DE2613537A1 - Verfahren zur konditionierung von metallischen, aus zirkonium oder zirkoniumlegierungen bestehenden huelsenabfaellen aus der aufarbeitung bestrahlter kernreaktor-brennelemente zur umweltschuetzenden endlagerung - Google Patents
Verfahren zur konditionierung von metallischen, aus zirkonium oder zirkoniumlegierungen bestehenden huelsenabfaellen aus der aufarbeitung bestrahlter kernreaktor-brennelemente zur umweltschuetzenden endlagerungInfo
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Description
GESELLSCHAFT ZUR WiEDERAUFARBEITUNG Leopoldchafen, den 26.3.75
VON KERNBREHNSTOFFEH M.B.H. PLA 76l8 Gl/sz
Verfahren zur Konditionierung von metallischen, aus Zirkonium
oder Zirkoniumlegierungen bestehenden Hiüsenabfallen aus der
Aufarbeitung bestrahlter Kernreaktor-Brennelemente zur umweltschutz enden Endlagerung.
Die Erfindung betrifft ein Verfahren sur Konditionierung von metallischen, aus Zirkonium oder Zirkoniumlegierungen bestehenden
Hülsenabfällen aus der Aufarbeitung bestrahlter Kernreaktorbrennelemente
zur umweltschützenden Endlagerung.
Die Brennelemente von Kernreaktoren- bestehen in der überwiegend
zur Ausführung gelangenden Form aus dem eigentlichen Kernbrennstoff und einer metallischen Schutzhülle, die bei Verwendung
in sogenannten "thermischen" Reaktoren vorwiegend aus Zirkonium oder einer Zirkoniumlegierung besteht. Der Kernbrennstoff selbst
kann aus Uranoxid, Plutoniumoxid, Thoriumoxid, Gemischen dieser Stoffe oder aus Uran- und Plutoniummetall bestehen.
709841/0134
Bei der an sich bekannten Wiederaufarbeitung der Brennelemente
werden nach dem fast ausschließlich geübten Aufschlußverfahren die Brennelemente, ganz oder nach Vereinzelung der Brennstäbe,
durch Scheren oder Shreddern mechanisch zerkleinert. Der metal~
lische oder oxidische Kernbrennstoff wird im nachfolgenden Verfahrensschritt mit Säure aus Hülsenabschnitten herausgelöst,
wobei die zerschnittenen metallischen Hüllrohre unaufgelöst zurückbleiben. Sie werden gewaschen und als metallischer
Hülsenabfall behandelt.
Die aus Zirkonium oder einer Zirkoniumlegierung bestehenden
Abfälle sind normalerweise durch Neutronenaktivierung radioaktiv und sie enthalten radioaktive Spaltprodukte und Aktiniden
als Verunreinigungen (Kontamination). Die Abfälle müssen daher nach den bekannten Grundsätzen für den Umgang mit radioaktiven
und durchdringende Strahlung aussendenden Stoffe fernbedient gehandhabt werden.
Ein besonderes Problem beim Umgang mit diesen metallischen Abfällen ist die Fähigkeit des Zirkons (und seiner Legierungen)
mit Sauerstoff und bei erhöhter Temperatur auch mit dem Stickstoff der Luft unter Feuererscheinung zu reagieren. Brände
von radioaktiven Zirkoniumabfällen sind mehrfach bekannt geworden; sie können neben den unerwünschten Auswirkungen
eines Metallbrandes die Gefahr einer unkontrollierten Freisetzung von Radioaktivität heraufbeschwören. In Wiederaufarbeitungsanlagen,
in denen routinemäßig derartige Abfälle gehandhabt werden, müssen besondere Vorkehrungen zur Unterbringung
dieser Gefahrenquellen getroffen werden. Dazu gehört insbesondere die Behandlung und Aufbewahrung der Abfälle unter
Wasser. Bei dieser Methode ist eine ständige Kontrolle des Lagers und der Wasserfüllung unvermeidlich; daneben besteht
die latente Gefahr eines Austritts des kontaminierten Wassers in unkontrollierte Bereiche. Dieses Verfahren ist daher für
eine Dauerlagerurig nicht geeignet.
709841/0134
Ein anderes Verfahren zur Konditionierung der zirkonhaltigen Hülsenabfälle besteht in deren Fixierung in einer besonderen
Zementaufschlämmung, bei der ein aus Metallbeton bestehender fester Block erhalten vfird. Bedenken gegen dieses Verfahren
wurden insofern laut, als verschiedentlich, je nach Art der
Hülsen, ein "Gasen" des Betons beobachtet wurde, durch das möglicherweise·die Festigkeit des Gebindes beeinträchtigt wird.
Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zu schaffen, das die Nachteile der bekannten Verfahrensvieisen
vermeidet und eine gefahrlose Handhabung und Konditionierung der Hülsenabfälle gewährleistet und ein Verfahrensprodukt (Abfallprodukt)
erzeugt, das für eine Dauerlagerung geeignet ist.
Die Aufgabe wird in überraschend einfacher Weise erfindungsgemäii
dadurch gelöst, daß die Hülsenabfälle bei erhöhter Temperatur zu unbrennbaren stabilen, im wesentlichen aus Zirkoniui.idioxid
bestehenden Abfall-Produkten kontrolliert oxidiert werden und als solche oder in einer Verfestigungsmatrix inkorporiert einer
Endlagerstätte zugeführt werden.
Die Oxidation wird bei Temperaturen von 800 0C bis zu 1500 0C
durchgeführt und ein Sauerstoff enthaltendes Gas, z.B. Luft, reiner Sauerstoff oder ein Luft-Sauerstoffgemisch, hierzu in
den Reaktionsofen eingeleitet. Die Reaktion kann ohne besondere Maßnahmen so gesteuert werden, daß die Bildung des Oxids zügig
und ohne Rauchentwicklung abläuft.
709841/0134
Die Oxidation wird vorteilhafterweise in einem elektrisch
beheizten Schachtofen oder in einem ebenso beheizten Drehrohrofen durchgeführt. Hierzu sind die Öfen, in denen die Oxidationsreaktion stattfindet j mit Einbauten versehen, die nur den Weitertransport
des oxidierten Materials zulassen.
In einen Beispiel wurden 400 Milliliter, entsprechend
Gramm, Hülsenhaufv/erk in einem elektrischen Ofen auf
1000 0C erhitzt. Es wurde in geringer Menge Luft eingeblasen.
Die Oxidation des Metalls schritt langsam fort und war nach ca. 6 Stunden vollständig. Ein Aufglimmen trat
nur an den kleineren Gratteilchen auf. Rauch oder gasförmige Reaktionsprodukte wurden nicht beobachtet. Während
der Reaktion blähten sich die metallischen Hülsen auf und zerfielen zu einem weißlichen Reaktionsprodukt. Nach Abschluß
des Vorgangs nahm das Reaktionsprodukt nur noch 200 Milliliter oder 50 % des AusgangsVolumens ein. Das Gewicht betrug ca.
540 Gramm. Von Vorteil war während des Oxidationsvorgangs
eine mäßige Bewegung der Massej die zum Abblättern der
oxidierten Teilchen führt.
Das Endprodukt des Verfahrens besteht aus einer weißlichen, körnigen Masse, bestehend aus hochgeglühtem Zirkoniumoxid,
im Gemisch mit anderen Oxiden, wie Eisen-III-oxid und Zinn-IV-oxid, die aus den Legierungsbestandteilen stammen.
Es ist in Wasser, verdünnten Säuren und Laugen sowie in organischen Lösungsmitteln unlöslich . Der amphotere bzw.
saure Charakter des Zirkonoxids bewirkt t daß die leichterflüchtigen
Oxide, wie z.B. Lithium- oder- Caesiumoxid, während der Reaktion nicht entweichen, sondern in der Form von
Zirkonaten bzw. Mischoxiden gebunden werden.
709841/013*
Besonders hervorzuheben bei dem neuen Verfahren ist die zu
erzielende Volumenreduktion auf etwa 50 % gegenüber dem
metallischen Ausgangsmaterial. Durch die körnige Beschaffenheit kann das Reaktionsprodukt leicht durch Absaugen mit einem
Luftheber aus dem Reaktionsofen entfernt werden. Dies ist " besonders bei der Verwendung von Schacht- bzw. Tiegelöfen
von Vorteil.
Besonders geeignet zur Durchführung der oben beschriebenen Reaktion sind elektrisch beheizte Drehrohröfen, die eine
langsame Bewegung des Gutes gestatten. Durch scheibenförmige Einbauten kann die Bewegung des Materials so gesteuert werden,
daß nur die kleineren Partikel zum Austritt des Ofens wandern und dabei vollständig durchoxidiert werden. Die stets vorhandene
Schüttung eines Teils des feinteiligeren, bereits oxidierten, pulverigen Materials, das in dem Reaktionsofen verbleibt und
die Umsetzung der neu eingetragenen Metallteile moderiert, schützt die neu eingetragenen Hülsen vor einer zu heftigen
Reaktion.
Das im wesentlichen aus Zirkoniumdioxid bestehende Abfallprodukt ist in der erhaltenen, geglühten Form bereits für eine Endlagerung
geeignet. Zu diesem Zweck wird es vorzugsweise in Stahlfässer gefüllt, die fest verschlossen gelagert werden. In einer
200 Liter-Standard-Tonne ("Straimerfass") können z.B. die verarbeiteten
Hülsenabfälle von 2 bis I1I Reaktorbrennelementen
untergebracht werden. Zusätzlich kann das Abfallprodukt auch mit einem Bindemittel, wie z.B. Zementleim mit einer Zementmenge,
die einer Menge zwischen einem Viertel und einem Siebentel des Abfallproduktvolumens entspricht, zu einem betonartigen Stoff
oder durch Vermengen mit geschmolzenem Bitumen verfestigt werden. Gegenüber den herkömmlichen Methoden zur Konditionierung der
Hülsenabfälle ist mit dem erfindungsgemäßen Verfahren eine
stabile, zersetzungsfreie Lagerform gefunden worden, für die bei der Lagerung eine Sicherheitsüberwachung nicht erforderlich
ist. ./
70984JU Q.134
Claims (1)
- GESELLSCHAFT ZUR ViIEDERAUPARBKITUNG Leopo]dshafen, den 26.3.1976 VON KERNBRENNSTOFFEN M.B.H. ΡΙ.Λ 76l8 Gl/r, ζPatentansprüche :(l. Verfahren zur Konditionierung von metallischen, aus Zirkonium oder Zirkoniumlegierungen bestehenden Külsenabfällen aus der Aufarbeitung bestrahlter Kernreaktor-Brennelemente zur umweltschutzenden Endlagerung, dadurch gekennzeichnet, daß die Hülsenabfälle bei erhöhter Temperatur zu unbrennbaren stabilen, im wesentlichen aus Zirkoniumdioxid bestehenden Abfall-Produkten kontrolliert oxidiert werden und als solche oder in einer Verfestigungsmatrix inkorporiert einer Endlagerstätte zugeführt werden.•2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daft die Oxidation bei Temperaturen von 800 oC bis 1500 oC durchgeführt wird.3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß zur Oxidation ein Sauerstoff enthaltendes Gas in den Reaktionsofen eingeleitet wird.4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Oxidation in einem elektrisch beheizten Schachtofen oder in einem ebenso beheizten Drehrohrofen durchgeführt wird.5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß die Öfen, in denen die Oxidationsreaktion stattfindet, mit Einbauten versehen sind, die nur den Weitertransport des oxidierten Materials zulassen.6. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß stets ein Teil des bereits oxidierten, pulverigen Materials in dem Reaktionsofen verbleibt und die Umsetzung der neueingetragenen Metallteile moderiert.709841/0134ORIGINAL INSPECTED7. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das im wesentlichen aus Zirkoniumdioxid bestehende Abfallprodukt mit einem Viertel bis zu einem Siebtel seines Volumens an Zement, unter Wasserzusatz, verfestigt wird.8. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das inerte, pulverige, bzw. körnige Abfallprodukt mit geschmolzenen Bitumen vermengt und danach verfestigt wird.■7098 41/0134
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Legal Events
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|---|---|---|---|
| 8127 | New person/name/address of the applicant |
Owner name: WIEDERAUFARBEITUNGSANLAGE KARLSRUHE BETRIEBSGESELL |
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| 8131 | Rejection |