DE2745669C2 - - Google Patents

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DE2745669C2
DE2745669C2 DE2745669A DE2745669A DE2745669C2 DE 2745669 C2 DE2745669 C2 DE 2745669C2 DE 2745669 A DE2745669 A DE 2745669A DE 2745669 A DE2745669 A DE 2745669A DE 2745669 C2 DE2745669 C2 DE 2745669C2
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10GCRACKING HYDROCARBON OILS; PRODUCTION OF LIQUID HYDROCARBON MIXTURES, e.g. BY DESTRUCTIVE HYDROGENATION, OLIGOMERISATION, POLYMERISATION; RECOVERY OF HYDROCARBON OILS FROM OIL-SHALE, OIL-SAND, OR GASES; REFINING MIXTURES MAINLY CONSISTING OF HYDROCARBONS; REFORMING OF NAPHTHA; MINERAL WAXES
    • C10G11/00Catalytic cracking, in the absence of hydrogen, of hydrocarbon oils
    • C10G11/14Catalytic cracking, in the absence of hydrogen, of hydrocarbon oils with preheated moving solid catalysts
    • C10G11/18Catalytic cracking, in the absence of hydrogen, of hydrocarbon oils with preheated moving solid catalysts according to the "fluidised-bed" technique
    • C10G11/182Regeneration
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J29/00Catalysts comprising molecular sieves
    • B01J29/90Regeneration or reactivation
    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Regenerieren von Fließbett-Krackkatalysatoren durch Behandlung eines erschöpften, Ablagerungen von Koks aufweisenden Katalysators mit molekularem Sauerstoff enthaltendem Regenerationsgas unter Abbren­ nen des Kohlenstoffs, bis der Kohlenstoffrückstand auf dem regenerierten Katalysator etwa 0,1 Gew.-% oder weniger beträgt, und ein aus Kohlendioxid und Kohlen­ monoxid bestehendes, praktisch sauerstofffreies Gas sowie heißer, regenerierter Katalysator erzeugt wer­ den, wobei ein Fließbett dichter Phase im unteren Abschnitt eines Regeneratorbehälters und ein Fließbett verdünnter Phase im oberen zylindrischen Abschnitt des Regeneratorbehälters ausgebildet werden,
indem der erschöpfte Katalysator mit einer Temperatur im Bereich von etwa 400 bis 593°C in eine erste untere Regenerationszone der dichten Phase eingeführt, mit einem primären Regenerationsgas, das mit einer Tempera­ tur im Bereich von etwa 37 bis 316°C aus einem Gasaus­ laß mit einer Austrittsgeschwindigkeit von etwa 19,8 bis 53,3 m/s eingeleitet wird, in der ersten unteren Rege­ nerationszone der dichten Phase in Kontakt gebracht wird und dabei unter turbulenten Strömungsverhältnis­ sen ein inniges Gemisch aus erschöpftem Katalysator und primärem Regenerationsgas gebildet und das Gemisch durch die erste untere Regenerationszone hindurch nach oben geführt wird,
Katalysator mitführendes Regenerationsgas in eine zweite obere Regenerationszone der dichten Phase über­ geführt, die eine Temperatur im Bereich von etwa 566 bis 760°C und einen Druck von etwa 0,4 bis 3,4 bar aufweist, und mit sekundärem Regenerationsgas aus einem Gasauslaß mit einer Austrittsgeschwindigkeit von etwa 19,8 bis 53,3 m/s in Kontakt gebracht wird,
regenerierter Katalysator aus dem dichtphasigen Fließ­ bett in eine außerhalb des Regeneratorbehälters in einem Katalysator-Standrohr befindliche Entgasungszone abgezogen wird, der regenerierte Katalysator entgast, und das ausgetretene Gas aus der Entgasungszone im Standrohr in die im oberen Abschnitt des Regeneratorbe­ hälters befindliche verdünnte Phase eingeleitet wird, erschöpftes, Katalysator mitführendes Regenerationsgas von der Oberfläche des Fließbetts dichter Phase in die verdünnte Phase aus in erschöpftem Regenerationsgas suspendiertem Katalysa­ tor im oberen Abschnitt des Regeneratorbehälters mit einer Ober­ flächen-Dampfgeschwindigkeit von etwa 0,3 bis 0,6 m/s und einer Temperatur von etwa 621 bis 738°C übergeführt wird, die verdünnte Phase in einer Trennkolonne in Katalysator und von Kata­ lysator praktisch freies erschöpftes Regenerationsgas aufgetrennt,
der abgetrennte Katalysator aus der Trennzone in die erste untere Regenerationszone zurückgeführt, in die­ ser in Kontakt mit neuem, erschöpftem Katalysator und primärem Regenerationsgas gebracht und
das von Katalysator praktisch freie, erschöpfte Rege­ nerationsgas als Abgas abgeführt wird.
Dieses Verfahren ist insbesondere zum Regenerieren von zeolithisches Molekularsieb enthaltenden Fließbett-Krack­ katalysatoren geeignet.
Katalytische Fließbett-Krackverfahren sind bereits bekannt und werden in großem Umfang in Erdölraffinerien angewandt. Bei diesen Verfahren wird ein Kohlenwasserstoff-Beschic­ kungsstrom mit heißem, regeneriertem Fließbett-Krackkata­ lysator in einer Reaktionszone unter Krackbedingungen in Berührung gebracht, um den Kohlenwasserstoff-Beschickungs­ strom in gekrackte Kohlenwasserstoffprodukte umzusetzen, wobei gleichzeitig kohlenstoffhaltige Stoffe (Koks) auf dem Katalysator abgelagert werden. Innerhalb der Reaktions­ zone werden die gekrackten Kohlenwasserstoffdämpfe von dem mit Koks verunreinigten, erschöpften Katalysator ge­ trennt und als von mitgeführtem Katalysator praktisch freies Produkt gewonnen. In einer Abstreifzone werden flüchtige Kohlenwasserstoffe von dem erschöpften Katalysator abge­ trennt. In einer Regenerationszone wird der mit Koks verun­ reinigte, abgestreifte Katalysator regeneriert, indem der auf diesem befindliche Koks mit einem molekularen Sauer­ stoff enthaltenden Regenerationsgas bei erhöhter Temperatur abgebrannt und die Aktivität des regenerierten Katalysators wiederhergestellt wird. Heißer, regenerierter Katalysator wird dann wieder in der Reaktionszone in Berührung mit frischem Kohlenwasserstoff-Beschickungsstrom gebracht.
Bei katalytischen Fließbett-Krackverfahren zur Umwandlung normalerweise flüssiger Kohlenwasserstoffe wie z. B. Erdöl­ fraktionen in niedriger siedende Kohlenwasserstoffe ist bereits bekannt, zeolithische Aluminiumsilikat-Molekular­ siebe einzusetzen, um eine erhöhte Umwandlung des Kohlen­ wasserstoff-Beschickungsstroms zu brauchbaren, niedrigsie­ denden Kohlenwasserstoffen, insbesondere als Motorkraft­ stoffe geeignete Naphtafraktionen, zu erzielen. Diese Katalysatoren enthalten eine amorphe Matrix aus z. B. Kiesel- und Tonerde, Kieselerde und Magnesia mit einem kleineren Anteil eines kristallinen zeolithischen Aluminiumsilikat- Molekularsiebes von gleichförmigen kristallinen Porenöff­ nungen, dessen Ionen mit Ionen der seltenen Erden, Magne­ sium, Wasserstoff, Ammonium und/oder anderen zwei- und mehrwertigen Ionen zwecks Verringerung des Natriumgehalts der Molekularsiebe auf nicht mehr als 1 Gew.-% und vorzugs­ weise darunter ausgetauscht worden sind. Diese nachste­ hend als Zeolithkatalysatoren bezeichneten Krackkata­ lysatoren sind bekannt und handelsüblich. Die Aktivität und die Selektivität derartiger Zeolithkatalysatoren zur Umwandlung von Kohlenwasserstoff-Beschickungsströmen in brauchbare, gekrackte Kohlenwasserstoffprodukte insbeson­ dere Naphta, werden insbesondere durch auf dem regenerier­ ten Katalysator zurückbleibenden Kohlenstoff beeinträch­ tigt. Zur Erzielung der vollen Aktivität und Selektivität derartiger Zeolithkatalysatoren soll der Kohlenstoffgehalt auf dem regenerierten Katalysator unter 0,2 Gew.-% und vor­ zugsweise unter 0,07 Gew.-% oder darunter liegen.
Aus der DE-OS 19 64 647 ist ein Verfahren zum Regenerieren eines erschöpften Katalysators bekannt, bei dem zwei nach­ einander geschaltete dichte Phasen des Katalysator-Wirbel­ bettes mit primärem und sekundärem sauerstoffhaltigen Re­ generationsgas in Kontakt gebracht werden. Die dichten Phasen werden von einer verdünnten Phase überlagert. Die Katalysatorbetten dichter Phase liegen nebeneinander, wobei der erschöpfte Katalysator zunächst in die Mitte des ersten Katalysatorbettes injiziert wird und über ein Wehr in die zweite Zone überfließt, worin die Regenerierung vervollständigt wird. Diese Verfahrensweise gestattet nicht eine gute Vermischung von erschöpftem Katalysator und primä­ rem Regenerationsgas zu Beginn der Regenerierung. Auch strömt nach diesem Verfahren des Standes der Technik im ersten Katalysatorbett das primäre Regenerationsgas verti­ kal und der Katalysator horizontal hindurch, was zu einer ungleichen Katalysatorverteilung in dieser Zone führt.
Gemäß dem deutschen Patent 26 57 601 wird der Katalysator bereits beim Verlassen der ersten unteren Reaktionszone abgezogen. Nach diesem älteren Verfahren wird der Kataly­ sator in einem verkürzten Kreislauf geführt und wird in der Regel, abgesehen von Katalysatorteilchen, die von dem ersten Regenerationsgas in die zweite Regenerationszone mitgerissen werden, die zweite Regenerationszone nicht durchlaufen. Die kegelstumpfförmige erste untere Reaktions­ zone des deutschen Patentes 26 57 601 verhindert zudem die Rezirkulation des Katalysators nach unten und verhindert einen Wärmeübergang nach unten, wo die Wärme besonders vorteilhaft genutzt werden könnte.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein verbessertes Verfahren zum Regenerieren von erschöpften Fließbett-Krack­ katalysatoren bereitzustellen, bei dem in übereinander geschalteten Regenerationszonen dichter Wirbelbett-Phase der erschöpfte Katalysator mit sauerstoffhaltigem Regenera­ tionsgas unter intensiver Vermischung und bei gleichmäßiger Verteilung des Katalysators in Kontakt gebracht wird, und unter Rezirkulation des Katalysators ein Wärmeübergang in die untere Regenerationszone geschaffen wird, so daß die Wärme dort genutzt werden kann.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß man
  • (a) erschöpften Katalysator in praktisch senkrechter Richtung nach unten in eine aufrecht stehende, zylindrische, erste untere Regenerationszone einführt,
    das sauerstoffhaltige primäre Regenerationsgas in einem Durchsatz, der etwa 25 bis 40% der zur Verbrennung des Kokses auf dem erschöpften Katalysator zu Kohlen­ dioxid und Wasser benötigten stöchiometrischen Sauerstoffmenge entspricht, radial verteilt zu­ führt,
    das gebildete Gemisch aus erschöpftem Katalysator und primärem Regenerationsgas mit einer Oberflä­ chen-Dampfgeschwindigkeit von etwa 1,3 bis 2,4 m/s und einer Katalysator-Verweilzeit von etwa 10 Sekunden bis zu 1 Minute durch die erste untere Regenerationszone hindurch nach oben führt,
  • (b) das sauerstoffhaltige sekundäre Regenerationsgas radial verteilt in einem Durchsatz, der etwa 60 bis 85% der zur Verbrennung des Kokses zu Koh­ lendioxid und Wasser benötigten stöchiometrischen Sauerstoff­ menge entspricht, in das untere Ende einer aufrecht stehen­ den, zylindrischen, zweiten oberen Regenerationszone ein­ führt, so daß der oberen und der unteren Regenerationszone etwa 100 bis 110% der zur Verbrennung von Koks zu Kohlendioxid und Wasser benötigten stöchiome­ trischen Sauerstoffmenge zur Verfügung steht,
    in der zweiten, oberen Regenerationszone ein dichtphasiges Fließbett aus in Regenerierung befindlichem Katalysator aufrecht erhält, das eine obere Oberfläche, eine Oberflächen-Dampfge­ schwindigkeit zwischen 0,7 und 1,8 m/s, eine Katalysator-Verweilzeit von etwa 3 bis 20 Minuten, in welchem Koks aus dem in Regenerierung befind­ lichen Katalysator mit einer spezifischen Koksab­ brenngeschwindigkeit von etwa 0,05 bis 1,0 kg Koks/h/kg Katalysator abgebrannt wird, aufweist
  • (c) den heißen, regenerierten Katalysator aus der zweiten oberen Regenerationszone abzieht,
  • (d) das erschöpfte Regenerationsgas mit mitgeführtem Katalysator aus dem oberen Bereich der zweiten oberen Regenerationszone in eine kegelstumpfförmi­ ge Übergangszone einleitet, in welcher die Ober­ flächen-Dampfgeschwindigkeit des erschöpften Regenerationsgases von etwa 0,7 bis 1,8 m/s am unteren Ende auf etwa 0,3 bis 0,67 m/s in ihrem oberen Bereich verringert und ein großer Teil des mitgeführten Katalysators unter Schwerkraft­ einwirkung von dem erschöpften Regenerations­ gas abgetrennt, in das dichtphasige Fließbett zurückgeführt und die verdünnte Phase aus­ gebildet wird, und
  • (e) die verdünnte Phase aus dem oberen Bereich der Übergangszone in den unteren Bereich des oberen zylindrischen Abschnitts des Regeneratorbehälters überführt.
Gemäß einer bevorzugten Ausführungsform des erfindungsge­ mäßen Verfahrens wird das primäre Regenerationsgas durch eine Vielzahl von Öffnungen in einem ersten Gasverteiler radial in die erste untere Regenerationszone und das sekun­ däre Regenerationsgas durch eine Vielzahl von Öffnungen in einem zweiten Gasverteiler radial in die zweite obere Regenerationszone jeweils in einer unter einem Winkel von etwa 30 bis 60° gegenüber der Waagerechten nach unten weisenden Richtung eingeleitet.
Gemäß einer weiteren bevorzugten Ausführungsform wird der Durchsatz zur Herabsetzung des Kohlenmonoxid-Gehalts in dem aus dem dichtphasigen Katalysator-Fließbett austre­ tenden, erschöpften Regenerationsgas bis auf etwa 500 ppm Gewicht oder weniger an primärem und sekundärem Regenera­ tionsgas derart bemessen, daß diese Gase ausreichend Sauer­ stoff zur praktisch vollständigen Verbrennung von Kohlenmono­ xid zuführen und das Kohlenmonoxid in der Übergangszone verbrannt und ein großer Teil der dabei freiwerdenden Verbrennungswärme von mitgeführtem Katalysator in der Übergangszone aufgenommen und zusammen mit unter Schwerkrafteinwirkung in das dichtphasige Katalysator-Fließbett zurück­ kehrendem Katalysator auf dieses Fließbett übertragen wird.
Die Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens enthält einen aufrecht stehenden Regeneratorbe­ hälter mit einem unteren und einem oberen Regeneratorab­ schnitt, wobei der untere Regeneratorabschnitt eine erste untere und eine zweite obere Regenerationszone aufweist, mit einer Zuleitung für den erschöpften Katalysator zur ersten unteren Regenerationszone, einem zum Einleiten von sauerstoffhaltigem primären Regenerationsgas in die erste untere Regenerationszone dienenden ersten Gasverteiler mit Gaszuleitung und einem zum radial verteilten Einfüh­ ren von sauerstoffhaltigem sekundären Regenerationsgas dienenden zweiten Gasverteiler in die zweite obere Regenera­ tionszone, mit einer Ableitung für regenerierten Katalysa­ tor und einem mit dem Auslaßende der Ableitung verbundenem außerhalb des Regeneratorbehälters befindlichen Standrohr für regenerierten Katalysator mit einem unteren konischen Abschnitt und einem zylindrischen oberen Abschnitt und einer das obere Ende des Standrohres mit dem oberen Ab­ schnitt des Regeneratorbehälters verbindenden Entgasungs­ leitung, einer zum Abtrennen des Katalysators von dem ver­ brauchten Regenerationsgas dienenden, im oberen Abschnitt des Regeneratorbehälters angeordneten Trennvorrichtung, einer zum Abführen von verbrauchtem Regenerationsgas aus der Trennvorrichtung dienenden und mit dieser verbundenen Abgasleitung und einer zur Überführung von abgeschiedenem Katalysator aus der Trennvorrichtung in den unteren Ab­ schnitt des Regeneratorbehälters dienenden Rohrleitung, und ist gekennzeichnet durch
  • (a) eine erste untere Regenerationszone (101) in der Form eines Hohlzylinders, der an seinem Boden geschlossen und an seinem oberen Ende offen ist,
  • (b) eine zweite obere Regenerationszone (102), eben­ falls in der Form eines Hohlzylinders, mit einer axial zentrierten Öffnung zur ersten unteren Regenerationszone (101), so daß das offene obere Ende der ersten unteren Regenerationszone (101) in freier Verbindung mit der Bodenöffnung der zweiten oberen Regenerationszone (102) steht,
  • (c) eine an ihren beiden Enden offene kegelstumpfför­ migen Übergangszone (103) mit einem Verjüngungs­ winkel von etwa 20 bis 40°, die an ihrem Boden axial mit dem offenen oberen Ende der zweiten oberen Regenerationszone (102) ausgerichtet ist und mit dieser in freier Verbindung steht,
  • (d) einem oberen Abschnitt (104) des Regeneratorbe­ hälters (100), der ebenfalls die Form eines Hohl­ zylinders aufweist und an seinem oberen Ende geschlossen und an seinem unteren Ende offen und axial mit dem offenen oberen Ende des Über­ gangsabschnitts (103) ausgerichtet ist und mit diesem in freier Verbindung steht,
  • (e) eine Zuleitung (105) für den erschöpften Katalysa­ tor, die unter einem Winkel von etwa 30 bis 45° gegenüber der Senkrechten durch die Seitenwand der zweiten oberen Regenerationszone (102) hin­ durchgeführt schräg nach unten verläuft und am unteren Ende mit einer praktisch senkrecht nach unten gerichteten Auslaßöffnung in der axialen Mitte der ersten unteren Regenerationszone (101) versehen ist, und
  • (f) eine in Verbindung mit dem Innenraum der zweiten oberen Regenerationszone (102) oberhalb des zwei­ ten Gasverteilers (108) stehenden Ableitung (113) für den regenerierten Katalysator, die unter einem Winkel von 30 bis 60° gegenüber der Senk­ rechten schräg nach unten gerichtet ist und mit dem außerhalb des Regeneratorbehälters befind­ lichen Standrohr (114) in Verbindung steht.
Die Vorrichtung ist insbesondere dadurch gekennzeichnet, daß das offene Auslaßende der Zuleitung (105) oberhalb eines Verteilers (109) mündet, der aus einem kegel­ stumpfförmigen Teil mit nach oben weisendem Scheitel besteht und an seiner Basis einen Durchmesser auf­ weist, der etwa dem 1/2fachen bis 11/2fachen des Durchmessers der Zuleitung (105) entspricht und axial innerhalb der ersten unteren Regenerationszone (101) zentriert ist.
Das erfindungsgemäße Verfahren wird im nachfolgenden anhand eines Ausführungsbeispiels in Verbindung mit der Zeichnung näher erläutert.
Die Zeichnung zeigt eine schematische Darstellung einer zur Ausführung des erfindungsgemäßen Verfahrens geeigneten Fließbett-Krackkatalysator-Regene­ riervorrichtung.
Zum besseren Verständnis der Erfindung wird im nachfolgen­ den zunächst auf die Zeichnung Bezug genommen. Die darin schematisch dargestellte Fließbett-Krackkatalysator-Regene­ riervorrichtung ist zur Durchführung des Verfahrens ausge­ legt, und in der Zeichnung sind lediglich die zur Erläu­ terung des Verfahrens erforderlichen Einzelheiten darge­ stellt. Die bei derartigen Vorrichtungen üblicherweise vorhandenen, nicht zur Erläuterung beitragenden Elemente, wie z. B. Ventile, Schieber, Pumpen, Steuervorrichtungen, sind der Übersichtlichkeit halber weggelassen.
Die in der Zeichnung dargestellte Fließbett-Krackkatalysator- Regeneriervorrichtung besteht aus einem aufrecht stehenden Regeneratorbehälter 100 mit einem unteren Regeneratorabschnitt 101 in Form eines Hohlzylinders, der an seinem Boden geschlos­ sen, und an seinem oberen Ende offen ist. Ein sich an diesen anschließender oberer Regeneratorabschnitt 102 weist ebenfalls die Form eines Hohlzylinders mit einer axial zentrierten Öff­ nung an seinem Boden und einem offenen oberen Ende auf, so daß das offene obere Ende des unteren Regeneratorabschnitts 101 in freier Verbindung mit der Bodenöffnung der oberen Regenera­ torabschnitt 102 steht. Ein an seinen beiden Enden offener, kegelstumpfförmiger Übergangsabschnitt 103 ist an seinem Boden axial mit dem offenen oberen Ende des oberen Regeneratorab­ schnitts 102 ausgerichtet und steht in freier Verbindung mit diesem. Ein Regeneratorabschnitt 104 für die verdünnte Phase, der ebenfalls die Form eines Hohlzylinders aufweist, an sei­ nem oberen Ende geschlossen, und an seinem unteren Ende offen ist, ist axial mit dem offenen oberen Ende des Übergangsab­ schnitts 103 ausgerichtet und steht in freier Verbindung mit diesem. Der Innenquerschnitt des unteren Regeneratorabschnitts 101 ist ausreichend groß bemesssen, daß eine Regenerationsgas- Oberflächen-Dampfgeschwindigkeit im Bereich von etwa 1,3 bis 2,4 m/sec erhalten wird, wobei das Fassungsvermögen des unteren Regeneratorabschnitts 101 außerdem ausreichend groß bemessen ist, damit sich eine Katalysator-Verweilzeit von etwa 10 Sekun­ den bis zu etwa 1 Minute bei den hier in Betracht gezogenen Durchsätzen und Arbeitsbedingungen erzielen läßt. Der Innen­ querschnitt des oberen Regeneratorabschnitts 102 ist bemessen für eine Regenerations-Oberflächen-Dampfgeschwindigkeit im Bereich von etwa 0,7 bis 1,8 m/sec, wobei sein Volumen aus­ reichend groß bemessen ist, um eine Verweilzeit des dicht­ phasigen Katalysator-Fließbetts von etwa 3 Minuten bis zu etwa 20 Minuten bei den hier betrachteten Durchsätzen und Arbeits­ bedingungen zu erhalten. Die Wände des Übergangsabschnitts 103 weisen gegenüber der Senkrechten einen kegelförmigen Ver­ jüngungswinkel von etwa 20° bis 40° und ausreichende Höhe auf, damit die größere Querschnittsfläche im oberen Bereich des Übergangsabschnitts 103 ausreichend groß bemessen ist, um die Oberflächen-Dampfgeschwindigkeit des durch diesen hindurch­ strömenden Regenerationsgases von Werten im Bereich von etwa 0,7 bis 1,8 m/sec auf Werte im Bereich von etwa 0,3 bis 0,67 m/sec zu verringern. Der Regeneratorabschnitt 104 für die verdünnte Phase hat gleichen Durchmesser und gleichen Quer­ schnitt wie das obere Ende des Übergangsabschnitts 103.
Die in der Zeichnung dargestellte Zuleitung 105 für erschöpf­ ten Katalysator dient zum Einführen von erschöpftem, mit Koks verunreinigtem Katalysator aus einem (hier nicht dargestell­ ten) Reaktionsbereich in einer im wesentlichen senkrechten Richtung nach unten in den Regeneratorbehälter 100. Die Zu­ leitung 105 verläuft unter einem Winkel von etwa 30° bis 45° gegenüber der Senkrechten schräg nach unten und ist an ihrem unteren Ende mit einem praktisch senkrecht nach unten gerich­ teten Auslaßende versehen. Die Zuleitung 105 ist durch die Seitenwand des oberen Regeneratorabschnitts 102 durchgeführt, wobei das untere Abgabeende der Zuleitung 105 im wesentlichen senkrecht nach unten weist und in der axialen Mitte des unte­ ren Regeneratorabschnitts 101 angeordnet ist. Das offene Aus­ laßende der Zuleitung 105 für erschöpften Katalysator mündet oberhalb eines Verteilers 109 für erschöpften Katalysator, der aus einem kegelstumpfförmigen Teil mit nach oben weisen­ dem Scheitel besteht und an seiner Basis einen Durchmesser aufweist, der von etwa dem 1/2fachen bis zu dem 11/2fachen des Durchmessers der Zuleitung 105 für erschöpften Katalysator entspricht. Der Verteiler 109 für erschöpften Katalysator ist axial innerhalb des unteren Regeneratorabschnitts 101 zen­ triert. Aus dem (nicht dargestellten) Reaktionsabschnitt zu­ geführter erschöpfter Katalysator fließt durch die Zuleitung 105 für erschöpften Katalysator nach unten und wird an deren Mündung senkrecht nach unten abgegeben, so daß er auf den Ver­ teiler 109 trifft und von diesem radial verteilt in den unte­ ren Regeneratorabschnitt 101 abgegeben wird.
Eine in den unteren Regeneratorabschnitt 101 führende Primär­ regenerationsgasleitung 106 dient zum Einführen von molekularen Sauerstoff enthaltendem Primärregenerationsgas wie z. B. Luft in den Regeneratorbehälter 100. Das Auslaßende der Primär­ regenerationsgasleitung 106 steht in Verbindung mit einem Primärregenerationsgasverteiler 107 in Form eines Ringrohrs mit einer Vielzahl unter einem Winkel von 30° bis 60° gegenüber der Waagerechten nach unten weisender Öffnungen, durch welche Primärregenerationsgas radial in das untere Ende des unteren Regeneratorabschnitts 101 abgebbar ist. Die Gesamtquer­ schnittsfläche sämtlicher Öffnungen im Primärregenerationsgas­ verteiler 107 ist ausreichend groß bemessen zur Erzielung einer Primärregenerationsgas-Abgabegeschwindigkeit im Bereich von etwa 19,8 bis 53,3 m/sec, wobei der Durchsatz an Primär­ regenerationsgas derart bemessen ist, daß etwa 25 bis 40% der zur Umwandlung des Koks auf dem erschöpften Katalysator zu Kohlendioxid und Wasser benötigten Menge an molekularem Sauer­ stoff zuführbar sind. Der über die Zuleitung 105 zugeführte, erschöpfte Katalysator und das über den Primärregenerations­ gasverteiler 107 zugeführte Primärregenerationsgas werden innig miteinander vermischt und radial innerhalb des unteren Endes des unteren Regeneratorabschnitts 101 verteilt.
Eine zum Einführen eines molekularen Sauerstoff enthaltenden sekundären Regenerationsgases wie z. B. Luft dienende Sekundär­ regenerationsgasleitung 110 ist in den unteren Abschnitt des oberen Regeneratorabschnitts 102 eingeführt und mit einem Sekundärgasverteiler 108 verbunden, welcher aus einem ring­ förmigen Rohr mit einer Vielzahl unter einem Winkel im Bereich von etwa 30° bis 60° gegenüber der Waagerechten nach unten weisender Öffnungen besteht, durch welche sekundäres Regenera­ tionsgas radial in das untere Ende des oberen Regeneratorab­ schnitts 102 abgegeben wird. Die Gesamtquerschnittsfläche der Öffnungen im Sekundärgasverteiler 108 ist ausreichend hoch zur Erzielung einer Sekundärregenerationsgas-Austrittsgeschwin­ digkeit im Bereich von etwa 19,8 bis 53,3 m/sec bemessen.
Der Durchsatz an sekundärem Regenerationsgas ist so bemessen, daß etwa 60 bis 85% des zur Umwandlung des Koks auf dem er­ schöpften Katalysator zu Kohlendioxid und Wasser benötigten molekularen Sauerstoffs zugeführt werden.
Der obere Regeneratorabschnitt 102 weist einen Querschnitt auf, der eine Oberflächen-Dampfgeschwindigkeit des durch diesen Querschnitt durchtretenden Regenerationsgases im Bereich von etwa 0,7 bis 1,8 m/sec ermöglicht, so daß der in Regeneration befindliche erschöpfte Katalysator und das Regenerationsgas ein dichtphasiges Katalysator-Fließbett bilden. Das Fassungs­ vermögen des oberen Regeneratorabschnitts 102 ist ausgelegt für eine mittlere Verweilzeit von etwa 3 bis 20 Minuten für den erschöpften Katalysator im dichtphasigen Fließbett, so daß praktisch sämtlicher Koks in dem dichtphasigen Katalysator- Fließbett mit einer spezifischen Koksabbrenngeschwindigkeit innerhalb eines Bereiches von etwa 0,05 bis 1 kg Koks pro Stun­ de pro kg Katalysator und bei einer Regenerationstemperatur im Bereich von etwa 621 bis 732°C verbrannt wird.
Ein Kanal 113 für regenerierten Katalysator verbindet den oberen Bereich des oberen Regeneratorabschnitts 102 mit einem äußeren Standrohr 114 für regenerierten Katalysator. Der Kanal 113 ist gegenüber der Senkrechten unter einem Winkel von etwa 30° bis 60° geneigt, so daß regenerierter Katalysator aus dem oberen Bereich des im oberen Regeneratorabschnitt 102 befind­ lichen dichtphasigen Katalysator-Fließbetts durch den Kanal 113 für regenerierten Katalysator hindurch nach unten in den oberen Abschnitt des außerhalb des Regeneratorbehälters 100 befindlichen Standrohrs 114 für regenerierten Katalysator ein­ tritt. Das Standrohr 114 besteht aus einem oberen, senkrech­ ten, zylindrischen Abschnitt 115 mit zylindrischer Wandung, der an seinem oberen und an seinem unteren Ende offen ist, und einem unteren, kegelstumpfförmigen Abschnitt 116, der gleichfalls an seinem oberen und an seinem unteren Ende offen ist. Die Verbindung des Kanals 113 mit dem oberen Standrohr­ abschnitt 115 befindet sich in der zylindrischen Wand dieses Abschnitts. Das offene obere Ende des unteren Standrohrab­ schnitts 116 steht mit dem offenen unteren Ende des oberen Standrohrabschnitts 115 in Verbindung, und die Wände des unteren Standrohrabschnitts 116 weisen vorzugsweise gegenüber der Senkrechten einen Verjüngungswinkel von etwa 71/2° auf. Innerhalb des unteren Standrohrabschnitts 116 wird aus dem Regeneratorbehälter 100 zugeführter, heißer, regenerierter Katalysator entgast. Ein in Verbindung mit dem unteren Ende des unteren Standrohrabschnitts 116 stehender Schieber 117 ge­ stattet das Abziehen von heißem, entgastem, regeneriertem Kata­ lysator in einem vorbestimmten Durchsatz, um diesen Katalysator in einer (nicht dargestellten) katalytischen Fließbett-Krack­ reaktionszone in Berührung mit einem Kohlenwasserstoff-Be­ schickungsstrom zu bringen.
In das Standrohr 114 eintretendes Gas zusammen mit regenerier­ tem Katalysator aus dem Regeneratorbehälter 100 sammeln sich im oberen Standrohrabschnitt 115 an. Ein Entgasungskanal 69 verbindet das offene, obere Ende des oberen Standrohrabschnitts 115 mit dem Regeneratorabschnitt 104 für die verdünnte Phase und führt das angesammelte, entlüftete Gas aus dem Katalysator- Standrohr 114 in den oberen Abschnitt des Regeneratorbehälters 100 ab.
Wie bereits ausgeführt, steht das offene, obere Ende des obe­ ren Regeneratorabschnitts 102 in freier Verbindung mit dem offenen, unteren Ende des Übergangsabschnitts 103, so daß Regenerationsgas und mitgeführter Katalysator von der Ober­ fläche des im oberen Regeneratorabschnitt 101 aufrecht erhalte­ nen dichtphasigen Katalysator-Fließbetts in den Regenerator­ abschnitt 104 für die verdünnte Phase eintreten können, in welchem eine verdünnte Phase aus in Regenerationsgas suspendier­ tem Katalysator aufrecht erhalten wird.
Das offene, obere Ende des Übergangsabschnitts 103 steht in freier Verbindung mit dem offenen, unteren Ende des Regene­ ratorabschnitts 104 für die verdünnte Phase, so daß Regenera­ tionsgas und mitgeführter Katalysator in die im Regenerator­ abschnitt 104 für die verdünnte Phase befindliche verdünnte Katalysatorphase zuströmen können. Die Querschnittsfläche des Regeneratorabschnitts 104 für die verdünnte Phase ist der­ art bemessen, daß die Oberflächen-Dampfgeschwindigkeit des durch diesen Querschnitt durchtretenden Gasstroms im Bereich zwischen 0,3 bis 0,67 m/sec liegt. Innerhalb des Regenerator­ abschnitts 104 für die verdünnte Phase ist eine Katalysator- Gas-Trennvorrichtung 118, vorzugsweise von Zyklonenabscheidern, vorgesehen, um den mitgeführten Katalysator von dem erschöpf­ ten Regenerationsgas zu trennen. Entsprechend der Erfindung kann die Katalysator-Gas-Trennvorrichtung 118 aus einem oder aus mehreren, in Reihe oder parallelgeschalteten Zyklonenab­ scheidern bestehen, welcher bzw. welche eine praktisch voll­ ständige Abtrennung des mitgeführten Katalysators von dem er­ schöpften Regeneratorgas gestattet bzw. gestatten. Der Über­ sichtlichkeit halber ist in der Zeichnung nur eine einzige Trennvorrichtung 118 dargestellt. Die mit dem unteren Ende der Trennvorrichtung 118 in Verbindung stehende Rohrleitung 119 führt nach unten in den unteren Regeneratorabschnitt 101 und mündet in diesem etwa an der Stelle, an welcher erschöpfter Katalysator von dem Verteiler 109 für erschöpften Katalysator abgegeben wird. Mitgeführter Katalysator, der in der Trenn­ vorrichtung 118 von dem erschöpften Regenerationsgas abgetrennt worden ist, strömt mit Regenerationstemperatur durch die Rohr­ leitung 119 nach unten und wird am unteren Ende derselben in das untere Ende des unteren Regeneratorabschnitts 101 abge­ geben, in welchem sich der abgetrennte, heiße Katalysator mit erschöpftem Katalysator und primärem Regenerationsgas vermischt und dabei die Temperatur derselben steigert, so daß die Ein­ leitung des Koksabbrands auf dem erschöpften Katalysator be­ günstigt wird.
Eine Rohrleitung 120 verbindet das obere Ende der Trennvor­ richtung 118 mit einer Sammelkammer 121, welche fest mit dem oberen Ende des Regeneratorbehälters 100 verbunden ist. Er­ schöpftes Regenerationsgas, das in der Katalysator-Gas-Trenn­ vorrichtung 118 praktisch völlig von mitgeführtem Katalysator befreit worden ist, strömt durch die Rohrleitung 120 hin­ durch in die Sammelkammer 121 ein. Eine mit der Sammelkammer 121 in Verbindung stehende Abgasleitung 122 gestattet das Ab­ führen von erschöpftem Regenerationsgas aus dem Regeneratorbe­ hälter 100 in Form von Rauch- oder Abgas.
Der in die Regenerationszone eingeleitete, erschöpfte Crack­ katalysator enthält etwa 0,5 Gew.-% bis etwa 2,0 Gew.-% Koks. Beim Regenerieren eines derartigen, erschöpften Katalysators unter Abbrennen des Koks zur Wiederherstellung der katalyti­ schen Aktivität kann der Zeolithkatalysator auch auf etwas über 718°C betragende Temperaturen gebracht werden, ohne daß dadurch die katalytische Aktivität in nennenswertem Umfang beeinträchtigt wird. Bei über etwa 816°C liegenden Tempera­ turen wird der Aufbau und/oder die Zusammensetzung des Kata­ lysators in der Weise beeinflußt, daß der Katalysator wenig­ stens einen Teil seiner katalytischen Aktivität irreversibel verliert.
Bei der Regenerierung von Katalysator in einem katalytischen Fließbett-Crackverfahren wird der Koks mit einem molekularen Sauerstoff enthaltenden Regenerationsgas bei erhöhter Tempera­ tur aus dem Katalysator abgebrannt. Im allgemeinen wird als Regenerationsgas Luft verwendet, wenngleich auch andere, mole­ kularen Sauerstoff enthaltende Regenerationsgase wie z. B. mit Sauerstoff angereicherte Luft, Dampf- und Luftgemische und dgl. verwendet werden können. Der Regenerationsgrad der kata­ lytischen Aktivität eines erschöpften Crackkatalysators ist proportional dem Grad der Koksausscheidung aus dem Katalysator. Ein niedrigerer Kohlenstoffrückstand im regenerierten Kata­ lysator hat eine höhere katalytische Aktivität des regenerier­ ten Katalysators zur Folge. Die regenerierte katalytische Aktivität von Zeolithcrackkatalysatoren scheint etwas empfind­ licher zu sein gegenüber einem Kohlenstoffrückstand als die regenerierte Aktivität eines amorphen Crackkatalysators. Vor­ zugsweise wird der Kohlenstoffrückstand des regenerierten Katalysators auf etwa 0,1 Gew.-% oder weniger verringert.
Entsprechend dem erfindungsgemäßen Verfahren wird erschöpfter Crackkatalysator, der etwa 0,5 bis 2,0 Gew.-% Koks enthält, durch die Zuleitung 105 für erschöpften Katalysator hindurch in senkrechter Richtung nach unten in die axiale Mitte einer im unteren Regeneratorabschnitt 101 befindlichen ersten Re­ generationszone abgegeben. Der nach unten strömende erschöpf­ te Katalysator wird dabei unter turbulenten Strömungsbedingungen mit einem radial in die erste Regenerationszone einströmenden primären Regenerationsgas in Berührung gebracht, wobei sich der erschöpfte Katalysator innig mit dem Regenerationsgas vermischt, und das sich dabei ergebende Gemisch gleichmäßig über die Querschnittsfläche der ersten Regenerationszone ver­ teilt. Primäres Regenerationsgas wird der ersten Regenerations­ zone durch den Primärregenerationsgasverteiler 107 in einer ausreichend hohen Menge zugeführt, damit es etwa 25 bis 40% des zur vollständigen Verbrennung des Koks auf dem erschöpften Katalysator zu Kohlendioxid und Wasser stöchiometrisch benötig­ ten molekularen Sauerstoffs entspricht. Der in diese erste Regenerationszone eintretende erschöpfte Katalysator weist eine Temperatur im Bereich von etwa 400 bis 593°C auf, während das in die gleiche Regenerationszone eingeführte primäre Regenerationsgas eine Temperatur von etwa 37 bis 316 °C aufweist, so daß auf diese Weise die Verbrennung des Koks auf dem erschöpften Katalysator eingeleitet wird. Die Ver­ weilzeit des erschöpften Katalysators in der ersten Regenera­ tionszone ist ausreichend lang bemessen, damit über die Quer­ schnittsfläche des unteren Regeneratorabschnitts 101 eine gleichförmige Verteilung von erschöpftem Katalysator und primärem Regenerationsgas erzielt wird, und liegt im Bereich von etwa 10 Sekunden bis zu 1 Minute. Aus der ersten Regenera­ tionszone strömen erschöpfter Katalysator und Regenerationsgas nach oben in eine im oberen Regeneratorabschnitt 102 aufrecht erhaltene zweite Regenerationszone ein. In den unteren Ab­ schnitt dieser zweiten Regenerationszone wird über die Sekun­ därregenerationsgasleitung 110 und den Verteiler 109 moleku­ laren Sauerstoff enthaltendes sekundäres Regenerationsgas radial zugeführt. Der Durchsatz an sekundärem Regenerations­ gas ist so hoch bemessen, daß der Gesamtsauerstoff im Regenera­ tionsgas äquivalent ist 100 bis 110% des zur Verbrennung von Koks zu Kohlenmonoxid und Wasser stöchiometrisch benötigten Sauerstoffs. In der zweiten Regenerationszone werden die Arbeitsbedingungen in der Weise eingestellt und aufrecht er­ halten, daß ein in Regeneration befindliches, dichtphasiges Katalysator-Fließbett durch die nach oben gerichtete Regenera­ tionsgasströmung fließfähig gemacht und gehalten und praktisch sämtlicher Koks in dem in Regeneration befindlichen Katalysa­ tor verbrannt wird. In der zweiten Regenerationszone weist das dichtphasige Katalysator-Fließbett eine Dichte im Bereich von etwa 320 bis 481 kg/m3 und eine obere Oberfläche auf, welche überlagert ist von einer verdünnten Phase aus in Rege­ nerationsgas suspendiertem Katalysator. Die Arbeitsbedingungen innerhalb der zweiten Regenerationszone zwecks Aufrechter­ haltung des dichtphasigen Katalysator-Fließbetts und zur Erzielung des gewünschten Regenerationsgrads umfassen Regenera­ tionstemperaturen im Bereich von etwa 566-732°C, Regenera­ tionsdrücke im oberen Bereich des dichtphasigen Katalysator- Fließbetts von etwa 0,4 bis 3,4 bar, Regenerationsgas-Ober­ flächen-Dampfgeschwindigkeiten in nach oben weisender Rich­ tung durch das dichtphasige Bett im Bereich von etwa 0,7 bis 1,8 m/sec, Katalysator-Verweilzeiten im dichtphasigen Bett im Bereich von etwa 3 bis 20 Minuten und eine spezifische Koks­ abbrenngeschwindigkeit im Bereich von etwa 0,05 bis 1,0 kg Koks pro Stunde pro kg Katalysator, bezogen auf den Bestand an Katalysator im dichtphasigen Fließbett. Unter diesen Re­ generationsbedingungen läßt sich der Kohlenstoffrückstand auf dem regenerierten Katalysator auf 0,1 Gew.-% und vorzugsweise auf 0,05 Gew.-% oder darunter verringern.
Beim erfindungsgemäßen Verfahren werden Primärregenerationsgas und Katalysator in der ersten Regenerationszone innig mitein­ ander vermischt, und dieses Gemisch strömt dann nach oben in das untere Ende der zweiten Regenerationszone ein. Regenerier­ ter Katalysator wird aus dem oberen Bereich der zweiten Rege­ nerationszone in der Nähe der oberen Oberfläche des Katalysa­ tor-Fließbetts durch den Kanal 113 für regenerierten Katalysa­ tor abgezogen, der keine Vorsprünge aufweist, welche die un­ gehinderte, glatte Strömung von Katalysator und Dämpfen innerhalb des dichtphasigen Katalysator-Fließbetts behindern könnten. Der Kanal 113 führt den regenerierten Katalysator in das außerhalb der zweiten Regenerationszone befindliche Standrohr 113 für regenerierten Katalysator ein, in welchem der regenerierte Katalysator das mitgeführte Regenerations­ gas freisetzt, so daß im unteren Standrohrabschnitt 116 ein entgastes Bett aus regeneriertem Katalysator entsteht. Heißer, regenerierter Katalysator wird aus dem unteren Standrohrab­ schnitt 116 abgezogen und in der Reaktionszone des katalyti­ schen Fließbett-Krackverfahrens in Berührung mit neuem Kohlenwasserstoff-Beschickungsstrom gebracht. Das von dem regenerierten Katalysator abgetrennte Regenerationsgas strömt durch den oberen Standrohrabschnitt 115 und den Entgasungs­ kanal 69 hindurch in die verdünnte Katalysatorphase ein, welche das dichtphasige Katalysator-Fließbett überlagert.
Aus Stickstoff, Kohlendioxid und Kohlenmonoxid bestehendes Regenerationsgas, das praktisch keinen molekularen Sauerstoff mehr, jedoch eine kleine Menge an mitgeführtem Katalysator enthält, wird an der oberen Oberfläche des dichtphasigen Kata­ lysator-Fließbetts freigesetzt und tritt in eine Übergangszone von zunehmender Querschnittfläche ein, so daß die Oberflächen- Dampfgeschwindigkeit der erschöpften Regenerationsgase auf einen Wert von etwa 0,3 bis 0,67 m/sec abnimmt. Bei Verringe­ rung der Oberflächen-Dampfgeschwindigkeit des erschöpften Regenerationsgases innerhalb der Übergangszone kehren große Mengen an mitgeführtem Katalysator unter Schwerkrafteinfluß in den oberen Bereich des dichtphasigen Katalysator-Fließbetts zurück. Erschöpftes Regenerationsgas am oberen Ende der Über­ gangszone bildet eine verdünnte Phase, in der eine kleine Menge an Katalysator suspendiert ist. Diese verdünnte Phase weist eine Dichte von etwa 1,6 bis 16 kg pro m3 auf und tritt in das untere Ende einer Regenerationszone für die verdünnte Phase ein. Das Verhältnis von Kohlendioxid zu Kohlenmonoxid im erschöpften Regenerationsgas der verdünnten Phase kann von etwa 1 : 1 bis etwa 500 : 1 oder höher betragen, jeweils in Ab­ hängigkeit von den Arbeitsbedingungen innerhalb des dicht­ phasigen Katalysator-Fließbetts. Da Kohlenmonoxid ein stark umweltbelastendes Medium ist, sollte es weitgehendst inner­ halb des Regeneratorbehälters 100 zu Kohlendioxid verbrannt werden. Mit Zeolithcrackkatalysatoren ohne Förderung führen erhöhte Temperaturen in der dichtphasigen Regenerationszone zu einer erhöhten Verbrennung von Kohlenmonoxid zu Kohlen­ dioxid, so daß bei einer Temperatur von etwa 732°C der Kohlenmonoxidgehalt des erschöpften Regenerationsgases unter den angegebenen Regenerationsbedingungen weniger als 1 Gew.-% und vorzugsweise weniger als etwa 200 ppm Gewicht beträgt. Bei Verwendung eines für die Verbrennung von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid ausgelegten Katalysators wird eine praktisch vollständige Verbrennung von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid bei wesentlich niedrigeren Temperaturen im Bereich von etwa 677°C erzielt. Sollte die Verbrennung von Kohlenmonoxid im dichtphasigen Fließbett unvollständig und in dem in die Über­ gangszone eintretenden erschöpften Regenerationsgas größere Mengen an Kohlenmonoxid vorhanden sein, wird zusätzliches, sekundäres Regenerationsgas in einer Menge von etwa 1 bis 10 Mol.-% Sauerstoffüberschuß gegenüber der zur vollständigen Verbrennung des Koks im erschöpften Katalysator benötigten Sauerstoffs über die Sekundärregenerationsgasleitung 110 und den Verteiler 109 in die zweite Regenerationszone eingeleitet. Dieser, in das dichtphasige Fließbett injizierte zusätzliche Sauerstoff ermöglicht eine praktisch vollständige Verbrennung von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid im dichtphasigen Fließbett. Außerdem führt ein Sauerstoffüberschuß im erschöpften Regenera­ tionsgas in der Übergangszone und in der Regenerationszone für die verdünnte Phase zu einer zusätzlichen Verbrennung von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid. Der vom erschöpften Regenera­ tionsgas mitgeführte Katalysatoranteil, welcher unter Schwer­ krafteinfluß aus der Übergangszone auf die obere Oberfläche des dichtphasigen Katalysator-Fließbetts zurückfällt, führt einen großen Teil der bei der Verbrennung von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid in der Übergangszone frei werdenden Verbren­ nungswärme wiederum dem dichtphasigen Katalysator-Fließbett zu, so daß die Temperatur der verdünnten Phase nicht über eine Temperatur ansteigt, bei welcher mitgeführter Katalysator de­ aktiviert wird (d. h. eine Temperatur von etwa 790°C).
Die aus erschöpftem Regenerationsgas und Katalysator be­ stehende verdünnte Phase, in welcher Kohlenmonoxid praktisch völlig zu Kohlendioxid verbrannt ist, tritt aus der Regenera­ tionszone für die verdünnte Phase in eine Katalysator-Gas- Trennzone ein, in welcher erschöpftes Regenerationsgas prak­ tisch völlig von dem mitgeführten Katalysator getrennt wird. Von der Trennzone wird erschöpftes Regenerationsgas in Form von Rauchgas aus der Regenerationszone abgeführt. Abgetrenn­ ter Katalysator mit einer Regenerationstemperatur im Bereich von 621 bis 790°C vom Boden der Trennzone wird zur ersten Regenerationszone rückgeleitet, in welcher dieser heiße, re­ generierte Katalysator innig mit erschöpftem Katalysator und primärem Regenerationsgas vermischt wird und die Temperatur derselben steigert, so daß die Verbrennung von Koks im er­ schöpften Katalysator begünstigt wird.

Claims (5)

1. Verfahren zum Regenerieren von Fließbett-Krackkataly­ satoren durch Behandlung eines erschöpften, Ablagerungen von Koks aufweisenden Katalysators mit molekularem Sauerstoff enthaltendem Regenerationsgas unter Abbren­ nen des Kohlenstoffs, bis der Kohlenstoffrückstand auf dem regenerierten Katalysator etwa 0,1 Gew.-% oder weniger beträgt, und ein aus Kohlendioxid und Kohlen­ monoxid bestehendes, praktisch sauerstofffreies Gas sowie heißer, regenerierter Katalysator erzeugt wer­ den, wobei ein Fließbett dichter Phase im unteren Abschnitt eines Regeneratorbehälters und ein Fließbett verdünnter Phase im oberen zylindrischen Abschnitt des Regeneratorbehälters ausgebildet werden,
indem der erschöpfte Katalysator mit einer Temperatur im Bereich von etwa 400 bis 593°C in eine erste untere Regenerationszone der dichten Phase eingeführt, mit einem primären Regenerationsgas, das mit einer Tempera­ tur im Bereich von etwa 37 bis 316°C aus einem Gasaus­ laß mit einer Austrittsgeschwindigkeit von etwa 19,8 bis 53,3 m/s eingeleitet wird, in der ersten unteren Rege­ nerationszone der dichten Phase in Kontakt gebracht wird und dabei unter turbulenten Strömungsverhältnis­ sen ein inniges Gemisch aus erschöpftem Katalysator und primärem Regenerationsgas gebildet und das Gemisch durch die erste untere Regenerationszone hindurch nach oben geführt wird,
Katalysator mitführendes Regenerationsgas in eine zweite obere Regenerationszone der dichten Phase über­ geführt, die eine Temperatur im Bereich von etwa 566 bis 760°C und einen Druck von etwa 0,4 bis 3,4 bar aufweist, und mit sekundärem Regenerationsgas aus einem Gasauslaß mit einer Austrittsgeschwindigkeit von etwa 19,8 bis 53,3 m/s in Kontakt gebracht wird, regenerierter Katalysator aus dem dichtphasigen Fließ­ bett in eine außerhalb des Regeneratorbehälters in einem Katalysator-Standrohr befindliche Entgasungszone abgezogen wird, der regenerierte Katalysator entgast, und das ausgetretene Gas aus der Entgasungszone im Standrohr in die im oberen Abschnitt des Regeneratorbe­ hälters befindliche verdünnte Phase eingeleitet wird,
erschöpftes, Katalysator mitführendes Regenerationsgas von der Oberfläche des Fließbetts dichter Phase in die verdünnte Phase aus in erschöpftem Regenerationsgas suspendiertem Katalysa­ tor im oberen Abschnitt des Regeneratorbehälters mit einer Ober­ flächen-Dampfgeschwindigkeit von etwa 0,3 bis 0,6 m/s und einer Temperatur von etwa 621 bis 738°C übergeführt wird, die verdünnte Phase in einer Trennkolonne in Katalysator und von Kata­ lysator praktisch freies erschöpftes Regenerationsgas aufgetrennt,
der abgetrennte Katalysator aus der Trennzone in die erste untere Regenerationszone zurückgeführt, in die­ ser in Kontakt mit neuem, erschöpftem Katalysator und primärem Regenerationsgas gebracht und
das von Katalysator praktisch freie, erschöpfte Rege­ nerationsgas als Abgas abgeführt wird, dadurch gekennzeichnet, daß man
  • (a) erschöpften Katalysator in praktisch senkrechter Richtung nach unten in eine aufrecht stehende, zylindrische, erste untere Regenerationszone einführt,
    das sauerstoffhaltige primäre Regenerationsgas in einem Durchsatz, der etwa 25 bis 40% der zur Verbrennung des Kokses auf dem erschöpften Katalysator zu Kohlen­ dioxid und Wasser benötigten stöchiometrischen Sauerstoffmenge entspricht, radial verteilt zu­ führt,
    das gebildete Gemisch aus erschöpftem Katalysator und primärem Regenerationsgas mit einer Oberflä­ chen-Dampfgeschwindigkeit von etwa 1,3 bis 2,4 m/s und einer Katalysator-Verweilzeit von etwa 10 Sekunden bis zu 1 Minute durch die erste untere Regenerationszone hindurch nach oben führt,
  • (b) das sauerstoffhaltige sekundäre Regenerationsgas radial verteilt in einem Durchsatz, der etwa 60 bis 85% der zur Verbrennung des Kokses zu Koh­ lendioxid und Wasser benötigten stöchiometrischen Sauerstoff­ menge entspricht, in das untere Ende einer aufrecht stehen­ den, zylindrischen, zweiten oberen Regenerationszone ein­ führt, so daß der oberen und der unteren Regenerationszone etwa 100 bis 110% der zur Verbrennung von Koks zu Kohlendioxid und Wasser benötigten stöchiome­ trischen Sauerstoffmenge zur Verfügung steht,
    in der zweiten, oberen Regenerationszone ein dichtphasiges Fließbett aus in Regenerierung befindlichem Katalysator aufrecht erhält, das eine obere Oberfläche, eine Oberflächen-Dampfge­ schwindigkeit zwischen 0,7 und 1,8 m/s, eine Katalysator-Verweilzeit von etwa 3 bis 20 Minuten, in welchem Koks aus dem in Regenerierung befind­ lichen Katalysator mit einer spezifischen Koksab­ brenngeschwindigkeit von etwa 0,05 bis 1,0 kg Koks/h/kg Katalysator abgebrannt wird, aufweist
  • (c) den heißen, regenerierten Katalysator aus der zweiten oberen Regenerationszone abzieht,
  • (d) das erschöpfte Regenerationsgas mit mitgeführtem Katalysator aus dem oberen Bereich der zweiten oberen Regenerationszone in eine kegelstumpfförmi­ ge Übergangszone einleitet, in welcher die Ober­ flächen-Dampfgeschwindigkeit des erschöpften Regenerationsgases von etwa 0,7 bis 1,8 m/s am unteren Ende auf etwa 0,3 bis 0,67 m/s in ihrem oberen Bereich verringert und ein großer Teil des mitgeführten Katalysators unter Schwerkraft­ einwirkung von dem erschöpften Regenerations­ gas abgetrennt, in das dichtphasige Fließbett zurückgeführt und die verdünnte Phase aus­ gebildet wird, und
  • (e) die verdünnte Phase aus dem oberen Bereich der Übergangszone in den unteren Bereich des oberen zylindrischen Abschnitts des Regeneratorbehälters überführt.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das primäre Regenerationsgas durch eine Vielzahl von Öffnungen in einem ersten Gasverteiler radial in die erste untere Regenerationszone und das sekun­ däre Regenerationsgas durch eine Vielzahl von Öffnun­ gen in einem zweiten Gasverteiler radial in die zweite obere Regenerationszone jeweils in einer unter einem Winkel von etwa 30 bis 60° gegenüber der Waagerechten nach unten weisenden Richtung eingeleitet wird.
3. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß zur Herabsetzung des Kohlenmonoxid-Gehalts in dem aus dem dichtphasigen Katalysator-Fließbett austre­ tenden, erschöpften Regenerationsgas bis auf etwa 500 ppm Gewicht oder weniger der Durchsatz an primärem und sekundärem Regenerationsgas derart bemessen wird, daß diese Gase ausreichend Sauerstoff zur praktisch vollständigen Verbrennung von Kohlenmonoxid zuführen und das Kohlenmonoxid in der Übergangszone verbrannt und ein großer Teil der dabei freiwerdenden Verbren­ nungswärme von mitgeführtem Katalysator in der Über­ gangszone aufgenommen wird, und der größte Teil dieser aufgenommenen Wärme zusammen mit unter Schwerkraft­ einwirkung in das dichtphasige Katalysator-Fließbett zurückkehrendem Katalysator auf dieses Fließbett über­ tragen wird.
4. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 3, enthaltend einen aufrecht ste­ henden Regeneratorbehälter mit einem unteren und einem oberen Regeneratorabschnitt, wobei der untere Regenera­ torabschnitt eine erste untere und eine zweite obere Regenerationszone aufweist, mit einer Zuleitung für den erschöpften Katalysator zur ersten unteren Regene­ rationszone, einem zum Einleiten von sauerstoffhaltigem primären Regenerationsgas in die erste untere Regene­ rationszone dienenden ersten Gasverteiler mit Gaszulei­ tung und einem zum radial verteilten Einführen von sauerstoffhaltigem sekundären Regenerationsgas dienen­ den zweiten Gasverteiler in die zweite obere Regene­ rationszone, mit einer Ableitung für regenerierten Katalysator und einem mit dem Auslaßende der Ableitung verbundenem außerhalb des Regeneratorbehälters befind­ lichen Standrohr für regenerierten Katalysator mit einem unteren konischen Abschnitt und einem zylindri­ schen oberen Abschnitt und einer das obere Ende des Standrohres mit dem oberen Abschnitt des Regeneratorbe­ hälters verbindenden Entga­ sungsleitung,
einer zum Abtrennen des Katalysators von dem verbrauch­ ten Regenerationsgas dienenden, im oberen Abschnitt des Regeneratorbehälters angeordneten Trennvorrich­ tung, einer zum Abführen von verbrauchtem Regenera­ tionsgas aus der Trennvorrichtung dienenden und mit dieser verbundenen Abgasleitung und einer zur Über­ führung von abgeschiedenem Katalysator aus der Trenn­ vorrichtung in den unteren Abschnitt des Regenerator­ behälters dienenden Rohrleitung,
gekennzeichnet durch
  • (a) eine erste untere Regenerationszone (101) in der Form eines Hohlzylinders, der an seinem Boden geschlossen und an seinem oberen Ende offen ist,
  • (b) eine zweite obere Regenerationszone (102), eben­ falls in der Form eines Hohlzylinders, mit einer axial zentrierten Öffnung zur ersten unteren Regenerationszone (101), so daß das offene obere Ende der ersten unteren Regenerationszone (101) in freier Verbindung mit der Bodenöffnung der zweiten oberen Regenerationszone (102) steht,
  • (c) eine an ihren beiden Enden offene kegelstumpfför­ migen Übergangszone (103) mit einem Verjüngungs­ winkel von etwa 20 bis 40°, die an ihrem Boden axial mit dem offenen oberen Ende der zweiten oberen Regenerationszone (102) ausgerichtet ist und mit dieser in freier Verbindung steht,
  • (d) einem oberen Abschnitt (104) des Regeneratorbe­ hälters (100), der ebenfalls die Form eines Hohl­ zylinders aufweist und an seinem oberen Ende geschlossen und an seinem unteren Ende offen und axial mit dem offenen oberen Ende des Über­ gangsabschnitts (103) ausgerichtet ist und mit diesem in freier Verbindung steht,
  • (e) eine Zuleitung (105) für den erschöpften Katalysa­ tor, die unter einem Winkel von etwa 30 bis 45° gegenüber der Senkrechten durch die Seitenwand der zweiten oberen Regenerationszone (102) hin­ durchgeführt schräg nach unten verläuft und am unteren Ende mit einer praktisch senkrecht nach unten gerichteten Auslaßöffnung in der axialen Mitte der ersten unteren Regenerationszone (101) versehen ist, und
  • (f) eine in Verbindung mit dem Innenraum der zweiten oberen Regenerationszone (102) oberhalb des zwei­ ten Gasverteilers (108) stehenden Ableitung (113) für den regenerierten Katalysator, die unter einem Winkel von 30 bis 60° gegenüber der Senk­ rechten schräg nach unten gerichtet ist und mit dem außerhalb des Regeneratorbehälters befind­ lichen Standrohr (114) in Verbindung steht.
5. Vorrichtung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß das offene Auslaßende der Zuleitung (105) oberhalb eines Verteilers (109) mündet, der aus einem kegel­ stumpfförmigen Teil mit nach oben weisendem Scheitel besteht und an seiner Basis einen Durchmesser auf­ weist, der etwa dem 1/2fachen bis 11/2fachen des Durchmessers der Zuleitung (105) entspricht und axial innerhalb der ersten unteren Regenerationszone (101) zentriert ist.
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