DE2732580A1 - Verfahren zur behandlung von abgas - Google Patents

Verfahren zur behandlung von abgas

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Description

Verfahren zur Behandlung von Abg%s
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Behandlung eines Abgases, insbesondere eines SOp und HCl enthaltenden Abgases.
Bei der praktischen Entschwefelung von Abgasen nach dem bekannten Kalk/Gips-Verfahren ist neben dem schädlichen Bestandteil SOp häufig auch HCl als Verunreinigung enthalten. Bei der Behandlung von Abgas mit CaCO, oder Ca(OH)2 als Absorptionsmittel für SO2 laufen folgende Reaktionsgleichungen ab:
Ca(OH)2 + SO2
CaCO,
Ca(OH)-
CaCO, +
+ SO
2HCl
2HCl
CaSO, + H2O (D
CaSO, + co2 (2)
CaCl2 + 2H2O (3)
CaCl2 + H2O + CO2 (4)
Ferner findet im Inneren der Absorptionssäule auch folgende Oxidationsreaktion statt:
Dr.F/rm
709886/0655
CaSO3 + 1/2O2 —> CaSO4 (5)
Es hat sich nun gezeigt, daß das bei den Reaktionen (3) und (4) gebildete CaCl2 nicht nur den Entschwefelungsgrad erheblich beeinträchtigt, sondern auch das Haftenbleiben und das Wachstum von bei der Reaktion (5) gebildetem CaSO^ als Gipsbelag im Inneren der Absorptionssäule merklich begünstigt und dabei den Betrieb der Abgasbehandlungsvorrichtung erheblich stört. Die Reaktionen (3) und (4) laufen deshalb ab, weil die im Abgas enthaltene Chlorwasserstoffsäure durch das als Absorptionsmittel verwendete CaCO-, oder Ca(OIl)2 in CaCl2 überführt wird. Das im Abgas enthaltene SO2 wird letztlich aus dem System in Form des als Nebenprodukt gebildeten Gipses entfernt. Das eine hohe Löslichkeit besitzende CaCl2 geht nach der Abtrennung des Gipses in das Filtrat über. Da nahezu das gesamte Filtrat als Absorptionsmitteleinstellflüssigkeit umgewälzt und rückgeführt wird, sammelt sich jedoch in der in der Absorptionssäule umgewälzten Aufschlämmung CaCl2 an, was zu den geschilderten unerwünschten Ergebnissen führt.
Erfindungsgemäß hat es sich nun überraschenderweise gezeigt, daß sich die geschilderten Nachteile der Bildung und Anwesenheit von CaCl2 vermeiden lassen, wenn man im Abgas enthaltene HCl mit Hilfe von Magnesiumsalzen als MgCl2 bindet.
Erfindungsgemäß läßt sich somit ein Steinansatz (in der Absorptionssäule) bzw. ein Zusetzen (der Absorptionssäule) verhindern, wenn man die im jeweiligen Abgas enthaltene HCl-Menge ermittelt und der zur Behandlung des Abgases dienenden Säule eine der HCl-Menge entsprechende Menge eines Magnesiumsalzes zuführt. Hierbei werden dann sämt-
709886/0655
liehe Chloride in der in der Säule zu Behandlung des Abgases umgewälzten Aufschlämmung in 1IgCl2 überführt.
Wenn der Säule, bezogen auf die Menge an zugeführter bzw. vorhandener HCl, ein Überschuß an einer Magnesiumverbindung zugeführt wird, bedingt die überschüssige Magnesiumverbindung entsprechend der folgenden (unerwünschten) Reaktion einen verstärkten Steinansatz bzw. ein verstärktes Zusetzen.
+ Ca(HSO3)2 > CaSO4 + Mg(HSO3)2
Aus diesem Grunde ist es von wesentlicher Bedeutung, dem zu behandelnden, HCl-haltigen Abgas (nur) eine zur Menge an zugeführter bzw. vorhandener HCl äquivalente Menge an einer Magnesiumverbindung zuzuführen.
Gegenstand der Erfindung ist demzufolge ein Verfahren zum Behandeln von SO2 und HCl enthaltendem Abgas, welches dadurch gekennzeichnet ist, daß man die in dem betreffenden Abgas enthaltene HCl-Menge bestimmt und daß man einer zum Behandeln des betreffenden Abgases verwendeten Säule mindestens ein Magnesiumsalz, bestehend aus MgSO4, MgSO3, MgO, MgCO, und Mg(HSO3)2, in einer der HCl-Menge entsprechenden Menge und CaCO3 oder Ca(OH)2 als Absorptionsmittel für SO2 zuführt.
Dadurch, daß man erfindungsgemäß sämtliche in der umgewälzten Aufschlämmung enthaltenen Chloride in MgCl2 überführt, lassen sich eine Beeinträchtigung des Entschwefelungsgrades und eine verstärkte Ansammlung bzw. ein ver-
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-M-
stärktes Wachstum eines Stein (Gips )ansatzer> verhindern. Ein Grund dafür beruht vermutlich auf der Fähigkeit von 1IgCl0 zur Erhöhung der Löslichkeit von CaSO^ (im Gegensatz dazu besitzt CaCl2 auf CaSO^ eine löslichkeitsvermindernde Wirkung). Ein zweiter Grund dafür ist, daß bei Anwesenheit von 1IgCln in der in der Absorptionssäule umgevmlzten Aufschlämmung der SO2-Partialdruck sinkt, was zur Folge hat, daß der Entschwefelungsgrad 3teigt (im Gegensatz dazu erhöht sich bei Anwesenheit von CaCIp in der in der Absorptionssäule umgewälzten Flüssigkeit der SOp-Partialdruck im Inneren der Absorptionssäule).
Bei der praktischen Durchführung des Verfahrens gernäß der Erfindung werden die im jeweiligen Abgas enthaltenen HCl- und SOp-Mengen ermittelt, dann der pH-Wert der in der Absorptionssäule umgewälzten Aufschlämmung auf unter 10 eingestellt, mindestens ein Magnesiumsalz, bestehend aus MgSO^, MgSO,, MgO, MgCO, und Mg(HSO,)2, zugesetzt und zwischen der Konzentration an Mg++-Ionen und Cl~-Ionen in der umgewälzten Aufschlämmung in der Absorptionssäule entsprechend der folgenden Gleichung:
[Mg++] -ISP (6)
eingestellt, so daß das gesamte CaCIp entsprechend der fol genden Gleichung:
CaCl2 + Mg.X —> MgCl2 + CaX (7)
worin X für SO^, SO,, 0, Co3 oder (HSO3)2 steht, in MgCl2 überführt wird.
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Die im folgenden beschriebenen Ergebnisse erfindungsgemäß durchgeführter Ausführungsbeispiele und des Vergleichsbeispiels wurden in der in der Zeichnung !dargestellten Versuchsanlage erhalten.
In dieser Versuchsanlage wird einem aus einem mit Schweröl beheizten Kessel 1 austretenden Abgas 2 über eine Leitung 3 gasförmige IIC1 zugeführt. Mittels einer Vorrichtung 4 zum Nachweis und zur Bestimmung der SO2- und HCl-Konzentration v/erden die in eine Absorptionssäule 5 einströmenden Mengen an SO2 und HCl bestimmt. Nun wird der Absorptionssäule 5 über eine Leitung 12 MgSO^ in einer der Menge an zuströmendem HCl entsprechenden Menge zugeführt. Gleichzeitig wird der Absorptionssäule 5 über eine Leitung 13 CaCO,- oder Ca (OH ^-Absorptionsmittel in einer der Menge an zuströmendem SO2 entsprechenden Menge zugespeist. Im Inneren der Absorptionssäule 5 wird mittels einer Pumpe 9 eine in einem Tank 7 der Absorptionssäule befindliche Aufschlämmung umgewälzt. Zur Einstellung der Konzentration der Aufschlämmung wird über eine Leitung 11 Frischwasser zugeführt. Im Tank 7 der Absorptionssäule sammeln sich das zur Absorption von SO2 und HCl verwendete Absorptionsmittel und MgSO^ an, weswegen, um die Konzentration an den genannten Mitteln auf konstanten Werten zu halten, ein Teil der in der Absorptionssäule umgewälzten Aufschlämmung über eine Leitung 10 aus dem System ausgetragen wird.
Andererseits wird gereinigtes Gas nach dem Durchtritt durch eine Entnebelungsanlage 6 über eine Leitung 8 aus dem System abgelassen.
* im Fließdiagramm
709886/0656
Vergleichsbeispiel
Dieses Beispiel veranschaulicht ein übliches bekanntes und ohne Zusatz von Mg++-Ionen durchgeführtes Verfahren. Die Versuchsbedingungen sind in der folgenden Tabelle I zusammengestellt:
Tabelle I (Bedingungen in der Versuchsanlage)
Absorptionsmittel Ca(OH)2
Menge an behandeltem Gas 2000 Nnr /h
Gastemperatur am Einlaß der Absorptionssäule 145°C
SOp-Konzentration am Einlaß der Absorptionssäule 1300 ppm HCl-Konzentration am Einlaß der Absorptionssäule 200 ppm 02-Konzentration am Einlaß der Absorptionssäule 5 Vol.-% Flüssigkeit/Gas-Verhältnis in der Absorptionssäule 7 1/Nnr
Die Konzentration der in der Absorptionssäule umgewälzten Aufschlämmung und die Zusammensetzung des am Auslaß der Absorptionssäule in stationärem Zustand abgelassenen Gases finden sich in den folgenden Tabellen II bzw. III:
709886/0655
Tabelle II (Zusammensetzung der in der Absorptionssäule umgewälzten Aufschlämmung)
CaSO5 . 1/2H2O 0,598 Mol/l
CaSO4 · 2H2O 0,227 Mol/l
CaCl2 0,083 Mol/l
CaCO3 0,075 Mol/l
pH-Wert 7,0
Tabelle III (Zusammensetzung des am Auslaß der Absorptionssäule austretenden Gases)
S02-Konzentration am Auslaß der Absorptionssäule 310 ppm HCl-Konzentration am Auslaß der Absorptionssäule 4 ppm
Nach 200-stündigem Betrieb der Versuchsanlage findet sich auf dem in der Säule gepackten Material und der Sprühdüse der Absorptionssäule säulenartiger Gipsansatz.
Beispiel 1
Dieses Beispiel veranschaulicht ein in Anwesenheit von Mg++-Ionen durchgeführtes Verfahren gemäß der Erfindung.
Wie beim Vergleichsbeispiel wird als Absorptionsmittel Ca(OH)2 verwendet. Zusätzlich wird dem Tank der Absorption-ssäule MgSO^ zugeführt. Die zugeführte Menge an MgSO^ wird derart eingestellt, daß sie der dem Abgas au* dem mit Schweröl beheizten Kessel zugeführten Menge an gasförmiger HCl äquivalent ist.
709886/0655
Mt Ausnahme des MgSO^-Zusatzes werden die in Tabelle I angegebenen Bedingungen eingehalten.
Die Zusammensetzung der in der Absorptionssäule umgewälzten Aufschlämmung und des am Auslaß der Absorptionssäule in stationärem Zustand abgelassenen Gases finden sich in den folgenden Tabellen IV bzw. V. Sämtliche vorhandenen Chloride sind in MgCIp übergegangen.
Tabelle IV (Zusammensetzung der in der Absorptionssäule umgewälzten Aufschlämmung)
CaSO3-I/2H2O 0,572 Mol/l
CaSO^'2H2O 0,335 Mol/l
CaCO3 0,072 Mol/l
MgCl2 0,070 Mol/l
pH-Wert 7,0
Tabelle V (Zusammensetzung des Gases am Auslaß der Absorptionssäule)
S02-Konzentration am Auslaß der Absorptionssäule 100 ppm HCl-Konzentration am Auslaß der Absorptionssäule 3 ppm
Die Tabelle V zeigt, daß im Gegensatz zum Vergleichsbeispiel, bei dem CaCl2 vorhanden ist, der Entschwefelungsgrad bzw. die EntschwefelungsXeistung steigt.
Selbst nach 240-stündiger kontinuierlicher Durchführung des Versuchs läßt sich im Gegensatz zum Versuch des Ver-
709886/0655
gleichsbeispiels kein Steinansatz feststellen. Beispiel 2
Beispiel 1 wird wiederholt, jedoch mit der Ausnahme, daß anstelle von MgSO^ MgSO, verwendet wird. Auch hierbei gehen sämtliche in der in der Absorptionssäule umgewälzten Aufschlämmung enthaltenen Chloride in MgCl2 über. Anders als bei dem Vergleichsbeispiel, bei dessen Durchführung CaCl2 vorhanden ist, läßt sich hier keine Beeinträchtigung des Entschwefelungsgrades feststellen.
Beispiel 3
Das im Beispiel 1 beschriebene Verfahren wird mit MgO, MgCO, bzw. Mg(HSO,)2 anstelle von MgSO^ wiederholt. Hierbei werden entsprechende Ergebnisse erhalten wie im Beispiel 2.
Beispiel 4
Das im Beispiel 1 beschriebene Verfahren wird wiederholt, jedoch mit der Ausnahme, daß das MgSO^ mit dem Ca(OH)2 vor dessen Zufuhr zum Tank der Absorptionssäule vermischt wird. In der durch vorheriges Vermischen von Ca(OH)2 mit MgSO^ erhaltenen Aufschlämmung ist CaS0^»2H20 enthalten. Dieses bildet Kristallkeime für das bei der Oxidation in der Absorptionssäule gebildete CaSO^. Hierdurch werden die in der aus der Absorptionssäule extrahierten Aufschlämmung enthaltenen Gipskristalle größer als bei Beispiel 1, was jedoch keinen Einfluß auf den Steinansatz besitzt.
709886/0685
Beispiel 5
Das im Beispiel 1 beschriebene Verfahren v/ird mit CaCO, anstelle von Ca(OH)2 wiederholt. Die Durchführung der Versuche erfolgt bei wechselndem pH-Wert (0,50 bis 6,2) der in der Absorptionssäule umgewälzten Aufschlämmung. In keinem Falle ist ein Steinansatz festzustellen.
Beispiel 6
Das im Beispiel 1 beschriebene Verfahren wird mit wechselnden Konzentrationen (0,5 bis 1,5 Mol(e)/1) an Calciumverbindung in der Aufschlämmung der Absorptionssäule wiederholt. In keinem Falle ist eine Steinansatzbildung festzustellen.
Beispiel 7
Das im Beispiel 1 beschriebene Verfahren wird mit wechselnden Flüssigkeit/Gas-Verhältnissen in der Absorptionssäule des Beispiels 1 (7 1/Nm3 bis 10 1/Nm3, 15 1/Nm3, 20 1/Nm3, 30 1/Nm3 und 50 1/Nm3) wiederholt. Nach jeweils 100-stündiger Durchführung des Verfahrens ist, wie bei Beispiel 1 und im Gegensatz zum Vergleichsbeispiel, keinerlei Steinansatzbildung feststellbar. Mit zunehmendem Flüssigkeit/Gas-Verhältnis erhöht sich auch der Entschwefelungsgrad in der Absorptionssäule. Auch bei einem Flüssigkeit/Gas-Verhältnis von 50 1/Nm3 lassen sich am Auslaß der Absorptionssäule kein SO2 und keine HCl nachweisen.

Claims (7)

Patentansprüche
1. Verfahren zum Behandeln von SO2 und HCl enthaltendem Abgas, dadurch gekennzeichnet, daß man die in dem betreffenden Abgas enthaltene HCl-IIenge bestimmt und daß man einer zum Behandeln des betreffenden Abgases verwendeten Säule mindestens ein Magnesiumsalz, bestehend aus MgSO^, MgSO,, MgO, MgCO, und Mg(HSO^)2, in einer der HCl-Menge entsprechenden Menge und CaCO, oder Ca(OH)2 als Absorptionsmittel für SO2 zuführt.
2. Verfahren zur Naßwäsche von SO2 und HCl enthaltendem Abgas mittels einer Kalkaufschlämmung, dadurch gekennzeichnet, daß man die in dem einer Behandlungssäule zuzuführenden Abgas enthaltene HCl-Menge bestimmt, der zur Behandlung des betreffenden Abgases verwendeten Säule mindestens ein Magnesiumsalz, bestehend aus MgSO^, MgSO,, MgO, MgCO, und Mg(HSO,)2, in einer der HCl-Menge entsprechenden Menge zuführt, die in dem der Behandlungssäule zuzuführenden Abgas enthaltene SO2-Menge ermittelt und der Säule zur Behandlung des Abgases CaCO-Z oder Ca(OH)2 in einer der SO2-IIenge entsprechenden Menge zuführt.
709886/06S5
ORldtÄXfif INSPECTED
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man der Säule zur Behandlung des Abgases zusätzlich CaSO^'2H2O zuführt.
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man das Mengenverhältnis der in der Säule zur Behandlung des Abgases versprühten und umgewälzten absorbierenden Aufschlämmung zum Abgas bei mindestens 7 l/llnr hält.
5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man den pH-Wert der in der Säule zur Behandlung des Abgases versprühten und umgewälzten absorbierenden Aufschlämmung bei 5,0 bis 7»0 hält.
6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Konzentration an Calciumverbindung in einer in der Säule zur Behandlung des Abgases versprühten und umgewälzten absorbierenden Aufschlämmung bei 0,5 bis 1,5 Mol(e)/1 hält.
7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man der Säule zur Behandlung des Abgases eine durch vorheriges Vermischen des Iiagnesiumsalzes mit dem CaI-ciumsalz erhaltene Aufschlämmung zuführt.
709886/0655
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