り出すものである。この形成された超微粒子が
、上流室３の内面に付着しないよう、付着防止処理を内
面に施しておいてもよい、また１発生した超微粒子は、
上流室３に比して第一下流室４ａが高い真空度にあるた
め、両者間の圧力差によって、キャリアガスと共に直に
縮小拡大ノズル１内を流過して第一下流室４ａへと流れ
ることになる。

気相励起装置９は、第３図（ａ）に示されるように、棒
状の第一電極８ａを管状の第二電極８ｂ内に設け、第二
電極９ｂ内にキャリアガスと原料ガスを供給して、両電
極９ａ、　９ｂ間で放電させるものとなっている。また
、気相励起装置９は、第３図（ｂ）に示されるように、
第二電極８ｂ内に設けられている第一電極８ａを多孔管
として、第一電極９ａ内を介して両電極９ａ、　Ｑｂ間
にキャリアガスと原料ガスを供給するものとしたり、同
（Ｃ）に示されるように、半割管状の両電極θａ、　９
ｂを絶縁材９ｃを介して管状に接合し、両電極９ａ、　
９ｂで形成された管内にキャリアガスと原料ガスを供給
するものとすることもできる。

縮小拡大ノズル１は、ｒｉＳ−下流室４ａの上流室３側
の側−に、上流室３ｉ流入口１ａを開口させ、第一下流
室４ａに流出口１ｂを開口させて、上流室３内に突出し
た状態で、共通フランジを介して取付けられている。但
しこの縮小拡大ノズルｌは、第一下流室４ａ内に突出し
た状態で取付けるようにしてもよい、縮小拡大ノズルｌ
をいずれに突出させるかは、移送する超微粒子の大きさ
、量、性質等に応じて選択すればよい。

縮小拡大ノズルｌとしては、前述のように、流入口１ａ
から徐々に開口面積が絞られてのど部２となり、再び徐
々に開口面積が拡大して流出口１ｂとなっているもので
あればよいが、第４図（ａ）に拡大して示しであるよう
に、流出口ｌｂ付近の内周面が、中心軸に対してほぼ平
行であることが好ましい。これは、噴出されるキャリア
ガス及び超微粒子の流れ方向が、ある程度流出口ｌｂ付
近の内周面の方向によって影響を受けるので、できるだ
け平行流にして速度制御をしやすくするためである。

しかし、第４図（ｂ）に示されるように、のど部２から
流出口１ｂへ至る内周面の中心軸に対する角度αを、７
°以下好ましくは５°以下とすれば、剥離現象を生じに
くく、噴出するキャリアガス及び超微粒子の流れはほぼ
均一に維持されるので、この場合はことさら上記平行部
を形成しなくともよい、平行部の形成を省略することに
より、縮小拡大ノズル１の作製が容易となる。また、縮
小拡大ノズル１を第４図（Ｃ）に示されるような矩形の
ものとすれば、任意の幅でキャリアガス及び超微粒子を
噴出させることができる。

ここで、前記剥離現象とは縮小拡大ノズル１の内面に突
起物等があった場合に、縮小拡大ノズルｌの内面と流過
流体間の境界層が大きくなって、流れが不均一になる現
象をいい、噴出流が高速になるほど生じやすい。前述の
角度αは、この剥離現象防止のために、縮小拡大ノズル
１の内面仕上げ精度が劣るものほど小さくすることが好
ましい、縮小拡大ノズルｌの内面は、ＪＩＳ　Ｂ　０８
０１に定められる１表面仕上げ精度を表わす逆三角形マ
ークで三つ以上、最適には四つ以上が好ましい。特に、
縮小拡大ノズルｌの拡大部における剥離現象が、その後
のキャリアガス及び超微粒子の流れに大きく影響するの
で、上記仕上げ精度を、この拡大部を重点にして定める
ことによって、縮小拡大ノズル１の作製を容易にできる
。また、やはり剥離現象の発生防止のため、のど部２は
滑らかな湾曲面とし、断面積変化率における微係数が（
１）とならないようにする必要がある。

縮小拡大ノズル１の材質としては、例えば鉄、ステンレ
ススチールその他の金属の他、アクリル樹脂、ポリ塩化
ビニル、ポリエチレン、ポリスチレン、ポリプロピレン
等の合成樹脂、セラミック材料、石英、ガラス等、広く
用いることができる。この材質の選択は、生成される超
微粒子との非反応性、加工性、真空系内におけるガス放
出性等を考慮して行えばよい、また、縮小拡大ノズル１
の内面に、超微粒子の付着・反応を生じにくい材料をメ
ッキ又はコートすることもできる。具体例としては、ポ
リフッ化エチレンのコート等を挙げることができる。

縮小拡大ノズル１の長さは、装置の大きさ等によって任
意に定めることができる。ところで、縮小拡大ノズル１
を流過するときに、キャリアガス及び超微粒子は、保有
する熱エネルギーが運動エネルギーに変換される。従っ
て、キャリアガス中に凝縮成分が含まれている場合、上
記過冷却状態によって積極的にこれらを凝縮させ、これ
によって超微粒子を形成させることも可能である。これ
による超微粒子の形成は、均質核形成であるので、均質
な超微粒子が得やすい、また、この場合、十分な凝縮を
行うために、縮小拡大ノズルｌは長い方が好ましい、一
方、上記のような凝縮を生ずると、これによって熱エネ
ルギーが増加して速度エネルギーは低下する。従って、
高速噴出の維持を図る上では、縮小拡大ノズルｌは短い
方が好ましい。

上流室３と下流室４内の圧力比に基づき、のど部２の開
口面積Ａ・と流出口１ｂの開口面積Ａとの比Ａ／Ａ”を
適宜に調整して、上記縮小拡大ノズル１内を流過させる
ことにより、超微粒子を含むキャリアガスは速度を制御
されつつ、第一下流室４ａから第二下流室４ｂへと、上
記圧力比とＡ／Ａ”から定まる速度で流れることになる
。

スキマー７は、第二下流室４ｂが第一下流室４ａよりも
十分高真空度を保つことができるよう、第一下流室４ａ
と第二下流室４ｂとの間の開口面積を調整できるように
するためのものである。具体的には、第５図に示される
ように、各々く字形の切欠部１０，１０’を有する二枚
の調整板１１．１１’を、切欠部１０．１０”を向き合
わせてすれ違いスライド可能に設けたものとなっている
。この調整板１１゜１１’は、外部からスライドさせる
ことができ、両切大部１０，１０’の重なり具合で、流
れの通過を許容しかつ第二下流室の十分な真空度を維持
し得る開口度に調整されるものである。尚、スキマー７
の切欠部１０．１０’及び調整板１１．１１′の形状は
、図示される形状の他、半円形その他の形状でもよい。

ゲートバルブ８は、ハンドル１２を回すことによって昇
降される増成の弁体１３を有するもので。

ビーム走行時には開放されているものである。このゲー
トバルブ８を閉じることによって、上流室３及び第一下
流室４ａ内の真空度を保ちながら第二下流室４ｂのユニ
ット交換が行える。また１本実施例の装置において、超
微粒子は第二下流室４ｂ内で捕集されるが、ゲートバル
ブ８をポールバルブ等としておけば、特に超微粒子が酸
化されやすい金属微粒子であるときに、このポールバル
ブと共に第二下流室４ｂのユニット交換を行うことによ
り、急激な酸化作用による危険を伴うことなくユニット
交換を行える利点がある。

第二下流室４ｂ内には、移送されて来る超微粒子を受け
て付着させ、これを成膜状態で捕集するための基体６が
位置している。この基体６は、共通フランジを介して第
二下流室４ｂに取付けられて、シリンダ１４によってス
ライドされるスライド軸１５先端の基体ホルダー１６に
取付けられている。基体６の前面にはシャッター１７が
位置していて、必要なときはいつでもビームを遮断でき
るようになっている。また、基体ホルダー１８は、超微
粒子の捕集の最適温度条件下に基体６を加熱又は冷却で
るようになっている。

尚、上流室３及び第二下流室４ｂの上下には、図示され
るように各々共通フランジを介してガラス窓１８が取付
けられていて、内部観察ができるようになっている。ま
た、図示はされていないが、上流室３、第一下流室４ａ
及び第二下流室の前後にも各々同様のガラス窓（図中の
１８と同様）が共通フランジを介して取付けられている
。これらのガラス窓１８は、これを取外すことによって
、共通フランジを介して各種の測定装置、ロードロック
室等と付は替えができるものである。

次に１本実施例における排気系について説明する。

上流室３は、圧力調整弁１９を介してメインバルブ２０
ａに接続されている。第一下流室４ａは直接メインバル
ブ２０ａに接続されており、このメインバルブ２０ａは
真空ポンプ５ａに接続されている。第二下流室４ｂはメ
インバルブ２０ｂに接続されており、更にこのメインバ
ルブ２０ｂは真空ポンプ５ｂに接続されている。尚、２
１ａ、　２１ｂは、各々メインバルブ２０ａ、　２０ｂ
のすぐ上流側にあらびきバルブ２２ａ、　２２ｂを介し
て接続されていると共に、補助バルブ２３ｄ。

２３ｂを介して真空ポンプ５ａに接続された減圧ポンプ
で、上流室３、第一下流室４ａ及び第二下流室４ｂ内の
あらびきを行うものである。尚、２４ａ〜２４ｈは、各
室３　、４ａ、　４ｂ及びポンプ５ａ、　５ｂ、　２１
ａ、　２１ｂのリーク及びパージ用バルブである。

まず、あらびきバルブ２１ａ、　２１ｂと圧力調整弁１
８を開いて、上流室３、第−及び第二下流室４ａ、　４
ｂ内のあらびきを減圧ポンプ２０ａ、　２０ｂで行う６
次いで、あらびきバルブ２１ａ、　２１ｂを閉じ、補助
バルブ２３ａ、　２３ｂ及びメインバルブ２０ａ、　２
０ｂを開いて、真空ポンプ５ａ、　５ｂで上流室３、第
−及び第二下流室４ａ、　４ｂ内を十分な真空度とする
。このとき、圧力調節弁１８の開度を調整することによ
って、上流室３より第一下流室４ａの真空度を高く１１
次にキャリアガス及び原料ガスを流し、更に第一下流室
４ａより第二下流室４ｂの真空度が高くなるよう、スキ
マー７で調整する。この調整は、メインバルブ２０ｂの
開度調整で行うこともできる。そして、超微粒子の形成
並びにその噴射による成膜作業中を通じて、各室３　、
４ａ、　４ｂが一定の真空度を保つよう制御する。この
制御は、手動でもよいが、各室３　、４ａ、　４ｂ内の
圧力を検出して、この検出圧力に基づいて圧力調整弁１
９、メインバルブ２０ａ、　２０ｂ、スキマー７等を自
動的に開閉制御することによって行ってもよい。

上記真空度の制御は、上流室３と第一下流室４ａの真空
ポンプ５ａを各室３，４ａ毎に分けて設けて制御を行う
ようにしてもよい。しかし、本実施例のように、一台の
真空ポンプ５ａで流れ方向に排気し、上流室３と第一下
流室４ａの真空度を制御するようにすると、多少真空ポ
ンプ５ａに脈動等があっても、両者間の圧力比を一定に
保ちやすい、従って、この圧力比の変動の影響を受けや
すい流れ状態を、一定に保ちやすい利点がある。

真空ポンプ５ａ、　５ｂによる吸引は、特に第−及び第
二下流室４ａ、　４ｂにおいては、その上方より行うこ
とが好ましい。上方から吸引を行うことによって、流れ
の重力による降下をある程度抑止することができる。

本実施例に係る装置は以上のようなものであるが、次の
ような変更が可能である。

まず、縮小拡大ノズル１は、上下左右への傾動や一定間
隔でのスキャン可能とすることもでき、広い範囲に亘っ
て成膜を行えるようにすることもできる。特にこの傾動
やスキャンは、第４図（Ｃ）の矩形ノズルと組合わせる
と有利である。

縮小拡大ノズル１を石英等の絶縁体で形成し。

そこにマイクロ波を付与して、縮小拡大ノズルｌ内で活
性超微粒子を形成したり、透光体で形成して紫外、赤外
、レーザー光等の各種の波長を持つ光を流れに照射する
こともできる。また、縮小拡大ノズル１を複数個設けて
、一度に複数の流れを発生させることもできる。特に、
複数個の縮小拡大ノズル１を設ける場合、各々独立した
上流室３に接続しておくことによって、異なる微粒子の
ビームを同時に走行させることができ、異なる微粒子の
積層又は混合捕集や、流れ同志を交差させることによる
、異なる微粒子同志の衝突によって、新たな微粒子を形
成させることも可能となる。

基体６を、上下左右に移動可能又は回転可能に保持し、
広い範囲に亘って流れを受けられるようにすることもで
きる。また、基体６をロール状に巻取って、これを順次
送り出しながら流れを受けるようにすることによって、
長尺の基体６に微粒子による処理を施すこともできる。

更には、ドラム状の基体６を回転させながら微粒子によ
る処理を施してもよい。

本実施例では、発生室３、第一下流室４ａ及び第二下流
室４ｈで構成されているが、第二下流室４ｂを省略した
り、第二下流室の下流側に更に第三。

第四・・・・・・下流室を接続することもできる。また
、上流室３を加圧すれば、第一下流室４ａは開放系とす
ることができ、第一下流室４ａを減圧して上流室３を開
放系とすることもできる。特にオートクレーブのように
、上流室３を加圧し、第一下流室４ａ以下を減圧するこ
ともできる。

本実施例では、上流室３で活性な超微粒子を形成してい
るが、必ずしもこのような必要はなく、別途形成した微
粒子を上流室３ヘキヤリアガスと共に送り込むようにし
てもよい、また、縮小拡大ノズル１を開閉する弁を設け
、上流室３側に一時微粒子を溜めながら、上記弁を断続
的に開閉して、微粒子を得ることもできる。前記縮小拡
大ノズル１ののど部２を含む下流側で行うエネルギー付
与と同期させて、上記弁を開閉すれば、排気系の負担が
大幅に低減されると共に、原料ガスの有効利用を図りつ
つパルス状の微粒子流を得ることができる。尚、同一排
気条件下とすれば、上述の断続的開閉の方が、下流側を
高真空に保持しやすい利点がある。断続的開閉の場合、
上流室３と縮小拡大ノズルｌの間に、微粒子を一時溜め
る室を設けておいてもよい。

また、縮小拡大ノズル１を複数個直列位置に配し、各々
上流側と下流側の圧力比を調整して、流れ速度の維持を
図ったり、各室を球形化して、デアトスペースの発生を
極力防止することもできる。

［発明の効果］ 本発明によれば、微粒子を均一な分散状態の流れとして
空間的に独立した状態で移送することができるので、正
確な速度制御下で微粒子を移送することができる。従っ
て、活性微粒子をそのままの状態で捕集位置まで確実に
移送できると共に、その吹き付は時の運動エネルギーを
正確に制御することができる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の基本原理の説明図、第２図は本発明の
方法を超微粒子による成膜に利用した場合の一実施例を
示す概略図、第３図（ａ）〜（ｃ）は各々気相励起装置
の例を示す図、第４図（ａ）〜（ｃ）は各々縮小拡大ノ
ズルの形状例を示す図、第５図はスキマーの説明図であ
る。 １：縮小拡大ノズル、ｌａ：流入口、 １ｂ＝流出口、２：のど部、３：上流室、４：下流室、
４ａ：第一下流室、 ４ｂ：第二下流室、５　、５ａ、　５ｂ：真空ポンプ、
６：基体、７：スキマー、８：ゲートバルブ、９：気相
励起装置、８ａ：第一電極、 ９ｂ：第二電極、１０．１０’　：切欠部、１１、１１
’　：調整板、１２：ハンドル、１３：弁体、１４ニジ
リンダ、Ｉ５ニスライド軸、 １６：基体ホルダー、１７：シャッター、１日ニガラス
窓、１８：圧力調整弁、 ２０ａ、　２０ｂ：メインバルブ、 ２１ａ、　２１ｂ：減圧ポンプ。 ２２ａ、　２２ｂ：あらびきバルブ、 ２３ａ、　２３ｂ：補助バルブ、 ２４ａ〜２４ｈ：リーク及びパージ用バルブ。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. １）流路に縮小拡大ノズルを設け、このノズルの上流側
   と下流側の圧力比を臨界圧力比より大きくして微粒子流
   の速度を制御することを特徴とする微粒子流の速度制御
   方法。