DE2732580A1 - Verfahren zur behandlung von abgas - Google Patents
Verfahren zur behandlung von abgasInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Behandlung eines Abgases, insbesondere eines SOp und HCl enthaltenden Abgases.
Bei der praktischen Entschwefelung von Abgasen nach dem bekannten Kalk/Gips-Verfahren ist neben dem schädlichen
Bestandteil SOp häufig auch HCl als Verunreinigung enthalten. Bei der Behandlung von Abgas mit CaCO, oder Ca(OH)2
als Absorptionsmittel für SO2 laufen folgende Reaktionsgleichungen
ab:
Ca(OH)2 + SO2
CaCO,
Ca(OH)-
Ca(OH)-
CaCO, +
+ SO
2HCl
2HCl
CaSO, | + H2O | (D |
CaSO, | + co2 | (2) |
CaCl2 | + 2H2O | (3) |
CaCl2 | + H2O + CO2 | (4) |
Ferner findet im Inneren der Absorptionssäule auch folgende Oxidationsreaktion statt:
Dr.F/rm
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CaSO3 + 1/2O2 —>
CaSO4 (5)
Es hat sich nun gezeigt, daß das bei den Reaktionen (3) und (4) gebildete CaCl2 nicht nur den Entschwefelungsgrad erheblich
beeinträchtigt, sondern auch das Haftenbleiben und das Wachstum von bei der Reaktion (5) gebildetem CaSO^ als
Gipsbelag im Inneren der Absorptionssäule merklich begünstigt und dabei den Betrieb der Abgasbehandlungsvorrichtung
erheblich stört. Die Reaktionen (3) und (4) laufen deshalb ab, weil die im Abgas enthaltene Chlorwasserstoffsäure
durch das als Absorptionsmittel verwendete CaCO-, oder Ca(OIl)2
in CaCl2 überführt wird. Das im Abgas enthaltene SO2 wird
letztlich aus dem System in Form des als Nebenprodukt gebildeten Gipses entfernt. Das eine hohe Löslichkeit besitzende
CaCl2 geht nach der Abtrennung des Gipses in das Filtrat
über. Da nahezu das gesamte Filtrat als Absorptionsmitteleinstellflüssigkeit umgewälzt und rückgeführt wird, sammelt
sich jedoch in der in der Absorptionssäule umgewälzten Aufschlämmung CaCl2 an, was zu den geschilderten unerwünschten
Ergebnissen führt.
Erfindungsgemäß hat es sich nun überraschenderweise gezeigt, daß sich die geschilderten Nachteile der Bildung und Anwesenheit
von CaCl2 vermeiden lassen, wenn man im Abgas enthaltene
HCl mit Hilfe von Magnesiumsalzen als MgCl2 bindet.
Erfindungsgemäß läßt sich somit ein Steinansatz (in der Absorptionssäule) bzw. ein Zusetzen (der Absorptionssäule)
verhindern, wenn man die im jeweiligen Abgas enthaltene HCl-Menge ermittelt und der zur Behandlung des Abgases
dienenden Säule eine der HCl-Menge entsprechende Menge eines Magnesiumsalzes zuführt. Hierbei werden dann sämt-
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liehe Chloride in der in der Säule zu Behandlung des Abgases
umgewälzten Aufschlämmung in 1IgCl2 überführt.
Wenn der Säule, bezogen auf die Menge an zugeführter bzw. vorhandener HCl, ein Überschuß an einer Magnesiumverbindung
zugeführt wird, bedingt die überschüssige Magnesiumverbindung entsprechend der folgenden (unerwünschten) Reaktion
einen verstärkten Steinansatz bzw. ein verstärktes Zusetzen.
+ Ca(HSO3)2 >
CaSO4 + Mg(HSO3)2
Aus diesem Grunde ist es von wesentlicher Bedeutung, dem zu behandelnden, HCl-haltigen Abgas (nur) eine zur Menge
an zugeführter bzw. vorhandener HCl äquivalente Menge an einer Magnesiumverbindung zuzuführen.
Gegenstand der Erfindung ist demzufolge ein Verfahren zum Behandeln von SO2 und HCl enthaltendem Abgas, welches dadurch
gekennzeichnet ist, daß man die in dem betreffenden Abgas enthaltene HCl-Menge bestimmt und daß man einer zum
Behandeln des betreffenden Abgases verwendeten Säule mindestens ein Magnesiumsalz, bestehend aus MgSO4, MgSO3, MgO,
MgCO, und Mg(HSO3)2, in einer der HCl-Menge entsprechenden
Menge und CaCO3 oder Ca(OH)2 als Absorptionsmittel für SO2
zuführt.
Dadurch, daß man erfindungsgemäß sämtliche in der umgewälzten Aufschlämmung enthaltenen Chloride in MgCl2 überführt,
lassen sich eine Beeinträchtigung des Entschwefelungsgrades und eine verstärkte Ansammlung bzw. ein ver-
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-M-
stärktes Wachstum eines Stein (Gips )ansatzer>
verhindern. Ein Grund dafür beruht vermutlich auf der Fähigkeit von 1IgCl0
zur Erhöhung der Löslichkeit von CaSO^ (im Gegensatz dazu
besitzt CaCl2 auf CaSO^ eine löslichkeitsvermindernde Wirkung).
Ein zweiter Grund dafür ist, daß bei Anwesenheit von 1IgCln in der in der Absorptionssäule umgevmlzten Aufschlämmung
der SO2-Partialdruck sinkt, was zur Folge hat, daß der
Entschwefelungsgrad 3teigt (im Gegensatz dazu erhöht sich bei Anwesenheit von CaCIp in der in der Absorptionssäule
umgewälzten Flüssigkeit der SOp-Partialdruck im Inneren der
Absorptionssäule).
Bei der praktischen Durchführung des Verfahrens gernäß der
Erfindung werden die im jeweiligen Abgas enthaltenen HCl- und SOp-Mengen ermittelt, dann der pH-Wert der in der Absorptionssäule
umgewälzten Aufschlämmung auf unter 10 eingestellt, mindestens ein Magnesiumsalz, bestehend aus MgSO^,
MgSO,, MgO, MgCO, und Mg(HSO,)2, zugesetzt und zwischen
der Konzentration an Mg++-Ionen und Cl~-Ionen in der umgewälzten
Aufschlämmung in der Absorptionssäule entsprechend der folgenden Gleichung:
[Mg++] -ISP (6)
eingestellt, so daß das gesamte CaCIp entsprechend der fol
genden Gleichung:
CaCl2 + Mg.X —>
MgCl2 + CaX (7)
worin X für SO^, SO,, 0, Co3 oder (HSO3)2 steht, in MgCl2
überführt wird.
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Die im folgenden beschriebenen Ergebnisse erfindungsgemäß durchgeführter Ausführungsbeispiele und des Vergleichsbeispiels
wurden in der in der Zeichnung !dargestellten Versuchsanlage erhalten.
In dieser Versuchsanlage wird einem aus einem mit Schweröl beheizten Kessel 1 austretenden Abgas 2 über eine Leitung
3 gasförmige IIC1 zugeführt. Mittels einer Vorrichtung 4 zum Nachweis und zur Bestimmung der SO2- und HCl-Konzentration
v/erden die in eine Absorptionssäule 5 einströmenden Mengen an SO2 und HCl bestimmt. Nun wird der Absorptionssäule
5 über eine Leitung 12 MgSO^ in einer der Menge an zuströmendem HCl entsprechenden Menge zugeführt. Gleichzeitig
wird der Absorptionssäule 5 über eine Leitung 13 CaCO,- oder Ca (OH ^-Absorptionsmittel in einer der Menge
an zuströmendem SO2 entsprechenden Menge zugespeist. Im Inneren
der Absorptionssäule 5 wird mittels einer Pumpe 9 eine in einem Tank 7 der Absorptionssäule befindliche Aufschlämmung
umgewälzt. Zur Einstellung der Konzentration der Aufschlämmung wird über eine Leitung 11 Frischwasser zugeführt.
Im Tank 7 der Absorptionssäule sammeln sich das zur Absorption von SO2 und HCl verwendete Absorptionsmittel
und MgSO^ an, weswegen, um die Konzentration an den genannten Mitteln auf konstanten Werten zu halten, ein Teil der
in der Absorptionssäule umgewälzten Aufschlämmung über eine Leitung 10 aus dem System ausgetragen wird.
Andererseits wird gereinigtes Gas nach dem Durchtritt durch eine Entnebelungsanlage 6 über eine Leitung 8 aus dem System
abgelassen.
* im Fließdiagramm
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Dieses Beispiel veranschaulicht ein übliches bekanntes und ohne Zusatz von Mg++-Ionen durchgeführtes Verfahren. Die
Versuchsbedingungen sind in der folgenden Tabelle I zusammengestellt:
Tabelle I (Bedingungen in der Versuchsanlage)
Absorptionsmittel Ca(OH)2
Menge an behandeltem Gas 2000 Nnr /h
Gastemperatur am Einlaß der Absorptionssäule
145°C
SOp-Konzentration am Einlaß der Absorptionssäule 1300 ppm
HCl-Konzentration am Einlaß der Absorptionssäule 200 ppm 02-Konzentration am Einlaß der Absorptionssäule
5 Vol.-% Flüssigkeit/Gas-Verhältnis in der Absorptionssäule 7 1/Nnr
Die Konzentration der in der Absorptionssäule umgewälzten Aufschlämmung und die Zusammensetzung des am Auslaß der
Absorptionssäule in stationärem Zustand abgelassenen Gases finden sich in den folgenden Tabellen II bzw. III:
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Tabelle II (Zusammensetzung der in der Absorptionssäule
umgewälzten Aufschlämmung)
CaSO5 . 1/2H2O 0,598 Mol/l
CaSO4 · 2H2O 0,227 Mol/l
CaCl2 0,083 Mol/l
CaCO3 0,075 Mol/l
pH-Wert 7,0
Tabelle III (Zusammensetzung des am Auslaß der Absorptionssäule
austretenden Gases)
S02-Konzentration am Auslaß der Absorptionssäule
310 ppm HCl-Konzentration am Auslaß der Absorptionssäule
4 ppm
Nach 200-stündigem Betrieb der Versuchsanlage findet sich
auf dem in der Säule gepackten Material und der Sprühdüse der Absorptionssäule säulenartiger Gipsansatz.
Dieses Beispiel veranschaulicht ein in Anwesenheit von Mg++-Ionen durchgeführtes Verfahren gemäß der Erfindung.
Wie beim Vergleichsbeispiel wird als Absorptionsmittel Ca(OH)2 verwendet. Zusätzlich wird dem Tank der Absorption-ssäule
MgSO^ zugeführt. Die zugeführte Menge an MgSO^ wird derart eingestellt, daß sie der dem Abgas au* dem
mit Schweröl beheizten Kessel zugeführten Menge an gasförmiger HCl äquivalent ist.
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Mt Ausnahme des MgSO^-Zusatzes werden die in Tabelle I
angegebenen Bedingungen eingehalten.
Die Zusammensetzung der in der Absorptionssäule umgewälzten
Aufschlämmung und des am Auslaß der Absorptionssäule in stationärem Zustand abgelassenen Gases finden sich in den
folgenden Tabellen IV bzw. V. Sämtliche vorhandenen Chloride sind in MgCIp übergegangen.
Tabelle IV (Zusammensetzung der in der Absorptionssäule umgewälzten
Aufschlämmung)
CaSO3-I/2H2O 0,572 Mol/l
CaSO^'2H2O 0,335 Mol/l
CaCO3 0,072 Mol/l
MgCl2 0,070 Mol/l
pH-Wert 7,0
Tabelle V (Zusammensetzung des Gases am Auslaß der Absorptionssäule)
S02-Konzentration am Auslaß der Absorptionssäule 100 ppm
HCl-Konzentration am Auslaß der Absorptionssäule 3 ppm
Die Tabelle V zeigt, daß im Gegensatz zum Vergleichsbeispiel, bei dem CaCl2 vorhanden ist, der Entschwefelungsgrad
bzw. die EntschwefelungsXeistung steigt.
Selbst nach 240-stündiger kontinuierlicher Durchführung
des Versuchs läßt sich im Gegensatz zum Versuch des Ver-
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gleichsbeispiels kein Steinansatz feststellen. Beispiel 2
Beispiel 1 wird wiederholt, jedoch mit der Ausnahme, daß
anstelle von MgSO^ MgSO, verwendet wird. Auch hierbei gehen
sämtliche in der in der Absorptionssäule umgewälzten Aufschlämmung enthaltenen Chloride in MgCl2 über. Anders
als bei dem Vergleichsbeispiel, bei dessen Durchführung CaCl2 vorhanden ist, läßt sich hier keine Beeinträchtigung
des Entschwefelungsgrades feststellen.
Das im Beispiel 1 beschriebene Verfahren wird mit MgO, MgCO,
bzw. Mg(HSO,)2 anstelle von MgSO^ wiederholt. Hierbei werden
entsprechende Ergebnisse erhalten wie im Beispiel 2.
Das im Beispiel 1 beschriebene Verfahren wird wiederholt, jedoch mit der Ausnahme, daß das MgSO^ mit dem Ca(OH)2 vor
dessen Zufuhr zum Tank der Absorptionssäule vermischt wird.
In der durch vorheriges Vermischen von Ca(OH)2 mit MgSO^
erhaltenen Aufschlämmung ist CaS0^»2H20 enthalten. Dieses
bildet Kristallkeime für das bei der Oxidation in der Absorptionssäule gebildete CaSO^. Hierdurch werden die in der
aus der Absorptionssäule extrahierten Aufschlämmung enthaltenen
Gipskristalle größer als bei Beispiel 1, was jedoch keinen Einfluß auf den Steinansatz besitzt.
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Das im Beispiel 1 beschriebene Verfahren v/ird mit CaCO,
anstelle von Ca(OH)2 wiederholt. Die Durchführung der Versuche
erfolgt bei wechselndem pH-Wert (0,50 bis 6,2) der in der Absorptionssäule umgewälzten Aufschlämmung. In keinem
Falle ist ein Steinansatz festzustellen.
Das im Beispiel 1 beschriebene Verfahren wird mit wechselnden Konzentrationen (0,5 bis 1,5 Mol(e)/1) an Calciumverbindung
in der Aufschlämmung der Absorptionssäule wiederholt. In keinem Falle ist eine Steinansatzbildung festzustellen.
Das im Beispiel 1 beschriebene Verfahren wird mit wechselnden Flüssigkeit/Gas-Verhältnissen in der Absorptionssäule
des Beispiels 1 (7 1/Nm3 bis 10 1/Nm3, 15 1/Nm3, 20 1/Nm3,
30 1/Nm3 und 50 1/Nm3) wiederholt. Nach jeweils 100-stündiger
Durchführung des Verfahrens ist, wie bei Beispiel 1 und im Gegensatz zum Vergleichsbeispiel, keinerlei Steinansatzbildung
feststellbar. Mit zunehmendem Flüssigkeit/Gas-Verhältnis erhöht sich auch der Entschwefelungsgrad in der
Absorptionssäule. Auch bei einem Flüssigkeit/Gas-Verhältnis
von 50 1/Nm3 lassen sich am Auslaß der Absorptionssäule kein SO2 und keine HCl nachweisen.
Claims (7)
1. Verfahren zum Behandeln von SO2 und HCl enthaltendem
Abgas, dadurch gekennzeichnet, daß man die in dem betreffenden Abgas enthaltene HCl-IIenge bestimmt und
daß man einer zum Behandeln des betreffenden Abgases verwendeten Säule mindestens ein Magnesiumsalz, bestehend
aus MgSO^, MgSO,, MgO, MgCO, und Mg(HSO^)2, in
einer der HCl-Menge entsprechenden Menge und CaCO, oder
Ca(OH)2 als Absorptionsmittel für SO2 zuführt.
2. Verfahren zur Naßwäsche von SO2 und HCl enthaltendem
Abgas mittels einer Kalkaufschlämmung, dadurch gekennzeichnet, daß man die in dem einer Behandlungssäule zuzuführenden
Abgas enthaltene HCl-Menge bestimmt, der zur Behandlung des betreffenden Abgases verwendeten
Säule mindestens ein Magnesiumsalz, bestehend aus MgSO^, MgSO,, MgO, MgCO, und Mg(HSO,)2, in einer der HCl-Menge
entsprechenden Menge zuführt, die in dem der Behandlungssäule zuzuführenden Abgas enthaltene SO2-Menge
ermittelt und der Säule zur Behandlung des Abgases CaCO-Z oder Ca(OH)2 in einer der SO2-IIenge entsprechenden
Menge zuführt.
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ORldtÄXfif INSPECTED
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man der Säule zur Behandlung des Abgases zusätzlich
CaSO^'2H2O zuführt.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man das Mengenverhältnis der in der Säule zur Behandlung
des Abgases versprühten und umgewälzten absorbierenden Aufschlämmung zum Abgas bei mindestens 7 l/llnr hält.
5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man den pH-Wert der in der Säule zur Behandlung des Abgases
versprühten und umgewälzten absorbierenden Aufschlämmung bei 5,0 bis 7»0 hält.
6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Konzentration an Calciumverbindung in einer in
der Säule zur Behandlung des Abgases versprühten und umgewälzten absorbierenden Aufschlämmung bei 0,5 bis
1,5 Mol(e)/1 hält.
7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man der Säule zur Behandlung des Abgases eine durch
vorheriges Vermischen des Iiagnesiumsalzes mit dem CaI-ciumsalz
erhaltene Aufschlämmung zuführt.
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