DE2714033C2 - - Google Patents

Description

Fließbett- oder Wirbelschicht-Crackverfahren sind bekannt und in der Erdölindustrie weit verbreitet. Bei diesen Ver­ fahren wird ein Kohlenwasserstoff-Beschickungsstrom mit heißem, regeneriertem Fließbett-Crackkatalysator in einer Reaktionszone unter Crackbedingungen in Berührung gebracht, um den Kohlenwasserstoff-Beschickungsstrom in gecrackte bzw. gespaltene Kohlenwasserstoffprodukte umzusetzen, wobei gleichzeitig Kohlenstoff (Koks) auf dem Katalysator abge­ lagert wird. Innerhalb der Reaktionszone werden gecrackte Kohlenwasserstoffdämpfe vom dem mit Koks verunreinigtem, erschöpftem Katalysator abgetrennt und als von mitgeführtem Katalysator praktisch freie, gecrackte Kohlenwasserstoff­ dämpfe abgeführt. In einer Abstreifzone werden flüchtige Kohlenwasserstoffe von dem erschöpften Katalysator durch Be­ rührung mit Abstreifdämpfen abgetrennt. In einem Regene­ rationsbereich wird der mit Koks verunreinigte, gestrippte Katalysator durch Abbrennen des in einem enthaltenen Koks mit einem molekularen Sauerstoff enthaltenden Regenerations­ gas bei erhöhter Temperatur regeneriert, um die Aktivität des regenerierten Katalysators wiederherzustellen. Heißer, regenerierter Katalysator wird dann, wie vorstehend be­ schrieben, wieder in die Crackzone eingeleitet und mit einem neuen Kohlenwasserstoff-Beschickungsstrom in Berührung gebracht.

Bei solchen katalytischen Fließbett-Crackverfahren zur Um­ setzung normalerweise flüssiger Kohlenwasserstoffe wie z. B. Erdölfraktionen, in niedriger siedende Kohlenwasser­ stoffe ist ferner bekannt, Katalysatoren zu verwenden, die aus Zeolith-Aluminiumsilikat-Molekularsieben bestehen, um einen höheren Umwandlungsgrad des Kohlenwasserstoff-Be­ schickungsstroms in brauchbare, niedriger siedende Kohlen­ wasserstoffe, insbesondere als Motorkraftstoffe geeigne­ te Naphthafraktionen zu erhalten.

Diese nachstehend als "Zeolith-Katalysatoren" be­ zeichneten Crackkatalysatoren sind bereits bekannt und im Handel erhältlich. Die Aktivität und Selektivität der­ artiger Zeolithkatalysatoren zur Umwandlung von Kohlen­ wasserstoff-Beschickungsstoffen in brauchbare gecrackte Kohlenwasserstoffprodukte, insbesondere Naphtha werden durch auf dem regenerierten Katalysator zurückbleibende Kohlenstoffrückstände stark beeinträchtigt.

Aus der US-PS 39 03 016 ist ein Verfahren bekannt zum Regenerieren eines mit Koks verunreinigten, erschöpften Crackkatalysators mit molekularem Sauerstoff unter Verwen­ dung eines dichtphasigen Fließbetts von Katalysatorteilchen am unteren Ende eines Regenerationsbereichs mit einer Temperatur zwischen 560 und 790°C und einer darüber angeordneten verdünnten Phase von Katalysatorteilchen mit einer Temperatur zwischen 620 und 790°C, wobei dem dicht­ phasigen Fließbett erschöpfter Katalysator in einer ersten unteren Regenerationszone zugeführt, ein Sauerstoff ent­ haltendes primäres Regenerationsgas durch das dichtphasige Fließbett nach oben hindurchgeleitet, die Katalysatorteil­ chen aus dem dichtphasigen Fließbett angezogen werden, er­ schöpftes, mitgeschleppte Katalysatorteilchen enthaltendes Regenerationsgas in die über dem dichtphasigen Fließbett liegende, die verdünnte Phase enthaltende dritte Regene­ rationszone überführt, Sauerstoff enthaltendes sekundäres Regenerationsgas eingeleitet, die regenerierten Katalysa­ torteilchen der verdünnten Phase von dem Kohlenoxide ent­ haltenden Rauchgas in einer Trennzone abgetrennt, das Rauchgas abgeführt und die abgetrennten Katalysatorteilchen aus der Trennzone in die erste Regenerationszone zurückge­ führt und in dieser mit weitem, erschöpftem Katalysator und primärem Regenerationsgas vermischt werden (entsprechend dem Oberbegriff des Hauptanspruches).

Wenn Aktivität und Selektivität eines derartigen Zeolith­ katalysators voll genutzt werden sollen, muß der Kohlen­ stoff im regenerierten Katalysator unter 0,2 Gew.-% und vorzugsweise unter 0,07 Gew.-% oder niedriger gehalten werden.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein verbesser­ tes Verfahren und eine entsprechende Vorrichtung zu schaffen zum Regenerieren von erschöpftem, mit Koks ver­ unreinigtem Crackkatalysator durch Abbrennen des im Ka­ talysator enthaltenen Koks mit molekularen Sauerstoff enthaltendem Regenerationsgas in einem Regenerations­ behälter zu einem praktisch kein Kohlenmonoxid enthaltenden Rauchgas, zwecks Gewinnung eines nur 0,1 Gew.-% oder weniger Kohlenstoffrückstände enthaltenden regenerierten Katalysators.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch ein Verfahren und eine Vorrichtung mit den kennzeichnenden Merkmalen des Anspruchs 1 bzw. Anspruchs 2 gelöst.

Verfahren und Vorrichtung gemäß der Erfindung führen zu einer verbesserten Regeneration von erschöpftem Zeolith Crackkatalysator unter Gewinnung eines weniger als 0,1 Gew.-% Kohlenstoffrückstand enthaltenden regenerierten Katalysators und eines praktisch kohlenmonoxidfreien Rauchgases.

Weitere Ausgestaltungen des Verfahrens und der Vorrichtung nach der Erfindung sind den Merkmalen der Unteransprüche 3 bis 7 zu entnehmen.

Entsprechend dem erfindungsgemäßen Verfahren wird verunrei­ nigter, erschöpfter Katalysator, der etwa 0,5 bis 2,0 Gew.-% Koks enthält, aus einer katalytischen Fließbett-Crackzo­ ne in einer praktisch senkrecht nach unten gerichteten Strömung in den radialen Mittelpunkt einer ersten, zylin­ drischen Regenerationszone eingeleitet, welche an ihrem oberen Ende offen und an ihrem unteren Ende geschlossen ist, und in welcher der erschöpfte Katalysator unter Rege­ nerationsbedingungen während einer Verweilzeit von etwa 10 Sekunden bis zu etwa 1 Minute in Berührung mit einem aus z. B. Luft bestehenden primären Regenerationsgas gebracht wird, dessen Menge so bemessen ist, daß es wenigstens die zur Verbrennung des im erschöpften Katalysator enthaltenen Koks zu Kohlendioxid und Wasser benötigte stöchiometrische Sauerstoffmenge zur Verfügung stellt. Das primäre Regene­ rationsgas, das eine Temperatur von etwa 37 bis 316°C auf­ weist, wird in Radialrichtung durch eine Vielzahl von Dü­ sen mit einer Geschwindigkeit im Bereich von etwa 18 bis 53 m/s in die erste Regenerationszone eingeführt und dabei verteilt. Es vermischt sich innerhalb der ersten Regene­ rationszone gründlich mit dem erschöpften Katalysator, der mit einer Temperatur von etwa 400 bis 593°C eintritt, und leitet damit das Abbrennen des auf dem erschöpften Kataly­ sator abgelagerten Kokses ein.

Am offenen oberen Ende der ersten Regenerationszone treten Katalysator und primäres Regenerationsgas, welches Sauer­ stoff und Kohlenstoffoxide enthält, in eine zweite, zylin­ drische Regenerationszone ein und bilden ein homogenes, dichtphasiges Katalysator-Fließbett mit einer freien obe­ ren Oberfläche und einer Massendichte im Bereich von etwa 280 bis 480 kg/m³. Die Oberflächendampfgeschwindigkeit des Regenerationsgases beträgt dabei etwa 0,7 bis 1,8 m/s, die Katalysatorverweilzeit liegt bei etwa 3 bis 20 Minuten, und die spezifische Koksabbrenngeschwindigkeit beträgt zwischen etwa 0,05 bis etwa 1,0 kg Koks pro Stunde pro kg Katalysator, wobei bei Reaktionstemperaturen im Bereich von etwa 566 bis 732°C und Drücken am oberen Ende des Fließbettes im Bereich von etwa 1,4 bis 4,5 bar praktisch sämtlicher Koks aus dem Katalysator abgebrannt wird.

Von der freien oberen Oberfläche des dichtphasigen Kataly­ sator-Fließbetts treten Stickstoff, Kohlenstoffoxide und Wasserdampf, jedoch praktisch keinen Sauerstoff mehr ent­ haltendes Regenerationsgas mit mitgeschlepptem Katalysator in das untere Ende der kegelstumpfförmigen Übergangszone ein, in welcher die Oberflächendampfgeschwindigkeit des erschöpften Regenerationsgases von der innerhalb der zweiten Regenerations­ zone herrschenden Oberflächendampfgeschwindigkeit auf eine vorzugsweise innerhalb des Bereiches von etwa 0,3 bis etwa 0,66 m/s betragende Geschwindigkeit verringert wird, so daß sich ein großer Teil des mitgeschleppten Katalysators aus dem nach oben strömenden erschöpften Regenerationsgas ab­ scheidet und unter Schwerkrafteinwirkung wieder in das dicht­ phasige Katalysator-Fließbett zurückkehrt. Erschöpftes Rege­ nerationsgas, das nur noch einen kleinen Anteil an mitge­ schlepptem Katalysator enthält, tritt am oberen Ende der Übergangszone aus.

Das am oberen Ende der Übergangszone austretende erschöpfte Regenerationsgas mit mitgeschlepptem Katalysator tritt in eine dritte, zylindrische Regenerationszone mit einem offenen unteren Ende und einem geschlossenen oberen Ende ein und bil­ det in dieser bei Drücken zwischen 1,4 und 4,5 bar und Temperaturen zwischen 620 und 790°C eine verdünnte Phase von in erschöpftem Regene­ rationsgas suspendiertem Katalysator, die vorzugsweise eine Massendichte im Bereich von etwa 1,6 bis 16 kg/m³ und eine Oberflächendampfgeschwindigkeit von etwa 0,3 bis 0,66 m/s aufweist. Diese verdünnte Phase wird in einer Zyklonenab­ scheider-Trennvorrichtung in eine heiße Katalysatorphase und ein Rauchgas getrennt, welches aus Kohlenstoffoxiden besteht und praktisch keinen mitgeführten Katalysator mehr enthält. Das Rauchgas wird aus dem Regenerationsverfahren abgeführt. Der in der Zyklonen-Trennzone anfallende heiße Katalysator wird mit einer Temperatur im Bereich von 620 bis 790°C zur ersten Regenerationszone zurückgeleitet und führt dem erschöpften Katalysator und dem primären Regenerationsgas, welche in die erste Regenerationszone eingeleitet werden, Wärme zu.

Der regenerierte Katalysator, welcher etwa 0,1 Gew.-% oder weniger Kohlenstoffrückstände enthält, kann über einen Kanal für regenerierten Katalysator aus dem oberen Bereich des dichtphasigen Katalysator-Fließbetts in der zweiten Regenera­ tionszone in der Weise abgezogen werden, daß die Homogenität des dichtphasigen Katalysator-Fließbetts nicht gestört wird. Bei Regenerationstemperaturen im Bereich von etwa 560 bis 790°C und einer Verweilzeit im dichtphasigen Katalysator-Fließbett von etwa 3 bis 20 Minuten wird praktisch sämtlicher Koks im erschöpften Katalysator ab­ gebrannt, so daß der regenerierte Katalysator nur etwa 0,01 bis 0,1 Gew.-% Kohlenstoffrückstände enthält.

Gemäß einer weiteren Ausgestaltung des erfindungs­ gemäßen Verfahrens wird Trimmgas wie z. B. Luft in Radialrich­ tung verteilt in den oberen Abschnitt des dichtphasigen Kata­ lysator-Fließbetts unterhalb des Kanals für regenerierten Kata­ lysator durch mehrere, getrennt voneinander steuerbare In­ jektoren eingeführt werden. Das Trimmgas wird unter einem Winkel von etwa 30° bis zu etwa 60° gegenüber der Senkrechten in einer schräg nach unten verlaufenden Richtung mit einer Düsenaustrittsgeschwindigkeit von etwa 18 bis 52 m/s in einer insbesondere 1 bis 5% des in die erste Regenerationszone durch das primäre Regenerationsgas eingeführten Sauerstoffs entsprechenden Menge Sauerstoff injiziert, so daß eine gleichförmige Verteilung von Katalysator und nach oben strömendem Regenerationsgas und damit ein homogenes, dichtphasiges Katalysator-Fließbett aufrecht erhalten wird.

Erfindungsgemäß wird primäres Regenerationsgas der ersten Regenerationszone in einer Menge zugeführt, welche praktisch dem stöchiometrischen Sauerstoffbedarf für das Abbrennen des im erschöpften Katalysator enthaltenen Koks zu Kohlendioxid und Wasser entspricht. Sekundäres Regenerationsgas wird in Radialrichtung in den stumpfkegeligen Übergangsabschnitt in einer Menge injiziert, die bezogen auf Sauerstoff etwa 1 bis 10% der Menge des primären Regenerationsgases entspricht, um praktisch sämtliches, im erschöpften Regenerationsgas enthaltenes Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid zu verbrennen. Das sekundäre Regenerationsgas wird in die Übergangszone durch eine Vielzahl von Düsen mit Düsenaustrittsgeschwindigkeiten im Bereich von 19,5 bis 52 m/s und in einer unter etwa 45° gegen die Waagerechte nach unten geneigten Richtung injiziert. Ein großer Teil der Kohlenmonoxid-Verbrennungswärme wird durch mitgeschleppten Katalysator in der Übergangszone absorbiert und durch den sich unter Schwerkrafteinwirkung absetzenden Katalysator zum dichtphasigen Katalysator-Fließbett übertragen, so daß die Temperatur in der Übergangszone nicht über einen Wert ansteigt, bei dem eine Schädigung des Katalysators auftritt. Unter die­ sen Betriebsbedingungen wird der Kohlenmonoxidgehalt des er­ schöpften Regenerationsgases auf etwa 0 bis 500 PPM Gewicht verringert.

Die Regeneration von erschöpftem Zeolithkatalysator bis auf einen Kohlenstoffrückstandsgehalt von 0,1 Gew.-% oder nied­ riger unter gleichzeitiger Erzeugung von nur einen kleinen Anteil Kohlenmonoxid enthaltendem Rauchgas läßt sich erfindungsgemäß vorteilhaft ausführen. Aufgrund des turbulenten Zustandes des nach unten strömen­ den, erschöpften Katalysators mit dem primären Regenerations­ gas in der ersten Regenerationszone erfolgt bereits eine Vermischung, bevor der Katalysator und das Regenera­ tionsgas in das dichtphasige Katalysator-Fließbett eintreten. Somit wird in der zweiten Regenerationszone ein homogenes Katalysator-Fließbett ausgebildet. Das Abziehen von regene­ riertem Katalysator aus dem oberen Bereich des dichtphasigen Fließbetts in ein außerhalb der Regenerationszone befindliches, trichter­ förmiges Standrohr für regenerierten Katalysator trägt dazu bei, die Homogenität des dichtphasigen Fließbetts aufrecht­ zuerhalten, welche durch innenliegende Standrohre gestört werden könnte. Sofern sich Inhomogenitäten im dichtphasigen Fließbett ausbilden sollten, kann zusätzliches Trimmgas in den unter Sauerstoffmangel stehenden Bereich des dichtphasi­ gen Fließbetts injiziert werden, wodurch die Homogenität des dichtphasigen Fließbetts wiederhergestellt wird. Sämt­ licher innerhalb des homogenen, dichtphasigen Katalysator- Fließbetts in Regeneration befindlicher Katalysator wird in etwa gleichem Maße regeneriert. Die Temperaturen innerhalb des homogenen, dichtphasigen Fließbetts sind konstant, wobei heiße Stellen vermieden werden. Die Verbrennung von Kohlen­ monoxid zu Kohlendioxid im homogenen, dichtphasigen Fließbett wird dadurch verbessert, daß große, schnell durch das Fließ­ bett hindurchperlende Gasblasen vermieden werden. Die sich daraus ergebenden Vorteile sind nachstehend noch ausführ­ lich erläutert.

Katalysatoren, auf welche das erfindungsgemäß vorgeschlagene Regenerationsverfahren besonders vorteilhaft anwendbar ist, umfassen die allgemein als "Zeolith"- oder "Molekularsieb"- Crackkatalysatoren bekannten Katalysatoren. Derartige Kataly­ satoren werden hier der Einfachheit halber als "Zeolithkatalysa­ toren" bezeichnet. Sie enthalten etwa 95 bis 85 Gew.-% einer Matrix aus amorphem, feuerfestem Metalloxid und etwa 5 bis 15 Gew.-% und vorzugsweise 8 bis 10 Gew.-% kristalline Alu­ miniumsilikat-Zeolith-Molekularsiebe von gleichförmigen kristal­ linen Porenöffnungen. Die Matrix weist eine hohe Crackakti­ vität auf und besteht aus in der Natur vorkommenden Tonen oder synthetischen Oxidgemischen, z. B. aus Aluminium­ silikat, Magnesiumsilikat, Zirkonsilikat. Der Zeolithanteil der Katalysatoren besteht aus kleinen Teilchen aus natürlichen oder synthetischen, kristallinen Aluminiumsilikat- Zeolith-Molekularsieben wie z. B. Faujasit, Chabazit, X-Typ- und Y-Typ-Aluminiumsilikat-Molekularsieben, in denen ein großer Teil des Natriumgehalts durch Ionenaustausch mit Ionen von Magnesium, seltenen Erden, Ammonium, Wasserstoff und/oder anderen zwei- und mehrwertigen Ionen zur Steigerung der Kata­ lysatoraktivität ersetzt ist. Das erfindungsgemäß vorge­ schlagene Verfahren ist besonders gut geeignet zur Regeneration derartiger Katalysatoren, die in besonderer Weise vorbehandelt sind, um die Verbrennungsgeschwindigkeit von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid innerhalb der Regenerations­ zone zu steigern. Derartig vorbehandelte Katalysato­ ren weisen z. B. eine genau vorgegebene kristalline Porengröße auf und enthalten kleine Mengen an z. B. Platin, Nickel, Eisen oder anderen die Verbrennung von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid bei den üblichen Regenerationstemperaturen begünstigenden Stoffen.

Die einer in der hier beschriebenen Weise ausgebildeten Rege­ nerationszone zugeführten erschöpften Katalysatoren ent­ halten von etwa 0,5 Gew.-% bis etwa 2,0 Gew.-% Koks. Bei der Regeneration derartiger erschöpfter Katalysatoren durch Abbrennen des Koks zur Wiederherstellung der katalytischen Aktivität werden Zeolithkatalysatoren Temperaturen über 760°C unterworfen, ohne daß ihre katalytische Aktivität darunter in Mitleidenschaft gezogen wird. Bei über etwa 816°C betragen­ den Temperaturen wird die Struktur und/oder die Zusammensetzung der Katalysatoren in der Weise verändert, daß diese irreversibel wenigstens einen Teil ihrer katalytischen Aktivität verlieren.

Bei der Regeneration des Katalysators wird der im Katalysator enthaltene Koks bei erhöhter Temperatur mit einem molekularen Sauerstoff enthaltenden Regenerationsgas abgebrannt. Im allgemeinen be­ steht das Regenerationsgas aus Luft, wobei jedoch auch andere, molekularen Sauerstoff enthaltende Regenerationsgase wie z. B. mit Sauerstoff angereicherte Luft, Wasserdampf- und Luft­ gemische usw. eingesetzt werden können. Der Grad der Regenerierung der katalytischen Aktivität eines erschöpften Crackkatalysators ist proportional dem Grad der Kohlenstoffausscheidung aus dem Katalysator. Ein niedrigerer Kohlenstoffrückstandsgehalt im regenerierten Katalysator führt zu einer höheren Aktivität des regenerierten Katalysators. Die Aktivität eines regene­ rierten Zeolith-Katalysators ist etwas empfindlicher gegenüber Kohlenstoffrückständen als die Aktivität eines re­ generierten amorphen Crackkatalysators. Vorzugsweise wird der Kohlenstoffrückstandsgehalt des regenerierten Katalysators auf etwa 0,1 Gew.-% oder niedriger verringert.

Das erfindungsgemäße Verfahren ist nachfolgend anhand der in der Zeichnung dargestellten Vorrichtung zur Ausführung des Verfahrens näher erläutert. Die Zeichnung ist eine schematische Darstellung einer erfindungsgemäßen Vor­ richtung zum Regenerieren von Fließbett-Crackkatalysatoren. Dabei sei darauf hingewiesen, daß in der Zeichnung lediglich die zum Verständnis des Verfahrens und der Vorrichtung unbedingt erforderlichen Einzelheiten darge­ stellt und die bei gewerblichen Katalysator-Regenerationsver­ fahren allgemeinhin üblichen Vorrichtungen wie z. B. Ventile, Schieber, Pumpen, Steuerungen, welche zum Verständnis der Erfindung nicht erforderlich sind, der Übersichtlichkeit halber weggelassen worden sind.

Die in der Zeichnung dargestellte Regenerationsvorrichtung für Fließbett-Crackkatalysatoren umfaßt einen aufrecht stehenden Regeneratorbehälter 100, der sich aus einem unteren Regenera­ torabschnitt 101 in Form eines Hohlzylinders, welcher an seinem unteren Ende geschlossen und an seinem oberen Ende offen ist, einem an beiden Enden offenen, kegelstumpfförmigen Über­ gangsabschnitt 102, dessen unteres Ende axial mit dem offenen oberen Ende des unteren Regenerationsabschnitts 101 ausgerichtet ist und mit diesem in Verbindung steht, und einem oberen Rege­ neratorabschnitt 103 in Form eines Hohlzylinders mit einem geschlossenen oberen Ende und einem offenen unteren Ende, der axial mit dem Übergangsabschnitt 102 ausgerichtet ist und mit dem offenen oberen Ende desselben in Verbindung steht, zusammen­ setzt. Der Innenquerschnitt des unteren Regenerationsabschnitts 101 ist ausreichend groß bemessen, um eine Regenerationsgas- Oberflächendampfgeschwindigkeit im Bereich von etwa 0,7 bis 1,8 m/s zu erreichen. Das Fassungsvermögen des unteren Re­ generatorabschnitts 101 ist ausreichend hoch bemessen, um bei den konstruktiv vorgesehenen Durchsätzen und Betriebsbedingungen eine Verweilzeit von etwa 3 Minuten bis etwa 20 Minuten für den in Form eines dichtphasigen Fließbetts gehaltenen Kataly­ sator zu erhalten. Die Wand des Übergangsabschnitts 102 ver­ läuft gegenüber der Senkrechten unter einem Kegelöffnungs­ winkel von etwa 20° bis 40° und ist in ihrer Höhe derart be­ messen, daß die erweiterte Querschnittsfläche am oberen Ende des Übergangsabschnitts 102 dazu ausreicht, die Oberflächen­ dampfgeschwindigkeit des durch diesen Querschnitt hindurch­ tretenden Regenerationsgases von etwa 0,6 bis 1,8 m/s auf etwa 0,3 bis 0,66 m/s zu senken. Der obere Regenerator­ abschnitt 103 weist den gleichen Durchmesser und die gleiche Querschnittsfläche wie das obere Ende des Übergangsabschnitts 102 auf.

Entsprechend der Zeichnungsdarstellung ist eine Zuführung 130 für erschöpften Katalysator vorgesehen, durch den der er­ schöpfte, mit Koks verunreinigte Katalysator mit einer Tempe­ ratur von etwa 400 bis 593°C aus einer (hier nicht dargestell­ ten) Reaktionszone dem Regeneratorbehälter 100 zugeführt wird. Diese Zuführung 130 besteht aus einer Zuleitung 104, welche gegenüber der Senkrechten unter einem Winkel von etwa 30 bis 45° schräg nach unten verläuft und an ihrem unteren Ende in einen Verteiler 105 für erschöpften Katalysator mündet, welcher aus einem senkrecht stehenden Hohlzylinder mit einer zylin­ drischen Seitenwand besteht, der an seinem oberen und an sei­ nem unteren Ende offen ist. Die Zuleitung 104 ist durch die Seitenwand des unteren Regeneratorabschnitts 101 hindurchgeführt, und das untere Mündungsende der Zuleitung 104 steht mit dem Innenraum des Verteilers 105 über eine in dessen Seitenwand ausgebildete Öffnung in Verbindung. Das offene obere Ende, sowie das offene untere Ende des Verteilers 105 sind axial zur senkrechten Mittelachse des unteren Regeneratorabschnitts 101 ausgerichtet, wobei das offene untere Ende des Verteilers 105 einen (weiter unten beschriebenen) Verteiler für Regenera­ tionsgas am unteren Ende des unteren Regeneratorabschnitts 101 überlagert, während das offene obere Ende des Verteilers 105 bis zu einer Stelle im unteren Bereich des unteren Rege­ neratorabschnitts 101 geführt ist. Erschöpfter Katalysator aus der (hier nicht dargestellten) Reaktionszone fließt durch die Zuleitung 104 für erschöpften Katalysator nach unten in den Verteiler 105, in welchem alles ggf. vom erschöpften Katalysator mitgeführte Gas abgetrennt wird. Das abgetrennte Gas tritt durch das offene obere Ende des Verteilers aus, während der erschöpfte Katalysator durch die offene untere Öffnung des Verteilers 105 in das Innere des unteren Regene­ ratorabschnitts 101 eintritt.

Entsprechend der Zeichnung ist eine primäre Regenerationsgas­ leitung 106 durch den Boden des unteren Regeneratorabschnitts 101 durchgeführt und dient dazu, molekularen Sauerstoff ent­ haltendes primäres Regenerationsgas mit einer Temperatur im Bereich von etwa 37 bis 316°C in den Regeneratorbehälter 100 zuzuführen. Das Abgasende der primären Regenerationsgas­ leitung 106 steht in Verbindung mit einer Verteilungsvorrichtung für primä­ res Regenerationsgas, welche durch eine in Verbindung mit dem Primärgasverteiler 108 stehende Einlaßsammelkammer 107 gebildet ist.

Die Einlaßsammelkammer 107 besteht aus einem ersten, hohlen, senkrechten Zylinderteil 109 und einem zweiten, hohlen, senkrechten Zylinderteil 110 mit einer Seitenwand, der an seinem unteren Ende offen und an seinem oberen Ende geschlossen ist und einen kleineren Durchmesser als der Zylinderteil 109 aufweist. Die Mündung der primären Regenerationsgasleitung 106 steht in Verbindung mit dem Innen­ raum der Einlaßsammelkammer 107 über eine am Boden des ersten Zylinderteils 109 ausgebildete Öffnung. Der zweite senkrechte Zylinderteil 110 ist axial konzentrisch zu dem Regenerator­ behälter 100 ausgerichtet und am oberen Ende des ersten Zylin­ derteils 109 befestigt, wobei die beiden Zylinderteile durch eine am oberen Ende des ersten Zylinderteils 109 ausgebildete Öffnung und das offene untere Ende des zweiten Zylinderteils 110 miteinander in Verbindung stehen. Das obere Ende des zweiten Zylinderteils 110 befindet sich unterhalb der offenen unteren Öffnung des Verteilers 105 für erschöpften Katalysator in einem senkrechten Abstand, welcher etwa dem halben bis den ganzen Durchmesser der unteren Öffnung des Verteilers 105 entspricht. Vorzugsweise entspricht der Durchmesser des zweiten Zylinderteils 110 etwa dem halben Durchmesser der unteren Öffnung des Verteilers 105, so daß das geschlossene obere Ende des zweiten Zylinderteils 110 als Prallplatte für den durch den Verteiler 105 abgegebenen, erschöpften Katalysa­ tor dient. Mehrere Düsen 124 sind in die senkrechten Seiten­ wände des ersten und des zweiten Zylinderteils 109, 110 eingesetzt und stehen jeweils mit dem Innenraum derselben in Verbindung, um Regenerationsgas in Radialrichtung aus der Einlaßsammel­ kammer 107 in den unteren Bereich des unteren Regeneratorab­ schnitts 101 verteilt abzugeben. Die Düsen 124 weisen gegen­ über der Waagerechten einen Winkel von etwa +20° bis etwa -20° auf und entsprechen in ihrer Gesamtquerschnittsfläche einem Wert, mit dem sich Düsenaustrittsgeschwindigkeiten im Bereich von 19,5 bis 52 m/s erhalten lassen, wenn etwa 25 bis 40% des durch die primäre Regenerationsgasleitung 106 zugeführten Gases aus der Einlaßsammelkammer 107 über die Düsen 124 in den Regeneratorbehälter 100 abgegeben wird, so daß der vom Verteiler 105 abgegebene erschöpfte Katalysator und das aus den Düsen 124 austretende Regenerationsgas innig miteinander vermischt und im unteren Bereich des unteren Rege­ neratorabschnitts 101 radial verteilt eingeleitet werden.

Ein oder mehrere Rohrleitungen 129 stehen in Verbindung mit der Einlaßsammelkammer 107 und dem Primärgasverteiler 108 und dienen dazu, etwa 60 bis 75% des über die primäre Regenera­ tionsgasleitung 106 zugeführten Gases dem Primärgasverteiler 108 zuzuführen, welcher aus einem Rohrring mit einer Vielzahl unter einem Winkel von etwa 30° bis 60° gegenüber der Waage­ rechten schräg nach unten geneigter Öffnungen besteht, durch welche ein primäres Regenerationsgas radial verteilt in das untere Ende des unteren Regeneratorabschnitts 101 eingeführt wird. Die Gesamtquerschnittsfläche dieser Öffnungen im Primärgasverteiler 108 ist so bemessen, daß die Gasaustritts­ geschwindigkeit für Primärregenerationsgas zwischen etwa 19,5 bis 52 m/s beträgt, wenn 60 bis 75% des durch die primäre Regenerationsgasleitung 106 zugeführten primären Regenerationsgases durch diese Öffnungen austritt.

Der in senkrechter Richtung nach unten strömende erschöpfte Katalysator wird somit in Berührung gebracht mit dem in Radial­ richtung fließenden primären Regenerationsgas, so daß turbu­ lente Strömungsbedingungen entstehen und erschöpfter Katalysa­ tor und primäres Regenerationsgas innig miteinander vermischt und als Gemisch über den Boden des unteren Regeneratorabschnitts 101 verteilt werden, wobei die Temperatur des Gemischs aus­ reichend hoch ist, um die Koksverbrennung einzuleiten. Somit befindet sich am Boden des unteren Regeneratorabschnitts 101 bereits eine erste Regenerationszone. Die Verweilzeit des Katalysators in dieser ersten Regenerationszone ist ausreichend hoch bemessen, um eine gleichmäßige Verteilung von erschöpf­ tem Katalysator und Regenerationsgas über den gesamten Quer­ schnitt des Regeneratorbehälters 100 zu erhalten, und beträgt etwa 10 Sekunden bis zu 1 Minute.

Die Querschnittsfläche des unteren Regeneratorabschnitts 101 ist ausgelegt für eine Oberflächendampfgeschwindigkeit im Bereich von etwa 0,7 bis 1,8 m/s für das durch diesen Ab­ schnitt nach oben strömende Regenerationsgas, so daß aus der ersten Regenerationszone am Boden des unteren Regeneratorab­ schnitts 101 nach oben strömender erschöpfter Katalysator und primäres Regenerationsgas ein dichtphasiges, in Regeneration befindliches Katalysator-Fließbett bilden. Dieses dicht­ phasige Katalysator-Fließbett stellt eine zweite Regenerations­ zone im Bereich des unteren Regeneratorabschnitts 101 dar.

In dieser zweiten Regenerationszone werden die Betriebsbe­ dingungen in der Weise eingestellt, daß das in Regeneration befindliche dichtphasige Katalysator-Fließbett durch die nach oben gerichtete Strömung an Regenerationsgas fließfähig gehalten wird und praktisch sämtlicher Koks aus dem in Rege­ neration befindlichen Katalysator abgebrannt wird. In der zweiten Regenerationszone weist das dichtphasige Katalysator- Fließbett eine Dichte im Bereich von etwa 320 bis 480 kg/m³ auf. Die Betriebs­ bedingungen innerhalb der zweiten Regenerationszone zur Auf­ rechterhaltung des in Regeneration befindlichen Katalysators als dichtphasiges Fließbett umfassen Regenerationstemperaturen im Bereich von etwa 566 bis 760°C, Katalysatorverweilzeiten von etwa 3 bis 20 Minuten, Regenerationsdrücke am oberen Ende des dichtphasigen Katalysatorbetts im Bereich von etwa 1,4 bis 4,5 bar, Oberflächendampfgeschwindigkeiten des durch das dichtphasige Fließbett nach oben strömenden Regenerations­ gases im Bereich von etwa 0,7 bis 1,8 m/s und spezifische Koksabbrenngeschwindigkeiten von etwa 0,05 bis 1,0 kg Koks pro Stunde pro kg Katalysator, abhängig jeweils von der Katalysatormenge und -zusammensetzung im Fließbett. Unter diesen Betriebsbedingungen läßt sich der Katalysator auf einen Wert regenerieren, für welchen der Kohlenstoffrückstands­ gehalt auf dem regenerierten Katalysator 0,1 Gew.-% oder weniger und vorzugsweise 0,05 Gew.-% oder weniger beträgt.

Beim Verfahren und der Vorrichtung gemäß der Erfindung ist die Verteilung von Regenerationsgas und Katalysator in der ersten Regenerationszone gleichförmig und homogen über die Querschnittsfläche der zweiten Regenerationszone. Auf diese Weise wird ein homogenes, dichtphasiges Fließbett aus in Regeneration befindlichem Katalysator ausgebildet. Zur Verbesserung der Katalysatorregeneration und Ausschaltung jedes ggf. vorhandenen örtlichen Sauerstoffmangels oder von Inhomogenitäten innerhalb des dichtphasigen Fließbetts wird Trimmgas, das Sauerstoff in einer Menge zwischen 1 bis 10 Mol-% der zur vollständigen Verbrennung von Koks im erschöpften Katalysator zu Kohlendioxid und Wasser be­ nötigten Sauerstoffmenge enthält wahlweise durch mehrere Trimmgas- Zuleitungen 115 und entsprechende Trimmgas-Injektoren 114 unterhalb der freien Oberfläche 122 des dichtphasigen Kataly­ sator-Fließbetts injiziert. Die Injektion des Trimmgases erfolgt dabei in der Weise, daß den mit Sauerstoffmangel be­ hafteten Bereichen des dichtphasigen Katalysator-Fließbetts Sauerstoff zugeführt wird, um einen gleichförmigen Katalysa­ tor-Regenerationsgrad über die gesamte Querschnittsfläche des Fließbetts zu erhalten. Jeder Trimmgasinjektor 114 be­ steht vorzugsweise aus einem praktisch waagerecht angeordneten Rohr, in welchem eine Vielzahl von Öffnungen ausgebildet ist, durch welche Trimmgas radial nach unten unter einem Winkel von etwa 30° bis 60° gegenüber der Waagerechten in den Rege­ nerationsbehälter 100 eingeführt wird. Trimmgas wird sämt­ lichen Trimmgasinjektoren 114 unabhängig voneinander über ge­ trennte Trimmgas-Zuleitungen 115 zugeführt. Wenn daher ein Bereich des dichtphasigen Katalysator-Fließbetts Sauerstoff­ mangel aufweist, kann Trimmgas genau diesem mit Sauerstoff­ mangel behaftetem Bereich des Fließbetts über eine oder mehrere Trimmgas-Injektoren 114 zugeführt werden. Wenn dem ganzen Katalysator-Fließbett zusätzlicher Sauerstoff zuge­ führt werden soll, um die Katalysatorregeneration zu ver­ bessern oder die Verbrennung von Kohlenmonoxid zu Kohlendi­ oxid zu steigern, kann Trimmgas über sämtliche Trimmgas-In­ jektoren 114 gleichzeitig in das Fließbett injiziert werden.

Entsprechend der schematischen Zeichnungsdarstellung verbin­ det ein Kanal 128 für regenerierten Katalysator den oberen Bereich des unteren Regeneratorabschnitts 101 mit einem außerhalb des Regeneratorbehälters 100 angeordneten Standrohr 127 für regenerierten Katalysator. Der Kanal 128 ist gegen­ über der Senkrechten unter einem Winkel von etwa 30° bis 60° nach unten geneigt, so daß regenerierter Katalysator aus dem oberen Bereich des dichtphasigen Katalysator-Fließbetts im unteren Regeneratorabschnitt 101 durch den Kanal 128 nach unten in das obere Ende des trichterförmigen Standrohrs 127 einströmt. Das Standrohr 127 besteht aus einem oberen, senk­ rechten, zylindrischen Abschnitt 126 mit zylindrischer Seiten­ wandung und offenem oberen und unterem Ende und einem unteren sich kegelstumpfförmig verjüngenden Abschnitt 125 mit offenem oberen und unterem Ende. Die Verbindung des Kanals 128 mit dem oberen Standrohrabschnitt 126 besteht aus einer Öffnung in der senkrechten Zylinderwandung des oberen Abschnitts. Das offene obere Ende des unteren Standrohrabschnitts 125 steht in Verbindung mit dem offenen unteren Ende des oberen Standrohrabschnitts 126, und die Wände des unteren Standrohr­ abschnitts 125 weisen gegen die Senkrechte einen Kegelöff­ nungswinkel von etwa 3 bis 7° auf. Innerhalb des unteren Standrohrabschnitts 125 wird heißer, regenerierter Katalysator aus dem Regeneratorbehälter 100 entlüftet. Ein in Ver­ bindung mit dem unteren Ende des unteren Standrohrabschnitts 125 stehender Schieber 112 gestattet die Entnahme von entlüf­ tetem, regeneriertem Katalysator in einem genau gesteuerten Durchsatz, um diesen in einer (nicht dargestellten) kataly­ tischen Fließbett-Crackzone wiederum in Berührung mit einem Kohlenwaserstoff-Beschickungsstrom zu bringen.

Das zusammen mit regeneriertem Katalysator aus dem Regenera­ torbehälter 100 in das Standrohr 127 eintretende Gas sammelt sich im oberen Standrohrabschnitt 126 an. Eine Ableitung 113 für entlüftetes Gas verbindet das obere Ende des oberen Stand­ rohrabschnitts 126 mit dem oberen Regeneratorabschnitt 103 und gestattet das Abführen des sich ansammelnden Entlüftungs­ gases aus dem oberen Standrohrabschnitt 126 in den oberen Abschnitt des Regeneratorbehälters 100.

Innerhalb des oberen Bereichs des unteren Regeneratorabschnitts 101 sind unterhalb des Kanals 128 für regenerierten Katalysa­ tor die Trimmgas-Injektoren 114 angeordnet und gestatten das Injizieren des molekularen Sauerstoff enthaltenden zu­ sätzlichen Gases.

Beim erfindungsgemäßen Verfahren wird ein homogenes, dicht­ phasiges, in Regeneration befindliches Katalysator-Fließ­ bett in der zweiten Regenerationszone erzeugt, wobei er­ schöpfter Katalysator und primäres Regenerationsgas, die innig miteinander vermischt sind, kontinuierlich am Boden des Fließbetts eintreten, und regenerierter Katalysator kon­ tinuierlich am oberen Ende des dichtphasigen Fließbetts abge­ zogen wird. Unter Ausnutzung des Strömungsverlaufs von Kata­ lysator und Regenerationsgas durch das Fließbett und unter Vermeidung von vorspringenden Teilen oder sonstigen Hinder­ nissen innerhalb des oberen Bereichs des unteren Regenerator­ abschnitts 101 wird ein homogenes, dichtphasiges Fließbett aus in Regeneration befindlichem Katalysator ohne übermäßige Vereinigung von Gas zu größeren Gasblasen oder Katalysator-Kurzschlußströmen ausgebildet.

Das offene obere Ende des unteren Regeneratorabschnitts 101 steht wie aus der Zeichnung ersichtlich in Verbindung mit dem offenen unteren Ende des Übergangsabschnitts 102, durch welchen Regenerationsgas und mitgeschleppter Katalysator von der freien oberen Oberfläche des im unteren Regenerator­ abschnitt 101 gehaltenen Katalysator-Fließbetts in den obe­ ren Regeneratorabschnitt 103 eintreten können, in welchem eine verdünnte Phase aus in erschöpftem Regenerationsgas sus­ pendiertem Katalysator aufrechterhalten wird.

Stickstoff, Kohlendioxid, Kohlenmonoxid, jedoch praktisch keinen molekularen Sauerstoff mehr enthaltendes erschöpftes Regenerationsgas, das einen kleinen Anteil an Katalysator mitführt, tritt an der freien Oberfläche 122 des dichtphasigen Katalysator-Fließbetts aus und tritt in den sich kegelstumpfförmig verjüngenden Übergangsabschnitt 102 ein. In diesem Übergangsabschnitt nimmt die Querschnitts­ fläche des Regeneratorbehälters 100 zu, so daß die Ober­ flächendampfgeschwindigkeit des erschöpften Regenerationsgases von etwa 0,7 bis 1,8 m/s am unteren Ende auf etwa 0,3 bis 0,66 m/s am oberen Ende des Übergangsabschnitts 102 abnimmt. Aufgrund der Verringerung der Oberflächendampfgeschwindigkeit des erschöpften Regenerationsgases innerhalb des Übergangs­ abschnitts 102 kann ein großer Teil des mitgeschleppten Kata­ lysators unter Schwerkrafteinwirkung wieder zur Oberfläche des dichtphasigen Katalysator-Fließbetts zurückkehren.

Das an der freien Oberfläche 122 des dichtphasigen Katalysa­ tor-Fließbetts austretende, erschöpfte Regenerationsgas weist praktisch keinen Sauerstoffgehalt mehr auf und enthält ggf. eine höhere Konzentration an Kohlenmonoxid aufgrund unvoll­ ständiger Verbrennung zu Koks im dichtphasigen Fließbett.

Zwecks Vermeidung einer Verunreinigung der Luft ist erwünscht, dieses Kohlen­ monoxid innerhalb des Regeneratorbehälters 100 zu Kohlendioxid zu verbrennen. Beim Einsatz unbehandelten, Zeolith­ katalysatoren in der Regenerations­ zone des dichtphasigen Katalysator-Fließbetts führen er­ höhte Temperaturen zu erhöhter Verbrennung von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid, so daß bei etwa 730°C der Kohlenmonoxid­ gehalt des erschöpften Regenerationsgases weniger als 1 Gew.-% und vorzugsweise weniger als etwa 200 PPM Gewicht unter den herrschenden Regenerationsbedingungen beträgt. Bei Verwen­ dung von zur Verbrennung von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid vorbehandelten Katalysatoren findet im dichtphasigen Kataly­ sator-Fließbett eine praktisch vollständige Verbrennung von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid bei wesentlich niedrigeren Temperaturen im Bereich von etwa 677°C und niedriger statt. Sollte die Verbrennung von Kohlenmonoxid im dichtphasigen Fließbett unvollständig und erhebliche Kohlenmonoxidmengen in dem in die Übergangszone eintretenden erschöpften Regenera­ tionsgas vorhanden sein, wird zusätzlichen Sauerstoff ent­ haltendes Regenerationsgas, das etwa 1 bis etwa 10 Mol-% bzw. 1 bis 5 Mol-% des stöchiometrischen Sauerstoffbedarfs für die Verbrennung des Koks im erschöpften Katalysator zu Kohlendioxid und Wasser entspricht, in das erschöpfte Regenerationsgas und den mit­ geschleppten Katalysator in einer Höhe innerhalb der Über­ gangszone 102 eingeleitet, in welcher die Oberflächendampf­ geschwindigkeit der nach oben strömenden verdünnten Phase am oberen Ende des Übergangsabschnitts 102 den Wert von etwa 0,66 m/s nicht überschreitet. Dieser zusätzliche, in den Übergangsabschnitt injizierte Sauerstoff führt zu einer prak­ tisch vollständigen Verbrennung von Kohlenmonoxid zu Kohlen­ dioxid. Der vom erschöpften Regenerationsgas mitgeführte Katalysatoranteil, welcher unter Schwerkrafteinwirkung aus dem Übergangsabschnitt zur freien Oberfläche des dichtphasigen Katalysator-Fließbetts zurückfällt, führt eine erhebliche Wärmemenge aus der Verbrennung von Kohlenmonoxid zu Kohlen­ dioxid dem Katalysator-Fließbett zu, so daß die Tempera­ tur der verdünnten Phase nicht über die Temperatur (von etwa 816°C) ansteigt, bei welcher der mitgeschleppte Kata­ lysator in nennenswerter Weise deaktiviert wird. Der Ver­ teiler für sekundäres Regenerationsgas 116 ist innerhalb des Übergangsabschnitts 102 in waagerechter Ausrichtung angeordnet und dient dazu, Sauerstoff enthalten­ des sekundäres Regenerationsgas zur praktisch vollständigen Verbrennung von Kohlenmonoxid zu Kohlendioxid in den Regenera­ torbehälter 100 einzuführen. Der Sekundärgasverteiler 116 besteht aus einem Sammelrohr mit einer Vielzahl von Öffnungen, durch welche das sekundäre Regenerationsgas in Radialrichtung verteilt unter einem Winkel von etwa 30° bis 60° gegenüber der Waagerechten nach unten geneigt in den Übergangsabschnitt 102 eingeleitet wird. Die Gesamtquerschnittsfläche der Öff­ nungen im Sekundärgasverteiler 116 ist derart bemessen, daß die Abgabegeschwindigkeit von sekundärem Regenerationsgas etwa 60 m/s nicht überschreitet, wenn der Durchsatz an sekundärem Regenerationsgas etwa 5% des über die Zuleitung 106 für primäres Regenerationsgas in den Regeneratorbehälter 100 eingeführten primären Regenerationsgases entspricht. Das sekundäre Regenerationsgas wird dem Sekundärgasverteiler 116 über eine Rohrleitung 117 zugeführt. Der Sekundärgas­ verteiler 116 befindet sich innerhalb des Übergangsabschnitts 102 in einer solchen Höhe, daß die Oberflächendampfgeschwindigkeit der durch das offene obere Ende des Übergangsabschnitts 102 nach oben strömenden Gase etwa 0,66 m/s nicht überschreitet, wenn die Oberflächen­ dampfgeschwindigkeit im ersten Regeneratorabschnitt 101 zwischen etwa 0,7 bis 1,8 m/s beträgt und der Durchsatz an sekundärem Regenerationsgas etwa 5% des Durchsatzes an primärem Regenerationsgas entspricht.

Das offene obere Ende des Übergangsabschnitts 102 steht in Verbindung mit dem offenen unteren Ende des oberen Regenera­ torabschnitts 103 und gestattet den Durchtritt von erschöpf­ tem Regenerationsgas und mitgeschlepptem Katalysator in die im oberen Regeneratorabschnitt 103 befindliche verdünnte Katalysatorphase. Die Querschnittsfläche des oberen Regene­ ratorabschnitts 103 entspricht der des oberen Endes des Übergangsabschnitts 102, wobei die Oberflächendampfgeschwin­ digkeit des durch diesen hindurchströmenden Gases zwischen 0,3 und 0,66 m/s beträgt. Erschöpftes Regenerationsgas und mitgeschleppter Katalysator mit einer verdünnten Phase aus im wesentlichen völlig zu Kohlendioxid verbranntem Kohlen­ monoxid tritt durch das obere Ende des Übergangsabschnitts 102 in den oberen Regeneratorabschnitt 103 ein und bildet eine Regenerationszone verdünnter Phase. Aus dieser Regenera­ tionszone strömen erschöpftes Regenerationsgas und mitge­ schleppter Katalysator in eine Katalysator/Gas-Trennvorrich­ tung 117 a in Form von Zyklonenabscheidern ein, in welcher mitgeschleppter Katalysator praktisch völlig von dem erschöpf­ ten Regenerationsgas getrennt wird. Aus den Zyklonenab­ scheidern 117 a tritt das erschöpfte Regenerationsgas über die Rohrleitung 119 in eine Sammelkammer 120 ein, und wird aus dem Regeneratorbehälter 100 über eine Abgasleitung 121 in Form eines von mitgeführtem Katalysator praktisch freien Rauchgases abgeführt. Der in den Zyklonenabscheidern 117 a von dem erschöpften Regenerations­ gas abgetrennte Katalysator wird in den unteren Regeneratorabschnitt 101 zurückgeführt, in welchen der heiße, abgetrennte Katalysator mit primärem Regenerationsgas vermischt wird, um die Temperatur in dieser Zone zur Verbesserung der Koksverbrennung zu steigern. Die Katalysator/Gas-Trennvorrichtung kann aus einem oder mehreren in Reihe und/oder parallel geschalteten Zyklonenabscheidern 117 a bestehen, in denen mitgeführter Katalysator praktisch völlig von dem erschöpften Regenerationsgas abgetrennt wird.

Der Einfachheit halber ist in der Zeichnung nur ein einziger Zyklonenabscheider 117 a dargestellt. Die mit dem Boden des Zyklonenabscheiders 117 a in Verbindung stehende Rohrleitung 118 ist nach unten in den unteren Regeneratorabschnitt 101 geführt und mündet in diesem etwa in der Höhe, in welcher erschöpfter Katalysator von dem Verteiler 105 abgegeben wird.

Durch das vorstehend beschriebene Verfahren und vermittels der beschriebenen Vorrichtung lassen sich erschöpfte, fließfähige Zeolith­ katalysatoren regenerieren, wobei ein Rege­ nerations-Abgas erhalten wird, welches praktisch kein Kohlenmonoxid mehr enthält. Durch Einstellung der Regenera­ tionsbedingungen innerhalb der vorstehend angegebenen Be­ triebsbereiche läßt sich der Kohlenstoffgehalt im regenerier­ ten Katalysator auf etwa 0,05 Gew.-% oder niedriger, und der Kohlenmonoxidgehalt im Rauchgas auf 500 PPM oder niedriger herabsetzen.

Claims (7)

1. Verfahren zum Regenerieren eines mit Koks verunreinigten, er­ schöpften Crackkatalysators mit molekularem Sauerstoff unter Verwendung eines dichtphasigen Fließbetts von Katalysa­ torteilchen am unteren Ende eines Regenerationsbereichs mit einer Temperatur zwischen 560 bis 790°C und einer darüber angeordneten verdünnten Phase von Katalysator­ teilchen mit einer Temperatur zwischen 620 und 790, wobei dem dichtphasigen Fließbett erschöpfter Kataly­ sator in einer ersten unteren Regenerationszone zuge­ führt, ein Sauerstoff enthaltendes primäres Regenerationsgas durch das dichtphasige Fließbett nach oben hindurchge­ leitet, die Katalysatorteilchen in eine zweite im oberen Bereich des dichtphasigen Fließbetts angeord­ nete Regenerationszone überführt, regenerierte Kata­ lysatorteilchen aus dem dichtphasigen Fließbett ab­ gezogen werden, erschöpftes, mitgeschleppte Kataly­ satorteilchen enthaltendes Regenerationsgas in die über dem dichtphasigen Fließbett liegende, die verdünn­ te Phase enthaltende dritte Regenerationszone über­ führt, Sauerstoff enthaltendes sekundäres Regenerationsgas eingeleitet, die regenerierten Katalysatorteilchen der verdünnten Phase von dem Kohlenoxide enthaltenden Rauchgas in einer Trennzone abgetrennt, das Rauchgas abgeführt und die abgetrennten Katalysatorteilchen aus der Trennzone in die erste Regenerationszone zurückgeführt und in dieser mit weiterem, erschöpftem Katalysator und pri­ märem Regenerationsgas vermischt werden, dadurch gekennzeichnet, daß

• a) erschöpfter Katalysator in einer praktisch senk­ recht nach unten gerichteten Strömung in die erste Regenerationszone mit einer Temperatur von etwa 400 bis 593°C eingeleitet wird,
• b) Sauerstoff enthaltendes primäres Regenerationsgas in turbulenter Strömung in Radialrichtung in die erste Regenerationszone eingeführt und in dieser innig mit dem erschöpften Katalysator und dem primären Regenerationsgas unter Einstellung einer Dichte von 280 bis 480 kg/m³ vermischt wird, wo­ bei die Menge des eingeleiteten primären Regene­ rationsgases derart bemessen wird, daß sich wenigstens die zur Verbrennung des Koks im er­ schöpften Katalysator zu Kohlendioxid und Wasser benötigte stöchiometrische Sauerstoffmenge ergibt, und die Verweilzeit für erschöpften Katalysator in der ersten Regenerationszone auf einen Wert zwischen etwa 10 Sekunden bis zu 1 Minute einge­ stellt wird, das obere Ende der ersten Regenera­ tionszone in senkrechter Axialausrichtung und in offener Verbindung mit dem unteren Ende der zwei­ ten Regenerationszone gehalten wird,
• c) das Gemisch aus primärem Regenerationsgas und er­ schöpftem Katalysator in das untere Ende der zwei­ ten Regenerationszone eingeleitet wird, die ein in Regeneration befindliches, dichtphasiges und durch eingeleitetes Regenerationsgas fließfähig gehaltenes Katalysatorbett mit einer freien obe­ ren Oberfläche aufweist, wobei die Katalysatorverweilzeit auf zwischen 3 bis 20 Minuten eingestellt ist, die spezifische Koksabbrenngeschwindigkeit zwischen 0,05 bis 1,0 kg Koks pro Stunde pro kg Katalysator be­ trägt, die Oberflächendampfgeschwindigkeit des Regenerationsgases zwischen etwa 0,7 bis 1,8 m/s liegt, der Regenerationsdruck am oberen Ende des dichtpha­ sigen Katalysatorbetts 1,4 bis 4,5 bar beträgt, der im erschöpften Katalysator enthaltene Koks bei innerhalb der angegebenen Bereiche eingestelltem Druck, Verweilzeit des Katalysators und spezifischer Koksabbrenngeschwindigkeit in der zweiten Regenera­ tionszone verbrannt und regenerierter Katalysator mit einem 0,1 Gew.-% oder weniger enthaltenden Kohlen­ stoffgehalt erzeugt wird und molekularen Sauerstoff enthaltendes Trimmgas in Radialrichtung in einer unterhalb eines Abzugskanals für den regenerierten Katalysator liegenden Höhe in das dichtphasige Ka­ talysator-Fließbett in einem Durchsatz eingeführt wird, welcher das Äquivalent von 1 bis 10% des durch das primäre Regenerationsgas zugeführten Sauerstoffs darstellt,
• d) heißer, regenerierter Katalysator über den Abzugs­ kanal aus dem oberen Bereich der zweiten Regenera­ tionszone abgezogen wird,
  abgezogener, regenerierter Katalysator in einem Standrohr für regenerierten Katalysator entgast und ein Absetzbett aus heißem, regeneriertem Katalysa­ tor gebildet und entlüftetes Regenerationsgas aus dem Standrohr in die dritte Regenerationszone eingelei­ tet wird,
• e) praktisch keinen Sauerstoff mehr enthaltendes, er­ schöpftes und mitgeschleppten Katalysator enthalten­ des Regenerationsgas aus dem oberen Bereich des dichtphasigen Katalysator-Fließbetts in eine Über­ gangszone eingeleitet wird, wobei das obere Ende der zweiten Regenerationszone in offener Verbindung und in senkrechter Axialrichtung mit dem unteren Ende der Übergangszone gehalten wird, in welcher die Oberflächendampfgeschwindigkeit des Regenera­ tionsgases auf etwa 0,3 bis 0,66 m/s verringert wird, so daß ein großer Teil des mitgeführten Ka­ talysators unter Schwerkrafteinfluß in das dicht­ phasige Fließbett zurückkehrt und eine verdünnte Phase aus von erschöpftem Regenerationsgas mitge­ führtem Katalysator gebildet wird, wobei Sauerstoff enthaltendes sekundäres Regenerationsgas in Radialrichtung in die Übergangszone eingeleitet wird, das eine Sauerstoffmenge liefert, die äquivalent ist 1 bis 10% des im primären Regenera­ tionsgas der ersten Regenerationszone zugeführten Sauerstoffs, und
• f) die verdünnte Phase aus vom erschöpften Regenerations­ gas mitgeführtem Katalysator in eine dritte Rege­ nerationszone eingeführt wird und unter einem Druck zwischen 1,4 bis 4,5 bar, auf einer Dichte zwischen 1,6 bis 16 kg/m³ und einer Oberflächen­ dampfgeschwindigkeit des erchöpften Regenerations­ gases zwischen 0,3 bis 0,66 m/s gehalten wird.

2. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach An­ spruch 1, bestehend aus einem aufrechtstehenden Rege­ neratorbehälter mit einem an seinem unteren Ende ge­ schlossenen und an seinem oberen Ende offenen, zylindri­ schen unteren Regeneratorabschnitt und einem an seinem oberen Ende geschlossenen und an seinem unteren Ende offenem, zylindrischen oberen Regeneratorabschnitt, einer primären Regenerationsgasleitung, die durch den Boden des unteren Regenerationsabschnitts nach oben hindurchgeführt ist und in Verbindung mit einer Verteilungsvorrichtung für das primäre Regenerations­ gas steht,
einer Zuführung für den erschöpften Katalysator,
einem Abzugskanal für den regenerierten Katalysator,
einer sekundären Regenerationsgasleitung, die in Verbindung mit einer Verteilungsvorrichtung für das sekundäre Regenerationsgas steht,
einer innerhalb des oberen Regenerationsabschnittes ange­ ordneten, zum Trennen von Katalysator und erschöpftem Regenerationsgas dienenden Katalysator-Gas-Trennvor­ richtung,
einem mit der Katalysator-Gas-Trennvorrichtung verbun­ denen, zum Abführen von erschöpftem Regenerationsgas aus dem Regeneratorbehälter dienenden Abgasleitung und
einer zum Überleiten von abgetrenntem Katalysator aus der Katalysator-Gas-Trennvorrichtung zum unteren Ende des unteren Regeneratorabschnitts dienenden Rohr­ leitung,
gekennzeichnet durch

• (a) einen oben und unten offenen, kegelstumpfförmigen Übergangs­ abschnitt (102) zwischen dem unteren und dem oberen Regenera­ torabschnitt,
• (b) einer Zuführung (130 ) für den erschöpften Katalysator, durch die der erschöpfte Katalysator etwa in den axialen Mittelpunkt am unteren Ende des unteren Regenerationsabschnitts (101) abgebbar ist,
• (c) eine Verteilungsvorrichtung für das primäre Regene­ rationsgas, die eine Einlaßsammelkammer (107) mit mehreren, zur radial verteilten Abgabe des primären Regenerationsgases in den unteren Re­ generatorabschnitt (101) dienenden Öffnungen auf­ weist, sowie einen Primärgasverteiler (108) be­ stehend aus einem Ringrohr mit einer Vielzahl zur radial verteilten Abgabe von primärem Regene­ rationsgas dienenden Öffnungen und einer in freier Verbindung mit der Einlaßsammelkammer (107) und dem Primärgasverteiler (108) stehenden Rohrleitung (129),
• (d) mehrere im oberen Bereich des unteren Regenerator­ abschnitts (101) angeordnete Trimmgas-Injektoren (114),
• (e) einen oberhalb der Trimmgas-Injektoren (114) mit dem Innenraum des unteren Regeneratorabschnitts (101) verbundenen Abzugskanal (128) für den regenerierten Katalysator,
• (f) ein mit dem Abzugskanal (128) verbundenes Standrohr (127), wobei das obere Ende des Abzugskanals (128) über eine Öffnung in der senkrechten Seiten­ wand mit dem Regeneratorbehälter (100), und das untere Ende des Abzugskanals über eine Öffnung in der Seitenwand mit dem Standrohr (127) ver­ bunden ist,
• (g) eine das obere Ende des Standrohres (127) für den regenerierten Katalysator mit dem oberen Regeneratorabschnitt (103) verbindende Entlüf­ tungsgasleitung (113), und
• (h) einen Verteiler (116) für sekundäres Regenerations­ gas, durch den Sauerstoff enthaltendes sekundäres Regenerationsgas radial verteilt in den Übergangsabschnitt (102) einführbar ist.

3. Vorrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Zuführung (130) für den erschöpften Kata­ lysator eine durch die Wand des unteren Regenerator­ abschnitts (101) durchgeführte, unter einem Winkel gegen die Senkrechte schräg nach unten ver­ laufende Zuleitung (104) aufweist, deren Auslaßseite mit einem Verteiler (105) verbunden ist, der aus einem senkrechten oben und unten offenen und axial zur senkrechten Achse des unteren Regenerationsabschnitts (101) ausgerichteten Hohlkörper besteht, dessen offenes unteres Ende oberhalb des Primärgasverteilers (108) in einem Abstand mündet, der etwa dem halben bis dem ganzen Durchmesser des Verteilers (105) entspricht, und das offene obere Ende des Verteilers (105) bis in einen unteren Bereich des unteren Regeneratorabschnitts (101) geführt ist.

4. Vorrichtung nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Einlaßsammelkammer (107) aus einem ersten, hohlen, senkrechten Zylinderteil (109) mit Öffnungen an seinem oberen und unteren Ende, sowie einem zwei­ ten, hohlen, senkrechten Zylinderteil (110), das an seinem Boden offen und an seiner Oberseite geschlossen ist und einen kleineren Durchmesser als das Zylinder­ teil (109) aufweist, besteht, die Mündung der primären Re­ generationsgasleitung (106) mit dem Innenraum der Ein­ laßsammelkammer (107) über die am Boden des ersten Zylinderteils (109) ausgebildete Öffnung verbunden ist, die bodenseitige Öffnung des zweiten Zylinderteils (110) durch die obenseitige Öffnung des ersten Zylinder­ teils (109) in freier Verbindung mit dem inneren des ersten Zylinderteils (109) steht, und Düsen (124) in die senkrechten Seitenwände des ersten und des zwei­ ten Zylinderteils (109, 110) eingesetzt sind.

5. Vorrichtung nach den Ansprüchen 3 und 4, dadurch gekennzeichnet, daß das obere Ende des zweiten Zylinderteils (110) sich unterhalb der offenen unteren Öffnung des Ver­ teilers (105) in einem senkrechten Abstand befindet, welcher etwa dem halben bis ganzen Durchmesser der unteren Öffnung des Verteilers (105) entspricht, und der Durchmesser des zweiten Zylinderteils (110) etwa dem halben Durchmesser der unteren Öffnung des Verteilers (105) entspricht, und damit das geschlossene obere Ende des zweiten Zylinderteils (110) als Prall­ platte für den durch den Verteiler (105) abgege­ benen, erschöpften Katalysator ausgebildet ist.

6. Vorrichtung nach Anspruch 4 oder 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Düsen (124) einen Winkel zwischen etwa +20° bis -20° gegenüber der Waagerechten aufweisen, und die Öffnungen im Primärgasverteiler (108) unter einem Winkel von etwa 30° bis 60° gegenüber der Senkrechten nach unten gerichtet sind.

7. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das Standrohr (127) für regenerierten Katalysator aus einem oberen, zylindrischen Abschnitt (126) mit einer zum Anschluß des Abzugskanals (128) für regenerierten Katalysator dienenden Seitenwand­ öffnung, einer Öffnung an seinem oberen Ende und einem offenen unteren Ende, sowie einem unteren, sich kegel­ stumpfförmig verjüngenden Abschnitt (125) mit einem in Verbindung mit dem offenen unteren Ende des oberen Standrohrabschnitts stehenden, offenen, oberen Ende besteht.