DE3229286A1 - Verfahren zum abtrennen von elektrolytdaempfen aus einem wasserdampf enthaltenden gasstrom - Google Patents
Verfahren zum abtrennen von elektrolytdaempfen aus einem wasserdampf enthaltenden gasstromInfo
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Description
PATENTANWALT
DR. RICHARD KNEISSL -j.
DR. RICHARD KNEISSL -j.
Widenmayerstr. 46
D-8000 MÜNCHEN 22
D-8000 MÜNCHEN 22
Tel. 089/295125 b· AuSust 1982
DE 56 Dr.K/sch
United Technologies Corp., Hartford, Ct./V.St.A.
Verfahren zum Abtrennen von Elektrolytdänipfen aus einem Wasserdampf enthaltenden Gasstrom
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Abtrennen von Elektrolytdämpfen aus einem Wasserdampf enthaltenden
Gasstrom in einer Brennstoffzelle.
Beim Betrieb einer Brennstoffzelle wird Luft oder ein anderes
Oxydationsmittel mit einer hohen Volumengeschwindigkeit an der Kathodenseite der Brennstoffzelle vorbeigepumpt. Während
die Luft an der Kathode vorbeistreicht, erschöpft sich der Sauerstoff in der Luft, während Wasserdampf von der an
Sauerstoff erschöpften Luft aufgenommen und von der Kathode als Kathodenabstrom wegtransportiert wird. Gemeinsam mit
diesen Gasen wird auch eine beträchtliche Menge an Elektrolytdämpfen aus der Brennstoffzelle herausgeschleppt, und
zwar wegen der hohen Arbeitstemperatur der Brennstoffzelle, bei der der Elektrolyt eine Tendenz zum Verdampfen zeigt.
Beispielsweise werden Brennstoffzellen typischerweise bei
2040C betrieben, wobei Phosphorsäuredämpfe entstehen. Ein
wirksamer Betrieb der Brennstoffzelle erfordert, daß der
Wasserdampf zurückgewonnen wird, beispielsweise für eine Reaktion in einem Dampfreformer. Phosphorsäure enthaltendes
Wasser ist aber nicht nur bei der Dampfreformierung unbrauchbar, sondern es ist auch gegen jedes Wasserkondensationssystem
stark korrosiv.
Es wurden bereits vielfach komplizierte und ausgeklügelte Wärmeaustauscher verwendet, um Gasgemische zu verflüssigen,
die dann später in ihre Komponenten getrennt werden. Siehe US-PSen 3 511 715 und 3 222 223. Bei einem anderen üblichen
Verfahren werden die Elektrolytdämpfe durch Wasserkondensoren auskondensiert und später abgetrennt. Siehe z. B.
US-PSen 4 037 024 und 4 040 435. Bei anderen Versuchen zum Abtrennen von Säuren aus Gasströmen werden übliche
- Tr-
Nebelfänger (siehe ÜS-PS 3 948 624) und Medienströme (siehe
US-PS 3 865 929) verwendet.
Der Erfindung lag die Aufgabe zugrunde, ein System für die Entfernung und Wiedergewinnung eines Elektrolyts aus
einem solchen Gasstrom zu schaffen, welches verhältnismäßig einfach und wirksam ist und sich in der Technik vorzüglich
eignet.
Bei dem zur Lösung dieser Aufgabe vorgeschlagenen erfindungsgemäßen
Verfahren wird der den Elektrolyt enthaltende Gasstrom zunächst auf eine Temperatur unter der Verdampfungstemperatur des Elektrolyts abgekühlt und dann über einen
passiven, ungekühlten Kondensor mit hoher Oberfläche geleitet. Die Kondensationsoberflächen sind so angeordnet, daß
ausreichend Oberfläche vorhanden ist, ausreichend Verweilzeit gegeben ist und ausreichend kleine Moleküldiffusionsstrecken
bestehen, um ein Koaleszieren und Kondensieren des Elektrolyts zu ermöglichen, ohne daß andere Komponenten
des Gasstroms, wie z. B. Wasser, auskondensieren.
Die weitere Erläuterung der Erfindung erfolgt anhand der beigefügten Zeichnungen. In·den Zeichnungen zeigen:
die Fig. 1 und 2 typische erfindungsgemäße Systeme; und
die Fig. 3A, 3B und 3C Beispiele für Kondensorelemente, die
bei der Erfindung nützlich sind.
Die erste Stufe beim erfindungsgemäßen Verfahren besteht in
der Abkühlung der Elektrolytdämpfe. Hierbei erfolgt zunächst
eine Abkühlung auf eine Temperatur unter der Verdampfungstemperatur des Elektrolyts, die aus einem Flüssigkeits/Gas-Phasendiagramm
für den betreffenden Elektrolyt bestimmt werden kann. Beispielsweise wurde für einen Phosphorsäure-
elektrolyt bestimmt, daß eine Abkühlung der aus der Brennstoffzelle
herauskommenden erschöpften Luft auf 1270C ausreichte,
um eine mehr als 90 %ige Auskondensation der Säure im Gas auf den passiven Kondensationsplatten zu erzielen.Zwar
kann jeder herkömmliche Wärmeaustauscher, der im System korrosionsbeständig ist, (Fig. 1) für diese Abkühlung verwendet
werden, aber es können auch eine Sprühkühlvorrichtung (Fig. 2) oder Kühlsäcke aus Plastik verwendet werden. Bei
,cieser Abkühlung wird weniger Energie (bis zu 90 % weniger)
verbraucht als bei einer herkömmlichen Kondensation unter Verwendung von Wärmeaustauschern, da das Ziel eine Abkühlung
und nicht eine Kondensation ist. Bei Verwendung von herkömmlichen Sprühdüsen (21 in Fig. 2) kann entweder ein
Kühlgas, wie z. B. Luft, oder ein verdampfbares Kühlmittel, wie z. B. Wasser, in den Gasstrom eingespritzt werden.
Der solchermaßen abgekühlte Gasstrom wird dann über einen Kondensor hoher Oberfläche geleitet. Der Kondensor ist ein
passiver, das heißt ungekühlter, Kondensor, der die Oberfläche zum Koaleszieren und Kondensieren der abgekühlten
Elektrolytmoleküle beisteuert. Die Kondensationsoberflächen sind von solcher Größe und in solchem Abstand angeordnet,
daß ausreichend Oberfläche vorhanden ist, ausreichend Verweilzeit gegeben ist und ausreichend kleine Moleküldiffusionsstrecken
bestehen,um ein Koaleszieren und Kondensieren des Elektrolyts zu ermöglichen, ohne daß andere Komponenten
des Gasstroms, wie z. B. Wasser, auskondensieren. Der Gasstrom fließt weiter, während der Elektrolyt entfernt
wird, indem die konzentrierte Flüssigkeit aus der Kühlkammer ablaufen gelassen wird. Nachdem die Säure entfernt
worden ist, werden aus dem restlichen Gasstrom Wärme und Wasserdampf extrahiert, indem das behandelte Gas über
herkömmliche Kühlrohre geleitet wird.
Die Vorteile dieses Systems gegenüber anderen Säurentfernungstechniken,
wie z. B. trockene chemische Entfernung und übliche Säurewäscher, sind z. B. verringerte Größe, geringere
Kosten, auch geringere Betriebskosten, und verminderte Wartung, Dies ist eine direkte Folge der Verwendung eines passiven
Kondensors für die kritische Stufe und des hohen Nutzeffekts dieses Verfahrens, durch welches etwa 90 bis 99 % der Säure
aus dem Gasstrom entfernt werden. Ein anderer Vorteil des erfindungsgemäßen Systems ist in seiner Einfachheit zu sehen,
wobei keine kritischen Dichtungen nötig sind und der Druckabfall
nur sehr gering ist. Der geringe Druckabfall ergibt sich aus der Anordnung und der Konstruktion der Kondensationsplatten
in der Weise, daß eine nichtturbulente laminare Strömung erzeugt wird. Die parallelen Platten, die in den
Figuren gezeigt sind, demonstrieren eine Anordnung, die eine solche Strömung zur Folge hat. Wie oben bereits erwähnt,
werden Platten bevorzugt, es können aber auch sattelförmige, ringförmige und ähnlich geformte Gebilde verwendet werden.
Die Erfindung wurde insbesondere anhand der Abtrennung von Phosphorsäure und anderen Elektrolyten aus einem Gasstrom
beschrieben, aber es kann jedes kondensierbare Material durch das erfindungsgemäße Verfahren aus einem Gasstrom abgetrennt
werden. Die Erfindung besitzt auch insbesondere Anwendung bei großen geschmolzenen Carbonatsystemen, für welche
es gegenwärtig keine guten chemischen Wäscher gibt.
In einem Brennstoffzellensystem, das so konstruiert ist, daß
es 40 kW Leistung kontinuierlich während mindestens 20000 h liefert, wurden 225 kg/h Kathodenabstrom erzeugt. Es wurde
ein Elektrolytdampfkühler, wie in Fig. 1 gezeigt, bereitgestellt,
der 14 wassergekühlte Wärmeaustauscher aus mit Teflon
beschichtetem rostfreien Stahl und 50 aus Kohlenstoffteilchen
geformte passive Kondensoren enthielt, die jeweils die Abmessungen
von 30,5 χ 12,7 cm aufwiesen. Die Kondensorplatten hatten einen Abstand von ungefähr 0,25 cm, während die
Wärmeaustauscherplatten einen Abstand von 1,27 cm besaßen. Der Kathodenabstrom der aus der Brennstoffzelle mit einer
Temperatur von ungefähr 193°C austrat, wurde in den Elektrolytkondensor eingeführt. Das Gas enthielt annähernd
— 3
1,5 χ 10 kg/h Phosphorsäure. Beim Austritt aus dem Elektrolytkondensor
war praktisch die gesamte Phosphorsäure entfernt. Diese Entfernung wurde quantitativ dadurch gemessen,
daß stromaufwärts und stromabwärts der passiven Kondensationsflächen
Borosilicatstäbe angeordnet wurden. Stromaufwärts korrodierten die Stäbe stark, während sie stromabwärts
völlig unverändert blieben.
Gemäß Fig. 1 umschließt ein Gehäuse 1 den Kondensor und Wärmeaustauscher, der üblicherweise aus einem säurebeständigen
Material besteht, wie z. B. aus mit Teflon beschichtetem rostfreien Stahl. Der Kathodenabstrom tritt bei 2 ein und
wird zunächst durch den Wärmeaustauscher 3 abgekühlt, der in diesem Fall aus einer Reihe von parallelen, mit Teflon beschichteten
rostfreien Stahlplatten 4 besteht. Der Wärmeaustauscher 3 besitzt einen Kühlmitteleinlaß 5 und einen Kühlmittelauslaß
6. Nach dem Durchgang durch den Wärmeaustauscher strömt der so abgekühlte Kathodenabstrom über passive Kondensorplatten
7, wo sich Säuretröpfchen 8 bilden und dann zum Boden der Kammer 1 tropfen. Die Kammer besitzt einen
geneigten Boden 9 zum Sammeln der Säure 10. Es bildet sich eine Säuresee 11 (er ist in Fig. 2 gezeigt), der durch
eine Leitung 12 abgelassen werden kann. Die passiven Kondensationsplatten 7 können aus irgendeinem säurebeständigen
Material, wie z. B. aus gepreßten Graphitplatten, bestehen. Es können aber auch beispielsweise Teflon-Platten verwendet
werden. Es können aber auch Rohre, wie sie in Fig. 3 gezeigt sind, vertikal gestapelt werden, daß heißt also,
daß sie den Gasstrom in der gleichen Richtung hindurchlassen wie der Platten der Figuren 1 und 2. Dieses System
wird bei atmosphärischem Druck betrieben. Es könnte aber auch bei höheren oder niedrigeren Drücken betrieben werden,
wobei natürlich entsprechende Abwandlungen hinsichtlich der Temperaturunterschiede, der Gasströmungsgeschwindigkeit usw.
gemacht werden müßten.
Fig. 2 zeigt ein ähnliches System, wobei die Bezugszeichen die gleichen sind wie in Fig. 1. Bei diesem System sind aber
Sprühdüsen 21 anstelle des Wärmeaustauschers 3 von Fig. 1 angeordnet. Es kann jedes Kühlmittel, das mit dem Elektrolyt
nicht reagiert, durch die Sprühdüsen 21 hindürchgeführt
werden, wie z. B. Luft oder Wasser oder ein inertes Gas. Die Verdampfung solcher Medien, wie z. B. Wasser, unterstützt
auch die Abkühlung. In beiden Figuren zeigt 13 die Austrittsleitung
vom Elektrolytkondensor, durch welche das behandelte Gas üblichen Kondensoren zugeführt wird, um Wärme
und Wasser zu extrahieren.
Die Fig. 3A, 3B und 3C zeigen verschiedene Kondensoren, die
gemäß der Erfindung verwendet werden können. Fig. 3A zeigt einen Kondensor mit Prallblechen, Fig. 3B zeigt einen rohrförmigen
Kondensor mit einem porösen Prallsieb 31 und Fig. 3C zeigt einen geraden rohrförmigen Kondensor. Wie bereits
festgestellt, wird bei diesem System durch die passiven Kondensoren nicht nur eine Energieeinsparung erzielt, sondern auch ein niedriger Druckabfall erreicht, so daß der
Energiebedarf des Systems weiter verringert wird.
Andere neue Aspekte der Erfindung sind die Trennung der Wärmeübergangsfunktion von der Massenübergangsfunktion.
Ein Säurekondensor muß eine hochwirksame Massenübergangsvorrichtung sein, und zwar wegen der niedrigen Konzentration
der Säuredämpfe im Strom. Dies erfordert kleine
* 4g·
Strömungspassagen und eine hohe Oberfläche oder eine lange Verweilzeit zum Koaleszieren der Tröpfchen. Gleichzeitig
ist der Warmeubergangsbedarf niedrig und kann deshalb mit
einer verhältnismäßig kleinen Energiezufuhr zufriedengestellt werden. Das Schöne an dem vorliegenden System liegt
darin, daß zum Abkühlen des Stroms ein kleiner, verhältnismäßig unwirksamer Wärmeaustauscher verwendet werden kann,
an den sich ein kompakter isothermer Kondensor mit kleinen Durchgängen und mit kleinen Diffusionsstrecken anschließt.
Die Gesamtgröße (und der Kostenaufwand) eines solchen Systems sowie die verringerte Verweilzeit, die zur Auskondensation
der Säure auf den Wärmeübergangsflächen nötig ist, sind gemessen am Stande der Technik von besonderem Vorteil. Der
Kondensor ermöglicht, anders als bei einem herkömmlichen Wärmeaustauscher, die Kondensation bereits abgekühlter
Dämpfe durch Filmkondensation im Gegensatz zu einer Tropfennukleierung.
Claims (8)
1. Verfahren zum Abtrennen von Elektrolytdämpfen aus einem
Wasserdampf enthaltenden Gasstrom in einer Brennstoffzelle, dadurch gekennzeichnet, daß man den die Elektrolytdämpfe
enthaltenden Gasstrom auf eine Temperatur unter der Verdampfungstemperatur des Elektrolyts aber über der
Verdampfungstemperatur des Wassers abkühlt, den solchermaßen
abgekühlten Gasstrom mit einem passiven Kondensor hoher Oberfläche in Berührung bringt, um die Elektrolytdämpfe
auszukondensieren, und den kondensierten konzentrierten flüssigen Elektrolyt aus dem Gasstrom abführt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man den Gasstrom mit Hilfe eines Wärmeaustauschers abkühlt.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man den Gasstrom durch Einspritzen eines Kühlmediums abkühlt.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß man als Kühlmedium Wasser oder Luft verwendet.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet,
daß man als Elektrolyt Phosphorsäure verwendet .
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet,
daß man als Elektrolyt ein Carbonatsalz verwendet.
7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man einen passiven Kondensor mit einer Vielzahl von dicht
beieinander angeordneten, parallelen, flachen Platten
verwendet.
8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet/ daß man Platten aus Kohlenstoff verwendet.
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