DE3148790A1 - "verfahren und vorrichtung zur verringerung von elektrolytverlusten aus einer elektrochemischen zelle" - Google Patents

"verfahren und vorrichtung zur verringerung von elektrolytverlusten aus einer elektrochemischen zelle"

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Description

PATENTANWALT DR. RICHARD KNEISSL
Widenmayerstr.46 9. Dez· 1981
D-8000 MÜNCHEN 22 DE
Tel. 089/295125
UNITED TECHNOLOGIES CORPORATION, Hartford, Ct./V.St.A.
Verfahren und Vorrichtung zur Verringerung von Elektrolytverlusten aus einer elektrochemischen Zelle
ς 3Η8790
Beschreibung
Die Erfindung bezieht sich auf elektrochemische Zellen und insbesondere auf elektrochemische Zellen, deren Elektrolyt während des Betriebs flüssig ist.
Es ist bekannt, daß bei elektrochemischen Zellen, in denen Phosphorsäure als Elektrolyt verwendet wird, der Elektrolyt etwas in die Reaktionsteilnehmergasströme verdampft, während sie durch den Elektrolyten hindurchgeleitet werden, und zwar insbesondere in den Luftstrom (Oxidationsmittelstrom), der mit einer wesentlich größeren Geschwindigkeit als der Wasserstoffstrom (Brennstoffstrom) fließt. Zwar ist diese Verdampfung nur geringfügig, aber sie wird während längerer Betriebszeiten doch bedeutsam und kann schließlich zu einem Zusammenbruch der Zelle führen, weil eine unzureichende Elektrolytmenge in der Zelle verbleibt. Die Probleme verschärfen sich, wenn die Betriebstemperaturen der Zelle steigen. Es kann deshalb bei einer längeren Betriebsdauer erwünscht sein, daß der verdampfte Elektrolyt in Abständen oder kontinuierlich aus einer gesonderten Quelle ergänzt wird oder daß der verlorengegangene" Elektro lyt zurückgewonnen und zur Zelle zurückgeführt wird. Auch dann, wenn der Elektrolytverlust so langsam verläuft, daß er während der Betriebszeit der Zelle nicht ersetzt werden muß, ist die Phosphorsäure, welche die Zelle im Reaktionsteilnehmergasstrom verläßt, hochkorrosiv, weshalb sie vorzugsweise aus den Zellenabgasprodukten abgetrennt wird, bevor sie Bauteile stromabwärts der Zelle schädigt. Bisher gibt es noch keine kommerziell -brauchbare Lösung der Elektrolytverdampfungsprobleme.
Eine Aufgabe der Erfindung war es, ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Entfernung von Elektrolytdämpfen aus dem Reaktionsteilnehmergasstrom einer elektrochemischen Zelle zu schaffen. ·
Eine weitere Aufgabe der Erfindung war es, ein Verfahren
und eine Vorrichtung zur Verringerung von Elektrolytverlusten aus einer Zelle, die durch Verdampfen des Elektrolyten in einen Reaktionsteilnehmergasström entstehen, zu schaffen. .
Eine andere Aufgabe der Erfindung war es, ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Verringerung der Menge des Elektrolyten, der die Zeile als Dampf in einem Reaktionsteil-■ nehmergasstrom verläßt, zu schaffen.
Bei dem zur Lösung dieser Aufgabe vorgeschlagenen erfindungsgemäßen Verfahren wird Elektrolyt, der während des Betriebs einer Zelle in einem Reaktionsteilnehmergasström verdampft IsL, aus dem Gasstrom zurück in den Elektrodenteil der Zelle kondensiert, indem der Reaktionsteilnehmergasström kurz vor dem Verlassen der Zelle abgekühlt wird. Die Kapillarwirkung und der Elektrolytkonzentrationsgradient in der Elektrode haben eine Neuverteilung des Elektrolyten innerhalb der Zelle aufgrund eines direkten Flusses und/oder einer Diffusion innerhalb der Zelle zur Folge.
Eine bevorzugte Methode zu einer ausreichenden Verringerung der Temperatur des Reaktionsteilnehmergasstromes,. um eine Kondensation von Elektrolytdampf zu verursachen, besteht darin, .daß' in einem bestimmten Bereich (Kondensationszone) der Zelle in der Nachbarschaft · des Reaktionsteilnehmergasaustritts die elektrochemische Reaktion verhindert wird. Dies kann dadurch geschehen, daß in diesem Teil der Elektrode innerhalb der Kondensationszone kein Katalysator verwendet wird. Die Temperatur des Reaktionsteilnehmergases fällt, während es durch diesen "inaktiven".Teil der Zelle hindurchgeht. Wenn bei einer Brennstoffzelle mit Phosphorsäureelektrolyten der aktive Teil der Zelle bei ungefähr 2040C arbeitet, und wenn der Druck des Reaktionsteilnehmergases ungefähr 2 bar beträgt, dann braucht die Temperatur der Zelle in der Kondensations-
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zone nur ungefähr 19O0C betragen, um eine Kondensation des Elektrolyten aus dem Reaktionsteilnehmergasstrom zurück in das poröse Material der Elektrode zu verursachen. Die bloße Existenz eines Elektrolytenkonzentrationsgradienten zwi-
" 5 sehen dem inaktiven Teil der Elektrode in der Kondensationszone und dem aktiven Teil der Elektrode ergibt eine kontinuierliche Neuverteilung des Elektrolyten durch Diffusion durch die Elektrode während des Betriebs der Zelle. Es findet auch eine Neuverteilung des Elektrolyten durch direkten Fluß durch die Elektrode als Ergebnis von Kapillarkräften statt. Voraussichtlich wird bei einer bevorzugten Ausführungsform der Kondensationszonenteil der Elektrode mit größeren Poren versehen als der aktive Teil der Elektrode, um die Neuverteilung des direkten Stroms zu verbessern.
Wenn eine Entfernung des Katalysators aus dem Kondensationszonenteil der Elektrode keine ausreichende Verringerung der Temperatur des Reaktionsteilnehmergases innerhalb einer vernünftigen Länge der Kondensationszone zur Folge hat, dann kann eine !zusätzliche Kühlung dieses Teils der Zelle durch herkömmliche Maßnahmen durchgeführt werden. Beispielsweise werden gegenwärtig Stapel von Brennstoffzellen dadurch gekühlt, daß ein Kühlfluid durch den Stapel in Kanälen oder Rohren hindurchgeführt wird, welche in der Ebene zwischen einem Paar benachbarter Zellen hindurchgehen, wie es beispielsweise in der US-PS 4 233 369 beschrieben ist. Die Dichte der Kühlmittel-führenden Kanäle oder Rohre {und somit die Kühlmittelströmungsgeschwindigkeit) kann in dem Bereich der Zellen, in dem eine Kondensation erwünscht ist, gesteigert werden, um die Zellentemperatur in diesem bestimmten Teil im Verhältnis zum übrigen Teil der Zelle zu verringern.
Da kondensierte Elektrolyttröpfchen eine Oberfläche brauchen, um sich innerhalb der Zelle festzuhalten und um nicht zusammen mit dem Reaktionsteilnehmergas aus der Zelle ge-
spült zu werden, kann die Kondensation weiter dadurch unterstützt werden, daß man den Reaktionsteilnehmergasstrom durch einen Teil des Elektrodenmaterials zwingt, das in der Kondensationszone angeordnet ist, und es nicht einfach durch einen offenen Kanal strömen läßt, der sich durch die Zone erstreckt.
Die Erfindung wird nun anhand der beigefügten Zeichnungen näher erläutert.
10
In den Zeichnungen zeigen:
Fig. 1 einen Querschnitt durch einen.Teil eines Brennstoffzellenstapels (nicht im Maßstab); Fig. 2 einen Schnitt an der Linie 2-2 von Fig. 1.
Gemäß Fig. 1 besteht ein Brennstoffzellenstapel 10 aus einzelnen Brennstoffzellen 12, Kühlmittelträgerη 14 und gasundurchlässigen Separatorplatten 16. Eine Separatorplatte 16 ist'zwischen benachbarten Brennstoffzellen 12 wie auch an jeder Seite der Kühlmittelträger 14 angeordnet. Die einzelnen Komponenten des Stapels sind im Verhältnis zueinander in ähnlicher Weise angeordnet, wie es bei dem Stapel der Fall ist, der in der US-PS 4 233 36 9 beschrieben ist, auf welche hier Bezug genommen wird. Der Stapel, besteht aus mehreren benachbarten Brennstoffzellen, worauf sich ein Kühlmittelträger, dann eine weitere Gruppe von Brennstoffzellen und hierauf einiveiterer Kühlmitteiträger anschließt usw. Eine Schicht 15 des Kühlmittelträgers enthält eine Anzahl von Rohren 18, die in der Ebene der Schicht durch diese hindurchgehen und welche Kühlmittel .durch den Stapel führen, um die durch die elektrochemische Reaktion innerhalb der Zelle während ihres Betriebs erzeugte Wärme abzuführen. Eine jede Zelle 12 umfaßt eine dünne, Elektrolyt enthältende Matrixschicht 20 mit einer Anode öder Brennstoffelektrode 22 an einer Seite und einer Kathode oder
Oxidationsmittelelektrode 24 an der anderen Seite. Bei die ser Ausführungsform ist Phosphorsäure der Elektrolyt. Die Matrixschicht 20 zwischen der Anode und der Kathode ist eine 1,27 μπι dicke Schicht aus Siliziumcarbid mit einem Binder, wie zum Beispiel Polytetrafluorethylen, wie es in der US-PS 4 017 664 beschrieben ist.
Die Anode und die Kathode sind an sich bekannte Gasdiffusionselektroden. Jede umfaßt ein faseriges poröses Kohlenstoffsubstrat 26 bzw. 28, welche in bekannter Weise hergestellt sein können, beispielsweise so, wie es in den ÜS-PSen 4 115 627 und 4 035 551 beschrieben ist. Das Anodensubstrat 26 umfaßt eine flache Oberfläche 30, welche zur Matrixschicht 20 schaut, und besitzt eine Anzahl paralleler Rippen 32 (Fig. 2) auf der gegenüberliegenden Sei te. Die Rippen definieren im Verein mit den Separatorplatten 16 zwischen sich parallele Kanäle 34, die sich vollständig quer durch die Zelle erstrecken und dabei eine (nicht gezeigte) Brennstoffeinlaßverzweigungsleitung auf der einen Seite des Stapels mit einer (nicht gezeigten) Brennstoffauslaßverzweigungsleitung auf der anderen Seite desselben verbinden. Gemäß Fig. 1 verlaufen die Kanäle 34 parallel zur Papierebene, genauso wie die Kühlmittel führenden Rohre 18 innerhalb des Kühlmittelträgers 14. Auf der flachen Oberfläche 30 des Anodensubstrats 26 ist eine dünne Katalysatorschicht 36 angeordnet. Die Katalysatorschicht besitzt vorzugsweise eine--Dicke in der Größenordnung von 50,8 bis 127 μπι, während die Gesamtstärke der Elektrode im der Größenordnung von 0,254 cm liegt.
Die Kathoden 24 besitzen einen ähnlichen Aufbau wie die Anoden 22. So befindet sich auf der flachen Oberfläche 38 des Kathodensubstrats 28, welche zur Matrixschicht 20 schaut, eine dünne Katalysatorschicht 40, während auf der anderen Seite des Kathodensubstrats 28 Rippen 42 vorhanden sind, welche Kanäle 44 definieren, die das Oxidationsmittel (in diesem Falle Luft) durch die Zellen in einer Rieh-
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tung senkrecht zum Fluß des Brennstoffs durch die Anode 22 leiten. Ein Unterschied zwischen der Anode und der Kathode ist darin zu sehen, daß in der Kathode die Kanäle sich von einer (nicht gezeigten) Verzweigungsleitung für Oxidationsmittel auf der einen Seite des Stapels zu einem Punkt in der Nähe der Austrittsverzweigungsleitung 46 für das Oxidationsmittel auf der anderen Seite des Stapels erstrecken, wie dies am besten in Fig. 2 zu sehen ist.
Wie es ebenfalls am besten in Fig. 2 zu sehen ist, enden die KataIysatorschichten 36, 40 sowohl der Anode.ials auch der Kathode kurz vor der Oxidationsmittelaustrittsseite 48 des Stapels 10. Bei dieser Ausführungsform füllt das faserige poröse Material des Kathodehsubstrats 28 den Raum zwischen der Elektrolytmatrix 20 und der Separatorplatte 16 und zwischen den Enden 47 der Kanäle 44 und der Oxidationsmittelgasaustrittsseite 48 des Stapels. So muß also das Oxidationsmittelgas durch eine Schicht aus porösem Elektrodenmaterial hindurch, bevor es die Zelle verläßt. Der gefüllte Teil einer jeden Zelle, der wegen des Fehlens von Katalysator einen elektrochemisch inaktiven- Teil der Zelle darstellt, wird als Kondensationszone 50 bezeichnet. .Sie ist kühler als der aktive oder Katalysator ent- haltende Teil der Zelle. Eine weitere Kühlung der Kondensationszonen 50 wird durch eine erhöhte Dichte der Kühlmittelrohre (im Verhältnis zum elektrochemisch aktiven Teil des Stapels), die parallel zur und in der Nachbarschaft der Austrittsseite 48 des Stapels verlaufen, er- · reicht.
Während des Betriebs des Stapels 10 wird' ein Brennstoff, wie z. B. Wasserstoffgas, mittels der Kanäle 34 durch die Anode 22 hindurchgeführt und kommt mit der Katalysatorschicht 36 und der Phosphorsäure in der Matrix 20 durch die offenen Poren im Material des Anodensubstrats 26 in Berührung. Gleichzeitig fließt Luft, aber in einer Rieh-
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tung senkrecht hierzu, als Oxidationsmittel von einer Verzweigungsleitung auf einer Seite des Stapels 10 durch die Kanäle 44 und damit durch die Kathode 24 und kommt dabei in Kontakt mit der Katalysatorschicht 38 und dem Elektrolyten in der Matrix 20, und zwar über die offenen Poren im Kathodensubstrat 28. Durch die elektrochemische Reaktion in den Zellen werden in bekannter Weise Elektrizität, Wärme und Wasser erzeugt.
Zwar ist der Dampfdruck der Phosphorsäure in Luft bei den Arbeitstemperaturen in der Größenordnung von 2040C sehr niedrig, aber eine kleine Menge Phosphorsäure verdampft trotzdem in die Luft- und Wasserstoffströme, während diese durch die Zellen hindurchgehen. Während der Luftstrom durch die Kondensationszone 50 an den Enden 47 der Kanäle 44 hindurchgeht, beginnt seine Temperatur aus zwei Hauptgründen zu fallen: 1) es findet keine elektrochemische Reaktion in der Kondensationszone statt, und 2) es wird eine größere Menge Kühlfluid je cm2/Zelle über die Rohre 18 durch die Kondensationszone 50 hindurchgeleitet, als es in der Nachbarschaft der aktiven Teile der Zellen der Fall ist.
Die Abkühlung des Luftstroms wird in der Kondensationszone auch durch die erhöhte Wärmeübergangsgeschwindigkeit zwischen der Luft und dem Kathodensubstrat 28 gesteigert, die ein Ergebnis der Tatsache ist, daß die Luft durch die Poren des Substrats in der Kondensationszone 50 hindurch muß. Ein beträchtlicher Teil des Elektro-Iyten, der in den aktiven Teilen der Zellen in den Luftstrom verdampft ist, kondensiert auf den Oberflächen der Elektrodensubstratporen, während die Luft durch diese hindurchgeht.
Eine zusätzliche Neuverteilung des Elektrolyten zurück über den aktiven Teil der Zellen kann dadurch erreicht werden, daß man den Kondensationszonenteil des Elektrodensubstrats mit größeren Poren versieht als den aktiven Teil des Elektrodensubstrats. Der Unterschied in der Porengröße hat einen direkten Fluß vom Kondensationsteil in den aktiven Teil aufgrund von Kapillarkräften zur Folge. Größere Poren verringern auch die Druckverluste durch die Kondensationszone. 10
Es wird angenommen, daß eine, beträchtliche Kondensation und Neuverteilung von verdampften Elektrolyt mit einer Kondensationszone erreicht werden kann, die nur 5 bis 10 % des Zellenvolumens ausmacht. . 15
Bei dieser bevorzugten Ausführungsformwerden drei bestimmte Maßnahmen vorgenommen, um den verdampften Elektrolyten zurück in die Elektrode zu kondensieren, bevor der Reaktionsteilnehmergasstrom die Zelle verläßt. Diese sind: 20
1) Entfernung des Katalysators aus der Kondensationszone, um eine elektrochemische Reaktion darin zu verhindern, wodurch weniger Wärme in der Kondensationszone als in den aktiven Teilen der Zellen gebildet wird; 2) erhöhte übliche. Kühlung des Stape.ls in der Nachbarschaft der Kondensationszone; und
3) Blockierung der Luftströmungskanäle mit porösem Elektrodensubstratmaterial innerhalb der Kondensationszone, um die Luft dazu zu zwingen, durch das Elektrodenmater· rial hindurchzugehen und in Kontakt mit viel größerer Oberfläche der Elektrode zu kommen, wodurch der Wärmeübergang gesteigert und die Kondensation verbessert wird-Es kann sein, daß eine oder mehrere der obigen Maßnahmen für eine bestimmte Anwendung oder Zellenkonstruktion nicht nötig sind, um die gewünschte Stärke von Kondensation zu erreichen. Weiterhin liegt bei dieser Ausführungsform der
Nachdruck.auf der Kondensation von Elektrolyt aus dem Luftstrom. Ähnliche Maßnahmen können an der benachbarten Seite der Zelle ergriffen werden, wo der Wasserstoffstrom den Stapel verläßt. Da jedoch der Luftstrom wahrscheinlich eine Größenordnung mehr Elektrolytdampf aufnimmt als der Wasserstoff strom./ ist dies höchstwahrscheinlich unnötig.
Leerseite

Claims (9)

  1. Patentansprüche
    1/. Verfahren zur Verringerung von Elektrolytverlusten ■s aus elektrochemischen Zellen/ wobei jede Zelle einen Elektrolyten in der Nachbarschaft einer porösen Gasdiffusionselektrode aufweist, in welcher während des Betriebs der Elektrolyt in einen Reaktionsteilnehmergasstrom verdampft, der durch die Zelle strömt und dabei mit der Elektrode und dem Elektrolyten in Berührung kommt, dadurch gekennzeichnet, daß der Gasstrom in einer Kondensationszone innerhalb einer jeden Zelle in der Nachbarschaft des Austritts für das Reaktionsteilnehmergas einer jeden Zelle abgekühlt wird, so daß mindestens ein Teil des Elektrolytdampfs aus dem Gasstrom zurück in die jeweilige Elektrode einer jeden Zelle kondensiert, bevor der Gasstrom die Zelle verläßt, wodurch der auskondensierte Elektrolyt innerhalb der Zelle durch Diffusion und/oder direkten Fluß innerhalb der Elektrode neu verteilt wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß zum Zwecke des Abkühlens die durch eine Zelle in der Kondensationszone erzeugte Wärmemenge verringert wird, indem verhindert wird, daß in dieser Zone die elektrochemische Reaktion stattfindet.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß zum Zwecke des Abkühlens der gesamte Reaktionsteilnehmergasstrom durch die Poren eines Teils der porösen Elektrode, der in der Kondensationszone angeordnet ist, geführt wird.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1, 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß als Elektrolyt Phosphorsäure verwendet wird und daß sich der Elektrolyt in einem Matrixelement bofindet.
    314.9-7 9 Q,
  5. 5. Stapel elektrochemischer Zellen bestehend aus mehreren übereinander angeordneten Zellen, wobei zwischen benachbarten Zellen gasundurchlässige Separatorplatten angeordnet sind und wobei jede Zelle ein im Abstand angeordnetes Elektrodenpaar und Einrichtungen zum Festhalten eines Elektrolyts zwischen denselben und' in Kontakt damit aufweist, so daß Elektrolyt während des Betriebs' in einen Reaktionsteilnehmerstrom verdampft, wobei eine erste der genannten Elektroden einer jeden Zelle eine poröse Gasdiffusionselektrode ist, die einen Katalysator auf einer ersten Oberfläche aufweist, welche der Einrichtung zum Halten des Elektrolyts gegenüberliegt und mit dieser Einrichtung in.Kontakt ist und damit eine aktive Zone in dieser Zelle definiert, wobei weiterhin jede Zelle eine Einrichtung zum Führen eines ersten Reaktionsteilnehmergases zum Katalysators aufweist und wobei schließlich jede Zelle einen ersten Reaktionsteilnehmerauslaß auf einer ersten Seite des Stapels besitzt, gekennzeichnet durch eine !Condensationszone in der Nachbär-· schaft des Gasaustritts, durch welche das Reaktionsteil- · nehmergas hindurch muß, bevor es die Zelle verläßt, wobei der Stapel so konstruiert und angeordnet ist, daß die Temperatur in der Kondensationszone ausreichend niedrig gehalten werden kann, um eine Kondensation von Elektro-.Iytdampf im Reaktionsteilnehmergas, welches durch die Kondensationszone hindurchgeht, in die erste Elektrode einer jeden Zelle zu verursachen, wobei die erste Elektrode so konstruiert und angeordnet ist, daß der. auskondensierte Elektrolyt innerhalb der Zelle durch Diffusion und/oder tatsächlichen Fluß in der Elektrode neu verteilt wird.
  6. 6. Stapel nach.Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß'der Elektrolyt aus Phosphorsäure besteht, daß die erste Elektrode eine Oxidationsmittelelektrode ist und daß das erste Reaktionsteilnehmergas Luft ist. ■■
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  7. 7. Stapel nach einem der Ansprüche 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet, daß ein Teil der ersten Oberfläche sich in der Kondensationszone befindet und frei von Katalysator ist.
  8. 8. Stapel nach Anspruch 6 oder 7, dadurch gekennzeichnet, daß eine kühlere Anordnung zwischen einem Paar aufeinanderfolgender Zellen angeordnet ist, wobei diese Anordnung, welche eine Einrichtung zum Führen eines Kühlfluids aufweist, so konstruiert und angeordnet ist, daß ein größerer Fluß des Fluids in Wärmeaustausch innerhalb der Kondensationszonen der Zellen geführt wird, als es an den aktiven Zonen der Zelle der Fall ist.
  9. 9. Stapel nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß die erste Einrichtung zum Führen eines Reaktionsteilnehmergases aus Kanälen besteht, die durch und zwischen der ersten Elektrode einer jeden Zelle und der benachbarten Separatorplatte definiert sind, wobei jeder der Kanäle an einem Ende auf einer zweiten Seite des Stapels, die der ersten Seite gegenüberliegt, einen Einlaß aufweist und sich quer durch den Stapel zur Kondensationszone am anderen Ende des Kanals erstreckt, wobei das andere Ende vom Gasaustritt durch die Kondensationszone getrennt ist, wobei weiterhin ein Teil der ersten Elektrode in der Kondensationszone angeordnet ist und den Raum füllt, der das andere Ende des Kanals vom Gasaustritt trennt, so daß das Reaktionsteilnehmergas durch die Elektrode zum Austritt der Zelle strömen muß.
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