DE3390046T1 - Keramische Zusammensetzung mit hoher Dielektrizitätskonstante - Google Patents

Keramische Zusammensetzung mit hoher Dielektrizitätskonstante

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Description

Keramische Zusammensetzung mit hoher Dielektrizitätskonstante
Die vorliegende Erfindung betrifft keramische Zusammensetzungen mit hoher Dielektrizitätskonstante, welche sich vor allem zur Anwendung in einem keramischen Vielschicht-Kondensator eignen.
Zugrundeliegender Stand der Technik
Bisher sind viele Vorschläge gemacht worden in bezug auf keramische Zusammensetzungen mit hoher Dielektrizitätskonstante, welche Bariumtitanat (BaTiO3) als Grundmaterial enthalten. Diese sind insbesondere für keramische Scheibenkondensatoren verwendet worden.
Bariumtitanat ist ein Material mit ferrodielektrischen Eigenschaften und sein Curie-Punkt liegt bei etwa 12O0C. Bei Temperaturen unterhalb dieser Grenztemperatur von 12O0C weist dieses Material eine tetragonale Struktur auf und bei darüber liegenden Temperaturen geht es in eine kubische Struktur über. Es ist wohl bekannt, daß im Bereich der tetragonalen Struktur das Material ferrodielektrische Eigenschaften zeigt und daß es im Bereich der kubischen Struktur paraelektrische Eigenschaften zeigt.
Da ein keramisches Material, das nur aus Batriumtitanat besteht, in Abhängigkeit von der Temperatur sehr große Veränderungen in der Dielektrizitätskonstanten zeigt und außerdem
im Bereich etwa von Umgebungstemperatur einen hohen dielektrischen Verlust aufweist (tan<) )/ eignet es sich ohne weitere Zusätze kaum zur Verwendung als Kondensator. Bisher wurden Maßnahmen ergriffen, um den Curie-Punkt bis auf etwa Normaltemperaturen abzusenken und die Temperaturabhängigkeiten zu verringern, welche auf dem Zusatz der verschiedensten Zusatzstoffe beruhen. Repräsentative Beispiele für solche Zusatzstoffe sind CaTiO-, BaZrO3, SrTiO3 und BaSnO-. Indem man solche Zusatzstoffe in geeigneter Weise und unter Einregulierung sehr kleiner Konzentrationen zu den keramischen Zusammensetzungen hinzusetzt, kann man ein Material erhalten, welches charakteristische Eigenschaften des Typs X7R, Y5T, Y5V, Z4V usw. gemäß der EIA-Norm (Electronic Industries Association) aufweist.r. Tatsächlich sind solche keramischen Zusammensetzungen bisher im allgemeinen aber nur für keramische Kondensatoen des Scheibentyps mit relativ großer Dicke, beispielsweise mit einer Dicke von 0,5 bis 1 mm, eingesetzt worden.
In jüngster Zeit ist aber die Miniaturisierung von Kondensatoren entsprechend der Miniaturisierung der verschiedensten elektronischen Bauelemente fortgeschritten und insbesondere in bezug auf keramische Vielschicht-Kondensatoren. Unter einem keramischen Vielschicht-Kondensator wird ein Kondensator verstanden, in welchem der keramische dielektrische Körper als dünner Film mit einer Dicke von etwa 2f5 bis 100 |im ausgebildet ist, wobei zwischen den einzelnen Filmschichten kammartige Elektroden in Sandwichform angeordnet sind, wodurch eine Vielschichtenstruktur gebildet wird. Da das Verhältnis der Elektrodenfläche zum Elektrodenabstand auf diese Weise sehr groß gemacht werden kann, ist die Kapazität je Volumeneinheit um das Hundertfache und mehr größer als bei einem keramischen Scheibenkondensator bzw. die gleiche Kapazität kann mit einem um das Zehnfache und mehr kleineren Volumen erhalten werden,und daher ist die Miniaturisierung dieses Bauelementes an sich einfach.
Wenn jedoch ein solcher dünner Film aus einem keramischen dielektrischen Material verwendet wird, ist die Tatsache
— 0 —
nicht zu übersehen, daß übliche keramische Zusammensetzungen, wie sie für Scheibenkondensatoren verwendet werden, als solche nicht mehr brauchbar sind. Dies beruht dafauf, daß die Spannungsbelastung je Längeneinheit um das Zehnfache oder mehr größer, ist als bei üblichen Kondensatoren,und daher ist ein Material erfonferlich, welches eine dielektrische Konstante aufweist, die nur wenig von der Spannung abhängig ist, und welches auch einen geringen dielektrischen Verlustfaktor aufweist. Im Hinblick darauf, daß seit kurzem auch die direkte Bonding-Technik für aufgedruckte Schaltungen verwendet wird, muß ein solches keramisches Material so fest sein, daß es beim Biegen der Unterlage der aufgedruckten Schaltung nicht zerstört wird. Da außerdem solche keramischen Vielschicht-Kondensatoren auch in elektronischen Abstimmvorrichtungen (Tuner) oder dergleichen eingesetzt werden, deren Frequenzen sich zu höheren Bändern höherer Sensitivität verschieben, ist es außerdem erforderlich, daß solche keramischen Vielschicht-Kondensatoren auch gute Hochfrequenzeigenschaften aufweisen. Insbesondere werden in einer Vielzahl von Fällen wegen der Einsatzmöglichkeit in elektronischen Abstimmvorrichtungen keramische Zusammensetzungen erforderlich, welche die charakteristischen Eigenschaften YD gemäß dem JIS-Standard (Japanese Industrial Standard) oder die charakteristischen Eigenschaften Y5T nach der EIA-Norm aufweisen . Das heißt, solche Materialien müssen dielektrische Konstanten von 3000 oder mehr und dielektrische Verlustwinkel tan ο von 2,0 % oder weniger und außerdem einen kleinen Scheinwiderstand1 bei Serien-Ersatzschalting(equLvalent series resistance) im Frequenzband von 1 bis 100 MHz aufweisen.
Offenbarung der Erfindung
Demgemäß stellt die Erfindung eine keramische Zusammensetzung mit hoher Dielektrizitätskonstante, geringer Abhängigkeit ihrer Eigenschaften von der Spannung, einer hohen Biegefestigkeit und darüber hinaus einem niedrigen Scheinwiderstand bei Serienersatzschaltung im Hochfrequenzbereich zur Verfügung, in welcher zu einem Grundmaterial aus BaTiO3 die Verbindungen
CaTiO3 und Sb3O3 sowie ferner Nd3O3, La3O3 oder Sm3O3 zugesetzt werden und darin verbleiben. Außerdem wird eine keramische Zusammensetzung mit hoher Dielektrizitätskonstante, welche entsprechende überlegene Eigenschaften aufweist, dadurch erhalten, daß zu einem Grundmaterial aus BaTiO3 die Verbindungen CaTiO3 und Ta3O5 und außerdem Sb3O3 oder p^g°i1 zugesetzt werden, um darin zu verbleiben.
Weiterhin wird durch einen Zusatz von SiO3 zu den vorstehend beschriebenen keramischen Zusammensetzungen mit hoher Dielektrizitätskonstante deren Festigkeit weiter erhöht.
Kurze Erläuterung der Zeichnungen
Fig.1 zeigt eine Stirnansicht, teilweise im Schnitt, eines Vielschicht-Kondensators, der probeweise unter Verwendung einer keramischen Zusammensetzung mit hoher Dielektrizitätskonstante gemäß der Erfindung hergestellt worden ist. Fig.2 zeigt in graphischer Darstellung die Abhängigkeit der Eigenschaften des keramischen Vielschicht-Kondensators von der Frequenz. Die Fig. 3 bis 7 zeigen gleichfalls in graphischer Darstellung die Temperaturabhängigkeit einer charakteristischen Eigenschaft des Kondensators. Fig.8 zeigt eine Vorrichtung zur Messung der Biegefestigkeit eines Vielschicht-Kondensators, der unter Verwendung einer erfidnungsgemäßen Zusammensetzung hergestellt worden ist.
Am meisten geeignete Ausführungsformen der Erfindung
Die vorliegende Erfindung betrifft eine keramische Zusammensetzung mit hoher Dielektrizitätskonstante, welche· .Barium-: titanat (BaTiO3) als Grundmaterial enthält, zu welchem Calciumtitanat (CaTiO.,), Antimonsesquioxid (Sb-O,) und Neodymoxid (Nd3O3) und gegebenenfalls kleine Anteile weiterer Zusatzstoffe, welche zu einer bei üblichen keramischen Zusammensetzungen nicht verwendeten Gruppe gehören, zugesetzt worden sind. Weitere Erläuterungen detaillierter Art erfolgen nachstehend in bezug auf einzelne Ausführungsformen.
Zunächst werden zu 100 Gewichtsteilen BaTiO3 (Reinheitsgrad 98% oder höher) die verschiedensten Zusatzstoffe zugesetzt
und in einer Kugelmühle ausreichendmiteinander vermischt. Zu dieser Mischung wird eine geringe Menge einer 5prozentigen
wässrigen Lösung von Polyvinylalkohol (PVA) zugesetzt und
dann mischt man diese Masse in einem Mörser gut durch und
treibt sie durch ein 30-Maschensieb, so daß Granulate gebildet werden. Das aus Granulaten bestehende Pulver wird dann
in eine Matrize mit einem Innendurchmesser von 13 mm eingefüllt und unter einem Druck von 1 t/cm2 zu einem Formling mit einem Durchmesser von 13 mm und einer Dicke von 0,5 mm verpreßt. In der gleichen Weise werden in einer rechtwinkligen Matrize mit der Abmessung 47 mm χ 12,5 mm Formlinge mit den Abmessungen 47 mm χ 12,5 mm χ 1,5 mm hergestellt. Diese Formlinge werden 1 bis 5 Stunden lang bei Temperaturen von 1250 bis 14000C gesintert. Anschließend werden auf beide Außenflächen des scheibenförmigen gesinterten Körpers Silberelektroden aufgebracht. In der nachstehenden Tabelle 1 sind die Eigenschaften der so erhaltenen gesinterten Körper zusammengestellt, welche mittels der verschiedensten Zusammensetzungen der Zusatzstoffe (CaTiO3, Sb3O3 und Nd3O3) je 100 Gewichtsteile BaTiO3 erhalten worden sind. Außerdem werden die Eigenschaften von Sinterkörpern in der Tabelle mit aufgeführt, welche dadurch erhalten wurden, daß man mindestens eines der Oxide von Mn, Cr, Fe, Ni und Co zusätzlich mitverwendete.
In dieser Tabelle bedeutet S2K ^ie Dielektrizitätskonstante^ welche durch Messung der Kapazität bei 25°C mit Wechselstrom von 1 Volt bei einer Leistung von 1 KHz bestimmt wurde, tan S ist der dielektrische Verlustwinkel, welcher zu gleicher
Zeit bei einer Wechselspannung mit einem effektiven Wert von 50 V/mm bestimmt wurde. IR ist der Isolationswiderstand , bestimmt mit Gleichstrom von 50 V bei 200C. BDV ist die bei
zunehmender Spannung bestimmte Durchschlagsspannung und
AC-V ist der Wert für den dielektrischen Verlustwinkel tan <f bestimmt bei einer effektiven Wechselstromspannung von 50 V/mm bei einer Leistung von 1 KHz. Weiterhin ist in der Tabelle TC angegeben, d.h. die Änderungskonstante der Kapazität,
gemessen bei -300C und bei +850C, wobei der Wert bei 200C als Referenzwert diente.
— υ —
Alle Formlinge dieser Art wurden bei einer Temperatur von 13500C 2 Stunden lang gesintert.
Ul
UI
Ul
Tabelle 1
Pro-X
be \
Nr. X 		Zusairma
satzsto		 nsetzung der Zu-
ffe (Gewichtstpi1ρ) 		Nd2O3 andere
Stoffe		 625 tan δ
m 		. IR BDV
(kV/e)		 AC-V TCl + 8 5fc Konstante
der Biege-
ir 1 CaTiO3 Sb2O3 2.5 — 4048 1.0 5X1 O13 1 1 3.5 -3 0V -4 6 8 7 0
2 0 2.5 1.5 — 3874 0.8 6X1 O15 18 .1-4 - 20 -51 '/I 0 80
3 5.0 1.5 2.5 — 3891 0.8 9X1 O13 20 0.9 - 8 —3 2 1 1 4 0
it 4 1 0.0 2.5 1.5 — 331 1 0.6 8X1 O13 .19 1.1 0 -2 9 ' 1040.
5 1 2.5 1.5 1.0 — 4 0 2 7 0.7 9X1 O13 13 1.9 — 3 -6 5 920
it 6 3.0 4.0 5.0 — 3833 1.1 4X1 O13 1 4 1.4 1 5 -2 8 940
7 3.0 0 5.0 — 3524 0.9 7X1 O15 1 6 0.9 -. 13 -3 0 960
ir 8 3.0 1.0 0 — 30 1 9 0.7 1.2X1 O14 20 1.1 5 -1 0 1 000
it 9 3.0 3.0 6.0 — 2871 0.4 9X1 O13 1 1 1.8 60 -4 8 890
if\ 0 3.0 1.5 1.5 — 3251 0.4 8 X1 0 13 15 1.7 - 2 -2 0 . 890
1 1 3.0 5.0 5.0 — 31 73 0.6 6X1 O15 12 1.3 20.· 4 110 0
1 2 1 0.0 1.0 1.0 — 3 994 0.7 8X1 O15 1 8 0.4 — 43 -4 4 900
1.0 4.0 27
Vergleichsbeispiel
UI
Ul
1 3 5.0 1.5 1.5 MnO2 0.3 4 4 32 0.5 1X1 O14 23 0.7 — 3 -3 6 1 020
#1 4 3.0 1.5 1.5 MnO2 0.6 4018 0.5 9 X1 0 15 20 0.5 - 1 0 -2 9 1 050
1 5 3.0 1.5 1.5 Cr9O3; 0.3 439 1 1.0 8X1 O13 16 1.2 — 1 5 -2 1 '; 96 0
■A-1 6 3.0 1.5 1.5 Cr9O3. 0.6 3703 1.4 6X1 O15 1 1 1.5 - 30 -1 5 84 0
1 7 3.0 1.5 1.5 Fe9Oz 0.3 391 7 0.9 8X1 O15 21 1.4 - 22 -3 8 "·.' 9 4 0
#1 8 3.0 1.5 1.5 Fe9Oz 0.6 3723 0.7 4X1 0 13· 1 9 0.9 - 1 4 -30 970
1 9 3.0 1.5 1.5 NiO 0.3 384 1 1.6 7X1 O13 1 8 3.1 8 -3 0 890
'#.2 0 3.0 1.5 1.5 NiO 0.0 3629 2.1 1X1 O14 1 8 2.0 — 9 -19 840
2 1 3.0 1.5 1.5 CoO 0.3 4 015 0.5 9X1 O13 20 1.7 1 4 -4 1 1090
#22 3.0 1.5 1.5 CoO 0.6 3140 0.4 6X1 0 13 1 9 2.0 8 -33 114 0
Fußnote: In der Spalte "andere Stoffe" ist jeweils der Gehalt der Hauptkomponente an MnO2 bzw. anderen Zusatzstoffen in Gewichtsprozent angegeben.
.· AO-
Wie aus den Werten der Tabelle 1 ersichtlich, zeigen die Zusammensetzungen gemäß der Erfindung nur eine geringe Kapazitätsänderung bei Wechselstromspannung und ihre Biegefestigkeit ist sehr hoch. Im Hinblick darauf, daß bei üblichen Zusammensetzungen dieser Art, bei denen BaZrO3, BaSnO3 oder SrTiO3 zugesetzt worden waren,die Wechselstrom-Spannungscharakteristik, ausgedrückt in Werten von tan •* bei 50 V/mm, 3 bis 7% beträgt und die Biegefestigkeit nur im Bereich von etwa 600 bis 700 kg/cm2 liegt, ist festzustellen, daß die erfindungsgemäßen Zusammensetzungen sehr günstige und befriedigende Eigenschaften aufweisen.
Die nachstehende Tabelle 2 zeigt Meßergebnisse charakteristischer Eigenschaften an einem Vielschichtkondensator, der versuchsweise unter Verwendung der Zusammensetzung der Probe Nr.13 der Tabelle 1 hergestellt wurde und eine Struktur gemäß Fig.1 aufweist.
In Tabelle 2 sind auch die Eigenschaften eines Kondensators entsprechender Bauart wiedergegeben, der unter Verwendung einer üblichen Zusammensetzung hergestellt wurde, die durch Zusatz von 3 Gewichtsteilen BaZrO3, 0,4 Gewichtsteilen MgTiO3 und 0,2 Gewichtsteilen MnO2 zu 100 Gewichtsteilen BaTiO3 hergestellt worden war. In diesem Fall hatte das Bauelement die folgenden Abmessungen: 3,07 mm χ 1,56 mm χ 0,56 mm. In Fig.1 bedeutet das Bezugszeichen 1 den dielektrischen Keramikkörper, welcher aus der Zusammensetzung gemäß Probe Nr.13 besteht. Bezugszeichen 2 gibt Palladiumelektroden an und Bezugszeichen 3 die Endelektroden (Silberelektroden). In Tabelle 2 wurden die Werte C und tan C^ bei 200C, einer Wechselstromspannung von 1 Volt und einer Leistung von 1 KHz gemessen. In der Spalte BDVe ist die bei zunehmender Spannung bestimmte Durchschlagsspannung angegeben. Die Biegefestigkeit ist identisch mit dem Druck unmittelbar vor Zerstörung des Bauelements, wenn das Element 4 mit einer Spannbreite von 2,5 mm festgehalten ist und der Zentralteil des Elements 4 mit einer Messerschneide von 0,5 mm Dicke nach unten gepreßt wird, wie in Fig.8 wiedergegeben. In dieser Fig.8 bedeutet 5 eine Haltevorrich-
*6 • A4-
tung in Tischform für eine Probe, 6 ist ein Druckstift und 7 ist ein Spannungsmesser mit einem beim Anschlag stehenbleibenden Anzeigearm.
Tabelle 2
Zusammen
setzung		 C
(PF)		 taneJ(#) IRe(Sg) BDVe (kV) T C (#) + 8 5 Ό Biege-
festig-
*®
gemäß Erfin
dung
Probe Nr.13		 2 24 0 0.5 8X1 0 12 2.4. - 3 oV -3 4.6 3.5
üDlicfer ,Art
mit Zusatz .
'l>yon 3aZrO3 		2320 2.8 2X1012 1.6 -3.0 -3 1.2 1.8
1.3
In Fig.2 ist die Abhängigkeit des Scheinwiderstandes bei Serien-Ersatzschaltung von der Frequenz graphisch wiedergegeben. Bei einem Vergleich der diese Eigenschaft wiedergebenden Kurve A eines Kondensators mit einer Keramikzusammensetzung üblicher Art und der entsprechenden Kurve B für einen Kondensator, welcher versuchsmäßig aus einer Keramikmasse der Probe Nr.13 gemäß der Erfindung hergestellt worden ist, läßt sich leicht ablesen, daß dieser letztere ein ausgezeichnetes Verhalten im Hochfrequenzbereich aufweist. In Fig.3 ist die Temperaturabhängigkeit der Veränderung der Kapazität graphisch wiedergegeben.
Gemäß einer zweiten Ausführungsform der Erfindung wird eine keramische Zusammensetzung hergestellt, bei der dem BaTiO3-Grundmaterial die Verbindungen CaTiO3 und Sb3O3 sowie außerdem Lanthaniumoxid (La-O.,) zugesetzt wurden,und gemäß einer dritten Ausführungsform wurde dem Grundmaterial BaTiO3 die Verbindungen CaTiO3/ s^2°3 unc^ außerdem Samariumoxid zugesetzt. Diese keramischen Zusammensetzungen mit hoher Dielektrizitätskonstante werden also dadurch erhalten, daß man zu 100 Gewichtsteilen BaTiO3 1 bis 5 Gewichtsteile CaTiO3, 1 bis 4 Gewichtsteile Sb3O3 und 1 bis 5 Gewichtsteile La3O3 oder 1 bis 5 Gewichtsteile CaTiO0, 1 bis 4 Gewichtsteile
-ή-
Sb2O^ und 1 bis 5 Gewichtsteile Sm3O3 zusetzt. In diesen Fällen können dem Grundmaterial auch noch 0,01 bis 0,5 Gewichtsprozent mindestens eines Oxids der Metalle Mn, Cr, Fe, Ni und/oder Co zugesetzt werden, und diese verbleiben der Zusammensetzung« .
Die nachstehenden Tabellen 3 und 4 zeigen die charakteristischen Eigenschaften von Sinterkörpern, welche mit den verschiedensten Zusatzstoffzusammensetzungen gemäß den beiden Ausführungsformen erhalten worden sind. Sie wurden in der gleichen Weise hergestellt, wie das vorstehend schon für die erste Ausführungsform beschrieben worden ist, und die charakteristischen Eigenschaften sind auch unter den gleichen Bedingungen gemessen worden.
Tabelle 3
Probe
A6. 		Zusaimiensetzung der Zusatz
stoffe> ffipwi nhf-cvt-^i 1Pi		 Sb9Oz Ia2O3 andere
Stoffe		 £25 tan δ
m 		IR BDV .
(kV/m)		 AC-V T C($ + 85t konstante
E.Bieae-
fr 1 CaTiO3 2.5 2.0 — 3847 1.0 5X1013 ■1 1 3.5 -30t -3 4 Eestiqkeit
kg/cm2
2 0 1.5 1.5 — 5799 0.9 6X1013 17 1.5 4 -5 0 8 4 0'
3 5.0 2.5 2.5 — 3681 0.8 9X10?3 18 1.0 - 2 -4 8 /990
fr 4 1 0.0 1.5 2.0 — 3309 0.6 7X1 O13 1 9 1.1 0 -36 1090
5 12.5 4.0 1.0 — 3904 0.8 9X1013 1 2 1.8 - 8 -8 4 1 050
fr 6 3.0 0 5.0 — 3650 1.1 6X1 O13 1 1 2,1 1 0 -42 940
7 3.0 1.0 5.0 — 3687 0.9 7X1013 13 1.0 3 -7 0 960
fr· 8 3.0 3.0 0 . —. 301 9 0.7 1.2X1 Ö14 20 1.1 1 8 -1 0 9 60
fr 9 3.0 1.5 6.0 — 2417 0.4 8X1013 1 0 2.0 60 -56 1 000
fr1 0 3.0 5.0 1.5 — 3455 0.6 7X1 O13 1 5 1.7 - 2 -2 7 91 0
1 1 3.0 1.0 5.0 — 3004 0.7 5X1013 1 0 1.8 1 6 -26 910
12 •1 0.0 4.0 1:0 — 3962 0.8 8X1013 18 0.4 —20 -3 0 960
1.0 24 9 00
Vergleichsbeispiel
1 3 3.0 1.5 1.0 IvInO2 0.5 42 96 0.5 1X1014 22 0.7 - 3 -3 4 1 1 10-
Tfr1 4 3.0 1.5 1.0 MnO2 0.5 3 9 7 1 0.5 9X1013 20 0.5 — 7 —29 1090
1 5 3.0 1.5 1.0 Cr9O3- 0.3 4 001 1.0 8X1013 16 1.2 -1 0 -25 '; :9 7 0
#1 6 3.0 1.5 1.0 Cr2O3Co 3602 0.8 6X1013 1 1 1.6 -2 6 -14 870
1 7 3.0 1.5 1.0 Fe9O, 0.3 3999 0.8 8X1013 21 1.4 -3 0 -1 9 . 9 4 0
#1 8 3.0 1.5 1.0 Pe0Oz 0.6 374 0 0.7 6XIO^3 1 9 0.9 -1 8 -3 0 970
1 9 3.0 1.5 1.0 NiO 0.3 3787 1.4 7X1013 18 3.1 8 —36 850
T?f2 0 3.0 1.5 1.0 NiO Ο.ό 3722 1.1 1X1014 18 2.0 - 2 -2 4 800
2 1 3.0 1.5 1.0 CoO 0.3 4 032 0.6 9X1013 20 1.7 1 0 -2 8 1040
#2 2 3.0 1.5 1.0 CoO 0.6 3285 0.5 6X1013 1 9 2.0 4 -3 0 1 09 0
Fußnote: In der Spalte "andere Stoffe" ist jeweils der Gehalt der Hauptkomponente an MnO2 bzw. anderen Zusatzstoffen in Gewichtsprozent angegeben.
Tabelle 4
Probe
AS. 		Zusammensetzung der Zusatz
stoffe (Gewichtsteile)		 Sb9O,- Sm2O3 andere
Stoffe		 <?25 tan δ IR
(Ω.αη) 		BDV
(kV/Jra)		 AC-V TCM -30t + 85t Konstante'
f.Biege
festigkeit
(K2Zc;/!)
tr 1. CaTiO5 2.5 2.0 — 4368 1.3 4X1013 9 2.9 -12 -43 8 7 0
2 0 1.5 1.5 — 4140 1.0 5X1013 12 1.4 - 4 -4 6 ' .1IO 4 0
3 5.0 2.5 2.5 — 4203 0.8 7X1 Ο·13 18 1.3 2 -2 8 1 1 00
tr 4 1 00 1.5 2.0 — 3108 0.6 6X1013 1 9 1.0 5 -20 1040
5 1 2.5 4.5 1.0 — 4270 0.9 7X1013 1 4 1.7 10 -4 0 920
tr 6 3.0 0 5.0 — 3882 1.1 3X1013 14 1.6 -10 -25 940
7 3.0 1.0 5.0 — 371 7 0.9 5X1013 1 6 1.1 3 -28 9 80
# 8 3.0 3.0 0 — 30 1 9 0.7 1 2X1014 20 1.1 6 0 -1 0 100 0
tr 9 3.0 1.5 6.0 — 31 04 0.5 9X1013 9 1.9 1 -40 90 0
tr 1 0 3.0 5.0 1.5 —" 3633 0.6 8X1013 15 1.7 15 -1 8 88 0
11 3.0 1.0 5.0 — 35 9 1 0.8 8 X1015 1 3 1.4 -3 7 8 1080
12 1 0.0 4.0 1.0 — 4 087 1.0 9X1013 18 0.6 24 -3 9 900
1.0
C C C C
te Vergleichsbeispiel
13 3.0 1.5 2.0 MnO2 0.3 4 6 02 0.5 1 1X1014 2 3 0.6 - 1 -31 1 0 5 0'
#1 4 3.0 1.5 2.0 MnO2 0.6 4 198 0.5 9X1 O15 20 0.5 - 8 -28 1 0 8 0
1 5 3.0 1.5 2.0 Cr9Or0.3 4403 1.0 7X1013 15 1.2 -15 -24 V 9 40
iür1 6 3.0 1.5 2.0 Cr9O3-0.6 381 1 1.5 5X1013 1 1 1.5 -2 8 -1 9 870
1 7 3.0 1.5 2.0 Fe9Oz 0.3
>		 4029 1.1 8X1013 18 0.9 -18 -3 2 '. 94 0
■ώ-1 8 3.0 1.5. 2.0 Pe9Oz 0.6 3755 0.8 5X1013 1 7 0.7 —. O -2 8 9 8 0
1 9 3.0 1.5 2.0 NiO 0.3 3 91 0 1.5 . 8X1013 1 7 2.8 11 -27 87 0
Tu-2 O 3.0 1.5 2.0 NiO 0.6 3723 2.2 1X1014 17 1.8 1 -16 850
2 1 3.0 1.5 2.0 CoO 0.3 4296 0.6 9X1013 20 1.7 17 -37 11 20
#2 2 3.0 1.5 2.0 CoO 0.6 3509 0.5 6X1013 1 8 2.0 1 1 -3 0 1 ίό6
Fußnote: In der Spalte "andere Stoffe" ist jeweils der Gehalt der Hauptkomponente an bzw. anderen Zusatzstoffen in Gewichtsprozent angegeben.
JJ3UU4D
. /ff-
Weiterhin wurde eine vierte Ausführungsform gemäß der Erfindung verifiziert, indem zu BaTiO3 als Grundmaterial die Verbindungen CaTiO3, Ta2°5 und außerdem Antimonsesquioxid (Sb3O3) zugesetzt wurden.Gemäß einer fünften Ausführungsform der Erfindung wurden zu BaTiO3 als Grundmaterial die Verbindungen CaTiO3, Ta3O5 und außerdem Praseodymoxid Pr6O11 zugesetzt. Es handelt sich dabei also um keramische Zusammensetzungen mit hoher Dielektrizitätskonstante, bei denen zu TOO Gewichtsteilen BaTiO3 1 bis 5 Gewichtsteile CaTiO3, 1 bis 4 Gewichtsteile Ta3O5 und 1 bis 5 Gewichtsteile Sb3O3 oder 1 bis 5 Gewichtsteile CaTiO3, 1 bis 4 Gewichtsteile Ta3O5 und 1 bis 4 Gewichtsteile Pr6O11 hinzugesetzt worden sind. Auch in den vorstehend erwähnten Ausführungsformen können dem Grundmaterial außerdem 0,01 bis 0,5 Gewichtsprozent mindestens eines der Oxide von Mn, Cr, Fe, Ni und/oder Co zum Verbleib zugesetzt werden.
Die nachstehenden Tabellen 5 und 6 zeigen die charakteristischen Eigenschaften von Sinterkörpern, welche mit den verschiedensten Zusammensetzungen gemäß dieser vierten und fünften Ausführungsform erhalten worden sind. Die Herstellungsbedingungen sind dieselben wie in bezug auf die erste Ausführungsform beschrieben und die charakteristischen Eigenschaften wurden unter den gleichen Bedingungen gemessen.
Tabelle 5
Probe
AS 		Zusarnnensetzung der Zusatz
stoffe (Gewichtsteile)		 Ta2O5 Sb2O3 andere
Stoffe		 £25 tan δ
m. 		IR
(O.cm) 		BDV
(kV/flni		 AC-V
(0 		T C($ -3 0 t + 8 5t Konstante'
f. Biege
festigkeit
ti 1 CaTiO5 Z5 1.5 — 3 49 3 1.0 5X1013 1 0 3.0 -1 5 -52 95Ö
2 0 ' 2.0 1.5 — 3043 0.7 4X1015 1 2 2.7 0 -28.2 ■. 9 30
3 3.0 4.0 1.0 — 3 52 4 1.2 3X10i3 1 1 1.0 - 2.0 -3 5.3 970
4 3.0 5.0 5.0 — 4073 0.9 7X1013 12 1.6 - 8.5 -3 9.4 1 0 30
5 3.0 2.0 1.0 — 2 83 0 0.8 6X1013 16 1.2 - 6.2 -4 0.3 950
ti 6 1 0.0 2.0 1.5 — 2127 0.8 9X1013 1 9 1.8 -2 3.4 -6 5.8 930
ti 7 1 2.5 0 . 5.0 — nicht-
gesin
tert		 — —' — — — — —■
8 3.0 1.0 • -5.0 — 3346 0.2 3X1015 12 1.9 - 6.4 -3 8.4 740
ti 9 2.0 2.0 0 — 4453 1.3 9 X1013 13 2.0 - 7.4 -7 5.4 860
til 0 3.0 5.0 6.0 — 4528 1.5 2X1 O13 1 7 1.8 -6 0.4 -3 2.4 1 020
ti^ 1 3.0 6.0 1.5 — 1 870 0.6 6X1015 1 5 2.5 -54.5 -3 0.4 980.
1 2 3.0 1.0 5.0 — 2982 0.7 4X1013 1 8 1.6 -36 -3 0 1000
10.0
Vergleichsbeispiel
1 3 1.0 1 0.0 1.0 — 3575 0.9 5X1013 19 1.8 -45 -28 980 ·
1 4 3.0 2.0 1.5 MnO2 0.5 3975 0.8 8X1013 1 5 .1.2 - 3.2 -50 1100
Tür1 5 5.0 2.0 1.5 MnO2 0.6 3465 0.6 8X1015 1 4 1.0 - 7.5 -27 1050
1 6 3.0 2.0 1.5 Cr9O3- 0.3 3526 0.9 9X1013 1 7 1.5 - ά -27 112 0
#1 7 3.0 2.0 1.5 Cr2O3O-O 2178 0.4 6X1013 18 0.9 - 8 -26 /1 220
1 8 3.0 2.0 1.5 Pe2O3 0.3 528? 0.8 5X10.13 16 1.8 -15 -54 •107 0
1 9 3.0 2.0 1.5 Pe9OzO-O 5065 0.7 7X1013 1 5 1.6 -1 7 -30 · 1050
20 3.0 2.0 1.5 NiO 0.3 5542 0.5 4X1013 1 5 1.2 -15 -58 1010
2 1 5.0 2.0 1.5 NiO 0.6 5584 0.7 2X1013 1 7 1.4 -20 -40 1 080
22 5.0 2.0 1.5 CoO 0.3 5201 0.9 6X1013 1 1 2.0 -10 -55 104 0
23 5.0 2.0 1.5 CoO 0.6 3052 0.6 5X1 O13 13 1.8 -15 -55 960
Fußnote: In der Spalte "andere Stoffe" ist jeweils der Gehalt der Hauptkomponente
an MnO- bzw. anderen Zusatzstoffen in Gewichtsprozent angegeben.
Tabelle 6
Probe
AS. 		Zusammensetzung der Zusatz
stoffe /(Gewichtsteile)		 Ta9Oc Pr6°11 andere
Stoffe		 £25 tan δ
m 		IR
(O.cm) 		BDV
(kV/rnm)		 AC-V -30fc + 8 5^ I Konstante
f.Biege^
11WHSf1*
fr 1 CaTiO3 2.5 1.5 — 3760 1.2 2X1 O13 1 1 3.5 -10 — 35 9 70
2 0 2.0 1.5 — 3476 0.7 2X1013 1 4 1.3 -2 0 -31 ' . 1 0 3 0
3 3.0 4.0 1.0 — 3698 1.1 5X1015 1 2 1.9 — 3 -23 990
4 3.0 5.0 5.0 — 2740 0.7 7X1015 13 1.4 4 -4 4 850
5 3.0 2.0 1.0 — 2978 0.9 2X1013 14 1.5 - 5 -33 98 0
■iir 6 1 0.0 2.0 1.0 — 2484 0.6 8X1013 1 7 1.2 — 2 -2 4 . 1 020
fr 7 1 2.5 0 5.0 — tert — — — — — —- —·
8 3.0 1.0 5.0 — 3597 1.0 6X1013 1 4 1.7 - 3 -42 980
fr 9 2.0 2.0 0 — 3324 0.9 3X1013 1 1 1.6 -1 0 -24 9 00
fri 0 3.0 5.0 6.0 — 21 27 0.7 7X1015 1 0 1.4 8 -64 630
•A-1 1 3.0 6.0 1.5 — 2874 0.8 6X1013 1 5 1.5 3 -54 620
1 2 3.0 1.0 5.0 — 3079 0.7 4X1013 1 6 1.3 — 2 — 4 1 1010
1 0.0
Vergleichsbeispiel
1 3 1.0 10.0 1.0 — 3522 1.1 8X1 O13 1 6 1.9 - 3 -3 5 9 30 ■
1 4 3.0 2.0 1.5 MnO2 0.3' 3381 0.8 9X1013 1 9 1.6 - 4 -2 9 1190
#1 5 3.0 2.0 1.5 IvInO2 0.6 3125 0.6 5X1013 20 1.2 - 6 -2 4 11 0 0
1 6 3.0 2.0 1.5 Cr^O* 0.3 31 34 0.7 8X1013 21 1.6 - 2 -3 3 12 5 0
■ώ-1 7 3.0 2.0 1.5 Or2O3 0.6 2838 0.5 7X1013 ' 18 1.0. - 6 -2 9 1 040
18 3.0 2.0 1.5 Fe2O3 0.3 3254 1.0 9X10i3 20 1.9 -1 3 -33 1080
•&1 9 3.0 2.0 1.5 Fe9O3-Co 3056 0.9 7X1013 18 1.4 -15 -2 9 1000
20 3.0 2.0 1.5 NiO 0.3 3340 0.7 3X1013 1 9 1.4 - 8 -3 5 1 050
"Ä--2 1" 3.0 2.0 1.5 NiO 0.6 3 27 6 1.8 5 X1013 1 7 3.5 - 2 -48 980
22 3.0 2.0 1.5 CoO 0.3 3115 1.1 2X1013 18 1.6 -1 2 -32 970
■£23 3.0 2.0 1.5 CoO 0.6 3048 1.6 2X1 O13 1 4 2.2 -1 0 -4 4 990
Fußnote: In der Spalte "andere Stoffe" ist jeweils der Gehall; der Hauptkomponente
an MnO2 bzw. anderen Zusatzstoffen in Gewichtsprozent angegeben.
Aus den Zahlenwerten der Tabellen 3 bis 6 ist ersichtlich, daß auch die keramischen Zusammensetzungen gemäß der zweiten bis fünften Ausführungsform ebenso wie diejenige der ersten Ausführungsform eine hohe dielektrische Konstante aufweisen, daß die Abhängigkeit der Kapazität von der Wechselspannung gering ist und daß sie eine hohe Biegefestigkeit aufweisen. Obwohl in den beispielsweise aufgeführten Zusammensetzungen der zweiten bis fünften Ausführungsform, wie in den Tabellen 3 bis 6 wiedergegeben, nur jeweils ein weiterer Zusatzstoff, nämlich MnO-, ΟξΟβ, Fe2O.,/ NiO oder CoO,zu dem Grundmaterial zugesetzt worden ist, haben die Erfinder versichert, daß ähnliche Wirkungen erzielbar sind, wenn man zwei oder mehrere dieser Oxide zu dem Grundmaterial hinzusetzt, so daß diese darin verbleiben,· auch \ bei einer solchen Ausführungsform ist zu beachten, daß wie bei den vorstehend erläuterten Ausführungsformen die Dielektrizi- I tätskonstante £25 verschlechtert wird, wenn der Zusatzstoff in einer Menge von mehr als 0,5 Gewichtsprozent zu dem Grundmaterial hinzugesetzt wird. Außerdem haben die Erfinder bestä^ tigt, daß bei Mitverwendung von 0,01 Gewichtsprozent oder mehrr (0,5 Gewichtsprozent oder weniger) wenigstens eines Oxids von Mn, Cr, Fe, Ni und Co zu dem Grundmaterial der keramischen Zusammensetzungen der vorstehend erläuterten zweiten bis fünften Ausführungsform^en die gleichen oder ähnliche Wirkungen erzielt werden wie sie für die charakteristischen Eigenschaften in den Tabellen 3 bis 6 wiedergegeben sind. Die Zusammensetzungen gemäß Probe Nr.13 der Tabellen 3 und 4 sowie die Zusammensetzung von Probe Nr.14 der Tabelle 5 und die Zusammensetzung der Probe Nr.15 von Tabelle 6 wurden versuchsweise zur Herstellung eines keramischen Vielschicht-Kondensators verwendet, wie vorstehend erläutert, und die charakteristischen Eigenschaften dieser Kondensatoren wurden gemessen. Die dabei erhaltenen Ergebnisse sind nachstehend in Tab.7 zusammengefaßt. In diesem Fall hatten die Kondensatorelemente die gleichen Abmessungen wie für die erste Ausführungsform beschrieben und die charakteristischen Eigenschaften wurden unter den gleichen Bedingungen gemessen.
-atf -
Tabelle 7
C
(PF)		 tan<J
(#)		 IRe BDVe
(kV)		 T C(#) + 85C Biege
festig
keit
(kg)
.2 J^usführungs-
,form ;
Probe Nr. 13
von Tabelle 3		 2240 0.5 8X1 0 12 2.4 -30t: -3 4.0 3.7
■|ör^ifflhrung!
P5obe'"Nr.;J3 ·
von Tabelle 4		 241 0 0.5 8X1 0 12 2.3 -3.0 -29.4 3.4
4. Ausführungi
:orm :
Probe Nr.14
van Tabelle 5		 2250 0.8 5X10 12 2.0 -1.0 -3 0.5 3.3
5. Ausführung!
form:
Probe Nr." 15
veh Tabelle 6		 ja·
2265		 0.9 6 X 1 0 12 2.1 -2.5 -3 1.5 3.4
-1.4
Ebenso wie bei der ersten Ausführungsform zeigen die vorstehenden Werte insbesondere in bezug auf den Scheinwiderstand bei Serien-Ersatzschaltung im Hochfrequenzbereich die sehr guten Eigenschaften dieser Zusammensetzungen, verglichen mit der Eigenschaftskurve A eines Kondensators mit üblicher keramischer Zusammensetzung ( Zusatzstoffe: BaZrO3, MgTiCU/ MnO-, wie vorstehend bei der Vergleichsmasse für die erste Ausführungsform bereits beschrieben).
In den Fig. 4 bis 7 ist die Temperaturabhängigkeit der Kapazitätsveränderung der versuchsweise mit den Zusammensetzungen der zweiten bis fünften Ausführungsform hergestellten Kondensatoren graphisch dargestellt.
Durch Zusatz von SiO2 zu den keramischen Zusammensetzungen gemäß der ersten bis fünften Ausführungsform der Erfindung werden die sechste bis zehnte Ausführungsform der Erfindung zugänglich. Dies bedeutet, daß keramische Zusammensetzungen
. η-
mit hoher Dielektrizitätskonstante erhalten werden durch Zusatz zu je 100 Gewichtsteilen BaTiO3 von 1 bis 5 Gewichtsteilen CaTiO3, 1 bis 4 Gewichtsteilen Sb3O3, 1 bis 5 Gewichtsteilen Nd-O3 und 0,1 bis 1 Gewichtsteilen SiO2 oder von 1 bis 5 Gewichtsteilen CaTiO3, 1 bis 4 Gewichtsteilen Sb3O3, 1 bis 5 Gewichtsteilen La3O3 und 0,1 bis 1 Gewichtsteile Si03*)oder von 1 bis 5 Gewichtsteilen CaTiO3, 1 bis 4 Gewichtsteilen Sb3O3, 1 bis 5 Gewichtsteilen Sm3O3 und 0,1 bis 1 Gewichtsteilen SiO3 oder von 1 bis 5 Gewichtsteilen CaTiO3, 1 bis 4 Gewichtsteilen Ta3O5, 1 bis 5 Gewichtsteilen Sb3O3 und 0,1 bis 1 Gewichtsteilen SiO3 oder von 1 bis 5 Gewichtsteilen CaTiO3, 1 bis 4 Gewichtsteilen Ta0O1-, 1 bis 5 Gewichtsteilen Pr^-O11 und 0,1
£. O DlI
bis 1 Gewichtsteilen SiO3-In allen diesen Fällen kann zusätzlich mindestens ein Oxid von Mn, Cr, Fe, Ni und Co in einer Menge von 0,01 bis 0,5 Gewichtsprozent zu dem Grundmaterial zugesetzt werden.
Die nachstehenden Tabellen 8 bis 12 zeigen die charakteristischen Eigenschaften von keramischen Vielschicht-Kondensatoren, welche versuchsweise aus den verschiedensten Zusammensetzungen gemäß der sechsten bis zehnten Ausführungsform der Erfindung hergestellt worden sind. Die Kondensatoren hatten die gleichen Abmessungen wie für die erste Ausführungsform beschrieben. Die Biegefestigkeit gibt die Drücke an, welche unmittelbar vor der Zerstörung des Elements 4 gemessen wurden, wobei dieses mit einer Spannbreite von 2,0 mm unterstützt wurde und der zentrale Teil des Elements 4 mit einer Messerschneide von
0,5 mm Breite heruntergepreßt wurde, wie in Fig.8 wiedergegeben. Die Größen C und tan S sowie IR wurden unter den gleichen Bedingungen bestimmtjWie für die erste Ausführungsform, Fig.1 angegeben.
■*) Im ursprünglichen japanischen Text waren sie Mengen der Zusatzstoffe bei dieser Ausführungsform irrtümlich auf "1-5 Gewichtsteile"BaTiO3 bezogen worden.
**) Im ursprünglichen japanischen Text war hier irrtümlich angegeben worden "Fig.12".
Tabelle 8
Nr. Zusammensetzung der Zusatzstoffe,
(Gewichtsteile) -		 Sb9O3- Nd2O3 SiO2 andere
Stoffe		 Biecref estig
keit
(Κ?)		 ■Kapazität
(pP)		 tan δ
m: 		IR '
■Χ- 1 CaTiO3 2.5 2.5 0.5 — 2.0 2412 1.9 1012
2 0 1.5 1.5 0.5 — 2.5 2345 1.7 /Ίο12
3 5. 2.5 2.5 0.3 — 2.6 2380 1.7 1012
·* 4 1 0.0 1.5 1.5 0.5 — 2.3 201 1 1.4 1012
5 12.5 4.0 1.0 0.3 — 2.3 2421 1.4 1012
■* 6 3.0 0 5.0 0.7 — 2.4 2325 2.1 1012
7 3.0 1.0 5.0 0.7 — 2.4 2287 1.8 1012
* 8 3.0 1.0 5.0 1.1 — 2.0 1 633 1.9 1012
■Χ- 9 3.0 3.0 0 0.5 — 2.5 1 ? 4 6 1.6 1012
■#■1 O 3.0 1.5 6.0 0.5 — 2.2 1 8 1 9 1.2 . 1012
■Χ-1 1 3.0 5.0 1.5 0.5 — 2.2 2014 1.2 1 0 12
#1.2 3.0 1.0 1.5 0 — 2.6 2400 1.5 1 0 12
3.0
CM '
σ		 CD CM
α		 OJ
CD		 - ro
α		 OJ
O		 CM
CD		 OJ
α		 CM
O		 CM
O		 OJ
CD .		 OJ
O		 OJ
CD		 OJ
O		 OJ
α		 OJ
α
OO in SD in SD SD SD rf in in SD 00 SD α
oj
CM
CM		 NO
CM		 2 3 33 2437 in 2378 2285 CK
CM		 CK
CD
CM
CM		 2 39 6 2 127 2328 -^"
SD
CM		 2287 in
OJ
OJ		 α
ro
OJ
ro
CM		 2.7 CN 2.6 CD
ro		 CM SD
OJ		 SD
CM		 in
CM		 co
CM		 SD
CM		 2.7 OJ in
OJ		 O
OJ		 oj
I I S3 I I ro
CD
CM
O
C		 SD
CD
OJ
O
C		 ro
α
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O
OJ		 SD
CD
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OJ
U
O		 ro
CD
ro
O
OJ
(D		 SJ
O
ro
O
CM
<a 		NiO 0.3
CD 0.1 CD 0.5 ro
O		 0.3 ro
CD		 ro
CD		 ro
CD		 ro
σ		 ro
CD
CD α Lf) 0.5 -in CD in in m in in in in in
LD α LD in in in in in in in in in in in
3.0 LD
ί		 3.0 in CD
ro		 in 3.0 CD
ro		 CD
ro		 5.0 CD
ro		 α
ro		 σ
ro		 α
rö
ro 3.0 in 3.0 co
τ—		 CD
ro		 CD
OJ		 CM OJ
OJ
*		 to
OJ		 ->*
OJ
*.		 in
OJ		 S3
OJ
*		 OJ
Ck
*2 8 3.0 1.5 1.5 0.3- NiO 0.6 2.3 2 173 1.8 1 O12' .
29 3.0 1.5 1.5 0.3 CoO 0.3 2.5 238? . 1.6 io12;
.#■3 0 3.0 1.5 1.5 0.3 CoO 0.6 2.6 2332 1.4 ..Γο12
Vergleicbsbeispiel
Fußnote: In der Spalte "andere Stoffe" ist jeweils der Sehalt der Hauptkomponente'
an MnO2 bzw. "anderen Zusatzstoffen in Gewichtsprozent angegeben.
OJ GO CD O CD
Tabelle 8
Nr. Zusammensetzung .der Zusatzstoffe,
(Gewichtsteile)		 St)2O3 2.0 SiO2 Other :Biege-
festiake
(Kf) 		Kapazität
it
(PF)		 tan δ
(*)■		 IR:
* 1 CaTiOr 2.5 1.5 0.5 —■ 1.9 21 39 1.7 .ίο12;
2 0 1.5 2.5 0.5 — 2.3 2 10 2 1.7 ,1 O12
3 1 5.0 2.5 2.0 0.5 — 2.5 2070 1.6 1 O12
* 4 1 0.0 1.5 1.0 0.5 — 2.4 1871 .1.4 1012
5 2.5 4.0 5.0 0.3 — 2.2 2113 1.6 1012
* 6 3.0 0 5.0 0.5 — 2.3 2 0 65 1.9 1 O12
7 3.0 1.0 0 0.5 — 2.3 2072 1. 7 1012
* 8 3.0 3.0 6.0 0.5 — 2.4 1 694 1.5 1012
-χ- 9 3.0 1. 5 1.5 0.5 — 2.3 1 336 ■1.3 1012
3.0 5.0 5.0 0.5 — 2.3 1 986 1.4 . 1012
■x- 1 1 3.0 1.0 1.0 1. 1 — 2.5 1595 1.6 1012
X 1 2 3.0 1. 5 0 — 2.5 21 62 1.5 1012
3.0
OO GO CD CD CD -O CD
59·
CvJ ■ (N CM CM CM CM CM CM CM CM CM CM · CM CM
O O O O O σ σ O O O ο ■Ο α α α
Tf •o O in in •»a- •«a- Tf O S3 00 S3 S3 S3 ο
CM
Tf to CM OO O CM NO CK OO O UO CO
CM in •Ο CM Os τ Tf in Os ο CM ro CM CO
S3 τ- O τ- T- O α O. CM α τ— α τ-. α O
τ— CM <N CM CM CM CM τ— CM CM CM CM CM CM CM
Tf NO Tf S3 O r>s QD OO OO S3 Tf σ Tf in O
CM CM CM CM CM CM CM CM CM CM CM CM CM CM
NO S3 NO S3 ro S) NO
O C3 O O σ α σ
I I I I I I ΓΟ ro ro ro
I I I I I I CM CM σ O O O
O O CM CM CM CM O
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O O P=. ^. JS
m m in IO in α in ιη ιη ιη in in ιη
σ ο α α O σ σ C3 α d α Ö
σ O α ^ O O Γ». α α σ ο α ο α O
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α in α in in O in in ιη ιη in in in ιη
O α α in O O in ο ο ο ο ο ο σ σ
ro r< no IO νι ΙΟ ό' *■> ro ro ό' NO
r— Tf in O r» OO α ο τ— CM ro Tf in S3 r^
ro" KO* CM CM CM CM CM CM CsI CM
S3 CK
28 3.0 1. 5 1. 0 0. 5 NiO 0.6 1. 9 20 19 1. 8 1 ο12
29 3.0 1. 5 1. 0 0.5 CoO 0.3 2. 5 2104 ■1. 4 1 O12
30 3.0 1. 5 1. 0 0.5 CoO 0.6 2. 6 16 92 1. 2 ί O12
: Vergleichsbeispiel
Fußnote: In der Spalte "andere Stoffe" ist jeweils der Gehalt der Hauptkomponente
an MnO2 bzw. anderen Zusatzstoffen in Gewichtsprozent angegeben.
GO GO CO O CD 4>CD
Tabelle 10
lir. Zusammensetzung der Zusatzstoffe
(Gewichtsteile)		 Sb2O5 Sm0Oz
*L yJ 		SiO2 Other Biege- -
festigkei		 Kapazität
(PF)		 tan δ
W 		IR
w:
* 1 CaTiOz 2.5 2.0 0.5 — 2.1 2345 2.0 1012 -
2 0 1.5 1.5 0.5 — 2.4 2198 1.7 •to12
3 5.0 2.5 2.5 . 0.5 — 2.6 22 2 9 1.6 1012
* 4 1 0.0 1.5 2.0 0.5 — 2.5 1 481 1.4 1012
5 1 2.5 4.0 1.0 0.3 — 2.3 2245 1. 7 1012
* 6 3.0 0 5.0 0.3 — 2.3 2063 1.9 1012
7 3.0 1.0 5.0 0.3 — 2.5 2024 1. 7 1 0 12
* 8 3.0 3.0 0 0.3 2.6 1 402 1.6 1012
9 3.0 1. 5 6.0 0.3 — 2.4 1487 1.3 1012
.1 0 3.0 5.0 .1.5 0.5 • — 2.4 1 91.1 1.6 1012
11 3. 0 1.0 5.0 1. 1 — 2.7 1874 1. 7 1012
: 1 2 3. Q 1.5 2.0 o — 2.4 21 68 1.6 1012
3.0
CJ CO CD CD O
-n-32-
CM CM ■ CM CM CM CM CM CM CM CM CM CM CM CM CM
O α CD O α ο O CD CD CD O CD CD ο α
■ο 00 -O S3 -ο in ιη ιη CM CM CO »η
CM		 Ov -ο ο
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ο α α rO ΙΟ ΙΟ' IO Ν") κι Ni Ni Ni Ni Ni
IO r*: ιο CO Ov CD CM Ν") ^f ιη S3 rv»
τ™ *~~ ιη »ο CM CM CM CM CM CM CM CM
r·
28 3.0 1. 5 2 O 0.3 NiO 0.6 2.3 1 985 2. 8 1 ο12
29 3.0 1. 5' 2 0 0.3 CoO 0.3 2.7 2 345 1. 4 1 ο12
30 3. 0 1. 5 2 0 0.3 . CoO 0.6 2.7 1 768 1. 2 · ί ο12
Jf : Vergleichsbeispiel
Fußnote: In der Spalte "andere Stoffe" ist jeweils der Gehalt der Hauptkomponente
bzw»- anderen Zusatzstoffen in Gewichtsprozent angegeben.
CO GO CD CD O ■P» CO
Tabelle 11
Nr. Zusammensetzuncr der Zusatzstoffe
(Gewichtqteile*		 Ta2O5 Sb0Oz SiO2 Other Biegefe
stigkeit
(K*). 		Kapazitä
(PF)		 btan δ
W 		IR
W 		nicht gesintert 2.4 2 58 7 ' 1.8 1012
* 1. CaTiO3 5. 0 5.0 0.5 —· 2.1 2 57 2 2.0 1012- 2.5 2470 1.7 1 0 12 ■
2 ' 0 3.0 5.0 0.7 — 2.2 24 5 6 1.8 '.1O12 2.5 2684 1.6 1 0 12
3 1.0 5.0 5.0 1.0 — 2.5 259 0 1.7 1012 2.4 2890 1.8 1012
4 5.0 5.0 5.0 0.5 — 2.5 2115 1.8 1012 2.1 1 623 1.8 1012
* 5 1 0.0 5.0 5.0 0. 5 — 2.4 1 7 6 5 1.8 · to-12 1.8 21 05 2.0 ΊΟ12
* 6 1 1.0 0 5.0 0.5
7 5.0 1.0 5.0 0.7 —
8 ' 5.0 5.0 1.0 1.0 —
9 5.0 5.0 5.0 0.5 —
-χ- 10 5.0 6.0 5.0 0.7 —
* 11 5.0 5.0 0 0.3 —
■X- 12 5.0 2.0 1.0-.. 0 —
5.0
GO GO CjD O O
CM CM ' CS CM CM CM CM CM CM CM CM CM CM CM CM
O α α CD α α α α O α α α α α O
CK CO CO CK 00 OO OO '«ν SD ιη SD
^. ΙΟ SD CD CD OO CD CM IO OO CM α CM
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CM SD SD CM CM CM τ- CD S3 τ- τ- ■ τ- τ- CM α
CM CM r~ CM CM CM CM CM *~ CM CM CM CM CM CM
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CM CM CM CM CM CM CM CM CM CM CM CM CM CM
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CD α ιη α ο OO CK CD CM ιο ιη "O
K) *— *- CvI CM CM CM CM CM CM CM
IO ·«* -X- SD Γ«. *. -X- -X- * ,
*- *-. *-
28 5.0 1.0 5.0 0.5 NiO 0.5 2.5 22 2 7 1.6 1 ο-12;.-
29 5.0 1.0 5.0 · 0.5 NiO 0.6 2.5 21 90 1.5 1 0 12
50 5.0 1.0 5.0 0.5 CoO 0.5 2.2 21 82 1.5 1 Ο12
■χ- 51 5.0 1.0 5.0 0.5 CoO 0.6 2.1 21 55 1.5 1 O12 '
■Χ- : Fergleichsbeispiel
Fußnote: In der Spalte "andere Stoffe" ist jeweils der Gehalt der Hauptkomponente an MnO„ bzw. anderen Zusatzstoffen in Gewichtsprozent angege- #
ben.
GO GJ GO CD CD J^ CD
. Tabelle 12
Nr. Zusammensetzung der Zusatzstoffe
(Gewichtsteile)		 Ta2O5 ^60H SiO2 Other Biegefe-1
stigkeit		 I
Kapazitä
(pt1) 		ttan δ
■(#)		 IR
(G)
* 1 GaTiO5 3.0 3.0 0.5 — (K?) 2473 1.8 1012 ,
2 0 3.0 5.0 0.7 — 2.2 2387 1.8 '.1.O12
3 1.0 5.0 3.0 1.0 — 2.3 2295 1.7 1012
4 3.0 3.0 5.0 0.5 — 2.3 21 63 1.6 1012
* 5 0.0 3.0 3.0 0.3 — 2.4 1 650 1.5 1012
* 6 1.0 0 3. 0 0.5 — 2.4 -— — —
7 3.0 1. 0 3.0 0.7 — 2365 1.5 1012
8 3.0 3.0 1.0 1.0 — 2.3 2490 1.7 1012
9 3. 0 5.0 5.0 0.5 — 2.5 26 6 9 V9 1012
* 1 O 3. 0 6.0 5.0 0.7 — 2.2 2 7 57 1.8 1012
-X1 1 3.0 5.0 0 0. 3 •— 2.4 1 521 1.8 ΊΟ12
* 1 2 3. 0 2.0 1.0 0 — 2.1 2115 1.7 1012
3.0 1. 7
CO GJ CO O CD J^ CJ)
3« ·
CM CM · · CM CM . CM CM CM CM CM CM CM CM CM CM CM
O O O CD O CD CD σ α O α α α CD α
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* *
28 3.0 1. 0 3.0 0.5 NiO 0.3 2.3 2111 1.7 1012
* 29 3.0 1.0 3.0 0.5 NiO 0.6 2.2 2245 1.5 1012
30 3.0 1.0 3.0 0.5 OoO 0.3 2.2 227 5 1.7 ro12
* 31 3.0 1.0 3.0 0.5 CoO 0.6 2.4 2284 1.6 ίο12 '
y.: .-.Vergleichsbeispiel
Fußnote: In der Spalte "andere Stoffe" ist jeweils der Gehalt der Hauptkompo-" ' .. nente an MnO- bzw. anderen Zusatzstoffen, in Gewichtsprozent angegeben.
OJ OJ CD O O
• Uv-
Wie aus den Zahlenwerten der Tabellen 8 bis 10 ersichtlich, sind die Biegefestigkeiten im Vergleich zu den Ausführungsformen der Tabellen 2 bis 7 etwas niedriger. Das beruht aber darauf, daß die Spannbreite des Meßarms von 2,5 mm auf 2,0 mm herabgesetzt wurde, so daß in Wahrheit die Biegefestigkeit verbessert ist und dadurch die Wirkung des SiO^-Zusatzes ersichtlich ist. Ein SiO2~Zusatz von unterhalb 0,1 Gewichtsteilen verbessert die Biegefestigkeit nicht merklich, und außerdem wird die Kapazität durch Zusätze von mehr als 1,0 Gewichtsteilen erniedrigt. Außerdem konnte bestätigt werden, daß durch einen Zusatz im Bereich von 0,1 bis 1,0 Gewichtsprozent die temperaturabhängigen Eigenschaften kaum beeinflußt werden.
Unter Verwendung einer Zusammensetzung entsprechend der Probe der sechsten Ausführungsform wurden versuchsweise keramische Vielschicht-Kondensatoren hergestellt, wobei äußerst feinpulvriges SiO2 eingesetzt wurde. Von jeder SiO^-Probe wurden 200 Kondensatoren hergestellt und ihre Biegefestigkeit bei einer Spannbreite von 2,0 mm in einer Vorrichtung gemäß Fig.8 bestimmt. Die so ermittelten Durchschnittswerte für die Biegefestigkeit und der Variationskoeffizient sind in Tabelle 13 wiedergegeben.
- JtO -
Tabelle 13
Verwendetes
: SiO2 		Probe
Nr...		 Biegefestig
keit, Durch-' '
schnittswert
Xinko		 Variationskoeffi
Dampfphasenmethode
ÜuEerst feintei
liges SiO2-Pulver		 1 4
2
3		 2,7
2. 8
2.8		 3. 8
2. 9
4. 2
Ausfällungs-
methode ;
Feinteiliges
SiO2-Pulver		 1
2
3		 2. 6
2. 9
2. 4		 a 7
1 0. 1
7. 9
tjblicfies Beispiel
AusfällAangsmethod
SiO- in Gtanulat-
form		 1
2 2
3		 2. 8
2. 3
2. 5		 1 3. 4
1 6. 7
1 4. 3
Aus Tabelle 13 ist ersichtlich, daß: die keramische Zusammensetzung gemäß der Erfindung eine sehr hohe Biegefestigkeit aufweist, wenn ein äußerst feinteiliges SiO2-Pulver verwendet wird, welches nach der Dampfphasenmethode erhalten worden ist, und daß außerdem die Variationen abnehmen.
Anwendungsmöglichkeiten in der Industrie
Wie vorstehend bereits erläutert, weisen keramische Zusammensetzungen mit hoher Dielektrizitätskonstante gemäß der vorliegenden Erfindung sehr günstige Eigenschaften auf, wenn sie in Form dünner Filme als dielektrische Körper eingesetzt werden, beispielsweise als keramische Vielschicht-Kondensatoren. Das heißt, die neue Zusammensetzung genügt den neuen Marktanforderungen, indem sie eine hohe Dielektrizitätskonstante von 3000 oder mehr aufweist, eine geringe Spannungsabhängigkeit zeigt, eine hohe Biegefestigkeit aufweist und im Hochfrequenzbereich
J 3 a U U it D
■ΙΑ-
einen niedrigen Scheinwiderstand bei der Serien-Ersatzschaltung hat. Die neuen Zusammensetzungen eignen sich daher insbesondere für elektronische Abstimmvorrichtungen (Tuner) und ähnliche Vorrichtungen.

Claims (10)

P_a_t_e_n_t_a_n_s_p_r_ü_c_h_e
1. Keramische Zusammensetzung mit hoher Dielektrizitätskonstante , dadurch gekennzeichnet , daß zu einer keramischen Zusammensetzung mit sehr guten dielektrischen Eigenschaften, welche BaTiO3 als Grundmaterial enthält, 1 bis Gewichtsteile CaTiO3, 1 bis 4 Gewichtsteile Sb3O3 und 1 bis Gewichtsteile Nd3O3 je 100 Gewichtsteile BaTiO3 zugesetzt worden sind.
2. Keramische Zusammensetzung mit hoher Dielektrizitätskonstante, dadurch gekennzeichnet, daß zu einer keramischen Zusammensetzung mit sehr guten dielektrischen Eigenschaften, welche BaTiO3 als Grundmaterial enthält, 1 bis 5 Gewichtsteile CaTiO3, 1 bis 4 Gewichtsteile Sb3O3 und 1 bis 5 Gewichtsteile La3O3 je 100 Gewichtsteile BaTiO3 zugesetzt worden sind.
3. Keramische Zusammensetzung mit hoher Dielektrizitätskonstante, dadurch gekennzeichnet, daß zu einer keramischen Zusammensetzung mit sehr guten dielektrischen Eigenschaften, welche BaTiO3 als Grundmaterial enthält, 1 bis 5 Gewichtsteile CaTiO3, 1 bis 4 Gewichtsteile Sb3O3 und 1 bis 5 Gewichtsteile Sm3O3 je 100 Gewichtsteile BaTiO3 zugesetzt worden sind.
4. Keramische Zusammensetzung mit hoher Dielektrizitätskonstante, dadurch gekennzeichnet, daß zu einer keramischen Zusammensetzung mit sehr guten dielektrischen Eigenschaften, welche BaTiO3 als Grundmaterial enthält, 1 bis 5 Gewichtsteile CaTiO3, 1 bis 4 Gewichtsteile Ta3O5 und 1 bis 5 Gewichtsteile Sb3O3 je 100 Gewichtsteile BaTiO3 zugesetzt worden sind.
5. Keramische Zusammensetzung mit hoher Dielektrizitätskonstante, dadurch gekennzeichnet, daß zu einer keramischen Zusammensetzung mit sehr guten dielektrischen Eigenschaften,
welche BaTiO3 als Grundmaterial enthält, 1 bis 5 Gewichtsteile CaTiO3, 1 bis 4 Gewichtsteile Ta2 0S und "· ^is 5' Gewichtsteile Pr6O11 je 100 Gewichtsteile BaTiO3 zugesetzt worden sind.
6. Keramische Zusammensetzung mit hoher Dielektrizitätskonstante, dadurch gekennzeichnet, daß zu einer keramischen Zusammensetzung mit sehr guten dielektrischen Eigenschaften welche BaTiO3 als Grundmaterial enthält, 1 bis 5 Gewichtsteile CaTiO.,, 1 bis 4 Gewichtsteile Sb0O-,, 1 bis 5 Gewichtsteile Nd3O3 und 0,1 bis 1 Gewichtsteile . SiO- je 100 Gewichtsteile BaTiO3 zugesetzt worden sind.
7. Keramische Zusammensetzung mit hoher Dielektrizitätskonstante, dadurch gekennzeichnet, daß zu einer keramischen Zusammensetzung mit sehr guten dielektrischen Eigenschaften, welche BaTiO3 als Grundmaterial enthält, 1 bis 5 Gewichtsteile CaTiO3, 1 bis 4 Gewichtsteile Sb3O3; 1 bis 5 Gewichtsteile La3O3 und 0,1 bis 1 Gewichtsteile SiO3 Je 1^0 Gewichtsteile BaTiO3 zugesetzt worden sind.
8. Keramische Zusammensetzung mit hoher Dielektrizitätskonstante, dadurch gekennzeichnet, daß zu einer keramischen Zusammensetzung mit sehr guten dielektrischen Eigenschaften welche BaTiO3 als Grundmaterial enthält, 1 bis 5 Gewichtsteile CaTiO3, 1 bis 4 Gewichtsteile Sb3O3, 1 bis 5 Gewichtsteile Sm3O3 und 0,1 bis 1 Gewichtsteile SiO3 je 100 Gewichtsteile BaTiO3 zugesetzt worden sind.
9. Keramische Zusammensetzung mit hoher Dielektrizitätskonstante, dadurch gekennzeichnet, daß zu einer keramischen Zusammensetzung mit sehr guten dielektrischen Eigenschaften, welche BaTiO3 als Grundmaterial enthält, 1 bis 5 Gewichtsteile CaTiO3, 1 bis 4 Gewichtsteile Ta3O5, 1 bis 5 Gewichtsteile SbnO, und 0,1 bis 1 Gewichtsteile SiO0 je 100 Gewichtsteile
Zo Ζ
BaTiO, zugesetzt worden sind.
JJvJUUHU
10.; Keramische Zusammensetzung mit hoher Dielektrizitätskonstante, dadurch gekennzeichnet, daß zu einer keramischen Zusammensetzung mit sehr guten dielektrischen Eigenschaften, ^reiche BaTiO3 als Grundmaterial enthält, 1 bis 5 Gewichtsteile CaTiO3, 1 bis 4 Gewichtsteile Ta3O5, 1 bis 5 Gewichtsteile JPr6O11 und 0,1 bis 1 Gewichtsteile SiO3 je 100 Gewichtsteile n zugesetzt worden sind.
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