DE2851135A1 - Verfahren zum regenerieren von zur entfernung von anionen starker saeuren aus rohwaessern verwendeten anionenaustauschern in hydrogenkarbonatform - Google Patents

Verfahren zum regenerieren von zur entfernung von anionen starker saeuren aus rohwaessern verwendeten anionenaustauschern in hydrogenkarbonatform

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DE2851135A1 DE19782851135 DE2851135A DE2851135A1 DE 2851135 A1 DE2851135 A1 DE 2851135A1 DE 19782851135 DE19782851135 DE 19782851135 DE 2851135 A DE2851135 A DE 2851135A DE 2851135 A1 DE2851135 A1 DE 2851135A1
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    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J49/00Regeneration or reactivation of ion-exchangers; Apparatus therefor
    • B01J49/10Regeneration or reactivation of ion-exchangers; Apparatus therefor of moving beds
    • B01J49/14Regeneration or reactivation of ion-exchangers; Apparatus therefor of moving beds containing anionic exchangers

Description

  • Verfahren zum Regenerieren von
  • zur Entfernung von Anionen starker Säuren aus Rohwässern verwendeten Anionenaustauschern in Hydrogenkarbonatform Beschreibung: Die Erfindung betrifft ein-Verfahren zum Regenerieren von in wäßrigen Suspensionen vorliegenden, zur Entfernung von Anionen starker Säuren aus Rohwässern verwendeten Anionenaustauschern in Hydrogenkarbonatform, bei welchem gleichzeitig eine Kalzium-Verbindung in fester Form und gasförmiges CO2 verwendet werden und der Ionenaustauscher nach dem Regenerier-Vorgang vom Regenerat abgetrennt und der Wiederverwendung zugeführt wird.
  • Zur Regenerierung von Anionenaustauschern wurden bisher ganz allgemein alkalische Lösungen, wie z.B. Natronlauge, Natriumkarbonat- oder Amxniul.hydroxid-Lösungen, verwendet.
  • Zur Vermeidung der Nachteile dieser Verfahren bei der Regenerierung schwach basischer Anionenaustauscher wurde vorgeschlagen, eine 1 bis 5 Gewichts-%ige Kalziumhydroxidaufschlämmung als Regenerierchemikalie zu verwenden (DE-OS 25 30 677). Das Regeneriermittel wird hierbei von unten nach oben durch die körnige lonenaustauschermasse hindurchgeleitet, danach verdrängt und der Ionenaustauscher mit Wasser gewaschen. Der schwach basische Anionenaustauscher liegt nun wieder in der Hydroxyl-Form vor und kann wiederverwendet werden.
  • Bei der Entfernung von Anionen starker Säuren, wie z.B.
  • Chlorid-, Sulfat- oder Nitrat-Ionen, aus Rohwässern hat es sich gezeigt, daß Anionenaustauscher in Hydrogenkarbonatform gute Ergebnisse erzielen. Bei Vollentsalzungsverfahren werden solche Anionenaustauscher in Hydrogenkarbonatform mit Kationenaustauschern kombiniert. In der US-PS 3 691 1o9 wurde ein solches Verfahren zur Regenerierung von Harzen eines Entsalzungssystems offenbart, bei welchem die bei der Wasserentsalzung verwendete Kombination eines schwach sauren Kationenaustauschers mit einem schwach basischen Anionenaustauscher nach der Erschöpfung der Ionenaustauschermassen in einem Dreibettsystem regeneriert wurde. Hierzu.wurde zur Regenerierung des schwach-sauren Kationenaustauschers bzw zur Rückführung dessen Natriumform in die freieSäureform gasförmiges Kohlendioxid verwendet,das mit einem Druck im Bereich von o,35 MPa bis 6,89 MPa in das Kationenaustauscherbett eingeleitet wurde. Das hierbei entstandene Regenerat, das Natriumhydrogenkarbonat und freie Kohlensäure enthielt, wurde entgast, d.h. das Kohlendioxid entfernt,und die auf diese Weise erhaltene Lösung zur Regenerierung des schwach basischen Anionenaustauschers verwendet. Die regenerierten Ionenaustauscher wurden mit zu entsalzendem Wasser in Gegenrichtung beaufschlagt, wobei Bett 3 mit dem schwach basischen Anionenaustauscher zunächst die Anionen aus dem Rohwasser entfernte, danach in Bett 2 Kalzium- und Magnesium-Ionen.mit Hilfe einer zugesetzten Kalziumhydroxidaufschlä.-mmung als M5(Qi'l)2 und als CaC03 ausgefällt wurden und erst danach in Bett 1 einwertige Kationen durch den schwach sauren Kationenaustauscher eliminiert wurden. Nach dem Erschöpfen der Ionenaustauscher begann .der Zyklus von neuem mit der Regenerierung. Es wurde festgestellt, daß Wasser,mit Kohlendioxid gesättigt, bei Kohlendioxid-Drücken im Bereich von o,5 bis l,oMpa einen pH-Wert von ca. 3,3 aufweist, bei welchem der schwach saure Kationenaustauscher eine vernachlässigbare Kapazität für einwertige und zweiwertige Ionen besitzt. Besonders bevorzugt wurden jedoch Kohlendioxid-Drücke zwischen o,7 und 2,o MPa, weil bei diesen Bedingungen dieses Verfahren effektiver arbeiten würde.
  • Das Verfahren nach der US-PS 3 691 1o9 ist auf den Zyklus Vollentsalzung-Regenerierung der hierfür verwendeten Ionenaustauschermassen und bei der Regenerierung speziell auf die Kombination schwach saurer Kationenaustauscher schwach basischer Anionenaustauscher gerichtet und nicht allgemein verwendbar. Das Verfahren kann nur in einer verhältnismäßig umfangreichen Anlage durchgeführt werden und benötigt zur Entfernung der Kalzium- und Magnesium-Ionen teure Chemikalien, nämlich Ca(OH)2 oder CaO.
  • A.C. Epstein und M.B Yeligar (Ion Exchange and lembranes 1973j Vor.1, S. 159-170) haben in einem überblick vier Ionenaustauschsysteme zur Entsalzung von Wässern beschrieben. Bei dem sogenannten Desal-Prozeß, einem Verfahren in einem Dreibettsystem, werden in einer ersten Kolonne ein schwach basischer Anionenaustauscher in der Hydrogenkarbonatform, in einer zweiten Kolonne ein schwach saurer Kationetaustauscher in der freien Säureform und in einer dritten Kolonne wieder ein schwach basischer Anionenaustauscher in der Hydroxylform verwendet. Die Regenerierung der ersten Kolonne erfolgt mit Hilfe einer Ammoniumhydroxidlösung und enthärtetem Rohwasser aus dem Ablauf der zweiten Kolonne und überführt den schwach basischen Anionenaustauscher in die Hydroxylform. Der schwach saure Kationenaustauscher in der zweiten Kolonne wird mit verdünnter Schwefelsäure regeneriert und der schwach basische Anionenaustauscher in der dritten Kolonne wird durch Einleiten von Kohlendioxid zu einem wesentlichen Teil in die Bikarbonatform zu einem geringeren Teil in die Hydroxylform überführt.
  • Danach sind die drei Kolonnen für den nächsten Entsalzungsvorgang wieder bereit, der dann aber in umgekehrter Richtung durchgeführt wird (das Rohwasser wird nun auf die dritte Kolonne aufgegeben).Dieses Verfahren soll nach Epsteinet al. wenig effektiv sein. Es bestehe die Möglichkeit einer Kalziumkarbonatfällung in der ersten Kolonne. Dies könne nicht toleriert werden, weil es die Anionenaustauscherkapazität reduziere, Kohlendioxid verbrauähe, die Kosten für das Pumpen erhöhe und die Flußverhältnisse im Harzbett störe.-Ein weiterer Desal-Prozeß arbeitet in einem Zweibettsystem. In diesem Verfahren ist die dritte Kolonne des Dreibettverfahrens gleichen Namens durch einen Dekarbonator ersetzt. Bei diesem Verfahren wird bei der Entsalzung eines Rohwassers der Auslauf aus der zweiten Kolonne mit dem schwach sauren Kationenaustauscher-Harz zur Entfernung des Kohlendioxids durch den Dekarbonator geleitet. Die Regenerierung der schwach basischen und der schwachs-3uxen- Ionenaustauscher ist ähnlich der im Verfahren mit dem Dreibettsystem beschriebenen. Allerdings muß der schwach basische Anionenaustauscher nach dessen Regenerierung mit einer Amnonium hydroxidlösung. und enthärtetem Rohwasser in die freie Basenform des Austauschers durch eine Behandlung mit Kohlendioxid in die Hydrogenkarbonatform überführt werden. Die für diese Umwandlung benötigte höhere Zeitdauer macht die Verwendung einer größeren Harzmenge und längerer Kolonnen erforderlich-. Sowohl im Zweibett- wie auch im Dreibett-Desal-Verfahren werden Ammoniumhydroxidlösungen als Regeneriermittel verwendet, was für manche Fälle, beispielsweise für die Trinkwasseraufbereitung, völlig ungeeignet ist.
  • Weiterhin beschreiben Epstein et al. den sogenannten SUL-bi SUL-Prozeß, der in einem Zweibettsystem, bestehend aus einer Kolonne mit stark saurem Harz in der Wasserstofform mit einer nachfolgenden Kolonne mit stark basischem Harz in der Sulfatform, durchgeführt wird. Nach dem Entsalzungsvorgang des Rohwassers ist der Kationenaustauscher mit Kationen beladen, der Anionenaustauscher liegt in der Chlorid- bzw. Hydrogensulfat-Form vor. Der Ablauf aus der Anionenaustauscherkolonne wird auch in diesem Verfahren in einem Dekarbonator vom Kohlendioxid befreit. Zur Regenerierung wird der Kationenaustauscher mit verdünnter Schwefelsäure behandelt, der in der Chlorid- bzw. Hydrogensulfat-Form vorliegende Anionenaustauscher mit Rohwasser, wodurch das Sulfat/ Hydrogensulfat-Gleichgewicht umgekehrt wird bis der Austauscher wieder in die Sulfatform überführt wird. Der Hauptnachteil des SUL-bi.SuLprozesses ist die Beschränkung seiner Anwendung auf Wässer, die ein Sulfat-zu- Chlorid- Verhältnis von 9 zu 1 oder größer aufweisen. Außerdem sind die Kapazitäten beider Austauscherharze in diesem Verfahren verhältnismäßig niedrig. Die Notwendigkeit,entweder lange Kolonnen verwenden zu müssen, oder häufigere Regenerierungentwirken sich ebenfalls nachteilig aus.
  • Die Regenerierung mit Rohwasser ergibt große Volumina an Abwasser, die Schwefelsäure enthalten und deshalb neutralisiert werden müssen.
  • + durchzufuhren Schließlich referieren Epstein et al.noch den RDI-Prozeß. Dieses Verfahren wird in einem Vierbettsystem durchgeführt, welches aus einer ersten Kolonne mit stark basischem Harz in der Bikarbonatform, einer zweiten Kolonne mit einer schwach sauren Austauschermasse in der Wasserstofform, einer dritten Kolonne mit stark saurem Harz in der WasserstofforA und aus einer vierten Kolonne mit schwach basischem Harz in der freien Basenform besteht und, angeschlossen an die vierte Kolonne, einen Dekarbonator aufweist.
  • Bei der Entsalzung wird die erste Kolonne mit Chlorid- und Sulfat-Ionen beladen, die zweite Kolonne hält die Kationen zurück, wonach der Auslauf aus der zweiten Kolonne Kohlensäure enthält, die durch die dritte und vierte Kolonne hindurchläuft und im Dekarbonator entfernt wird. Neutralsalze, die durch die erste und die zweite Kolonne noch hindurchgelaufen sind, werden in der dritten Kolonne hydrolysiert und die hierbei entstehende-Mineralsäure in der vierten Kolonne mit der freien Basenform des schwach basischen Harzes adsorbiert. Zur Regenerierung wird der stark saure Kationenaustauscher von unten nach oben von Schwefelsäure durchflossen und das hierbei entstehende Regenerat auf Kolonne zwei von oben her zur Regenerierung des schwach sauren Kationenaustauschers aufgegeben. Der beladene stark basische Anionenaustauscher wird mit Natriumhydrogenkarbonat-Lösung behandelt, wonach das hierbei entstehende Regenerat zur Regenerierung des schwach basischen Anionenaustauschers von unten nach oben durch die Kolonne vier fließt. Der Hauptnachteil dieses Verfahrens ist in den hohen Kosten für das Natriumhydrogenkarbonat begründet.
  • Bei den genannten Vollentsalzungsverfahren, die eine Kombination von Kationen- und Anionenaustauschern vorsehen, ist der Regenerationseffekt bei Verwendung von Kohlendioxid zur Regeneration klein und der Ionenaustausch sehr langsam.
  • Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zum Regenerieren von Anionenaustauschern, die zur Entfernung von Anionen starker Säuren aus Rohwässern eingesetzt werden, zu schaffen, das mit den Nachteilen der zum Stand der Technik gehörigen Verfahren nicht behaftet ist, insbesondere das einerseits eine Überführung des Ionenaustauschers in die freie Basenform während des Regeneriervorganges vermeidet und andererseits einen möglichst hohen Rückgewinn der Austauscher-Kapazität gewährleistet bei einfachster Durchführbarkeit. Die Arbeitsweise der Regenerierung ist bei allen Ionenaustauschverfahren überaus wichtig, da deren Wirtschaftlichkeit entscheidend von dem fur die Regenerierung erforderlichen Aufwand an z.B. Betriebskosten und Investitionskosten für die Vorrichtungen abhängt. Das Verfahren soll das mit beispielsweise Chloridionen, Nitrationen oder Sulfationen etc.
  • beladene Austauscherharz mit minimalem Arbeits- und Kosten-Aufwand möglichst weitgehend wieder in die Hydrogenkarbonatform überführen können.
  • Die Aufgabe wurde überraschenderweise erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß man a) als Kalzium-Verbindung KalziumkarbQnat einsetzt und zwar in einer Menge, die oberhalb der im Bereich zwischen 5 und 7 durch die Auflösegeschwindigkeit des CaCO3 und die Dauer des Regeneriervorganges bedingten Menge liegt, b) das Regenerieren in einem System mit konstanter IBydrogenkarbonationen-Konzentration durchführt und daß c) während des CO2-Einleitens der C02-Partialdruck über der lonenaustauscher-Wasser-Suspension zwischen 5 x lo 3 MPa und 1,0 MPa beträgt und während des Regenerier-Vorganges innerhalb dieses Bereiches aufrechterhalten wird.
  • In einer vorteilhaften Ausbildung des erfindungsgemäßen Verfahrens liegt der C02-Partialdruck über der Suspension im Bereich zwischen o,ol MPa und o,2 MPa. Das Kalziumkarbonat wird vorteilhafterweise in pulvriger Form der wäßrigen, von C02-haltigem Gas durchströmten Suspension des beladenen Ionenaustauschers zugegeben und nach dem Regeneriervorgang durch Rückspülung vom regenerierten Ionenaustauscher abgetrennt und wiederverwendet. Eine weitere Kostenreduzierung wird erreicht, wenn als Kalziumkarbonat solches verwendet wird, das bei der Regenerierung schwach saurer Kationenaustauscher anfällt.
  • Ir einer vorteilhaften Weiterbildung des erfindungsgemäßen Verfahrens wiederholt man den Regeneriervorgang an ein und derselben lonenaustauscher-Charge mehrfach und setzt man lediglich für die letzte Stufe Frischwasser ein, für die vorletzte Stufe das Regenerat mit der geringsten Anionenbelastung, für die Stufe davor das Regenerat mit der nächst höheren Anionenbelastung etc.
  • und verwendet für die erste Stufe das Regenerat mit der höchsten Anionenbelastung.
  • Während bei den zum Stand der Technik gehörigen Ionenaustauschverfahren bei der Regenerierung der Anionenaustauscher feste Phasen möglichst vermieden werWen,swird beim erfindungsgemäßen Verfahren festes CaC03 zu gesetzt und das mit der nachfolgenden Formel beschriebene Gleichgewicht benutzt.
  • Die Einleitung des CO2 in die Suspension des beladenen Ionenaustauschers bewirkt eine Verschiebung dieses Gleichgewichts nach der rechten Seite, d.h. das Austauscherharz wird regeneriert. Mit einem Zusatz an CaC) allein läßt sich das Anionenaustauscherharz nicht regenerieren-. Eine ausschließliche Verwendung von in-Wasser gelöstem CO2 führt zu so niedrkgen pH -Werten, daß die HCO - Konzentration im Wasser verschwindend klein ist. Der Ver lauf der Kurve 1 in Figur 1 zeigt, daß damit der Regeneriereffekt minimal wird. Der Einsatz von höher konzentrierten HCO3-Lösungen, etwa von NaHCO3, hat den Nachteil, daß infolge der hydrolytischen Spaltung der Salzlösungen stark basische Austauscher (PH=9) teilweise in die unerwünschte freie Basenform überführt werden. Insbesondere die wegen Kapazität und chemischer Beständigkeit vorzuziehenden, schwach basischen Austauscherharze werden damit vorwiegend in die OH--Form gebracht, in der sie keine Neutralsalze spalten können. Demgegenüber vermeidet die im erfindungsgemäßen Verfahren vorgeschlagene kombinierte Verwendung von im Wasser gelöstem CO2 und festem Kalziumkarbonat die erwähnten Nachteile und vereint die Vorteile der zuvor beschriebenen Methoden. Je nach Wahl des CO2-Partialdrucks bleibt der Wert zwischen 5,o und 7,o,d.h. in einem- Bereich, in welchem kein Überschuß an OH--Ionen vorliegt. Es hat sich gezeigt, daß damit ein überraschend guter Regeneriereffekt erzielt wird. Die Kurve 2 in Figur 1 weist darauf hin, daß bis zu hohen Chloridkonzentrationen in der Regenerat-Lösung ein Kapazitätsrückgewinn von 30-50 % erreicht wird. Diese gute Wirksamkeit ist darauf zurückzuführen, daß die durch die Regenerierung verbrauchten HCO3-Ionen durch die Auflösung entsprechender Mengen an CaCO3-Bodenkörper laufend nachgeliefert werden.
  • Während der Regeneration entsteht pro Äquivalent Cl aus dem CaC03 ein Äquivalent HCO3, so daß nahezu kein Konzentrationsabfall der HCO3-Ionen auftritt.
  • Unabhängig vom Gehalt an Cr-, N03-oder-Ionen läuft die Regene-4 rierung in Gegenwart von festem Kalziumkarbonat daher bei konstanter HCO3-Konzentration ab.Die Hauptmenge der Hydrogenkarbonat-Ionen stammt aus dem CaC03, d-.h. aus der billigsten Regenerierchemikalie.
  • Die bei der Regenerierung von Chlorid- oder Nitrat-beladenen Austauscherharzen gebildeten Kalziumsalze sind gut wasserlöslich, d.h. im Regenerat werden hohe Konzentrationen erreicht.
  • Das bei der Regenerierung von. Sulfat-beladenen Harzen gebildete CaS04 gehört jedoch zu den schlecht löslichen Salzen (Löslichkeit: o,l99 %). Dieser Sachverhalt kann bei der Regenerierung in vorteilhafter Weise ausgenutzt werden. Da das CaSO4 ober-2 halb einer Maximalkonzentration von etwa 35 mval So4-/Liter in fester Form ausfällt, b.edeutet dies, daß das Sulfat des Austauschers praktisch direkt in festen Gips umgewandelt wird. Die ausgefallene Menge an CaS04 beeinflußt das Regenerationsgleichgewicht nicht. Daraus folgt, daß der Regeneriereffekt unabhängig vom Volumenverhältnis Austauscher/Wasser ist, d.h. die Regenerierung benötigt wenig Wasser.
  • Vorteilhaft ist auch, daß zur Regenerierung kein aufbereitetes Wasser verwendet werden muß, da die erreichbare Regeneratkonzentration praktisch immer erheblich über der Rohwasserkonzentration liegt und das zur Verwendung kommende Wasser daher noch aufkonzentriert werden kann. Der Kapazitätsrückgewinn ist umso größer, je höher die HCO3-Konzentration der Regenerierlösung ist. Diese HCO3-Konzentration steigt infolge der physikalischen Löslichkeit des CO2 und aufgrund des Dissoziationsgleichgewichts der Kohlensäure mit steigendem Partialdruck und steigendem p~ t.#ert. Beide AD.hängigkeiten sind jedoch gegenläufig. Mit steigendem Druck wird die Lösung stärker sauer, d.h. der pH-Wert und der Anteil des HCO3 an der Gesamtkohlensäure fällt. Daraus ergibt sich, daß die Gleichgewichtslage nur unwesentlich vom Partialdruck des CO2 abhängt. Der optimale Bereich liegt zwischen o,ol und 0,2 MPa. Damit entfallen die für eine Anlage teuren Druckapparaturen. Da die Regenerationsgeschwindigkeit-vor allem durch die Auflösung von festem CaC03 bestimmt wird, genügt es, den Partialdruck des CO2 aufrecht zu erhalten, das bedeutet, das CO2 oder CO2-haltige Gas muß nur im Kreislauf durch den Reaktor gepumpt werden. In den Vorfluter gelangen mit dem Regenerat nur solche Salze, die bereits im Rohwasser enthalten waren (z.B. der nicht umweltschädlicne Kalk, soweit das nicht verbrauchte CaC03 nicht ebenfalls im Kreislauf geführt wirdund außerdem eine geringere Menge an Sulfat als im Rohwasser enthalten war, da ein Teil in fester, deponierbarer Form anfällt.
  • Das erfindungsgemäße -Verfahren stellt somit einen Prozeß dar, der mit wenigen und sehr billigen Chemikalien auskommt und der keine unnötige Umweltbelastung bewirkt.
  • Die Erfindung wird im folgenden anhand der Zeichnungen und der Beispiele näher erläutert: Figur 1 zeigt die Ergebnisse zweier Regenerierversuche an einem Anionenaustauscher, der jeweils mit gleicher Chloridbeladung einerseit-s ausschließlich mit C02-Gas unter einem Druck von o,l MPa~(Kurve l),andererseits mit einem CaCO-Bodenkörper und C02-Gas unter einem Druck von o,l MPa (Kurve 2) behandelt wurde. Während Kurve 1 die Unwirksamkeit von C02 allein deutlich aufzeigt, ist aus Kurve 2 eine ca. 3obige Kapazitätsrückgewinnung in einer einzigen Stufe erkennbar.
  • Figur 2 zeigt in schematischer Darstellung ein Beispiel einer Stufe einer Kegenerieranlage.
  • Absatzweise durchgeführte Regenerierung: Die diskontinuierliche Regenerierung kann in einem Suspensionsreaktor 1 durchgeführt werden. Anionen-Austauscher, CaC03 und Regenerierlösung werden satzweise in den Reaktor eingebracht.
  • Das C02 oder C02-haltige Gas wird über eine poröse Platte oder einen Düsenboden in den Reaktor eingeblasen (4-Phasen-System 2), am Kopf des Reaktors wieder abgezogen und im Kreislauf zurückgeführt. Die durch das Einblasen verursachte Aufwirbelung des Austauschermaterials bewirkt eine intensive Durchmischung-der Suspension und verhindert gleichzeitig ein Zusammenbacken der Harzkörner durch ausfallendes Ca04.
  • Eine solche Apparatur eignet sich besonders für eine mehrstufige Regenerierung, wie sie notwendig wird, wenn der Ionenaustauscher mit C1--oder N03-Ionen beladen war. Dabei ist es sinnvoll, die weniger konzentrierten Regenerat-Lösungen-der zweiten, dritten, usw. Stufe nicht zu verwerfen, da sie wiederverwendet und weiter aufkonzentriert werden können. Die Regenerierung beginnt dann mit dem Ablauf der zweiten Stufe der vorherigen Regenerierung, die zweite Stufe mit dem Ablauf der vorhergehenden dritten, usw. und erst in der letzten Stufe wird Frischwasser benötigt. Damit wird bei einer mehrstufigen Regenerierung nur eine geringe Teilmenge Frischwasser zur Regenerierung benötigt. Der Verlauf einer solchen Regenerierung ist in Figur 3 schematisch dargestellt.
  • Figur 4 zeigt ein Schema eines Beispiels für kontinuierliche Regenerierung im Gegenstrom: Die bezüglich Austauscher und Wasser kontinuierliche Gegenstromregenerierung läßt sich in einer Siebbodenkolonne 1 durchführen, die von oben mit dem beladenen Austauscher und pulvrigem CaC03 und von unten mit Wasser und C02 oder CO2-haltigem Gas beaufschlagt wird. Auch hier wird das Gas im Kreislauf gepumpt. Das aufkonzentrierte Regenerat wird am oberen Kolonnenende 2 abgezogen, der regenerierte Austauscher am unteren Ende 3. Wasser-und Austauscherstrom müssen so dosiert werden, daß die Kontaktzeit für die Regenerierung ausreicht.
  • Beispiel: 1. Versuch zur Nitratentfernung: 510 ml eines stark basischen Anionenaustauschers, der vollständig (loo % der Kapazität) mit Nitrat-ionenbeladen war, wurde in acht Stufen regeneriert. Hierbei betrug die Wassermenge pro Stufe im Mittel 650 ml, die CaC03-Menge pro Stufe betrug 1 g. Die Kohlendioxideinleitung wurde so gewählt, daß über der Suspension ein C02-Druck von o,l MPa herrschte. In den Regenerat-Lõsungen der einzelnen Stufen wurden die vom Ionenaustauscher entfernten Nitratmengen in Form der Nitrat-.
  • konzentrationen (CNO Yin mmol/l gemessen. Es wurden folgende 3 Werte erhalten: Stufe CNO. in mmol/l 3 1 26,25 2 23,96 3 20,55 4 l7.o5 5 16,96 6 15,54 7 13,48 8 8,73 Damit wurden insgesamt 94,5 mmol, entsprechend 20 % der Kapazität an Nitrationen vom Ionenaustauscher entfernt.
  • Anschließend wurde das Filterbett, das den lonenaustauscher enthielt, sieben Minuten lang mit einem halben Liter Wasser pro Minute gespült. Der gesamte Wasserbedarf (Wassermenge für die Regenerierung + Wassermenge für die Spülung) betrug somit 9 Liter.
  • Danach wurde der Ionenaustauscher, um seine Wiederverwendbarkeit zu untersuchen, zur Nitratentfernung aus Rohwasser wieder eingesetzt. Die Nitratkonzentration im Rohwasser betrug 2 mmol/l (= 124 mg/l). Es wurde mit einem Durchsatz von 1,8 l/h gearbeitet, die Filtergeschwindigkeit betrug 1 m/h.
  • Obwohl hierbei nicht optimale Bedingungen eingestellt waren, wurde is zu 80 Stunden etwa 48 % des Nitrats aus dem Rohwasser adsorbiert (die Nitratkonzentration im Ablauf betrug 1,o5 mmol/1), nach dieser Betriebsdauer wurde nach und nach ein Durchbruch des Filters festgestellt. Die Gesamtversuchsdauer betrug 12o Stunen. 144 1 Rohwasser (= 282 Bettvolumina) wurden in den 80 Stunden durch das Filter durchgesetzt Der Vergleich der für die Regenerierung benötigten Wassermenge urddes Wasserdurchsatzes zur Nitratentfernung aus dem Rohwasser ergab ein Verhältnis der Wassermengen = 1:16.
  • 2. Versuch zum Nachweis der Wirksamkeit verschiedener Anionenaustauscher Sorten bei der Entfernung von Chlorid- bzw. Nitrat-Ionen aus simulierten Abwässern in Abhängigkeit von der Konzentration dieser Ionen: Die Ionenaustauscher wurden zunächst mit Chlorid- bzw. Nitrat-Ionen vollständig beladen und danach mit CaC03 und C02 regeneriert. Die Volumenverhältnisse der Anionenaustauscherharze zu den die genannten Ionen enthaltenden Wässern waren jeweils 1 ml Harz : loo ml Wasser. Die Chlorid- bzw. Nitrat-Ionenkonzentrationen betrugen jeweils lo, 5 bzw. 2,5 mmol/l.
  • Die Ergebnisse der Konzentrationsabnahme im Wasser nach der Sorption sind in der folgenden Tabelle zusammengestellt: Anionenaustauscher Konzentration der zu Konzentrationsentfernenden Ionen abnahme im Wasser Ummol/lz nach dem Sorptionsvorgang um schwach basisch mit tertiären Aminogruppen lo (Cl-) 25 % 5 (Cl-) 35 % 2,5 (C1-) 39 % lo (NO3) 52 % 5 (N03) 46 % stark basisch mit quarternären Aminogruppen (Typ I) lo (C1-) 45,2 % 5 (C1-) 46,6 % 2,5 (Cl-) 50,2 % lo (N03) 49,6 % 5 (N03) 50,4 % 2,5 (N03) 56,9 % stark basisch mit quarternären Aminogruppen (Typ II) lo (Cl-) 42,6 % 5 (Cl-) 45,1 % 2,5 (Cl-) 49,5 % stark basisch lo (N03) 36,4 % Pyridin-Typ 5 (N03) 49,2 % 2,5 (NO-3) 53,2 % Für zwei stark basische Anionenaustauscher wurde jeweils das Verhältnis der Volumina simuliertes Rohwasser zu Ionenaustauscherharz variiert und danach die Konzentrationsabnahme-Werte bei zwei verschiedenen Konzentrationen der zu entfernenden Ionen aufgeführt.
  • Ergebnisse: Anionenaustauscher Verhältnis der ursprünglich Konzentrations-Volumina simul. vorhandene Kon- abnahme im Was-Rohwasser/Anionen- zentration der ser nach dem austauscherharz zu entfernenden Sorptionsvor-Ionen gang Cmmol/ um stark basisch o,1 l/ml lo (C1-) 45 % mit quarternären Amino-0,2 1/ml 10 35 % gruppen (Typ I) 0,1 2 (Typ I) o,3 l/ml lo 27 % o,4 l/ml lo 20,5 % 0,1 l/ml 5 (Cl-)- 46,6 % o,2 l/ml 5 38,8 % o,3 l/ml 5 32,4 % o,4 l/ml 5 29,8 % o,5 1/ml 5 26,7 % stark basisch o,1 l/ml lo (NO3) 49,6 % mit quarternären Aminogruppen (typ II) 0,2 l/ml 1o 31,9 % o,3 l/ml lo 25,9 % o,4 l/ml lo 20,6 % o,l l/ml 5 (N03) 50,4 % o,2 l/ml 5 42,o % o,3 l/ml 5 37,3 % o,4 l/ml 5 28,6 %

Claims (5)

  1. Patentanspüche = 1. Verfahren zum Regenerieren von in wäßrigen Suspensionen vorliegenden, zur Entfernung von Anionen starker Säuren aus Rohwässern verwendeten Anionenaustauschern in Hydrogenkarbonatform, bei welchem gleichzeitig eine Kalzium -Verbindung in fester Form und gasförmiges C02 verwendet werden und der Ionenaustauscher nach dem Regenerier-Vorgang vom Regenerat abgetrennt und der Wiederverwendung zugeführt wird, dadurch gekennzeichenet, daß man a) als Kalzium-Verbindung Kalziumkarbonat einsetzt und zwar in einer Menge, die oberhalb der im PH-Bereich zwischen 5 und 7 durch die Auflösegeschwindigkeit des CaC03 und die Dauer des Regeneriervorganges bedingten Menge liegt, b) das Regenerieren in einem System mit konstanter Hydrogenkarbonationen-Konzentration durchführt und daß c) während des C02-Einleitens der C02-Partialdruck über der Ionenaustauscher-Wasser--Suspension zwischen 5 x lo 3 MPa und 1,0 MPa beträgt und während des Regenerier-Vorganges innerhalb dieses Bereiches aufrechterhalten wird.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1-, dadurch gekennzeichnet, daß der C02-Partialdruck über der Suspension im Bereich zwischen o,ol MPa und o,-2 MPa liegt.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Kalziumkarbonat in pulvriger Form der wäßrigen, von C02-haltigem Gas durchströmten Suspension des bela'denen lonenaustauschers zugegeben wird und nach dem Regenerier-Vorgang durch Rückspülung vom regenerierten Ionenaustauscher abgetrennt und wiederverwendet wird.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß als Kalziumkarbonat solches verwendet wird, das bei der Regenerierung schwach saurer Kationenaustauscher anfällt.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man den Regeneriervorgang an ein und derselben Ionenaustauscher-Charge mehrfach wiederholt, und daß man lediglich für die letzte Stufe Frischwasser einsetzt, für die vorletzte Stufe das Regenerat mit der geringsten Anionenbelastung, für die Stufe davor das Regenerat mit der nächst höheren Anionenbelastung etc. und für die erste Stufe das Regenerat mit der höchsten Anionenbelastung verwendet.
DE2851135A 1978-11-25 1978-11-25 Verfahren zum Regenerieren von zur Entfernung von Anionen starker Säuren aus Rohwässern verwendeten Anionenaustauschern in Hydrogenkarbonatform Expired DE2851135C2 (de)

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