DE3032927C2 - - Google Patents
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur wirksamen
und wirtschaftlichen Entfernung von Ammoniumverbindungen,
die in Kohlenasche enthalten sind, die durch einen Staubsammler
in einem System festgehalten werden, das die Verfahrensstufen
der Denitrifizierung (im folgenden als Entfernung
von NO x bezeichnet) eines Abgases, das Kohlenaschen
aus einem durch Verbrennung von Kohle betriebenen
Boiler enthält, sowie das Kühlen des Gases und das Sammeln
des Staubes aus dem Gas umfaßt.
Abgase aus durch Verbrennung von Kohle betriebenen
Boilern enthalten Kohlenasche oder Flugstaub, ein Stickoxid,
das im folgenden als "NO x " bezeichnet wird, sowie ein
Schwefeloxid, das im folgenden als "SO x " bezeichnet wird,
und müssen auf diese Weise Behandlungen unterzogen werden,
durch die der Staub, das NO x sowie das SO x entfernt
werden. Die Gase werden zweckmäßigerweise vor der Behandlung
gekühlt, normalerweise mittels Wärmeaustausches zwischen
dem Gas und der zum Verbrennen der Kohle erforderlichen
Luft. Die Staubentfernung wird gewöhnlich mit Hilfe von
beispielsweise einem Elektroabscheider durchgeführt,
während die Entfernung von NO x durch katalytische Reduktion
des NO x mit Ammoniak erfolgt. Da der Elektroabscheider
vorzugsweise bei verhältnismäßig niedriger Temperatur betrieben
wird, werden diese Behandlungen in der Reihenfolge
NO x -Entfernung-Kühlen-Staubentfernung vorgenommen.
Die NO x -Entfernung erfolgt somit mit dem Abgas, das
noch Kohlenasche in hoher Konzentration enthält, und die
Staubentfernung wird auf diese Weise bei einer niedrigeren
Temperatur mit dem Gas durchgeführt, bei dem bereits
durch katalytische Reduktion des in ihm enthaltenen NO x
mit Ammoniak, der normalerweise im Überschuß eingesetzt
wird, die NO x -Entfernung erfolgt ist.
In dem System, das sich spezifisch für die NO x -Entfernung
aus einem Kohlenasche in hoher Konzentration
aus einem durch Verebrennen von Kohle betriebenen Boiler
enthaltenden Abgas durch Einleiten des Abgases in eine
NO x -Entfernungs-Einheit auf der Grundlage der katalytischen
Reduktion des NO x mit Ammoniak, Kühlen des Gases durch
Hindurchleiten des Gases durch einen Wärmeaustauscher, Entfernen
der Kohlenasche aus dem Gas durch Hindurchleiten des
Gases durch einen Staubsammler, wie beispielsweise einen bei
niedrigen Temperaturen arbeitenden elektrischen Staubabscheider
und anschließende Behandlung des Gases zur SO x -Entfernung
durch Einleiten des Gases in eine Entschwefelungseinheit
eignet, wird eine beträchtliche Menge an Ammoniumverbindungen,
wie beispielsweise Ammoniumsulfat, durch
die Umsetzung des nicht umgesetzten oder überschüssigen
Ammoniaks aus der NO x -Entfernungseinheit mit dem in dem
Abgas enthaltenen SO x erzeugt, die in die Kohlenasche gelangt,
die durch den Staubsammler festgehalten wird. Es
wird häufig befürchtet, daß derartige Ammoniumverbindungen
nicht nur bei der Behandlung in den Aufarbeitungseinrichtungen
für die Kohlenasche, sondern auch bei der Beseitigung
oder Rückführung derartiger Kohlenaschen vielerlei Beeinträchtigungen
hervorrufen könnten. Einerseits ist versucht
worden, die Menge des nicht umgesetzten Ammoniaks aus der
NO x -Entfernungs-Einheit zu vermindern, jedoch unter den
gegenwärtigen Verhältnissen ist dies nur mit ungünstigen
Ergebnissen gelungen; andererseits ist auf diese Weise
eine wirkungsvolle Gegenmaßnahme im Hinblick auf die
Behandlung derartiger Ammoiumverbindungen von großer
Bedeutung.
Die in Rede stehende Ammoniumverbindung findet
sich in derartigen Kohlenaschen in typischer Weise in
Form von Ammoniumsulfat (NH₄)₂SO₄ und bzw. oder Ammoniumhydrogensulfat
NH₄HSO₄. Typische Verfahren zur
Entfernung derartiger Ammoniumverbindungen aus Kohlenaschen
bestehen im Ausspülen oder Auslaugen mit Wasser
und anschließender thermischer Zersetzung. Zwar kann
bei der Methode der Wasserspülung ein hoher Wirkungsgrad
für die Entfernung derartiger Ammoniumverbindungen erwartet
werden, wenn sie in einer Form vorhanden sind, wie
beispielsweise der von Ammoniumsulfat, das sehr gut wasserlöslich
ist, doch bleibt dann noch immer der Nachteil,
daß die Kohlenasche wegen ihres hohen Wassergehaltes zufolge
des Spülens mit Wasser nur von beschränktem Gebrauchswert
ist. Überdies gibt es ein weiteres Problem mit der zusätzlichen
Behandlung von großen Mengen Abwassers, das bei
der Spülmethode anfällt und beträchtliche Mengen an Ammoniumverbindungen,
die aus den Aschen ausgelaugt worden sind,
enthält.
Andererseits besitzt auch die thermische Zersetzung
einige Nachteile und ist deshalb auch nicht zufriedenstellend.
Die thermische Zersetzung der Ammoniumverbindungen,
wie oben erwähnt, erfolgt aufgrund der folgenden chemischen
Reaktionsgleichungen
(NH₄)₂SO₄ → NH₃ + NH₄HSO₄
NH₄HSO₄ → NH₃ + SO₃ + H₂O
Die thermische Zersetzungsreaktion für die Ammoniumverbindungen
muß bei erheblich hoher Temperatur durchgeführt
werden und erfordert demgemäß eine entsprechende
Wärmequelle. Ein weiteres mögliches Problem betrifft die
Beseitigung des Gases, das durch die thermische Zersetzung
erzeugt wird. Das Gas enthält Ammoniak, weshalb man leicht
auf den Gedanken kommen könnte, es in die NO x -Entfernungs-Stufe
zurückzuführen und dort als Reduktionsmittel wieder
zu verwenden. Angesichts der Tatsache jedoch, daß das Gas
außerdem ein Schwefeloxid, wie beispielsweise SO₃, enthalten
kann, würde die Rückführung des Gases in die NO x -Entfernungs-Stufe
lediglich zu einer Bildung von Ammoniumverbindungen
aus dem Ammoniak und dem Schwefeloxid und
nicht zur Verwendung des Ammoniaks als Reduktionsmittel
führen.
Aufgabe der Erfindung ist daher die Beseitigung dieser
Schwierigkeiten.
Gegenstand der Erfindung ist daher ein Verfahren zum
Behandeln eines Kohlenaschen enthaltenden Abgases aus einem
durch Verbrennung von Kohle betriebenen Boiler durch Entfernung
von Stickoxiden (Denitrifizierung) mit Hilfe der
katalytischen Reduktion mit Ammoniak sowie durch Entfernung
von Staub aus dem denitrifizierten Gas, das dadurch gekennzeichnet
ist, daß man die bei der Staubentfernung festgehaltene
Kohlenasche durch Feststoff/Gas-Kontakt mit dem aus
dem Boiler stammenden Abgas bei Temperaturen von 350 bis
700°C unter Zersetzung von in der Kohlenasche enthaltenen
Ammoniumverbindungen zu Ammoniak und Schwefelverbindungen
erhitzt sowie das Ammoniak enthaltene Gas von der Kohlenasche
abtrennt und in die Dentrifizierungsstufe zurückführt.
Die Erfindung wird im folgenden anhand von Zeichnungen
näher erläutert, worin
Fig. 1 ein Fließschema eines Beispiels für ein
System nach dem Verfahren gemäß der Erfindung,
und
Fig. 2 eine graphische Darstellung, die die Beziehung
zwischen der Temperatur für die thermische
Zersetzung der Ammoniumverbindungen und
der Freisetzung von Ammoniak und Schwefeloxid
SO x aus dem Feststoff in das Gas während der
thermischen Zersetzungsreaktion gemäß der Erfindung
zeigt,
darstellen.
darstellen.
Bei dem in Fig. 1 schematisch dargestellten Beispiel
einer bevorzugten Durchführungsform des erfindungsgemäßen
Verfahrens auf der Grundlage eines Systems zur Entfernung
von Ammoniumverbindungen aus Kohlenaschen mit Hilfe eines
elektrostatischen Staubabscheiders sind ein durch Verbrennen
von Kohle betriebener Boiler 1, eine Entfernungseinheit
2 für Stickoxide NO x zur katalytischen Reduktion
der Stickoxide mit Ammoniak unter Verwendung eines Denitrifizierungskatalysators,
der in einer Abgasleitung in
Form eines Fließbettes oder eines Festbettes angeordnet
ist, ein Wärmeaustauscher 3 zur Kühlung des Abgases, ein
Staubsammler 4, wie beispielsweise ein elektrostatischer
Staubabscheider, eine Entschwefelungseinheit 5 sowie ein
Schornstein 6 in Reihe angeordnet. Der Staubsammler 4
kann auch beispielsweise ein Staubfilter, bei dem ein
körniges Filtermedium, wie beispielsweise Sand, Kies,
keramische Produkte usw. beweglich in einen Raum zwischen
Trägern, wie beispielsweise Rosten (rouvres), Metallsieben,
gelochten Metallblechen usw., eingebracht ist, oder
ein sackartiger Filter sein. Außerdem sind ein Abgasvorwärmer
7, der im Boiler 1 angeordnet ist, sowie eine Beschichtungsleitung
8 für das Ammoniak, die stromaufwärts von der Stickoxidentfernungseinheit
2 angeordnet ist, dargestellt.
Weiter ist eine Kohlenaschenbeförderungsleitung 10
gezeigt, die sich vom Boden des Staubsammlers 4 zu einem Ofen
11 erstreckt, in dem die thermische Zersetzung der Ammoniumverbindung
stattfindet, und der Oberteil des Ofens 11 für
die thermische Zersetzung ist durch eine Gasleitung 12 mit
einer Feststoff/Gas-Trennvorrichtung 13 verbunden, die entweder
aus einem Multizyklon oder einem Sackfilter oder einer
Kombination aus beiden besteht. Der Oberteil des Abscheiders
13 ist über eine weitere Gasleitung 14 mit einer Stelle
stromaufwärts von der Stickoxidentfernungseinheit 2 verbunden,
während der Boden des Abscheiders 13 mit einer Kohlenaschenbeförderungsleitung
16 verbunden ist, die zu einem
Kühler 15 und weiter zu einer Kohlenaschenbehandlungsanlage
17 führt. Schließlich ist eine Leitung 18 für heißes Abgas
zwischen einer Stelle stromaufwärts oder stromabwärts des
Abgasvorwärmers 7 und dem Boden des Zersetzungsofens 11 angeordnet.
Für diesen Zersetzungsofen 11 kann ein Wirbelbett,
ein Transportbett (transportation bed) oder ein Sprudelbett
(spouted bed) in gleicher Weise verwendet werden, wenngleich
das Sprudelbett bevorzugt ist. In diesem System kann,
insbesondere wenn sich die Abgastemperatur als zu niedrig
erweist, eine Änderung dadurch vorgenommen werden, daß man
einen Hilfsheizofen 20 mit der Abgasleitung 18 verbindet,
so daß die Gastemperatur auf einen gewünschten Wert erhöht
werden kann.
Gemäß dieser beschriebenen Anordnung, bei der
das Abgas eines durch Verbrennung von Kohle betriebenen
Boilers aufgearbeitet wird, wird Kohlenasche, die von
dem Staubsammler 4 festgehalten worden ist, pneumatisch
in den Zersetzungsofen 11 transportiert. Während der
pneumatische Transport der Kohlenasche entweder durch
Druckbeschickung oder Saugbeschickung durchgeführt werden
kann, wird die Druckbeschickung bevorzugt. Bei dieser
Anordnung wird gemäß der Erfindung heißes Abgas,
das beispielsweise stromaufwärts des Abgasvorwärmers
(coal economizer) 7 eines durch Verbrennung von Kohle
betriebenen Boilers 1 seinen Ausgangspunkt nimmt, in
den Zersetzungsofen 11 als Wärmequelle für die Zersetzung
eingeleitet, so daß die gewünschte thermische Zersetzung
der Ammoniumverbindungen bei einer Temperatur von 350° bis
700°C durchgeführt werden kann. Nach der thermischen
Zersetzung wird das Abgas der Trennvorrichtung 13 zugeleitet,
um die gasförmigen Bestandteile von der Kohlenasche
zu trennen, und das Ammoniak enthaltende und
von Kohlenasche befreite Gas wird zur Wiederverwendung
des Ammoniaks zu der Stickoxidentfernungseinheit 2
zurückgeführt. Die in der Trennvorrichtung 13 abgetrennte
Kohlenasche wird durch den Kühler 15 abgekühlt und anschließend
zur weiteren Behandlung in die Einrichtung 17
weiterbefördert.
In Fig. 2 ist die Beziehung zwischen der Temperatur
für die thermische Zersetzung und die Freisetzung von
Ammoniak und Schwefeloxiden SO x in das Gas dargestellt.
Unter Freisetzung von Ammoniak und Schwefeloxiden SO x ist
das prozentuale Verhältnis von
bzw.
zu verstehen. Die Daten wurden erhalten, indem man mittels
eines elektrischen Ofens in einem offenen Porzellangefäß
eine Probe Kohlenasche erhitzte, die 420 mg in der festen
Phase fixiertes Ammoniak je kg enthielt; das Erhitzen erfolgte
eine Stunde lang bei gegebener Temperatur, und man
bestimmte die Menge an Ammoniak oder Schwefeloxid SO x , die
in die Gasphase abgegeben worden war, sowie die Menge an
Ammoniak bzw. Schwefeloxid SO x , die noch in der festen
Phase fixiert vorhanden war.
Die aus Fig. 2 abzulesenden Daten zeigen, daß die
Freisetzung von Ammoniak praktisch konstant bleibt, wenn die
Zersetzungstemperatur 350°C oder mehr beträgt. Die Freisetzung
von Schwefeloxid SO x ist dagegen niedrig, wenn die
Zersetzungstemperatur zwischen 350° und 500°C liegt, erhöht
sich jedoch bis zu einem bestimmten Betrag, wenn die Zersetzungstemperatur
über 500°C erhöht wird. Die thermische
Zersetzung der Ammoniumverbindungen wird gemäß der Erfindung
bei 350° bis 700°C durchgeführt, vorzugsweise wird sie jedoch
gemäß den Erkenntnissen aus Fig. 2 bei einer Temperatur
von 350° bis 500°C durchgeführt, um den großen Unterschied
in der Freisetzung von Ammoniak und Schwefeloxiden SO x möglichst
gut auszunutzen. In jedem Fall wird jedoch bei dem
erfindungsgemäßen Verfahren das durch die Zersetzung der
Ammoniumverbindungen erzeugte Ammoniak in weit stärkerem Ausmaß
als die durch die Zersetzung erzeugte Schwefelverbindung in das
Gas freigesetzt.
Die thermische Zersetzung der Ammoniumverbindung,
die in der Kohlenasche enthalten ist, wird vorzugsweise
mit Hilfe einer Sprudelbettvorrichtung ausgeführt, bei der
die Kohlenasche von einem Einlaß zugeführt wird, der an
der Unterseite einer sich vertikal in die Länge erstreckenden
Kammer angeordnet ist, und bei der die Kohlenasche mit
Hilfe eines Strahls aus heißem Gas, der am Boden der Kammer
in diese eingeblasen wird, im aufgewirbelten Zustand gehalten
wird. Ein Teil des heißen Gases kann in die Kammer
von einem weiteren Einlaß aus eingeführt werden, der an
der Unterseite der Kammer angeordnet ist. Die Einführungsgeschwindigkeiten
für die Kohlenasche und das heiße Gas
werden derart gewählt, daß eine Verweilzeit für die Kohlenasche
in der Kammer von beispielsweise einigen wenigen oder
mehreren Sekunden oder darunter sichergestellt ist, bevor
die Asche durch das heiße Gas aus dem Oberteil der Kammer
abgeführt wird.
Die katalytische Reduktion der Stickoxide NO x in den
Abgasen mit Ammoniak als Reduktionsmittel ist an sich bekannt.
In diesem Zusammenhang wird beispielsweise auf die Literaturstelle
"Proceedings of the Second NO x Control
Technology Seminar" des "Electric Power Research Institute,
U.S.A." vom 8. zum 9. November 1978 in Denver, Colorado, V.St.A.
verwiesen.
Wie im vorstehenden beschrieben, läßt sich aufgrund
des erfindungsgemäßen Verfahrens das Gas aus dem Ofen für
thermische Zersetzung als Ammoniakquelle wiederverwenden und
das heiße Abgas, das innerhalb des eigenen Systems erzeugt
worden ist, ohne Schwierigkeiten als zusätzliche Wärmequelle
für die thermische Zersetzungsreaktion verwenden, wodurch
innerhalb eines geschlossenen Systems eine beträchtliche Energieersparnis
herbeigeführt wird. Da außerdem praktisch kein
Einfluß auf die Abgasbehandlungstechnik, beispielsweise im
Sinne einer Erhöhung der Menge zu behandelnden Gases o. dgl.,
ausgeübt wird, stellt das erfindungsgemäße Verfahren eine
vorteilhafte stabile Behandlungsweise für Abgase von
einem durch Verbrennung von Kohle betriebenen Boiler
dar.
Claims (2)
1. Verfahren zum Behandeln eines Kohlenasche enthaltenden
Abgases aus einem durch Verbrennung von Kohle betriebenen
Boiler durch Entfernung von Stickoxiden (Denitrifizierung)
mit Hilfe der katalytischen Reduktion mit Ammoniak sowie
durch Entfernung von Staub aus dem denitrifizierten Abgas,
dadurch gekennzeichnet,
daß man die bei der Staubentfernung festgehaltene Kohlenasche
durch Feststoff/Gas-Kontakt mit dem aus dem Boiler
stammenden Abgas bei Temperaturen von 350 bis 700°C
unter Zersetzung von in der Kohlenasche enthaltenen Ammoniumverbindungen
zu Ammoniak und Schwefelverbindungen erhitzt
sowie das Ammoniak enthaltende Gas von der Kohlenasche abtrennt
und in die Denitrifizierungsstufe zurückführt.
2. Verfahren nach Anspruch 1,
dadurch gekennzeichnet,
daß man die Kohlenasche auf 350° bis 500°C erhitzt.
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