DE2903654A1 - Verfahren und vorrichtung zur trennung atomarer und molekularer isotope - Google Patents

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Die Erfindung betrifft die Trennung von Isotopen und Molekülen und insbesondere ein Verfahrein zur allgemeinen Anregung und zur selektiven Entregung einer bestimmten Molekülart vor der physikalischen Trennung dieser Molekülart von anderen Molekülarten.

Für viele Anwendungszwecke ist es wünschenswert, bestimmte Atomarten -(Isotope oder Moleküle) aus einem diese. Atomar ten enthaltenden Gemisch abzutrennen. Typischerweise enthält das Gemisch Arten, die im wesentlicher, gleiche Eigenschaften aufweisen, weshalb äußerst feine Methoder, zur Differenzierung und Trennung erforderlich sind. Unter den Anwendungsfällen, für welche eine solche feine Trer.r.unn erforderlich ist. befindet sich die Herstellung von spaltbaren Isotopen für eine Verwendung in Kernreaktorer.. Bines der bekanntesten Beispiele für Isotopentrennung ist die Trennung von Uran 235 von den anderen Uranisotopen, insbesondere Uran 238. In der Vergangenheit erfolgte die Isotopentrennung hauptsächlich aufgrund geringfügiger chemischer Unterschiede oder Massendifferenzen, wobei in den meisten Fällen ein komplexes teures Kaskadensystem notwendig war, wie beispielsweise ein Diffusionsnetsverk, das außerordentliche Mengen an Energie benötigt.

In neuerer Zeit wurden optische Systeme vorgeschlagen, die eine selektive Photoanregung und/oder eine selektive Ionisation des gewünschten Isotopes oder Moleküles bevorzugt vor anderen Spezies als Grundlage für die Differentiation vor der dauerhaften Trennung verwendet. Es ist allgemein bekannt, daß Moleküle oder Atome in einem angeregten Zustand andere physikalische und chemische Eigenschaften

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haben als eine gleiche Spezies im nicht angeregten Zustand. Diese Unterschiede bilden die Basis für eine Anzahl von Methoden, die zur Trennung von Isotopen vorgeschlagen wurden. Diese Systeme versprechen zwar eine erhebliche Verbesserung aegenüber der Massentrennung, sind jedoch nicht ohne Mangel. Vor allem ist hier zu erwähnen, daß zur selektiver. Elektronenanregung eine hoch monochromatische Quelle erforderlich ist, da die Unterschiede in der Masse und den Elektronenzuständen unter zueinander gehörenden Isotopen und in den Schwingungsfrequenzen und Rotationsschwingungsfrequenzen unter zusammengehörigen Molekülen ebenso wie die Unterschiede in den optischen Wellenlängen ziemlich klein sind. In der Praxis werden vor allem Laser als Quelle zur Erzeugung einer hinreichend monochromatischer Strahlung mit ausreichender Leistung verwendet .· um eine brauchbare Ausbeute bei der Trennung zu erreichen. Folglich verwenden jüngst vorgeschlagene Systeme einen externen Laser, um ein Isotopengemisch aus Atomen oder Molekülen zu bestrahlen. Da der Laser eine Frequenz liefern muß, die exakt der optimalen Frequenz zur Anregung des gewünschten Isotopes vor den anderen Isotopen in dem Gemisch entspricht, müssen abstimmbare Laser verwendet werden. Solche Laser existieren zwar, sind jedoch im allgemeinen nicht sehr wirkungsvoll, schwierig zu handhaben, teuer und besitzen eine relativ geringe Ausgangsleistung. Darüberhinaus kann auch die Absorption der Laserstrahlung durch das Isotopen- oder Molekülgemisch zu großen Verlusten führen, welche den Gesamtwirkungsgrad bei der selektiven Anregung weiter vermindern. Da ferner Die Isotopenverschiebung für die verschiedenen Elektronenniveaus in der Größe differiert, auf denen die selektive Photoanregung basiert, ist es oft schwierig, geeignete Verbindungen zu finden, die eine brauchbare

Isotopenverschiebung 909842/0818

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Isotopenverschiebung mit einem für die Verwendung in Trennverfahren geeigneten physikalischen Zustand, vorzugsweise dem Gaszustand, verbinden.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde-ein verbessertes Verfahren zur selektiven Isotopenanregung und zur Isotopentrennung anzugeben und damit insbesondere die Möglichkeit für Systeme zu schaffen, die eine höhere Ausbeute aufweisen, geringere Kosten verursachen, einfacher sind und weniger Energie verbrauchen.

Zur Lösung dieser Aufgabe wird ein Verfahren zur selektiver. Anregung einer ausgewählten Isotopenart ir einem Isotopengemisch angegeben, das erfindungsgemäß dadurch gekennzeichnet ist, daß zunächst das ganze Isotopengoriisch in einen angeregten Zustand übergeführt wird und daß dann eine vorbestimmte Isotopenart durch induzierte Emission selektiv entregt wird.

Da eine selektive Anregung nicht erforderlich ist, sind die Anforderungen für die Anregungsenergie relativ gering und die Anregung kann durch eine Vielzahl von Methoden vie beispielsweise eine elektrische Entladung, optische Anregung und einfache Verbrennung, oder exotherme chemi*- sche Reaktionen bewirkt werden, in denen die Ahreaung durch rein thermische Einflüsse erfolgt.

Die Entregung kann auf induzierter Emission oder verstärkter spontaner Emission beruhen, wodurch die erforderliche Energiezufuhr relativ gering ist. Die. Entregung kann mit Hilfe eines externen Lasers öder durch so wohlbekannte Methoden wie eine optische Rückkopplung mittels eines externen Resonators bewirkt werden. Isotopenarten können selektiv dadurch entregt werden, daß man in den optischen

809842/0811 Resonator

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Resonator Mittel zur selektiven optischen Rückkopplung, selektive Absorptionsfilter, Absorptionszellen oder Fabry-Perot-etalons einbaut. In gewissem Sinne kann das angeregte Gemisch, bei dem eine inverse Besetzung der Energiezustar.de der jeweiligen Art vorliegen, als sein eigenes Lasermedium aufgefaßt werden. 3üine Entregung kann für das gewünschte Isotop oder Molekül, wie beispielsweise Uran 235, in der Weise erfolgen, daß es die einzige Spezies im entregten Zustand ist oder umgekehrt, daß die anderen Spezies in dem Gemisch entregt v/erder-, während lediglich die gewünschte Spezies im angeregten Zustand verbleibt.

Auf dieses relativ einfache Verfahren, in den eine ■ Differenzierung zwischen der gewünschten Isotopenart und den anderen Atomen oder Molekülen in dem Isotopengemisch erreicht wird, folgt die eigentliche Trennung mit Hilfe eines der zahlreichen bekannten Trennverfahren. Solche sind etwa selektive Bestrahlung, um die angeregten Atome oder Moleküle zu ionisieren, bevorzugte chemische Reaktionen und magnetische und elektrische Felder, um nur einiae zu nennen.

Dieses in vorteilhafter Weise vereinfachte Verfahren, bestehend aus einer allgemeinen Anregung des Gemisches, einer selektiven Entregung und einer sich anschließenden eigentlichen Trennung kann mit einer herkömmlichen Vorrichtung in einer einzigen Zelle oder einer Reihe von einzelnen Vorrichtungen durchgeführt werden. Da keines der hier beschriebenen Verfahren zu einer hundertprozentigen Ausbeute führt,- soll unter dem Ausdruck "Trennung" und dergleichen die Erhöhung der Konzentration eines bestimmten Isotops verglichen mit der Ausgangskonzentration

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verstanden werden.

Die Vorteile, und Merkmale der Erfindung ergeben sich auch aus der Beschreibung eines Ausführungsbeispiels ir. Verbindung mit den Zeichnungen und den Ansprüchen. Es zeiger.:

Fig. 1 eine schematische Darstellung des erster Schritter, des erfindungsgemäßen Verfahrens,

Fig. 2 eine schematische Darstellung der Energiezustände der drei Isotope , die bei deir. Ausfuhrungsb^ispiel der Erfindung verwendet werden,

Fig. 3 eine vereinfachte Draufsicht auf eine erfindunasgemäße Isotopentrennvorrichtuna,

Fig. 4 einen Schnitt längs Linie IV-IV in Fig. 3, und

Fig. 5 eine vereinfachte Seitenschnittansicht einer weiteren Ausführungsform der erfindunasgemäßen Isotopentrennvorrichtuna.

Fig. 1 zeigt in vereinfachter Weise die x^esentlicher. Schritte des erfindungsgemäßen Verfahrens. Die Figur zeigt in einer Reihe von Schritten dLe wesentlichen Merkmale eines Isotopengemisches aus Atomen oder Molekülen, beispielsweise ein Gemisch aus den Isotopen A, B und C. Diese Isotope sind in der Figur durch gestrichelte Linien getrennt dargestellt, obwohl sie in Wirklichkeit natürlich miteinander vermischt sind. In dem in Fig. 1 linken Block sind die Isotope in ihrem Grundzustand oder allgemein nicht angeregten Zustand dargestellt. Durch eines der zahlreichen in der Technik bekannten Verfahren wird das Gemisch in

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die Gasphase in einer Weise überführt, welche in den Isotopenarten A, B und C zu einer stark invertierten Population, d.h. zu einer hohen Bevölkerung der oberen Ensrgiezustände der Isotopenarten A, B und C führt. Der angeregte Zustand der Isotopenarten ist in dem zweiten Block von Fig. 1 dargestellt. Auch wenn keine vollständige Inversion erforderlich ist_f so gilt doch, daß der Trennfaktor vermutlich umso größer ist, je größer die Inversion ist. Danach wird ein bestimmtes Isotop oder werden bestimmte Isotope entregt, wie dies durch das entregte Isotop B in dem dritten Block in Fig. 1 dargestellt ist. Nach der selektiven Entreguna des gewünschten Isotops, in dem vorliegenden Beispiel des Isotopes B, durch im Stand der Technik wohlbekannte Methoden, kann das gewünschte. Isotop von den übrigen Komponenten des Gemisches getrennt werden. Das gleiche Resultat, nämlich das /abtrennen des Isotops ß, kann auch durch eine selektive Entregung der Isotope A und C erreicht werden, während das Isotop B in dem angeregten Zustand verbleibt, wie dies durch den unteren Weg in Fig. 1 dargestellt ist.

Ein ähnlicher Prozeß wie der in Fig. 1 als Beispiel dargestellte ist auf andere Weise in Fig. 2 dargestellt. In der Figur ist der optische Grundzustand als unterste Linie wiedergegeben. Die oberen Linien stellen jeweils angeregte Zustände der Isotope A, B und C dar. Gemäß der Darstellung werden die Isotope zunächst in Zustände angeregt, die durch eine Isotopenverschiebung (f * und (f ~ voneinander getrennt sind. Danach wird das Isotop B wieder selektiv in den Grundzustand überführt. Die Figur zeigt ferner ein Verfahren zur ständigen Trennung, nämlich das gegenüber dem Isotop 3 bevorzugte Anheben der Isotope A und C bis zu ihrem Ionisationspotential oder über dieses hinaus, während das Isotop B in dem optischen

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Grundzustand verbleiben kann.

Jeder dieser hier erläuterten Schritte des Hauptverfahrens kann mit Mitteln ausgeführt werden, die ir. der heutigen Technologie bekannt sind, auch wenn man erwarten kanr., daß technische Verbesserungen die Auflösung und die Ausbeute bei der Trennung verbessern. Beispielsweise kann die allgemeine Erregung des Isotopengemisches auf eine Reihe von relativ einfachen Arten erfolgen. Es ist wohlbekannt, daß Reaktionen in der Gasphase entweder Moleküle oder Atome in angeregten Zuständen erzeugen können„ Die Moleküle oder Atome besitzen oft eine inverse Besetzung der geeigneten Energiezustände und häufig kann eine Inversion von anfänglich 1oo % erreicht werden. Darüberhinaus kann eine große Anzahl von Elementen und Verbindungen zur Reaktion in der Gasphase gebracht werden, wobei Reaktionsprodukte in der Gasphase entstehen, die auf andere Weise schwieria als Dampf zu erhalten sind. So kann beispielsweise dif. Wirkung einer einfachen Verbrennung, wie dies später noch in Verbindung mit Fig. 5 erläutert werden wird, dazu verwendet werden, das Isotopengemisch in einen ancrersgt^c.n Gaszustand zu versetzen.

Desgleichen sind viele chemische Reaktionen, die zn gasförmigen Reaktionsprodukten führen _e ausreichend exotherm, so daß die Wärmefreigabe die Produkte in einen ausreichend angeregten Zustand versetzen« Eine Anregung kann auch durch viele andere Verfahren erreicht werden, wie beispielsweise Photoanreguag durch Licht, eine Anregung durch Zeichen wie etwa Neutronen, Elektronen und Spaltprodukte und eine Anregung durch elektrische Entladungen, um nur einige zu nennen.

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Die selektive Entregung des gewünschten Isotopes oder aller anderen Arten außer des gewünschten Isotopes kann ebenfalls durch eine Reihe von Maßnahmen erreicht werden. Beispielsweise kann eine optische Rückkopplung mit einer optischen Wellenlänge erzeugt werden, die zu einer bevorzugten Entregung der gewünschten Spezies durch simulierte oder erzwungene Emission führt. Dies kann beispielsweise, dadurch erreicht werden , daß man einen Fabry-Perot-etalon als Bauteil eines optischen Resonanzhohlraumes verwendet. Ein solcher Fabry-Perot-etalon kann bei einer bestimmten Wellenlänge zur Resonanz gebracht werden und kann so hergestellt werden, daß er eine extrem schmale vorbestimmte Linienbreite hat, so daß man eine Übereinstimmung der Resonanzfrequenz und der Linienbreite mit der optischen Übergangsfrequenz der gewünschten Isotopenart erhält.

Wenn es erwünscht ist, eine optische Rückkopplung für alle Isotopenarten außer für die gewünschte zu erhalten und die gewünschte Isotopenart in dem angeregten Zustand zu belassen, kann eine ausgewählte Lücke in einem ein breites Band reflektierenden optischen Resonator durch ein in einem schmalen Bandbereich sperrendes Interferenzfilter oder andere derartige Mittel erzeugt werden. Alternativ dazu kann eine ausgewählte Lücke in dem optischen Resotor auch durch eine Absorptionszelle erzeugt werden. Unter bestimmten im Stand der Technik wohlbekannten Bedingungen kann die Absorptionszelle ein scharf eingestelltes schmalbandiges Filter sein, das dieselbe Verbindung wie die gewünschte Spezies enthält aber ohne eine invertierte Population. Eine derartige Zelle kann selbsttätig eine selektive Dämpfung einer bestimmten Wellenlänge bewirken, wenn der gewünchste optische übergang zum Grundzustand des Atoms oder Moleküls hin erfolgt.

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Eine selektive induzierte Emission einer im· wesentlicher, invertierten Population kann auch durch das Einstrahlen einer monochromatischen Strahlung der gewünschter. Frequenz von einer äußeren Quelle wie beispielsweise einem Laser her hervorgerufen werden. Die zum Erreichen der induzierten Emission erforderliche Laserleistuna ist hier relativ gering, da das invertierte Medium, dessen araeregte Zustände besetzt sind, als sein eigener Verstärker für die induzierte Emission wirkt. Dieses Verfahren kann in den Fällen nützlich sein, in denen zwar der Gesamtverstärkungsfaktor in dem Reaktionsraum positiv ist, aber unter einem Schwellwert für die induzierte Emission liegt. Unter diesen Bedingungen kann das laserartige Verhalter. «ines großen Volumens durch einen auf die geeignete Frequenz abgestimmten äußeren Laser geringer Leistung induziert werden.

Nach der selektiven Entreguna durch induzierte Emission odar verstärkte spontane Emission kann die physikalische Trennung oder Stabilisierung, um das gewünschte Isotop dauerhaft abzutrennen, durch eine Anzahl physikalischer oder chemischer Verfahren erreicht v/erden. Beispielsweise kann das Isotopengemisch mit einer Wellenlänge bestrahlt werden, so daß die angeregten Atome ionisiert werden wie dies in Fig. 2 dargestellt ist. Danach können die Ionen durch elektrische oder magnetische Felder getrennt werden. Zusätzlich kann man erreichen, daß die angeregter: Atome oder Moleküle an einer bestimmten chemischen Reaktion teilnehmen, an der die nicht angeregte Spezis nicht teilnimmt oder die mit der nicht angeregten Spezies langsamer abläuft. Für eine Isotopenart, die im Grundzustand ein anderes magnetisches Moment hat als im angeregten Zustand, kann auch eine physikalische Trennung, beispiels-

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weise durch ein angeregtes Magnetfeld, erfolgen. Viele andere wohlbekannte Trennverfahren können angewandt werden,, wenn einmal die Entregung durchgeführt worden ist.

Im folgenden wird eine Reihe von Beispielen geaeben. Bei spiel_ A^:

Die Figuren 3 und 4 zeigen in schematischer Weise eine Ausführungsform zur Durchführung der Erfindung. Ein Trenngefäß 1o umschließt einen ersten Bereich 12 zur allgemeinen Anregung, einen zweiten Bereich 14 zur selektiven Entregung und einen dritten Eereich 16 für eine, dauerhafte Trennuna. Durch einen Gemischeinlaß.wie beispielsweise die Einlaßdüse 18, wird ein Gasaemisch in den Anregungsbereich 12 eingeführt. Das Gas soll beispielsweise aus einem Gemisch von Molekülen AX und BX bestehen, wobei A und B Isotope desselben Elementes sind und X ein anderes Element oder eine andere Verbindung ist. Beim Eintritt des Gasgemisches in den Anregungsbereich 12 werden die Moleküle durch eine zwischen den Elektroden 2o erzeugte elektrische Entladung in einen metastabilen Zustand angeregt, was eine zumindest teilweise Inversion oder Umkehr der Besetzung der Energiezustände bedeutet. Die angeregten Moleküle strömen dann infolge eines in Längsrichtung des Trsnngefäßes 1o erzeugten Druckgradienten zu dem Bereich 14 für eine selektive Entregung, der einen optischen Resonator 22 umfaßt. Die selektive Entregung wird durch die Verwendung von Resonatoren 24 erreicht, die so gewählt sind, daß sie eine optische Rückkopplung bei einer Frequenz oder bei Frequenzen liefern, die den Inversionsfrequenzen der Molekülart AX , aber nicht der Molekülart BX entsprechen. Eine Absorptionszelle 26 bewirkt eine· selektive Absorption bei optischen Frequenzen,die charakteristisch für die Inver-

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sion

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Seile: -^af" 7J Unser Zeichen: ...g ■] 5 ·| ρ _ -] g 7 Q

sion νοηΒΧ sind, wodurch die Wahrscheinlichkeit für eine· induzierte Emission bei den Frequenzen der Molekülart BX weiter vermindert wird, während AX entreat werden kann. Die Anregungszone 12 und die Entregung^zone 14 könntr. vor. getrennten Gefäßen umschlossen sein, sich überlappen oder berühren.

Nach der selektiven Entregung von AX gelauert das Isotop<r-rgemisch in die Zone 16 zur Abtrennung der gewünschter Isotopenart durch irgendeines der oben genannten Verfahren. Dieser Sekundärprozeß kann zwei Schritte umfassen. Der erste Schritt ist die Trennung der Moleküle AX vor. der.

Molekülen BX und der zweite Schritt die Trennung dc-s η

Isotops A von dem Element oder der Verbinduna x^.

Zur Erläuterung wird die Trennung der Chlorisotope. Cl""' und Cl betrachtet. Wenn Cl₂ und H₂ (Wasserstoff) unt-r Bildung zweier Moleküle IICl (Chlorwasserstoff) miteinander reagieren, so ist diese Reaktion exotherm und erzeugt HCl-Moleküle,die sich in einem hochangeregten Schvir.mir.crszustand befinden. Diese Moleküle fallen in ihren Schwingungsgrund zustand durch einen Photoeraissionsproseß. Die ausgesendeten Photonen haben eine Wellenlänge vor. ur.aefähr 3,46 ,u und entsprechen einem übergang zwischen der Schwingungsniveaus ν = η und ν = η - 1. Im Falle von IICl beträgt die Differenz der ausgesandten Frequenzen von ν = 1 nach v=0 bei HCl und HCl 4,ο cm oder etwa 25 Ä. Diese Frequenzdifferenz ist groß genug, um optische Resonatoren herzustellen, die bei der Frequenz der einen Isotopenart reflektieren, nicht jedoch bei der anderen Isotopenart von HCl. Die Verwendung solcher Resonatoren würde eine rasche Entregung der einen Molekülspezies bewirken, für welche das Reflexionsvermögen hoch ist, wenn man eine optische Rückkopplung bei der geeigneten

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Frequenz erzeugt, nicht jedoch bei der Frequenz der anderen Spezies. Alternativ hierzu könnte ein in einem breiten Frequenzband reflektierender Resonator verwendet werden, der im Prinzip fähig wäre, beide Molekülarten zu entregen, wobei jedoch die optische Rückkopplung bei den zu einer der beiden Molekülarten gehörenden Frequenzen durch einen selektiven Absorber verhindert, wird. Dieser selektive Absorber kann entweder ein schmalbandiges Filter oder eine Gaszelle sein, die lediglich die gewünschte Molekülart von HCl enthält. Das Filter wird in den optischen Resonator eingesetzt.

Gemäß einer Ausfuhrungsform der Krfinduna werden die als Beispiel aewählten Gase H₀ und Cl₀, wobei letzteres aus

35 37

einem Gemisch von Cl und Cl besteht.» in die Anregungszone 12 durch eine Einlaßdüse 18 eingeführt. In der An- reguncrszone 12 findet eine Reaktion zwischen H₀ und Cl₀

■35 37 ^ - ^Δ statt unter Bildung von HCl und HCl , die dabei in hochangeregte Schwingungszustände übergehen. Dieses Gemisch der angeregten Isotopen-Verbindungen fließt in die Zone 14, die den optischen Resonator umfaßt. Resonatoren 24 werden so eingestellt, daß die optische Rückkopplung hauptsächlich bei den Frequenzen erfolgt, die

35 37
entweder zu HCl oder HCl ,aber nicht zu beiden gehören.

Umgekehrt kann ein Filter 26 verwendet werden, um eine optische Rückkopplung für eine der beiden Isotopenverbindungen zu verhindern. In beiden Fällen wird eine der beiden Isotopenarten aus ihren angeregten Schwingungszuständen entregt, während die andere Isotopenart im angeregten Zustand verbleibt. So hat man nun die beiden Isotopenarten in verschiedenen Anregungszuständen, wonach sie weiterbehandelt werden können, um einen dauerhafteren

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Unterschied in ihren Zuständen oder ihrer chemischen Zusammensetzung zu erreichen. Eine solche weitere Behandlung kann durch im Stand der Technik wohlbekannte Verfahren erfolgen. Beispielsweise kann das Gemisch aus angeregten und entregten Molekülen mit Licht einer Wcllenlänae- bestrahlt werden, die ausreicht, um die angeregten Moleküle zu dissoziieren, deren Energie aber wegen der reduzierten inneren Energie der nicht angeregten Moleküle nicht ausreicht, um diese zu dissoziieren.

Beispiel _2j_

16 1^s

Als weiteres Beispiel wird die Trennung von O und O " betrachtet, welche die häufigsten natürlichen Isotope des Sauerstoffs sind. In der vorliegenden Ausführungsform verwenden wir CO₉-GaS und zur Vereinfachung wird ein Isotopengemisch aus C O₀ und C O₉ betrachtet. Die. nach-

19 ifi

folgende Tabelle 1 führt die Wellenlängen von C θ' und C O„ für verschiedene Rotationsschwingungslinien des P-Zweiges für den 0O⁰I-- 10°0-Schwingunasübergang auf. Bei diesen Übergängen wurde ein Laserverhalt^n gefunden.

Tabelle 1

Übergänge im P-Zweig vom (00°1)-Schwingungsband zum (1o 0)-Schwingungsband von CO₀

P	Wellenlänge C12O^6	in /u C12O^8
P(18)	1Ο.571	9.341
P(2o)	1Ο.591	9.355
P(22)	1Ο.611	9.369
P(24)	1Ο.632	9.383
P(26)	4i)*i l\ 2 / 0 S11	9.397
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Bei der vorliegenden Ausführungsform wird das Isotopengemisch von CO,-Molekülen mit N₉ (Stickstoff) kombiniert und einer elektrischen Entladung ausgesetzt, um die oberen (00°1)-Niveaus . von C¹²O₉ ⁶ und C¹²O¹⁸ zu bevölkern und eine bezüglich des Grundzustandes invertierte Population in der herkömmlichen Weise zu erreichen. Dies erfolct beispielsweise in der Darstellung gemäß Fig. 3 in der Anregunaszone 12 durch Elektroden 2o. 'Das angeregte Gasgemisch strömt in die Zone 14, welche den optischen Resonator bildet. Im vorliegenden Beispiel wird anaenommen, daß die Resonatoren 24 auf eine oder mehrere der P-Linien von C "O₉ ⁰ eingestellt sind, aber keinem der Übergänge von

i q*- 1 '? 1 (-Ϊ

CO₉' entsprechen. Dadurch werden C "O₉ Moleküle selektiv

12 13 ontregt, während Moleküle von C O₉ im wesentlichen in ihren anaeregten Sustand verbleiben. Es ist hier zu bemerken,, daß eine optische Rückkopplung bei irgendeiner

-ίο 15

der vielen P-Linien der übergängen von C *Ό_ zur Entregung der Moleküle diener, kann. Ferner machen die aus Tabelle I ersichtlichen großen Unterschiede in den Wellenlängen von C¹²Oj⁰ und C¹²O¹⁸ deutlich, daß eine selektive Entregung der einen Isotopenart bevorzugt vor einer Entregung der anderen Isotopenart erfolgt. Es ist ferner klar, daß auch die C O₉ -Moleküle selektiv entregt wer-

12 16
den könnten, während die C O₉ -Moleküle im angeregten Zustand verbleiber. Nach dem selektiven Entregen einer der Isotopenarten kann mit einer der zahlreichen bekannten Methoden auf die angeregte Isotopenart eingewirkt werden, beispielsweise durch Einstrahler von Licht, das eine selektive. Dissoziation der Moleküle bewirkt, wie dies in dem vorhergehenden Beisoiel erläutert wurde.

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Beispiel III:

Es ist ferner klar, daß das selbe Prinzip auch auf die Trennung von Isotopen des Kohlenstoffs anstelle solcher des Sauerstoffes angewandt werden kann, beispielsweise 12 13

für C und C , indem man die geeignete Isotopenverschiebung der zur induzierten Emission aeeigneter. .Frequenzen wählt, d.h. die für C¹²O₂"⁶ und C¹³O₂ ¹⁶ geeigneter- Frequenzen. Diese Frequenzen sind wohlbekannt und werden hier nicht aufgelistet. Zur Verdeutlichung wird eine alternative Methode zum Erhalten invertierter Besetzustände der beiden Arten angegeben- die sich von der im vorheric;{-r: Beispiel verwendeten Methode unterscheidet. Dieses Beispiel illustriert die Verwendung einer Verbrennunasreaktion als Mittel zum Erreichen einer invertierter Population, d.h. zum Füllen der oberen Energiezustände. Ein Ausführungsbeispiel für eine entsprechende Vorrichtuno- ist in Fig. 5 dargestellt.

In Fig. 5 erkennt man einen Behälter 3o, der einen Brenner 32 einschließt. Dieser· ist mit Mitteln zun Einführer eines die Verbrennung auslösenden Stoffes, in diesem Falle 0 und eines Brennstoffes ausgerüstet, der von einem natürlichen Kohlenstoffgemisch gebildet ist_f das hauptsächlich

12 13

aus den Isotopen C und C besteht. Der Kohlenstoff kann als feines Pulver eingeführt werden. Die bei der Reaktion

C + O₂ *■ CO₂ entstehende Wärme beträgt -94_ro5 kcal/Mol

entpsrechend 4,o97 eV/Molekül. Diese Wärmemenge ist mehr als genug, umdas CO₂ auf die (00°1)-Niveaus des CO₂ anzurecrer..

Die angeregten Moleküle von CO₂ gelangen dann in eine Kammer 34 zwischen Resonatoren 36, die so ausgebildet sind, daß sie wie im vorher genannten Beispiel bevorzugt eine der

beiden

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Seiter ί"8Γ *' O Unser Zeichen: WS 1 5 1 P~

beidcin Isotopenarten entregen. Die restlichen Verfahrensschritte laufen wie im vorher beschriebenen Beispiel ab, in dem die Trennung von Sauerstoffmolekülen erläutert wurde.

Beispiel IVj_

Für die Trennung von Uran 235 und Uran 238 kann der Brennstoff aus Urandampf oder fein verteilten Uranpulver bestehen. Die die Verbrennung auslösende Substanz kann ein Halogen wie beispielsweise Fluor (F₂), Chlor (Cl₂), Brom (Br₂), Iod (I) oder Sauerstoff (O₂) sein, das vorzugsweise als Gas eingeführt wird. Die Reaktion kann durch eine äußere Quelle gezündet werden,wie beispielsweise Licht, oder kann spontan ablaufen. Im Falle von Fluor läuft die Reaktion folgendermaßen ab:

U + 3F„ ♦ UF^ mit ΔΗ = -5o5 kcal/Mol = 22 eV/Molekül.

Die bei der Reaktion erzeugte. Wärme reicht aus, um sicherzustellen, daß die UF_g-Moleküle in den angeregten Zustand versetzt werden. Die angeregten Moleküle durchlaufen dann den optischen Resonator-Hohlraum 34 mit den Resonatoren 3S, der auch eine Feineinstellvorrichtung wie beispielsweise, einen nicht dargestellten Fabry-Perot-etalon aufweisen kann. Der optische Resonator-Hohlraum wird auf einen optischen übergang eingestellt, für den eine Populationsinversion besteht. Insbesondere wird der optische Resonatorhohlraum so eingestellt, daß er eine der Isotopenarten bevorzugt vor der anderen beeinflußt, indem er von der Differenz zwischen den Übergangsfrequenzen bei den verschiedenen Isotopenarten Gebrauch macht. Die Übergangs frequenz er. können die 16 m- Schwingungsfrequenzen oder irgendeine der zahlreichen Frequenzen sein, für die relativ große

Isotopenverschiebungen

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Isotopenverschiebungen existieren. Die durch die Resonatoren bewirkte optische Rückkopplung entregt bevorzugt eine oder mehrere dieser Arten_f während andere Isotopenarten im angeregten Sustand verbleiben.

Die Moleküle gelangen dann in die Zone 3S, in welcher ein weiterer Verfahrensschritt die physikalische Trennuna bewirkt. Für diesen weiteren Verfahrensschritt Steher, tire Reihe von Methoden zur Verfügung. Beispielsweise können die angeregten Moleküle durch Einstrahlung von Licht photoionisiert oder photo-dissoziiert werden, wobei die Frequenz des Lichtes so gewählt sein nuß, daß si*- clifin einem angeregten Schwingung zustand befindlichen Moleküle ionisiert oder dissoziiert, während die Eneraie des Lichtes nicht ausreicht, die iin Grundzustand befindlichen Moleküle zu ionisieren oder zu dissoziieren. Die photo-ionisierten Moleküle können dann von den anderen Molekülen durch eine geeignete Anwendung elektrischer odc^r magnetischer Felder oder durch das Einführen einer Verbindung physikalisch getrennt werden, die als Radikalfänger mit den photo-ionisierten Molekülen reagiert.

Es ist zu bemerken, daß diese Beispielsreaktion sehr exotherm verläuft und eine Energie von 22 eV pro Molekül liefert. Die so gebildeten Moleküle weisen daher ein breites Spektrum von angeregten Zuständen auf. Eine derartige Anregung liefert zwar viele Übergänge, unter den^r. sich geeignete Übergänge mit einer großen Isotopenverschiebung, einer brauchbaren Lebensdauer metastabilex Zustände und angemessenen Übergangswahrscheinlichkeiten befinden. Man stellt jedoch fest, daß viele Übergänge auftreter,. deren Energien sich überlappen, so daß die Auswahl eines spezifischen optischen Überganges mit hoher Ausbeute schwierig ist. Unter diesen Umständen kann es wünschens-

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wert s?in,zur Durchführung der Erfindung Reaktionen zu verwenden, die weniger Energie freisetzen, wie das im nun folgenden Beispiel erläutert wird.

Plins brauchbare und weniger energiereiche Reaktion ist die Hydrolyse von UIv durch Wasserdampf:

UF₆ + 2H₂O *· UO₂ ⁺² + 2F~ + 4HF

mit Au = -5o,5 kcal/Mol = 2,2 eV/Molekül.

O O C λ Mf

In dieser Reaktion ersetzen UF,. mit den Isotopen U und U ^J und Wasser den Brennstoff bzw. die die Verbrennung auslosende Substanz in den vorher beschriebenen Beispielen. Der Ablauf der Verfahrensschritte ist jedoch im wesentlichen der

+2
gleiche. Die UO₂ -Ionen, die anfangs als Dampf gebildet werden, gelangen in die Kammer 34, in welcher die Resonatoren 36 selektiv eine der Isotopenarten von UO₉, beispiels-

°35
weise U O₂ entreger. Die übrigen Schritte sind die selben wie in den oben beschriebenen Beispielen.

In jedem der vorherigen Beispiele kann der physikalische Sustand der Gase, v/elche die Entregungskammer 22 in Fig. oder die Entregungskammer 34 in Fig. 5 verlassen, die Gesamtausbeute bei der Isotopenanreicherung im letzten Schritt beeinflussen. Wenn erst eine der Isotopenarten selektiv entregt ist oder als einzige im angeregten Zustand verblieben ist, ist es wünschenswert, den Austausch der inneren Energie der Moleküle, Atome oder Ionen der ausgewählten Isotopenart mit gleichartigen Molekülen, Atomen oder Ionen der übrigen Isotopenarten zu verhin

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dem. Ein solcher Energieaustausch kann dadurch verhindert werden, daß man die Möglichkeit von Stoßen zwischen den beiden Isotopenarten auf ein Minimum reduziert. Methoden zur Erreichung dieses Ziels sind bekannt« Beispielsweise kann man den Druck entsprechend niedrig halten oder tin inertes Puffergas verwenden. Eine andere Methode besteht darin, eine hohe Durchflußgeschwindigkeit, vorzuaswcise eine überschallströmung su erzeugen oder das Gas durch adiabatische Expansion abzukühlen. Eine solch^ adiabatische Expansion kann man in einem Gemisch von beispielsweise CO₅-IJ₂ durch Einspritzen des CO₇ ir. di-:·· Kammer 12 durch eine Entspannungsdüse 13 erzeugen, diam Eingang der Kammer 12 angeordnet ist, wie dies Fiα. 2 zeigt. Wenn ein Abkühlen durch adiabatische Expansion nicht möglich ist, können andere Mittel zur Verringerung der Wahrscheinlichkeit von Stößen unter den Isotopenarten verwendet werden, wie beispielsweise das Arbeiter, bei entsprechend niedrigem Druck, die Verwendung eines Puffergases oder das Einspritzen eines kalten Puffergases an einer geeigneten Stelle in die Strömung. Es versteht sich, daß jede beliebige oder alle der oben genannter Methoden mit jeder der erfindunasgemäßen Methoden zusammen verwendet werden kann, wenn dies zweckmäßig erscheint.

Aus der vorstehenden Beschreibung ergibt sich, daß das erfindungsgemäße Verfahren zur Trennung einer großen Anzahl von Isotopen in vorteilhafter Weise verwendet werden kann. So haben beispielsi^eise neben Uran eine Reihe anderer Isotope ein Laserverhalten in Reaktionen mit Fluor oder Sauerstoff gezeigt, wie beispielsweise Lithium, Gold, Kupfer,, Magnesium, Titan, Kohlenstoff, Eisen, Nickel und Platin. Andere Substanzen, auf welche das erfindungsgemäße Verfahren vermutlich ebenfalls anwendbar ist, sind beispielsweise Bor, Aluminium, Beryllium, Thorium

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und

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und Sirkon sowie viele andere, unter ihnen die Haloqene und Calcogenide.

Vorstehend wurde ein verbessertes System zur Trennung von Isotopen und Molekülen angegeben. Es stellt eine erhebliche Verbesserung gegenüber den derzeit bekannten Verfahren dar und erfordert wesentlich weniger Anregungsenergie. Ein .externer Laser ist nicht erforderlich. Die Verwendung eines Hochleistunaslasers zur selektiven Entregung sollte jedoch zum Erreichen hoher Durchsätze vorgesehen werden· Das erfindungsgemäße Verfahren hat den Vorteil, daß es mit den herkömmlichen Technologien und Geräten durchgeführt werden

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Claims (1)

1. Patentans

   r ü c h e

   Verfahren zur selektiven Anregung einer ausgewählten Isotopenart in einem Isotopengemisch, dadurch gekennzeichnet _f daß zunächst das ganze Isotopengemisch in einen angeregten Gaszustand übergeführt wird und daß dann eine bestimmte Isotopenart durch induzierte Emission selektiv entregt wird.

   2» Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die entregte Isotopenart dauerhaft von der angeregten Isotopenart getrennt

   3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch g e k e η η zeichnet, daß das Gemisch durch eine Verbren-

   ©09842/OSta

   nungsreaktion

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   Seite: -S- i. Unser Zeichen: WS 151P~1879

   nungsreaktion in einen angeregten Gaszustand versetzt wird.

   4. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet , daß das Gemisch durch Fotoanregung in einen angeregten Gaszustand versetzt wird.

   5. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Gemisch in einen metastabilen Zustand angeregt wird, in dem im wesentlichen eine inverse Besetzung der Energiezustände vorliegt.

   6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5 _f dadurch gekennzeichnet , daß die bestimmte Isotopenart dadurch selektiv entregt wird.- daß man das Gemisch durch einen auf bestimmte Wellenlängen abgestimmten optischen Resonator strömen läßt.

   7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die bestimmte Isotopenart dadurch selektiv entregt wird, daß man die bestimmte Isotopenart selektiv einer Laserstrahlung aussetzt.

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