DE2539612A1 - Kathode fuer eine elektrochemische zelle - Google Patents

Kathode fuer eine elektrochemische zelle

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Description

Dipl. Phys. Dr. rsr, nat. Wclfgang Kampe
"ATEN Γ ANWALT
D-68OO Mannheim 1 ο β, 10
Postfach 1273
Fernsprecher (OS21) 381-47
4. September 1975 Mc 18
P,Rt Mallory & Co. Inc, 302S East Washington Street Indianapolis, Indiana 46206 /USA
"Kathode für. eine elektrochemische Zelle"
Die Erfindung bezieht sich auf eine Kathode für eine elektrochemische Zelle mit einem organischen Elektrolyten, die aus einem kathoden-aktiven Werkstoff und einem darin eingebetteten Stromsammelleiter besteht, insbesondere eine Kathode für eine elektrochemische Zelle mit hoher Energiedichte, die eine Anode in einem Elektrolyten aufweist, der ein in einem orga~ nischen Lösungsmittel gelöstes elektrolytisches Salz enthält und bei der an den Stromsammelleiter eine Anschlußfahne angeschweißt ist.
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Konicn: Deutsche Bank Mannhelm 95/Ο3 53Ο · StadtsperKasse Mannhelm 7-495 898 ".-iv*tan»chr!ft: 6Θ4 Welnhelm · Holb&lnntraBe 8 . Fernsprecher (0 62 01) 7 3212
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Elektrochemische Zellen auf der Basis von Li/V-O^ und Li/Metallchromat mit einem organischen Elektrolyten besitzen eine ausgezeichnete Energiedichte und Lagerungsbeständigkeit bei Normaltemperatur. Bei erhöhten Temperaturen jedoch, beispielsweise bei 55 C oder höher, zeigen die Zeil·
seitigen Nickel- Stromsammeileiters.
bei 55 C oder höher, zeigen die Zellen Korrosion des kathoden-
Li/V2O5*-Zellen mit einem Nickel-Stromsammelleiter und einer Nickel-Anschlußfahne haben starke Korrosionserscheinungen bis zum dem Ausmaß gezeigt, daß sich die Anschlußfahne bei einer Lagerung über drei Monate bei 55 C von dem Stromsamm^lleiter gelöst hat. Die Korrosion war insbesondere an dem Punkt stark, an welchem die Nickel-Anschlußfahne an dem Nickel-Stromsammelleiter angeschweißt war, was zur Folge hatte, daß die Zelle aufgrund des fehlenden elektrischen Kontaktes zwischen dem Kathodenanschiuß und dem kathodenseitigen Stromsammeileiter unbrauchbar war.
Der vorliegendenErfindung liegt die Aufgabe zugrunde, das Korrosionsproblem bei den kathodenseitigen Stromsammeileitern zu lösen und die Lagerungsfähigkeit von Batterien mit organischem Elektro-Iyten bei erhöhten TemperaturenΓverbessern.
Diese Aufgabe wird für eine Kathode der eingangs erwähnten Art erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß der Stromsammeileiter aus einem Metall der Gruppen IVb, Vb, oder VIb des periodischen Systems besteht« Vorzugsweise soll der Stromsammeileiter aus Titan, Tantal, Molybdän oder Wolfram bestehen.
In Weiterbildung der Erfindung wird vorgeschlagen, daß der kathoden-aktive Werkstoff Vanadiumoxyd oder ein Chromat oder
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Dichromat von Silber, Quecksilber, Kupfer, Blei, Eisen, Kobalt, Nickel, Thallium oderWismuth ist.
In einer besonders vorteilhaften Ausführungsform der Erfindung Viird bei einer Kathode für eine elektrochemische Zelle mit hoher Energiedichte, die eine Anode in einem Elektrolyten aufweist, der ein mit einem organischen Lösungsmittel gelöstes elektrolytisches Salz enthält, vorgeschlagen, daß die Anode aus LiihLum, Natrium, Kalium, Kalcium, Beryllium, Magnesium oder Aluminium besteht, daß das organische Lösungsmittel Tetrahydrofuran, Dimethoxyäthan, Methylformiat, Azetitril, Dimethylkarbonat, Diiuethylsulfoxyd, Diemthylsulfit, Dimethylformamid, ^--Butyrolacton oder n-Nitrosodimeihylamin ist und daß das elektrolytische Salze Lithiumperchlorat, Hexafluorphosphat, Tetrafluorborat oder Hexafluorarsenat ist. Derart aufgebaute Kathoden neigen in sehr viel geringerem Maße zu einer Korrosion bei erhöhter La3ertemperatur als die bekannten Kathoden für elektrochemische Zellen. Um jedoch die Lagerfähigkeit der Zellen noch weiter zu erhöhen, wird für eine derartige erfindungsgemäße Kathode, hei der an den Stromsammelleiter eine Anschlußfahne angeschweißt i "t, vorgeschlagen, daß die unmittelbare Umgebung der Schweißstelle zwischen Anschlußfahne und Stromsammelleiter mit einer heiß versiegelten Folie aus einem Polyolefin überzogen und umschlossen ist.
Vorteilhafterweise besteht die heiß zu versiegelnde Folie aus Polyäthylen, Die Folie umgibt die Schweißstelle vollständig und verhindert somit den Zutritt und Kontakt des Elektrolyten und des kathoden-aktiven Werkstoffes zum bzw. mit der zur Korrosion neigenden Schweißstelle,
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Die Erfindung wird nachfolgend anhand eines in der Zeichnung dargestellten Ausführungsbeispieles näher beschrieben und erläutert.
Es zeigen:
Fig. 1 eine perspektivische Seitenansicht einer Kathode für eine elektrochemische Zelle7
Fig. 2 die Kathode gem. Fig. 1 mit einer an den Stromsammelleite*- angeschweißten Anschlußfahne;;
Fig. 3 die Kathode gem. Fig. 2, bei der die Schweißstelle durch eine Kunststoffolie geschützt ist und
Fig. 4 einen Längsschnitt gem. der Linie ^-H- in Fig. 3 in vergrößertem Maßstab.
Eine erfindungsgemäße Kathode 1 einer elektrochemischen Zelle weist einen kathoden-aktiven Werkstoff 2 auf, der einen aus Streckmetall bestehenden Stromsammeileiter 3 vollständig umgibt, so daß der letztere in dem kathoden-aktiven Werkstoff eingebettet ist. An den Stromsammeileitern 3 ist eine Nickelanschlußfahne 4 angeschweißt. Die Schweißstellen 5 sind auf beiden Seiten von einer 0,05 mm starken Polyäthylenfolie 6 überzogen, die mittels Druckplatten bei einer Temperatur heiß versiegelt ist, die für die spezifische Folienart erforderlich ist.
Nach dieser Schutzbehandlung wird der kathoden-aktive Werkstoff 2 in einer Technik um den Stromsammelleiter 3 gegeben, wie sie in der US-PS 3 658 592 beschrieben ist.
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Eine Verfahrensvariante zu dieser Technik besteht darin, daß die Chromatkaihoden bei 60°C im Vakuum anstatt bei 1000C und Atmosphärendruck wie bei der oben erwähnten Technik getrocknet werden.
Bei den vorbekannten Kathoden war das Korrosionsproblem nie zur Zufriedenheit gelöst worden, obwohl man eine ganze Reihe von Kunstgriffen angewandt hatte. So wurden die Schweißbedingungen verändert, für die Anschlußfahnen wurden korrosionsbeständige Verbindungen verwendet, sowohl die Schweißstellen aus auch die Ctromsammelleiter und die Anschlußfahnen wurden mit schützenden, aber elektrisch gut leitenden Metallen wie beispielsweise Gold beschichtet, aber keine dieser Maßnahmen
der. E'fo.t.n..
brachte/"der die Anstrengungen und Kosten gelohnt hätte.
Durch den Schutz der am meisten zur Korrosion neigenden Zone, der Schweißstelle zwischen Anschlußfahne und Stromsammeileiter, vor dem Zutritt des Elektrolyten mittels einer heiß versiegelten, gegen den Elektrolyten widerstandsfähigen Folie wurde es nunmehr erstmals möglich, Zellen herzustellen, die einheitlich und gleichbleibend eine Lagerung von drei Monaten bei 55 C überdauerten. Einige der bereits früher angewandten Maßnahmen führten zwar sporadisch zu ähnlichen Ergebnissen, keine tat es aber gleichbleibend und wiederholbar. Als geeignete Folien kommen ganz allgemein Polyolefin-Folien in Frage, insbesondere solche aus Polyäthylen oder Polypropylen,
sind^ Heiß versiegelbare Folien aus diesen Werkstoffen/im Handel in unterschiedlichen Dicken zwischen 0,025 und 0,25 mm erhältlich.
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Es hat sich herausgestellt, daß eine 0,05 mm starke Polyäthylen-Folie ausreichend und besonders zweckmäßig ist, da sie leicht um die Schweißstelle herum versiegelt werden kann. Derartige Versiegelungen schützen die kritische, zur Korrosion neigende Zone gleichbleibend und ausreichend. Die Versiegelung auf dem Metall wird in einfacher Weise durch einen leichten örtlichen Druck mit Hilfe von geeigneten Druckplatten hergestellt.
Wie weiterhin gefunden wurde, korrodieren die Metalle der Gruppen IVb, Vb und VIb des periodischen Systems nicht, wenn sie mit kathodisch oxidierenden Mitteln wie beispielsweise V3O5, HgCrO. und Ag3CrO4 in Kontakt gebracht werden, und zwar selbst nicht bei erhöhten Temperaturen.
Es wurde ferner gefunden, daß kathodenseitige Stromsammelleiter aus Tantal, Titan, Molybdän, Zirkon, Niob, Vanadium, Chrom und Wolfram in Kontakt mit derartigen kathoden-aktiven Werkstoffen bei der Herstellung von Kathoden für solche elektrochemischen Zellen zweckmäßig sind, die auf der Basis von Anoden aus Lithium oder anderen aktiven Leichtmetallen, organischen Elektrolyten und derartigen erfindungsgemäßen Kathoden aufgebaut sind«
Derartige Zellen haben eine erheblich verlängerte Lebensdauer, wenn sie bei 55°C gelagert werden, als vergleichbare Zellen, die mit den bekannten sogenannten antikorrosiven Stromsammelleitern aus Nickel., Silber, rostfreiem Stahl, goldplattiertem Nickel und kunststoffbeschichtetem Nickel hergestellt sind.
Es gibt eine Theorie, daß die außergewöhnliche Korrosionsbeständigkeit der Metalle der Gruppen IVb, Vb und VIb des periodischen Systems, insbesondere von Tantal, Titan, Molybdän und
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Wolfram, die bevorzugt werden, von deren Fähigkeit herrühren, bei Kontaktierung mit diesen Sauerstoffträgern in der Gegenwart der organischen Elektrolyte schützende Oxydfilme zu bilden. Diese Oxydfilme besitzen, obwohl sie einen Schutz für das darunterliegende Metall bilden, eine hohe Leitfähigkeit.-Derartige Zellen zeigen keinerlei Zunahme des inneren Widerstandes verglichen mit Zellen, in denen konventionelle Stromsammelleiter verwendet werden, %
■*■*> Kathoden aus V9O1-, HgCrO. und Ag0CrO., die so hergestellt wurden, wie es beispielsweise in der US-PS 3 658 592 beschrieben ist, und deren Metallgerüst aus Nickel, goldplattiertem Silber, Tantal, Titan, Molybdän, Zirkon, Niob, Vanadit%^ Chrom, Wolfram oder rostfreiem Stahl bestehen, wurden bei 85 C" in einem Elektrolyten überströmt, der aus 1 M LiClO. in einesc
Mischung gleicher Volumen von Tetrahydrofuran und Propylenkarbonat bestand, um den Korrosionsvorgang zu beschleunigen. Dazu wurde insbesondere die Temperatur der Flüssigkeit erhöht?
^Jn Ende eines derartigen Dauerversuchs von 233 Stunden wurden die Kathoden geprüft. Es ergab sich, daß die Metallgitter a Tantal, Zirkon, Niob, Vanadium, Chrom, Wolfram, Titan und Molybdän keinerlei Korrosionsspuren zeigten, wohingegen alle anderen Metalle teilweise oder vollständig korrodiert waren.
Von den nicht korrodierten Metallgittern und Anschlußfahnen werden diejenigen aus Tantal, Titan und Molybdän bevorzugt, weil sie leicht zu bearbeiten . , billig f.id im Handel erhältlich sind.
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Die Stabilität bei. erhöhter Temperatur wurde somit bei Li/V-Oj.-, Li/HgCrO,— und Li/Ag^CrO.-Zellen mit organischem Elektrolyten durch die Verwendung von Kathodengittern und Anschlußfahnen aus Tantal, Titan und Molybdän verbessert. Kathodengitter und Anschlußfahnen aus Zirkon, Niob, Vanadium, Chrom und Wolfram verbessern ebenfalls die Lagerungsbeständigkeit der Zellen bei erhöhter Temperatur,
Diese Werkstoffe für die Kathodengitter bzw. Stromsammelleiter werden in Form von Streckmetall, in Blattform,als Drähte, als flache Streifen und in Form von Kathodenkappen verwendet. Der aktive Werkstoffe kann um das Streckmetall gepackt werden, Drahtgitter aus diesen Metallen können in den aktiven Werkstoff eingebaut sein oder aus den Blättern können Anschlußfahnen oder Kathodenkappen gebildet werden.
Die erfindungsgemäßen Stromsammelleiter sind insbesondere bei Vanadiumoxyd— und Chromoxydkathoden in organischen Elektrolyten wirksam, aber sie können ebenso für schwächere Kathodenwerkstoffe verwendet werden, wie beispielsweise andere Metalloxyde, Metallhalogenide, Permanganate, Arsenate, Perjodate, Persulf :ate und Persulfite. Die Metallchromate schließen sowohl Dichromate als auch Chromate vonSilber, Quecksilber und Kupfer ein.
Der organische Elektrolyt kann aus Kombinationen von Elektrolytsalzen und Lösungen bestehen. Als Elektrolytsalze kommen beispielsweise Perchlorate, Hexafluorphosphate Tetrafluorborate und Hexafluorarsenate von Lithium in Frage,
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Lösungen wie Propylenkarbonat, Tetrahydrofuran, Dimetioxyäthan, Methylformiat, Acetitrii, Dimethylkarbonat, Dimethylsulfoxyd, Dimethylsulfit, Dimethylformamid, £-Butyrolact„on und n-Nürosodimethylamin und Mischungen davon sind verwendbar.
Die Anoden derartiger Zellen enthalten Lithium, Natrium, Kalium, Kalcium, Magnesium und/oder Aluminium.
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Claims (1)

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    Ans. p. r. ü c h. e
    1.) Kathode für eine elektrochemische Zelle mit einem organischen Elektrolyten, die aus einem kathoden-aktiven Werkstoff und einem darin eingebetteten Stromsammelleiter besteht, dadurch gekennzeichnet, daß der Stromsammelleiter (.3) aus einem Metall der Gruppen IVb, Vb oder VIb des periodischen Systems besteht.
    2. Kathode nach Anspruch I1 dadurch gekennzeichnet, daß der Stromsammelleiter (.3) aus Ti, Ta, Mo oder W besteht.
    3.. Kathode nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der kathoden-aktive Werkstoff (2) Vanadiumoxyd oder ein Chromat oder ein Dichromat von Ag, Hg, Cu, Pb, Fe, Co, Ni, Tl oder Bi ist.
    4. Kathode nach einem der Ansprüche 1 bis 3 für eine elektrochemische Zelle mit hoher Energiedichte, die eine Anode in einem Elektrolyten aufweist, der ein in einem organischen Lösungsmittel gelöstes elektrolytisches Salz enthält, dadurch gekennzeichnet, daß die Anode aus Li, Na, K, Ca, Be, Mg oder Al besteht, daß das organische Lösungsmittel
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    Tetrahydrofuran, Dimethoxyäthan, Methylformiat, Azetitril, Dimethylkarbonat, Dimethylsulfoxyd, Dimethylsulfit, Dimethylformamid, ^-Butyrolacton oder n-Nitrosodimethylaiuin ist und daß das elektrolytische Salz Lithiumperchlorat, Rexafluorphosphat, Tetrafluorborat oder Hexafluorarsenat ist,
    5, Kathode nach einem der Ansprüche 1'bis 4, bei der an den Stromsammeileiter eine Anschlußfahne angeschweißt ist, dadurch gekennzeichnet, daß die unmittelbaie Umgebung der Schweißstelle zwischen Anschlußfahne (4) und Stromsammelleiter (3) mit einer heiß versiegelten Folie (6) aus einem Polyolefin überzogen und umschlossen ist.
    6% Kathode nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß das Polyolefin Polyäthylen ist»
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    Leerseite
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