DE2754889A1

DE2754889A1 - Thermoplastische formmasse

Info

Publication number: DE2754889A1
Application number: DE19772754889
Authority: DE
Inventors: Steven William Scott
Original assignee: General Electric Co
Current assignee: General Electric Co
Priority date: 1976-12-14
Filing date: 1977-12-09
Publication date: 1978-06-15
Also published as: AU513629B2; NL183655C; MX146091A; FR2374372A1; AU3150377A; IT1089627B; JPS5394538A; CA1082394A; JPS62945B2; BR7708069A; NL7713185A; GB1559230A

Description

Beanspruchte Priorität : 14. Dezember 197<>, USA.,

Serial-No. 750 Π12

Anmelder :

GENERAL EUiCTRIC COMPANY

1 River Road
Scheneetady, N.Y., U.S.A.

Thermoplastische Formmasse

Die Erfindung betrifft eine neue thermoplastische Formmasse, die ein aromatisches Carbonatpolymer und ein tliermoplast isches Polyesterharz, das von Cyclohexandimethanol abgeleitet ist, umfasst. Diese Zusammensetzung kann zusätzlich eine verstärkend wirkende Menge eines Verstftrkungsflillsto! fes enthalten.

Polycarbonate sind gut bekannt und sind in weitem Masse für die Herstellung von thermoplastischen ausgeformten Gegenständen verwendet worden.

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Polycarbonat ist ein hoch-leistungsfähiger Kunststoff mit guter Schlagfestigkeit. Zusätzlich zur Plastizität (Schlagfestigkeit) besitzt allgemein verwendliches Polycarbonat eine hohe Transparenz, breite Temperaturgrenzen (hohe Schlagfestigkeit unterhalb -GO⁰C und eine UL (Underwriters'Laboratories, Inc.) thermische Dauerbelastung von 115°C bei Schlag),gute Formbeständigkeit, hohe Festigkeit gegen Kriechen und elektrische Eigenschaften, die es als alleinige Halterung für stromtragende Teile (bis zu 125°C ohne Verlust von Schlagfestigkeit) qualifizieren.

Polycarbonat besitzt geringe Wasserabsorption, gute Korrosionsbeständigkeit und einen weiten Bereich der Einf firbbarkei t. Eine schwache Stelle des Polycarbonats ist sein relativ geringer Bereich der chemischen Beständigkeit, der ein sorgfältiges Erwägen der Anwendungen erforderlich macht, wobei die Berührung mit bestimmten organischen Lösungsmitteln, einigen Detergenzien, starken Alkalien, bestimmten Schmierfetten und anderen Fetten sowie Ölen in Betracht gezogen werden muss. Eine andere schwache Stelle der Polycarbonate ist es auch, dass sie hohe Schmelzviskositäten besitzen, die es bis zu einem gewissen Grad schwierig machen, sie auszuformen bzw. zu pressen.

Es wurden Versuche unternommen, Polycarbonate mit verschiedenen polymeren Systemen zu mischen. Im allgemeinen ist das Polycarbonat nicht gleichmässig mit dem anderen polymeren System mischbar. Im US-Patent 3 218 372 werden z.B. Zusammensetzungen von Polyalkylenterephthalat und Polycarbonatharzen beschrieben. Ks wird angegeben, dass diese nicht verstärkten Zusammensetzungen eine verringerte Schmelzviskosität besitzen und eine höhere Plastizität oder Verformbarkeit als die Polyalkylenterephthalatharze aufweisen. Auch in den gelegentlichen Fällen, in denen Polycarbonat mit dem anderen polymeren System mischbar ist, werden die Eigenschaften, die Polycarbonat zu einem hochleistungsfähigen Kunststoff machen, üblicherweise ohne andere zusätzliche Vorteile verschlechtert.

Es wurde gefunden, dass, wenn ein aromatisches Carbonatpolymer zu einem Polyesterharz, das von Cyclohexandimethanol abgeleitet

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ist, hinzugegeben wird, dann das Polycarbonat mit diesem Polyester Über einen weiten Bereich verträglich ist. Ein Gegenstand, der aus dieser Zusammensetzung ausgeformt ist, behalt die transparenten Eigenschaften eines Gegenstandes, der aus dem Polycarbonat ausgeformt ist, bei. Dies wird auch ohne irgendeinen merklichen Abfall der mechanischen und physikalischen Eigenschaften wie beispielsweise der Gardner Schlagfestigkeit, Zugfestigkeit oder Biegefestigkeit einer typischen Polycarbonatformmasse erreicht. Auch die Zusammensetzung nach der vorliegenden Erfindung besitzt eine verringerte Schmelzviskositnt, die zum leichteren Ausformen führt. Weiterhin besitzt ein aus dieser Formmasse ausgeformter Gegenstand eine bessere Hydrolysebestrindigkeit und verringerte WasserdampfdurchlJissigkeitsrate (dies ist wichtig für Flaschen und Verpackungen).

Die vorliegende thermoplastische Formmasse umfasst:

(a) ein aromatisches Carbonatpolymer und

(b) ein Polyesterharz, das von Cyclohexandimelhanol abgeleitet ist.

In einer bevorzugten Ausführungsform umfasst die vorliegende thermoplastische Formmasse:

(a) ein aromatisches Carbonatpolymer,

(b) ein Polyesterharz, das von Cyclohexandimethanol abgeleitet ist, und

(c) eine verstärkend wirkende Menge eines Verstrirkungsfiillstoffes.

Das aromatische Carbonatpolymer der vorliegenden Erfindung besitzt wiederkehrende Einheiten der Formel:

A I -R-C-R-O-C-O /_Tx

I Il

B 0

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-Jt-

worin jedes -R- aus der Gruppe, bestehend aus Phenylen, halogensubstituiertem Phenylen und alky!substituiertem Phenylen, ausgewfthlt ist und A und B Jeweils aus der Gruppe, bestehend aus Wasserstoff, Kohlenwasserstoffresten, die frei von aliphatischen Ungesitttigtheit sind, und aus Resten, die zusammen mit dem verbindenden

-atom einen Cycloalkanrest bilden,ausgewählt sind, wobei die gesamte Anzahl von Kohlenstoffatomen in Λ und D bis zu 12 betragt.

Das aromatische Carbonatpolymer dieser Erfindung kann durch Verfahren hergestellt werden, die dem Fachmann gut bekannt sind und die auch im US-Patent 3 989 Π72 beschrieben sind, dessen

barungsgehalt

Offerv**urch diese Bezugnahme in die vorliegende Anmeldung aufgenommen wird·

Hierbei sind auch verzweigte Polycarbonate eingeschlossen, wobei eine poly funktioneIIe aromatische Verbindung mit dem zweiwertigen Phenol und CarbonatvorlNufer umgesetzt wird, um ein thermoplastisches willkürlich oder unregeInrfssig verzweigtes Polycarbonat zu liefern, bei dem die wiederkehrenden Einheiten der Formel I verzweigende Gruppen enthalten.

Die bevorzugten Polycarbonatharze können von der Reaktion von Bisphenol-A und Phosgen abgeleitet werden. Diese Polycarbonate besitzen 10 bis 100 wiederkehrende Einheiten der Formel

(in

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i '

Das Polycarbonat sollte eine grundmolare Viskosil Ί tszali 1 oder Grundviskosit H t (englisch: intrinsic viscosity) zwischen 0, i und 1,0, vorzugsweise von 0,10 bis 0,'ΐ5 besitzen, gemessen bei 25°C in Methylenchlorid.

Die Polyester werden hergestellt, indem eniweder das eis- oder Irans-Isomere (oder eine Mischung derselben) von 1 , 1-Cyclohexruidiniethanol mit einer hexacarbocyclischen Dicarbonsnure kondensiert wird, um so einen Polyester mit wiederkehrenden Einheiten der folgenden Formel zu erzeugen:

0 0

^CH₉ - CH, Il Il

- 0 - CII₉ - CH " ^ CII - CH₉ - 0-C -H-C- (III)

^CII₉ - CH₂^

wobei der substituierte Cyclohexanring das eis- oder trans-Isomere oder eine Mischung derselben ist und R einen organischen liest darstellt, der β bis 20 Kohlenstoff a to.no enth'ilt und der der decarboxylierte Rest ist, der von einer hexacarbocyclischen Dicarbonsnure abgeleitet ist.

Die bevorzugten Polyesterharze können von der Reaktion von entweder dem eis- oder trans-Isomeren (oder einer Mischung derselben) von 1,I-Cyclohexandimethanol mit einer Mischung von Iso- und Terephthalsäure abgeleitet werden. Diese Polyester besitzen wiederkehrende Einheiten der Formel

^CH₉ - CII₉

O - CH₉ - CTI ^ύ ⁴^CII - CH,, - O C —( C\K (IV)

^CH₂ - CH₂

Diese Polyester können durch dem Fachmann gut bekannte Verfahren hergestellt werden, z.B. durch solche, wie sie im US-Patent

-a«n Offenbarunpspehalt 2 901 4nr> beschrieben sind, des/durch diese Bezugnahme in die vorliegende Anmeldung aufgenommen wird.

Natürlich wird umfasst, dass die Polyesterharze dieser Erfindung durch Kondensieren von 1,4-Cyclohexandimetlmnol und gerin-

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gen Mengen von anderen bifunktione I len Glycolen mit der Iw-xacnrbocyctischen Dicarbonsriure herge.stelll werden köiincn. i/ieso anderen bi funktionellen Glycole schliessen die Polymethy h'iiglycole, die 2 bis 10 oder mehr KoIi lens tot la tome enthalten, wie Athylenglycol, Butylenglycol usw. ein.

Beispiele von hexacarbocyc lisclien Dicarbonsäuren, bei denen die Carboxy- oder Carbonsfiureres te in para-St el I ung an einem hexacarbocyclischen nest hnngen, der durch H in j'orinel III nezeicl·- net ist, umfassen Terephthalsäure, t rans-.'Iexahydrot erepht ha I-shure, ρ,ρ'-SulfonyidibenzoesTure, I ,-I'-Diphensäure , t, l'-iiimzophenondicarbonsä'ure , 1,2-Di (p-carboxypheny I Vi than , I, ¹I-Di (pcarboxyphenoxy )rithan, 1 ,Ί '-DicarboxydiphenyΙΉ iior usw. uml Mischungen derselben. Alle diese Säuren enthalten wenigstens einen hexacarbocyclischen Kern. Es können auch verschmolzene Ringe anwesend sein wie in 1,1- oder 1, ">-Naph tha liiulicarOonsfiure. Die hexacarbocyclischen Dicarbonsäuren sind bevorzugt solche, die einen trans-Cyclohexankern oder einen aromatischen Kern enthalten, der einen bis zwei Benzolring(e) enthalt, von denen wenigstens einer die übliche benzol ische Uiigesö 11 igt hei t besitzt. Es können natürlich entweder verschmolzene oder anhangende Ringe vorhanden sein. Alle die in diesem Abschnitt aufgezählten Verbindungen fallen in den Umfang der bevorzugten Gruppe. Die bevorzugte Dicarbonsriure ist Terephthalsäure oder Vischungen von Terephthalsäure und IsophthaIsnure.

Diese Polyester sollten eine Grundviskosifi t zwischen 0, IO und 2,0 dl/g besitzen, gemessen in einer Mischung von \0^r' Tetrachloräthan/ (K)T Phenol-Losung oder einem ähnlichen Lösungsmittel bei 25 C bis 10°C. Besonders bevorzugte Polyester besitzen eine Grundviskositrit im Bereich von Ο,β bis 1,2 dl/g.

Die Verstnrkungsmittel können ausgewählt sein aus feinverteiltem Aluminium, Eisen oder Nickel und dergleichen, Metalloxiden und Nichtmetallen wie Kohlenstoff«den, Silikaten wie Glimmer, Muminiumsilikat (Ton) Talkum, Asbest, Titandioxid, Wollastonit, Novaculit, Kaliumtitanat und Titanatwhiskers, Glasflocken, Glaskügelchen und -fasern, und polymeren Fasern und Kombinationen derseIben.

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«10

Obgleich es nur notwendig ist, eine verstärkend wirkende H enge des VerstarkungsmitteLs zu verwenden, kann das verstärkende Mittel 1 bis GO Gewichtsteile des gesamten Gewichtes der Zusammensetzung betragen. Ein bevorzugter Bereich ist 5 bis 1O Gewichtsteile.

Die bevorzugten Verstärkungsmittel sind aus Glas, und es wird bevorzugt, l'asrige Glasfaden, Mischungen von Glas und Talkum, Glas und Glimmer und Glas und Aluminiumsilikat zu verwenden, um Beispiele anzugeben. Die bevorzugten Fäden für Kunststoffverstärkung werden durch mechanisches Ziehen hergestellt. Vorzugsweise reichen die Glasfaserdurchmesser von etwa 0,000:105 cm (0,00012 Zoll) bis etwa 0,001i)l cm (0.O0O75 Zoll), aber dies ist nicht kritisch für die vorliegende Erfindung.

Das aromatische Carbonatpolymer kann 1 bis ί»ϋ Gewichts-% der Zusammensetzung umfassen, und das vom Cyclohexandiinethanolharz abgeleitete Polyesterharz kann 99 bis 1 Gewichts-% der Zusammensetzung umfassen. Vorzugsweise betrögt das aromatische Carbonatpolymer 25 bis 9fi Gewichts-% der Zusammensetzung und der vom CyclohexandimethanoI abgeleitete Polyester beträgt 2 bis 75 Gewichts-% der Zusammensetzung.

Die vorliegende Erfindung kann durch irgendein Standardverfahren hergestellt werden, und das spezielle angewendete Verfahren ist nicht kritisch. Es können z.B. Pellets oder Granulat, das aus dem Polycarbonatharz hergestellt ist, mit Pellets oder GranuLat, das aus dem Polyesterharz hergestellt ist, in einem Extruder unter üblichen Bedingungen gemischt werden.

Es ist klar, dass andere Materialien auch mit der Formmasse dieser Erfindung verwendet werden können und sie umfassen solche Materialien wie antistatische Mittel, Pigmente, Formentrennmittel, thermische Stabilisatoren, Schlagmodifiziermittel (impact modifiers), Streckmittel, UV-Stabilisatoren, keimbildende Mittel, flammhemmende Mittel und dergleichen.

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Beispiele für flammhemmende Mittel sind in den US-Patenten 3 917 559, 3 919 167, 3 926 908, 3 931 10O, 3 »33 731, J VW «'51

f'ehr^

fenh^ruTTni t 3 951 iilO, 3 953 396 und 3 940 366 beschrieben, deren Of/durch diese Bezugnahme in die vorliegende Anmeldung aufgenommen wird.

Bevorzugte flammhemmende Zusatzstoffe sind Metallsalze von Sulfonsäuren. Diese sind die Alkalimetall- oder Erdalkalimetallsalze von: monomeren oder polymeren aromatischen Sulfonsäuren; monomeren oder polymeren aromatischen Sulfon-Sulfonsfiuren; aromatischen Keton-Suifonsäuren; heterocyclischen Sulfonsäuren; halogenierten Methan-Sulfonsäuren; halogenierten nicht-aromatischen Carbonsäuren; aromatischen Sulfid-SuIfonsäuren; monomeren oder polymeren aromatischen Ather-Sulfonsäuren; aliphatischen und olefinischen Sulfonsäuren; monomeren oder polymeren Phenolester-Sulfonsäuren; nichtsubstituierten oder halogenierten Oxocarbonsäuren; monomeren und polymeren aromatischen Carbonsäuren und Estern und monomeren und polymeren aromatischen Amid-Sulfonsäuren.

Diese flammhemmenden Zusatzstoffe werden in kleinen Mengen verwendet, vorzugsweise von 0,01 bis etwa IO Gew.'', bezogen auf das Gewicht der Kombination aus dem aromatischen Cnrlxmatpolymer und Polyester.

Um die vorliegende Erfindung vollständiger und deutlicher zu erläutern, werden die folgenden speziellen \usfiihrungsbcispielc angegeben. Es wird jedoch bemerkt, dass diese Beispiele nur erläuternde Beispiele sind und die Erfindung, wie sie vorstehend beschrieben und nachfolgend beansprucht ist, in keiner Weise beschränken sollen.

In den Beispielen sind alle Teile und Prozentsätze auf Gewichtsgrundlage bezogen, wenn es nicht anders angegeben ist.

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He i s ρ i e 1 I

Die tolgenden Zusammense I zünden wurden durch Mischen der Komponenten als .Schmelze in einem Extruder liorfjostol I I (alle Teile sind Gewiehts1 ei Ie ):

Pol yearhoiia t Iwu'z f^

Po Iy (1 , I-eye I ohexa mti me I ha no 1 -1 erepli t ha 1 a t -eoisonhι ha 1a 1 ) ++)

Glas

KK) 7 Γ) I; >

70

K)

10

+ ) LiIX¹N K)I (General Klectric Co.) H^ 1-,0IiMt \l.'iO (Kastinaii Kodak Co.)

Die '/,nsaiiiiiii.n.se (zünden von Beispiel I wurden getestet, und es wurde· ^elunden, dass sie die rollenden physikalischen Ki jjensclia i I en lies i I ze n, die in Ta he I le I angegeben sind.

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BAD ORIGINAL

2 Zugfestigkeit (kg/cm )

(Tensile strength, psi)

Zugdehnung C-) (Tensile elongation)

Biegefestigkeit (kg/cm") (Flexural strength psi)

⁰⁰

<=> Biegemodul (kg/cm") ^* (Flexural modulus psi)

OD

O OO cn

66Γ 9500

148

5,8

15P

196

10&2 1552ε

955 13 595	P 53 13572	1790 2 54 β ^	907 1287ί>	84F 12110	155S 23591
254 20 376200	24000 341400	75800 1092200	22830 325400	21800 310200	72700 1035800

OO OD SO

Beispiel II

Die folgenden Zusammensetzungen wurden durch Mischen der Komponenten als Schmelze in einem Extruder hergestellt (alle Teile sind Gewichtsteile):

GUIJ K L M

Polycarbonatharz +) 100 75 70 00 50 10 i^r>

PoIy(I , 1-cyclohexandi- - 25 - 10 50 OO 'S5

methanol-terephthalatco-isophthalat)++)

Glas 10 JO

+ ) LEX\N 101 ++) KODAR Λ 150

Die Zusammensetzungen von Beispiel II wurden getestet, und es wurde gefunden, dass sie die folgende in Tabelle II angegebene physikalische Eigenschaft besassen.

Tabelle II

G U I J K L M

Gardner Sch lag fest ig- 64 5 015 9,2 (54 5 ΠΙ 5 Γ>4 5 9,2 keit (cm/kg)

(Gardner Impact 500 500 H 500 5Γ>0 fitX) F.

Strength, in.-lbs.)

Beispiel III

Die folgenden Zusammensetzungen wurden durch Mischen der Zusammensetzungen als Schmelze in einem Extruder hergestellt (alle Teile sind Gewichtsteile):

NOPQRSTU

Polycarbonatharz +) 100 90 75 GO 50 40 10

Poly(l,4-o-yclohexan- - 10 25 10 50 OO ;0 1OO dimethanolterephthalat-co-isophthalat

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+) LEXAN 101 ++) KODAR A150

Die SchmelzviskositSt der Zusammensetzungen von Beispiel III wurden gemessen, und die Ergebnisse sind in Tabelle III angegeben .

Tabelle III

N 0 PQRSTU

Schmelzvis- 9872 8710 6452 4970 4264 3551 2440 2303

kositiit

(poise)

Zeit (s) 43,3 38,2 28,3 21,8 IR,7 15,6 10,7 10,1

Beispiel IV

Die folgenden Zusammensetzungen wurden durch Mischen der Bestandteile als Schmelze in einem Extruder hergestellt (Gewichtsteile) :

_V w

Polycarbonatharz +) 100 i>5

PoIy(I,4-cyclohexandimethanol-terephthalat- - 5 co-isophthalat ++)

+) LEXAN 101 ++) KODAR A 150

Die Zusammensetzungen von Beispiel IV wurden getestet, und es wurde gefunden, dass sie die folgenden in Tabelle IV angegebenen physikalischen Eigenschaften besessen.

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Tabelle IV

V W

SchmelzviskositSt (poise) 3250 2485

Izod Kerbschlagfestigkeit

(Notched izod impact strength, ft.-lbs./in. ) 14,7 15,5

Doppelkeil - Izod -Schlagfestigkeit

(Double gated izod impact strength, ft-lbs) 40 1O

Beispiel V

Die folgenden Zusammensetzungen wurden durch Mischen der Bestandteile als Schmelze in einem Extruder hergestellt (Gewichtsteile):

Polycarbonatharz + ) 91 87,Π

Glas 0 4

PoIy(I,4-cyclohexandimethanol-terephthalat-co-isophthalat)++) 9 R, 4

+ ) LEXAN 101
++) KODAR A150

Die Zusammensetzungen von Beispiel V wurden getestet, und es wurde gefunden, dass sie die folgenden in Tabelle V angegebenen physikalischen Eigenschaften besassen.

Tabelle V

Izod-Kerbschlagfestigkeit

(Notched izod impact strength, ft-lbs/in. )

2 Biegemodul (kg/cm )

(Flexural modulus, psi) Biegefestigkeit (kg/cm²) (Flexural strength, psi)

1,9	3,3
35000 5OOOOO	349OO 4960OO
1050 15OOO	107P 154OO

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Beispiel VI

Die folgenden Zusammensetzungen wurden durch Mischen der Be standteile als Schmelze in einem Extruder hergestellt (Gewichtsteile):

A¹ B¹

Polycarbonatharz + ) 75 75

PoIy(I,4-cyclohexandimethanol-terephthalatco-isophthalat) ++) 25 -

Poly(äthylen-terephthalat) +++) - 25

+) LEXAN 101 ++) KODAR A150 +++) VITEL VFR 3801

Die Zusammensetzungen von Beispiel VI wurden getestet, und es wurde gefunden, dass sie die folgenden in Tabelle VI angegebenen physikalischen Eigenschaften besassen.

Tabelle VI

A' B¹

Lichtdurchiasslgkeit (%) 87 35 Zugdehnung (<*) 148 108

(Tensile elongation)

Aus den vorstehend angegebenen Tabellen ist ersichtlich, ,dass die Zusammensetzung nach der vorliegenden Erfindung die guten brauchbaren Eigenschaften der aromatischen Polycarbonatharze beibehalt, wflhrend sie zusätzlich verbesserte Schmelzfliesseigenschaften ohne Verlust an Schlagfestigkeit aufweist.

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Claims

Patentansprüche

(a) ein aromatisches Carbonatpolymer und

(b) ein von Cyclohexandimethanol abgeleitetes Polyesterharz umfasst.

2.

Formmasse nach Anspruch !,dadurch gekenn

zeichnet

dass das Polycarbonat wiederkehrende

Einheiten der Formel

I -R-C-R-O-C-O-

I H

besitzt, worin jedes -R- aus der Gruppe, bestehend aus Phenylen, halogensubstituiertem Thenylen und alkylsubstituiertem Phenylen, ausgewählt ist und Λ und B jeweils aus der Gruppe ausgewählt sind, die aus Wasserstoff, von aliphatischer Ungesfittigtheit freien Kohlenwasserstoffresten und Resten besteht, die zusammen und mit dem verbindenden

I -c-

atom einen Cycloalkanrest bilden, wobei die gesamte \nzahl der Kohlenstoffatome in Λ und B bis zu 12 betragt.

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3. Forramasse nach Anspruch 2,dadurch gekenn

zeichnet , dass das Polycarbonat die folgende wiederkehrende Einheit besitzt:

_ 0

Formmasse nach einem der vorhergehenden Ansprüche , d a durch gekennzeichnet , dass das Polyesterharz wiederkehrende Einheiten der folgenden Formel besitzt:

»2 - ^CH2.

I!

Il

- CH

CH - CH₀ -OC-R-C-

CH₂ -

worin der substituierte Cyclohexanring das eis- oder trans-Isomere oder eine Mischung derselben ist und Π einen organischen Rest darstellt, der G bis 20 Kohlenstoffatome enthält und der der von einer hexacarbocyclischen Picarbonsäure abgeleitete decarboxylierte Rest ist.

Formmasse nach \nspruch 4

dadurch

gekenn

zeichnet

dass das Polyesterharz die folgende

wiederkehrende Einheit enthalt:

-O- CiF₀ - CU

'CH₉ -

CI - CH₀ - O C

ß. Formmasse nach einem der vorhei'gehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass sie

(a) 25 bis 9? Gewichts-% des aromatischen Carbonatpolymeren,

(b) 2 bis 75 Gewichts-% des Polyesterharzes und

Cc) 1 bis 60 Gewichts-% eines Verstnrkungsf üi i_sto t fes enthalt.

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7. Formmasse nach Anspruch G, dadurch gekennzeichnet , dass der Verstärkung liillstoi1 Glasfiillstoff ist.

f . Formmasse nach Anspruch ^r> , d a d u r c Ii g e I; <? η η -

zeichnet , dass der Verst^rkungs Πί11stoif Gins und Glimmer ist.

Formmasse nach Anspruch G,dadurch gekennzeichnet , dass der Verstfirkungsl'iil Istoi'f Glas und Talkum ist.

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