DE3209669A1 - Verfahren zur endbehandlung von radioaktivem organischem material - Google Patents
Verfahren zur endbehandlung von radioaktivem organischem materialInfo
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Description
Verfahren zur Endbehandlung von radioaktivem organischem Material
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Endbehandlung von radioaktivem organischem Material, hauptsächlich von
verbrauchter radioaktiver Ionenaustauschermasse zur Umformung des Materials in eine stabile Form für die permanente
Endlagerung.
Beim Betrieb von Kernkraftstationen werden organische Ionenaustauscher
für eine kontinuierliche Reinigung in Kühlwasserkreisläufen und zur Reinigung des Wassers in Behältern,
in denen ^ Mn"«1 "'-M'^! r&inhirHii!*1 aft yelaget L wlr3, verwendet.
Die Ionenaustauscher sind ein Granulat unter anderem für die Reinigung des Primärkühlkreislaufes und pulverförmig
beispielsweise für das Reinigen von Kondensatkreisläufen und von Behälterwasser. Nach der Verwendung bilden
die Ionenaustauschermassen einen radioaktiven Abfall, der behandelt werden muß, um ihn in eine stabile Form zu bringen,
die eine sichere permanente Lagerung während mehrerer hundert Jahre gestattet, bis die Radioaktivität soweit
abgenommen hat, daß sie keine Gefahren mehr bildet. Andere radioaktive Abfälle, die während der Behandlung verschiedener
Abwasser auftreten, sind Schlamm und Verdampfungskonzentrate. Quantitativ beherrschen jedoch die Ionenaustauschermassen
diese Abfallkategorie vollständig.
Zwei Methoden werden heute angewendet, um diesen Abfallstoffen eine für den Transport und die Dauerlagerung geeignete
Form zu geben: Einkapselung in Zement oder Bitumen. Beide Methoden haben Nachteile: Das Volumen wächst auf
das Vier- bis Zwanzigfache bei der Einkapselung mit Zement und auf das Zweifache bei der Einkapselung mit Bitumen.
Bei Zement ist die Stabilität gegen Leckwerden nicht so gut, und bei Bitumen erfordert die Feuergefahr unter anderem
besondere Vorsichtsmaßnahmen.
-δ-Neue Behandlungsmethoden wurden daher entwickelt, doch
sie sind noch nicht industriell verwertbar. Eine solche Methode ist die Verbrennung der Ionenaustauschermasse unter
anderem in Wirbelschichtofen. Die Methode hat jedoch Probleme
wegen der Flüchtigkeit der radioaktiven Substanzen,
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hauptsächlich Cs, und erfordert daher ein umfangreiches Rauchgasreinigungssystem. Es kann daher nicht gesagt werden, daß diese Methode bereits industriereif ist.
hauptsächlich Cs, und erfordert daher ein umfangreiches Rauchgasreinigungssystem. Es kann daher nicht gesagt werden, daß diese Methode bereits industriereif ist.
Bei einer anderen in Entwicklung befindlichen Methode werden die radioaktiven Gehalte der Ionenaustauschermassen
in gepackten Säulen in ein anorganisches Sorbens überführt, das nach dem Trocknen und Sintern ein stabiles Produkt
ergibt. Die Methode wurde in kleinem Maßstab (einige Liter) getestet, wo sie zufriedenstellend funktionierte. Sie erfordert
jedoch ansatzweise Beschickung und Entleerung der Säulen und anschließende Verbrennung der Ionenaustauschermasse
mit getrennter Entsorgung der Asche.
Die Erfindung beruht auf der Zielsetzung, ein Verfahren zu erhalten, welches das Volumen von radioaktivem organischem
Material auf ein Fünftel bis ein Zehntel des ursprünglichen Volumens verkleinert und dem Material eine
stabile Form gibt, die iür die Endlagerung geeignet ist.
Ein anderes Ziel der Erfindung ist es, ein Verfahren vorzuschlagen,
das eine kontinuierliche und geschlossene ununterbrochene Verfahrenslinie ermöglicht, ohne daß Zwischenprodukte
aus dem Verfahren genommen oder in das Verfahren eingeführt werden müssen.
Das Verfahren nach der Erfindung ist dadurch gekennzeich-' net, daß das Material mit einer wäßrigen Lösung eines chemischen
Mittels, das die in dem Material gebundenen radioaktiven Substanzen freisetzt, sowie mit einem anorganischen
Sorbens für die so freigesetzten radioaktiven Substanzen
vermischt wird, wonach das Gemisch getrocknet und unter Zutritt von Luft oder Sauerstoff derart calciniert wird,
daß das organische Material verbrannt wird, wobei das cal-
cinierte Material dann in einem hitzebeständigen Lagerbehälter gesammelt wird, der zusammen mit seinem Inhalt auf
eine Temperatur erhitzt wird, bei der das Material sintert oder in ein stabiles Produkt umgewandelt oder verschmolzen
wird.
Als chemisches Mittel wird eine komplexbildende Säure,
wie Phosphorsäure und organische Säuren, wie Zitronensäure, Ameisensäure, Weinsäure oder Oxalsäure, oder ein Salz einer
solchen Säure oder ein Gemisch zweier oder mehrerer dieser Substanzen bevorzugt. Es ist bekannt, daß solche komplexbildenden Säuren oder Salze Komplexverbindungen mit vielen
der radioaktiven Metallionen, wie Kobalt-, Zink- und Nikkeiionen, bilden können, welche in verbrauchten Ionenaustauschern
aus Kernkraftstationen vorhanden sind.
Die komplexbildende Säure oder deren Salz sollte in einer solchen Menge zugeführt werden, daß die radioaktiven Substanzen
schnell aus dem organischen Material freigesetzt werden, ohne daß ihre Sorption auf dem zugeführten anorganischen
Sorbens verhindert oder erschwert wird.
Als anorganisches Sorbens ist ein Titanat oder Titanhydroxid, ein Zirkonat oder Zirkonhydroxid oder Zirkonphosphat,
ein Aluminat oder Aluminiumhydroxid oder Aluminiumphosphat, ein Aluminosilikat, wie Bentonit oder ein natürlicher oder
synthetischer Zeolith, Calciumphosphat oder ein Gemisch zweier oder mehrerer dieser Substanzen bevorzugt. Das Sorbens
sollte in einer solchen Menge zugeführt werden, daß es die radioaktiven Substanzen vollständig sorbiert und
auch in der Lage ist, die Asche aus der Verbrennung des organischen Materials aufzunehmen. Das Sorbens hat zweckmäßig
eine Teilchengröße von 10 bis 100 μ. Das Sorbens kann hier wesentlich feinkörniger sein als es bei der Verwendung
gepackter Säulen möglich ist.
Die Erklärung der guten technischen Wirkung des Verfahrens nach der Erfindung wäre die folgende bei Verwendung korn-
plexbildender Säuren oder Salze als chemische Mittel. Die Säure bildet Komplexverbindungen mit einem oder mehreren
der radioaktiven Metallionen in der Ionenaustauschermasse, wobei diese Verbindungen eine solche Stabilität haben,
daß praktisch alle radioaktiven Substanzen die Ionenaustauschermasse verlassen. Die gebildeten Komplexverbindungen
werden zu Metallionen dissoziiert, die ihrerseits auf.dem anorganischen Sorbens sorbiert werden. Während des letzteren
Teils der Trockenstufe oder während des ersten Teils der Calcinierstufe werden die Komplexverbindungen thermisch
zersetzt, und die Metallionen auf der anorganischen Sorbensoberflache
werden während der Fortsetzung der Calcinierung stabil in das Sorbens eingelagert. Radioaktives Caesium
wird während dieses Verfahrens von dem organischen Ionenaustauscher
zu dem anorganischen Sorbens überführt und darin während der Calcinierung stabil eingelagert. Es kann
daher gesagt werden, daß die Erfindung bedeutet, daß die radioaktiven Substanzen von einer weniger stabilen Form
in eine stabilere Form umgewandelt werden, welche letztere einer Sinterung widersteht, ohne verdampft zu werden.
Das Material wird zweckmäßig bei einer Temperatur von" 20
bis 70° C vermischt. Eine bevorzugte Mischtemperatur liegt bei etwa 50° C. Trocknen erfolgt zweckmäßig bei 100 bis
150° C, vorzugsweise bei 100 bis 110° C. Das Gemisch wird während des Trocknens zweckmäßig gerührt oder bewegt, um
eine homogene Zusammensetzung zu erhalten.
Die Calcinierung findet zweckmäßig bei 300 bis 900° C statt, wobei die Temperatur nach und nach gesteigert wird.
Die Temperatur sollte ziemlich langsam gesteigert werden, was dem festhaltenden Material seine Homogenität verleiht.
Luft oder Sauerstoff wird für eine Verbrennung des organischen Materials zugeführt. Die Verbrennungswärme ist nicht
ausreichend, um die erwünschte Temperatur zu liefern, und daher muß Wärme zugeführt werden.
Das heiße calcinierte Material besteht aus einem Gemisch
-δ-von Asche aus dem verbrannten organischen Material und
aus anorganischem Sorbens, das das radioaktive Material enthält. Dieses heiße Material wird zweckmäßig direkt in
einen Sinterkessel überführt, der vorzugsweise aus hitzebeständigem Stahl oder Keramikmaterial besteht. Der Behälter
und sein Inhalt werden auf eine derartige Temperatur erhitzt, daß der Inhalt zu einem im wesentlichen homogenen,
dichten und stabilen Produkt umgewandelt wird, d.h. versintert oder verschmilzt. Eine geeignete Temperatur liegt
bei 1000 bis 1300° C, und eine geeignete Zeit liegt bei 2 bis 6 Stunden. Den Behälter mit seinem Inhalt läßt man
nun abkühlen, und anschließend kann er zu der Endlagerung für radioaktiven Abfall überführt werden.
Die Zeichnung erläutert schematisch, wie das Verfahren durchgeführt werden kann. Das radioaktive organische Abfallmaterial
wird durch eine Zuführungsleitung 10 zugegeben und bei 20 bis 70° C in einer Mischstufe 1 mit einer durch
Leitung 5 zugeführten wäßrigen Lösung eines chemischen Mittels und einem durch eine Leitung 6 zugeführten anorganischen
Sorbens, das zweckmäßig in der Form einer Suspension in Wasser zugeführt wird, vermischt. Das Gemisch wird zu
einer Trockenstufe 2 überführt, wo die Trocknung bei 100 bis 110° C stattfindet. Die erforderliche Trocknungswärme
wird in herkömmlicher Weise zugeführt, und Wasser tritt durch eine Leitung 7 in der Form von Wasserdampf aus. Das
getrocknete Gemisch wird zu einer Stufe 3 für Calcinierung und Verbrennung überführt. Die Temperatur wird hier allmählich
von 300° C bis zu einer Endtemperatur von zwischen 500 und 900° C gesteigert. Wenn die Stufe 3 einen Rohrofen
einschließt, durch den das Material langsam hihdurchgefuhrt werden kann, dann kann eine gesteuerte Temperatursteigerung
stattfinden, wie durch äußeres Erhitzen des Rohres oder durch inneres Erhitzen, z.B. durch Verbrennung von Gas
oder Öl. Luft oder Sauerstoff wird durch eine Leitung 8 in einer solchen Menge zugeführt, daß das organische Material
vollständig verbrannt wird. Die gebildeten Rauchgase werden durch die Leitung 9 zu der Trockenstufe 2 zurückge-
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— ΟΙ führt, wo der Wärmeinhalt des Gases an der Trocknung teilhat,
und möglicherweise mitgerissenes aktives Material wird auf dem anorganischen Sorbens sorbiert. Das heiße
Material aus der Stufe 3 wird zu einem Behälter in einer Sinterstufe 4 überführt, wo die Sinterung bei 1000 bis
1300° C stattfindet. Nach dem Kühlen ist der Behälter mit gesintertem Inhalt fertig für die Endlagerung.
Ein Ansatzbetrieb des Verfahrens nach der Erfindung in kleinem Maßstab kann folgendermaßen durchgeführt werden:
Ein Kolben enthielt 24 ml Natriumtartratlösung mit einer
Konzentration von 0,6 M, 10 ml granulierte Ionenaustauschermasse und 3 g anorganisches Sorbens, das aus 1 g Bentonit
und 2 g Natriumtitanat bestand. Der Ionenaustauscher stammte aus einem sogenannten Mischbett und bestand aus
40 Gewichts-% Kationenaustauscher und 16 Gewichts-% Anionenaustauscher.
Der Ionenaustauscher war für die Reinigung des Primärkühlkreislaufwassers in einem Kernreaktor vom
Siedewasertyp verwendet worden. Er enthielt radioaktive Substanzen, hauptsächlich Cs und Co in einer Menge
äquivalent zu 37 MBq {1 m Ci). Der Kolben mit seinem Inhalt wurde 10 Minuten geschüttelt. Nach dem Schütteln war ein
Gleichgewicht erreicht, in welchem Cs und Co auf folgende Weise verteilt waren:
Ionenaus-
Lösung tauscher Titanat Bentonit Gesamt
CS 7 6 58 29 100
Co 0,6 1,0 98,35 0,05 100
Das Gemisch wurde nun bei 110° C eingedampft, bis eine
trockene Masse zurückblieb. Die Trockenmasse wurde in eine hortizontale Glasrohre überführt. Man ließ Sauerstoff durch
die Glasrohre strömen, während die Röhre von außen auf 800° C erhitzt wurde, 30 Minuten auf dieser Temperatur
-ιοί gehalten wurde und dann abgekühlt wurde. Das verbrannte
Material aus der Glasröhre wurde in einen Graphittiegel überführt und in diesem Tiegel 2 Stunden bei 1200° C gesintert.
Die von Cs emittierte Gammastrahlung wurde in dem Kühlerabschnitt
der Glasröhre und in dem Gas, das die Glasröhre während der Verbrennung verließ, gemessen. Es wurde
gefunden, daß weniger als 1 %des Caesiumgehaltes von dem festen Material abgegeben wurde. Die Caesiumabgabe war
sehr gering auch während des Sinterverfahrens. Auslaugexperimente zeigten, daß die Auslaugung der radioaktiven Isotopen
aus dem gesinterten Produkt sehr gering war.
Claims (7)
- Dr. Dieter Weber Klaus SeiffertPatentanwälteDlpl-Cbem. Dr. Dieter Weber . Dlpl.-Pb.ye. Klaus Seliferl Postfach 6MB . 62OO WiesbadenDeutsches Patentamt Zweibrückenstr.8000 MünchenD-6200 Wiesbaden 1GuBlav-Freytag-8treße 80 Telefon 06121/87 2720 Telegrnmmodreeee s Willpatem Telex t 4 - Ιθβ 247Postscheck ι IVankfurt/Meln 6763-602 Bank: Dresdner Bank AO, Wiesbaden, Konto-Nr. 27Θ807 (BLZ Ε108ΟΟΘΟ)AEP-1182Datuxn 12. MdLTZ 1982We/WhStudsvik Energiteknik AB,
S-611 82 NyköpingVerfahren zur Endbehandlung von
radioaktivem organischem MaterialPriorität: Schwedische Patentanmeldung Nr. 8101801-2
vom 20. März 1981Patentansprüche(U Verfahren zur Endbehandlung von radioaktivem organischem Material, hauptsächlich verbrauchter radioaktiver Ionenaustauschermasse, zur Umwandlung des Materials in eine stabile Form für die Endlagerung, dadurch gekennzeichnet, daß man das Material mit einer wäßrigen Lösung eines chemischen Mittels, das in dem Material gebundeneradioaktive Substanzen freisetzt, sowie mit einem anorganischen Sorbens für die so freigesetzten radioaktiven Substanzen vermischt, das Gemisch im wesentlichen trocknet und unter Zufuhr von Luft oder Sauerstoff calciniert und dabei das organische Material verbrennt, das calcinierte Material anschließend in einen hitzebeständigen Lagerkessel überführt, der dann zusammen mit seinem Inhalt auf eine Temperatur erhitzt wird, bei der das Material zu einem stabilen Produkt versintert oder verschmilzt. - 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als das chemische Mittel eine komplexbildende Säure, wie Phosphorsäure, Zitronensäure, Weinsäure oder Oxalsäure, oder Salze dieser Säuren oder ein Gemisch dieser Substanzen verwendet.
- 3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß man als das anorganische Sorbens ein Titanat oder Titanhydroxid, ein Zirkonat oder Zirkonhydroxid oder Zirkonphosphat, ein Aluminat oder Aluminiumhydroxid oder Aluminiumphosphat, ein Aluminosilikat, wie Bentonit oder einen natürlichen oder synthetischen Zeolith, CaI-ciumphosphat oder ein Gemisch von zweien oder mehreren dieser Substanzen verwendet.
- 4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß man das Vermischen bei einer Temperatur von 20 bis 70° C durchführt.
- 5. Verfahren nach Anspruch 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß man die Temperatur während der Calrinierung nach und nach von 300° C bis zu einer Endtemperatur zwischen 500 und 900° C steigert.
- 6. Verfahren nach Anspruch 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß man das Rauchgas aus der Calcinierungs-Verbrennungsstufe zu der Trockenstufe zurückführt und so das Gas— 3 — 1 reinigt.
- 7. Verfahren nach Anspruch 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß man das Material nach der Calcinierungs-Verbren-5 nungsstufe in einem Endlagerungsbehälter bei 1000 bis 1300° C zu einem stabilen Produkt versintert oder verschmilzt.
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