DE3247349C1 - Schmelzofen zur Verglasung von hochradioaktivem Abfall - Google Patents

Schmelzofen zur Verglasung von hochradioaktivem Abfall

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Description

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Die Erfindung betrifft einen Schmelzofen zur Verglasung von hochradioaktivem Abfall gemäß Oberbegriff des Anspruchs 1*
Beim bekannten Pamela-Verfahren wird, eine Mischung aus einem leicht angereicherten Abfallkonzentrat und Borosilikatglasfritte auf die Schmelzbadoberfläche eines elektrisch direkt beheizten, keramischen Schmelzofens aufgebracht. Die Energiezufuhr in die Glasschmelze zum Verdampfen des Flüssigphasenanteils zum thermischen Denitrieren der Salze und zum Einschmelzen der gebildeten Abfalloxide in das Glas erfolgt nach den Joulschen Prinzip mittels direkten Stromdurchganges durch die etwa 1150° C heiße Schmelze. Als Elektrodenmaterialien kommen Stoffe in Frage, die einen Schmelzbereich bzw. -punkt besitzen, der wesentlich höher liegt als die Betriebstemperatur im Schmelzofen, ferner einen genügend hohen Korrosionsund Erosionswiderstand gegenüber der Glasschmelze besitzen und bei der Betriebstemperatur eine genügend große mechanische Stabilität haben und bei dieser Temperatur einen wesentlich geringeren spezifischen elektrischen Widerstand als die Glasschmelze aufweisen. Die Wahl der Elektrodenmaterialien richtet sich dabei nach den spezifischen Anforderungen, wie z. B. Betriebstemperatur und Aggressivität der Schmelze.
Es ist bekannt, Zinnoxidelektroden für elektrisch direkt beheizte Schmelzofen einzusetzen, vgl. »Tin Oxide Electrodes, Their Manufacture, Properties And Application To Glass Furnaces« Glassworks Equipment Limited.
Die Zinnoxidelektroden bestehen aus schlickergegossenen, zylindrischen, quadratischen oder rechteckigen Blöcken. Die genannte Druckschrift zeigt u. a. eine Zinnoxidelektrode mit einer Stromzuführung aus Silber. Mehrere dieser Einzelelektroden können zu größeren Blöcken, sogenannten »Stacks«, zusammengefaßt werden, um die wirksame Elektrodenoberfläche zu vergrößern, wobei diese Blöcke Bestandteil der Wanne des Schmelzofens sind. Die Stromzuführung erfolgt folgendermaßen: Die Rückseite der Zinnoxidelektrode ist mit einer Bohrung versehen. In diese Bohrung wird ein Zinnoxidstempel, um den ein dünnes Silberblech gewikkelt ist, hineingepreßt. Da Stempel und Elektrode aus dem gleichen Material bestehen, entfallen jegliche thermische Spannungen bei einem Temperaturwechsel. Das Silberblech ragt über den Stempel hinaus und wird als Stromanschluß verwendet. Bei den relativ großen Strömen, die durch die Elektrode fließen können (mehrere 100 A), hat man bei dieser Anordnung eine genügend große Übergangsfläche zwischen dem Silbermetall und der Zinnoxidelektrode. Außerdem ragt das Silber weit genug bis in den heißen Bereich der Zmnoxidelektröde hinein, so daß das Silber an der Vorderseite des Stempels schmilzt, da dort Temperaturen oberhalb des Silberschmelzpunktes (963° C) herrschen. Hierdurch wird ein inniger elektrischer Kontakt zwischen der Stromzuführung aus Metall und dem keramischen Elektrodenmaterial aus Zinnoxid erreicht. In Längsrichtung der Elektrodenblöcke — von der Schmelze zur Elektrodenrückseite — muß sich ein Temperaturgradient ausbilden, der verhindert, daß zwischen den Elektrodenfugen Glas nach außen austritt. Aus diesem-Grund und auch wegen des relativ niedrigen Silberschmelzpunktes, müssen die Elektrodenrückseiten gekühlt werden. Das in der Glasindustrie übliche Verfahren ist die Wärmeübertragung von den Elektrodenrückseiten an die äußere Umgebungsluft durch Konvektion, d. h. die Rückseiten der Elektroden sind offen.
Der bekannte Elektrodenaufbau hat folgende Nachteile, insbesondere bei der Verglasung von hochradioaktivem Abfall. Im Laufe der Betriebszeit kann bei fortgeschrittener Korrosion des Schmelzwannen- und Elektrodenmaterials hochradioaktives Glas an den Fugen zwischen den Zinnoxidelektroden oder zwischen den Elektroden und dem Schmelzwannenstein austreten. Im
Extremfall kann dieser Glasaustritt zum unkontrollierten Leerlaufen des Ofens führen, da aufgrund der »mitgebrachten« latenten Wärme des Glases der Glasfluß nicht ohne weiteres zu stoppen ist. Während des Betriebes muß im Oberofenraum des Schmelzofens ein Unterdruck aufrechterhalten werden, mit der Zusatzforderung einer Leckageluftminimierung. Bei geöffneten Elektrodenrückseiten würde die Isolierung ein erheblicher Betrag an Leckageluft gezogen werden.
Die DE-OS 24 26 328 zeigt einen Wannenofen zum Schmelzen von Mineralstoffen, bei dem Molybdänelektroden eingesetzt werden, die mit Hilfe von Wasser gekühlt werden. Dieser Druckschrift ist der Aufbau der Elektroden und die Art und Weise der Anordnung in der Schmelzofenwand nicht entnehmbar.
Die DE-OS 26 31 220 zeigt einen Ofen zum Einschmelzen von Glas mit radioaktiven Bestandteilen, bei dem Zinnoxidelektroden oder Molybdänelektroden verwendet werden. Auch bei dieser Druckschrift ist der Aufbau der Elektroden und die Art und Weise der Anordnung in der Schmelzofenwandung nicht näher beschrieben.
Bei beiden bekannten Öfen sind die Elektroden unterhalb der Schmelzenoberfläche angeordnet, so daß — wie oben schon erwähnt — die Gefahr besteht, daß im Laufe der Zeit geschmolzenes Glas an den Fugen zwischen den Elektroden und den Elektroden und dem Schmelzwannenstein austritt.
Bei den bisher bekannten Schmelzofen zur Verglasung von radioaktivem Abfall erfolgte die Elektrodenkühlung entweder durch Wärmeabgabe infolge Konvektion bei geöffneten Elektrodenrückseiten oder mit Hilfe eines Zwangskühlsystemes, wobei der üblicherweise verwendete Stahlbehälter, in dem der Schmelzofen mit seiner Isolierung eingesetzt ist, an den Elektrodenrückseiten verschlossen ist. Durch ein Ringdüsensystem wurde ein schwacher Luftstrom gegen die Elektrodenrückseite geleitet und somit die Temperatur auf dem gewünschten Wert gehalten. Bei Ausfall der Kühlluftversorgung besteht die Gefahr, daß es zu einem unzulässigen Temperaturanstieg an den Elektrodenrückseiten kommt. Aufgrund des fehlenden Temperaturgradienten kann Glas zwischen und neben den Elektrodenblöcken austreten. Eine inhärente Sicherheit ist nicht gegeben. Ein nicht unerheblicher Anteil der zur Kühlung benötigten Luftmenge muß zusätzlich zu den anderen im Prozeß anfallenden radioaktiven Luftmengen verarbeitet werden. Starke Schwankungen des Druckluftvolumenstromes können Thermoschocks am keramischen Elektrodenmaterial hervorrufen. Da diese Elektrodenmaterialien temperaturwechselempfindlich sind, besteht die Gefahr, daß Risse entstehen, die zu dem zuvor erwähnten Glasaustritt führen können.
Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung besteht darin, einen Schmelzofen der eingangs genannten Art so auszubilden, daß die oben erwähnten Nachteile abgestellt sind, die Gefahr eines Austretens von Schmelze vermieden ist und eine Zwangskühlung der Elektroden nicht mehr notwendig ist. Außerdem soll das Auftreten von Leckageluft minimiert, die Leistungsaufnahme verringert und die Sicherheit des Schmelzofens insgesamt erhöht werden.
Diese Aufgabe wird durch die Ausbildung nach dem Kennzeichen des Anspruchs 1 gelöst.
Durch die erfindungsgemäße Ausbildung liegt das maximal erreichbare Glasniveau stets unterhalb der Elektrodenoberkante. Dies bedeutet, daß an den Fugen zwischen den Elektroden und zwischen den Elektroden und dem Schmelzwannenstein Glas nicht durchsickern kann. Hierdurch ist auch die Gefahr vermieden, daß dieses durchsickernde Glas mit der metallischen Stromzuführung in Berührung kommt und eine elektrische Brücke unter Umgehung der Elektroden zwischen Stromzuführung und Glasschmelze bildet. Durch die erfindungsgemäße Ausbildung kann auf ein passiv oder aktiv wirkendes Kühlsystem für die Elektroden verzichtet werden. Der Stahlbehälter des Ofens kann völlig ίο geschlossen ausgebildet werden, so daß Leckageluft praktisch nicht mehr auftritt. Durch die erfindungsgemäße Ausbildung ist der Schmelzofen inhärent sicher, da auch eventuell seitlich an den Elektroden austretendes Glas aufgrund einer genau abgestimmten Isolierung auf dem Weg zum äußeren Stahlbehälter einfriert.
Die Wärmeverluste über die Elektrodenrückseiten sind bei dem erfindungsgemäß ausgebildeten Schmelzofen um ca. 80% geringer als bei den herkömmlichen Öfen. Entsprechend geringer ist auch die Leistungsaufnähme des Schmelzofens. Bei einem zweijährigen Betrieb des Schmelzofens ergibt sich eine Kosteneinsparung durch verminderte Leistungsaufnahme von ca. DM40 000,—, wenn man einen Strompreis mit DM 0,15 kWh ansetzt
Infolge einer gleichmäßigeren Temperatur in den Elektroden ist ein guter elektrischer Wärmeübergang von der metallischen Stromzuführung zum keramischen Elektrodenmaterial über die gesamte Berührungsfläche — Zinnoxid/Metall — gegeben. Der Einsatz eines niedrigschmelzenden Metalls, wie z. B. Silber, ist nicht mehr erforderlich. Aufgrund der geringen Temperaturunterschiede in dem Elektrodenmaterial ist die Gefahr einer Rißbildung in diesem thermoschockempfindlichen Material praktisch beseitigt. Auch wenn sich einmal Risse bilden sollten, werden diese sofort aufgrund der geringen Oberflächenspannung des flüssigen Glases mit Glas ausgefüllt. Obwohl die elektrische Leitfähigkeit des Glases bei 11000C um ungefähr den Faktor 1000 geringer ist als die des Zinnoxids, wird die Dicke des Risses, für die einmal 1 mm angenommen sei, nur eine unwesentlich höhere Leistung in dieser Zone freigesetzt, was zu einer örtlichen Temperaturerhöhung führen kann. Aufgrund der Temperaturerhöhung in diesem Riß steigt die elektrische Leitfähigkeit des Glases an und die hier freigesetzt Energie wird wieder geringer. In der Praxis wird sich ein Gleichgewicht einstellen, das von den physikalischen Konstanten des Materials, dem Aufbau der Isolierung und der Temperatur im Schmelzbad abhängt. Es ist bekannt, daß die Glasschmelze im Bereich des Schmelzespiegels besonders aggressiv ist und daß in diesem Bereich das Elektrodenmaterial aufgrund dieser Aggressivität besonders stark ausgewaschen wird. Um diesen Nachteil zu mindern, ist erfindungsgemäß die weitere Maßnahme vorgesehen, entlang der oberen Kante der zur Schmelzwanne zeigenden Vorderseite eine Ausnehmung für Schmelzwannenstein vorzusehen.
Vorteilhafte und zweckmäßige Weiterbildungen der erfindungsgemäßen Aufgabenlösung sind in den Unteransprüchen gekennzeichnet.
Die Erfindung soll nun anhand der beigefügten Zeichnung, die ein Ausführungsbeispiel der Erfindung zeigt, näher erläutert werden. Es zeigt
F i g. 1 einen Schnitt durch eine erfindungsgemäß ausgebildete Elektrodenanordnung, in einem keramischen Schmelzofen und
F i g. 2 eine Darstellung ähnlich F i g. 1 mit zusätzlicher perspektivischer Darstellung einer Elektrodenblockanordnung.
Die Zeichnung zeigt einen Schmelzofen 2, dessen Schmelzwanne 4 aus aus korrosions- und temperaturbeständiger Keramik bestehendem Wannenstein besteht. Oberhalb des Schmelzwanne 4 befindet sich der sogenannte Oberofen 6, der aus temperaturwechselbeständigem und korrosionsfestem Material besteht. Die Schmelzwanne und der Oberofen sind von mehreren Isolierschichten 8, 10 und 12 umgeben. Diese Anordnung aus Schmelzwanne und Isolierschichten sitzen in einem gasdichten Stahlbehälter 14. ι ο
In die Seitenwandung 16 der Schmelzwanne 4 sind Elektroden 18 eingebettet, die Teil der Wandung 16 bilden. Die Elektroden 18 haben eine quaderförmige Gestalt und bestehen aus keramischem Material, beispielsweise Zinnoxid. Sie weisen an der oberen, zum Ofeninneren zeigenden Kante eine rechtwinklige, stufenförmige Ausnehmung 20 auf, so daß eine nach oben zeigende, im Schnitt rechteckige Erhöhung 22 gebildet wird, die einen Teil 24 der Schmelzwannenwandung 16 hintergreift.
In der Erhöhung 22, also der Oberseite der Elektrode 18, ist eine senkrechte Sackbohrung 26 augebildet, die sich bis in den unteren Teil 28 der Elektrode 18 erstreckt und in der ein Elektrodenstempel 30 eingepreßt angeordnet ist. Der Elektrodenstempel 30 weist einen Stromanschluß 32 aus einem Metall mit einem hohen Schmelzpunkt auf, welcher über die Erhöhung 22 hinausragt und in leitendem Kontakt steht mit einer aus einem temperatur- und'korrosionsbeständigem Metall bestehenden Stromzuführung 34, die zwischen der Wand des Oberofens 6 und der Isolierschicht 8 angeordnet und von einer Isolierung 35 umgeben ist.
Der Elektrodenstempel 30 kann von einem dünnen Metallblech umgeben sein, das über die Erhöhung 22 hinausragt und als Stromanschluß 32 dient. Der Stromanschluß 32 ist vorzugsweise mit der Stromzuführung 34 verlötet oder verschweißt. Stromanschluß 32 und Stromzuführung 34 bestehen in der Regel aus unterschiedlichen Materialien.
Das den Elektrodenstempel 30 umgebende Metallblech 32 besteht aufgrund der dort herrschenden hohen Temperaturen, die bei einer Schmelzbadtemperatur von 12000C bei etwa 11000C liegen, aus Platin als hochtemperatur- und korrosionsbeständiges Metall anstelle aus Silber wie bei den bisher bekannten Schmelzöfen.
Das Metall der Stromzuführung 34 kann beispielsweise hochwarmfester Chromnickelstahl oder Reinnickel sein. Die Verbindung von Chromnickelstahl und Platin bzw. von Nickel und Platin kann mit Hilfe eines Hochtemperaturlotes (Arbeitstemperatur zwischen 1150° C und 1300° C) und/oder mechanisch durch eine Schrauboder Quetschverbindung erfolgen.
Anstelle von Einzelelektroden können Elektrodenblöcke aus mehreren Einzelelektroden vorgesehen werden, vgl. Fig.2, in der schematisch ein Block aus zwei Elektroden 18, 18' dargestellt ist. Hierdurch kann die wirksame Elektrodenoberfläche vergrößert werden.
Für die Stromzuführung 34 und den Stromanschluß 32 können auch gleiche Materialien eingesetzt werden.
Die Anordnung der Elektroden 18 ist nun so getroffen, daß die Oberkante 36 stets oberhalb des maximal erreichbaren Glasschmelzenniveaus 38 liegt Somit kann niemals an den Fugen zwischen den Elektroden oder zwischen den Elektroden und dem Schmelzwannenstein Glas durchsickern und mit der metallischen Stromzuführung in Berührung kommen und eine elektrische Brücke unter Umgehung der Elektroden zwischen Stromzuführung und Glasschmelze bilden.
Wie oben bereits erwähnt, wird Platin anstelle Silber für den den Elektrodenstempel umgebenden Stromanschluß verwendet. Da die Wärmeverluste bei dem Schmelzofen gemäß vorliegender Ausbildung wesentlich geringer sind als bei herkömmlichen Öfen, werden die zusätzlichen Kosten für das teurere Platin wieder hereingeholt.
Eine Kühlung — ob passiv oder aktiv — für die Elektroden ist nicht notwendig.
Hierzu 2 Blatt Zeichnungen

Claims (9)

Patentansprüche:
1. Schmelzofen zur Verglasung von hochradioaktivem Abfall mit einer Schmelzwanne aus Schmelzwannenstein und einem Ofenoberteil, welcher von einer Isolierung und einem Stahlbehälter umgeben ist, und mit Elektroden aus keramischem Material zur Direktbeheizung, welche in der Schmelzwannenwandung angeordnet sind, dadurch gekennzeichnet, daß die Elektroden (18), die mit einer oberen Stromzuführung (34) verbunden sind, entlang der oberen Kante der zur Schmelzwanne zeigenden Vorderseite eine Ausnehmung (20) für Schmelzwannenstein (24) der Schmelzwanne (4) aufweisen, wobei der Glasschmelzespiegel (38) auf einem Niveau unterhalb der Oberseite (36) der Elektrode (18) gehalten wird.
2. Schmelzofen nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die obere Stromzuführung (34) mit einem an sich bekannten Elektrodenstempel (30) verbunden ist, der in einer in der Oberseite des die Ausnehmung begrenzenden, erhöhten Teiles (22V der Elektrode (18) ausgebildeten, nach unten verlaufenden Sackbohrung (26) eingepreßt angeordnet ist.
3. Schmelzofen nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Elektrodenstempel (30) in an sich bekannter Weise von einem Metallblech (31) umgeben ist, das sich über die Oberseite (36) der Elektrode (18) hinaus erstreckt und als Stromanschluß (32) der Elektrode (18) mit der Stromzuführung (34) verbunden ist.
4. Schmelzofen nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Metallblech (31) aus einem bei den auftretenden Temperaturen nicht schmelzbaren Metall besteht.
5. Schmelzofen nach Anspruch 4_ dadurch gekennzeichnet, daß das Metall Platin ist.
6. Schmelzofen nach einem der Ansprüche 3 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Metallblech (31) mit der Stromzuführung (34) verlötet oder versehweißt ist oder durch Schraub- oder Quetschverbindung verbunden ist.
7. Schmelzofen nach Anspruch 1 oder einem der Ansprüche 2 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die Stromzuführung (34) isoliert zwischen der Wand des Oberofens (6) und der Isolierung (8) des Schmelzofens (2) angeordnet ist.
8. Schmelzofen nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß die Stromzuführung (34) aus hochwarmfesten Metallen wie Chromnickel-Stählen oder Reinnickel besteht.
9. Schmelzofen nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß Stromzuführung (34) und Stromanschluß (32) aus den gleichen hochwarmfesten Metallen wie Chromnickel-Stählen oder Reinnickel bestehen.
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