DE2510260C2 - Verfahren zur Herstellung von 1-Acylamino-anthrachinonen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von 1-Acylamino-anthrachinonen

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Description

Die Erfindung betrifft ein neues Verfahren zur Herstellung von l-Acylamino-anthrachinonen; das Verfahren ist dadurch gekennzeichnet, daß man 2-Acylamino-2'-carboxy-diphenyl-methane mit der 2- bis lOfachen Gewichtsmenge eines sauren Kondensationsmittels bei Temperaturen zv/ischen 0 und 60°C behandelt und die so erhaltenen 4-Acylamino-anthrone anschließend zu 1 -Acylami no-anthrachinonen oxidiert
Die in dem erfindungsgemäßen Verfahren als Zwischenstufe zu verwendenden 4-Acylamino-anthrone sind an sich bekannt; so sind Formyl- und Acetylaminoanthron in der DE-PS 5 94 168 beschrieben. Ihre Herstellung erfolgt dabei durch Umsetzung von 4-Aminoanthron mit Ameisensäure bzw. Acetanhydrid. Es wurde aber gefunden, daß man die im erfindungsgemäßen Verfahren als Zwischenstufe zu verwendenden 4-Acylamino-anthrone in technisch vorteilhafter Weise erhält, indem man 2-Acylamino-2'-carboxy-diphenylmethane mit einem sauren Kondensationsmittel behandelt. Dies war insofern überraschend, da aus der DE-PS 5 94 168 zu entnehmen war, daß die Behandlung von 2-Formylamino-2-benzylbenzoesäure mit Phosphoroxychlorid zu einem Pyrrolanthron führt. Die bekannten Ringschlußreaktionen von 2-Carboxy-diphenylmethan-Verbindungen zu Anthronen (s. Theilheimer, Synthetic Methods of Organic Chemistry, Band 1, Ref. 743 und 760, Band 2, Ref. 662, Band 10, Ref. 652, Band 29, Ref. 921) wurden bislang auch nur mit solchen 2-Carboxy-diphenylmethan-Verbindungen durchgeführt, bei denen die von den 2-Acylamino-2'-carboxy-diphenylmethanen bekannte RingschluO-Reaktion zu Pyrrolanthronen nicht eintreten kann.
Die Oxidation von Anthronen zu Anthrachinon ist ebenfalls bekannt (s. Theilheimer loc. cit, Band 23, Ref. 194), aber die Oxidation wurde bisläng nur am Beispiel des unsubstituierten Anthrons, nicht dagegen für in 4-Stellung durch eine Acylamino-Gruppe substituiertes Anthron beschrieben.
2-Acylamino-2'-carboxy-diphenylmethane sind an sieb bekannt, beispielsweise beschreibt DE-PS 5 94 168 s die Herstellung von 2-Formyl-amino-2'-carboxy-diphenylmethan durch Erhitzen von. 2-Amino-2-benzylbenzoesäure mit Ameisensäure. Im allgemeinen werden die erfindungsgemäß einsetzbaren 2-Acylamino-2'-carboxy-diphenylmethane durch Acylierung von
ίο 2-Amino-2'-carboxy-diphenylmethan in an sich bekannter Weise mit beispielsweise den Säurechloriden . oder den Anhydriden der jeweiligen Säuren erhalten. Lediglich bei der Einführung des Carbamoylrester geht man davon abweichend vorteilhafterweise so vor, daß 2-Aimno-2'-carboxy-diphenylmethan mit Kaliumcyanat in an sich bekannter Weise umgesetzt wird. 2-Amino-2'-carboxy-diphenylmethan ist an sich bekannt, seine Herstellung wird beispielsweise beschrieben in DE-PS 5 53 001 [1930, Friedländer 19,1987].
Als Acylreste kommen die Reste aliphatischer, cycloaiiphatischer, araiiphatischer und aromatischer Carbonsäuren sowie aromatischer und aliphatischer Sulfosäuren in Frage. Als aliphatische Carbonsäuren kommen dabei im allgemeinen geradkettige oder verzweigte mit bis zu 18 Kohlenstoffatomen, bevorzugt 2 bis 5 Kohlenstoffatomen, in Frage. Beispielsweise seien genannt Essigsäure, Propionsäure, Butansäure, Isovaleriansäure, Pivalinsäure, Stearinsäure.
Im Falle der cycloaliphatischen Carbonsäuren solche mit 6 bis 11 Kohlenstoffatomen. Beispielsweise seien genannt Cyclohexancarbonsäure, Decalincarbonsäure, wobei Cyclohexancarbonsäure bevorzugt eingesetzt wird.
Als araliphatische Acylreste kommen Acylreste von araliphatischen Carbonsäuren mit 8 bis 10 C-Atomen in Frage. Als Einzelverbindungen seien genannt Phenylessigsäure, Tolylessigsäure, Phenylpropionsäure und Phenoxyessigsäure. Bevorzugt wird dabei Phenylessigsäure.
Als Acylreste aromatischer Carbonsäuren kommen Acylreste aromatischer Carbonsäuren mit bis zu 3 annellierten Benzolkernen in Frage, die gegebenenfalls durch Halogen, Nitro, Sulfo, Alkyl oder Alkoxy substituiert sind. Beispielsweise seien genannt Benzoesäure, p-Chlorbenzoesäure, 4-Methyl-benzoesäure, 3-Sulfobenzoesäure, 4-Methoxybenzoesäure, 3-Nitrobenzoesäure, Naphthalin-1-carbonsäure, Naphthalin-2-carbonsäure, Anthrachinon-1-carbonsäure, Anthrachinon-2-carbonsäure und Diphenyl-carbonsäure.
Als Beispiel für aromatische und aliphatische Sulfosäuren seien genannt Methansulfosäure, Äthansulfosäure, Butansulfosäure, Benzolsulfosäure, p-Chlorbenzolsulfosäure, p-Tolylsulfosäure und Naphthalinsulfosäure.
Als in Frage kommende Acylreste seien beispielsweise einzeln aufgeführt:
Formyl, Acetyl, Propionyl, Acryloyl, Butyryl, Acetoacetyl, Valeroyl, Monochloracetyl. Cyclohexancarbonyl, Phenylacetyl, Benzoyl, p-Chlorbenzoyl, m-Nitrobenzoyl, Methansulfonyl, p-Tolylsulfonyl, Cyan, Carbamoyl, Methoxycarbonyl, Phenoxycarbonyl, Dimethylcarbamoyl, Äthoxycarbonyl und Oxalyl und o-Carboxybenzoyl.
Bevorzugt werden eingesetzt Acetyl und Senzoyl.
Als saure Kondensationsmittel gemäß dem erfindungsgemäßen Verfahren seien beispielsweise genannt: Schwefelsäure, Chlorsulfonsäure, Fluorsulfonsäure, Polyphosphorsäure, Fluoralkylsulfonsäuren, wie beispiels-
weise Perfluorbutansulfonsäure und Flußsäure.
Bevorzugt werden dabei Schwefelsäure, Chlorsulfonsäure und Flüorsulfonsäure eingesetzt, wobei der Einsatz von Schwefelsäure insbesondere bevorzugt wird, Schwefelsäure wird dabei in Konzentrationen von 75 bis 110%, bevorzugt 95 bis 100% eingesetzt
Das Kondensationsmittel wird in der 2- bis lOfachen Gew.-Menge, bezogen auf das jeweilige 2-AcyIamino-2'-carboxy-diphenyImethan eingesetzt Im Falle der Verwendung von Schwefelsäure als Kondensationsmittel wird die 3- bis öfache Gew.-Menge bevorzugt eingesetzt
Im allgemeinen verfährt man in der ersten Stufe des erfindungsgemäßen Verfahrens so, daß man das saure Kondensationsmittel vorlegt und das jeweilige 2-Acylamino-2'-carboxy-diphenylmethan unter Rühren einträgt wobei man darauf achtet daß beim Eintragen das Gemisch eine Temperatur von 4O0C nicht übersteigt Man beläßt eine Zeitlang bei der jeweiligen Reaktionstemperatur, im allgemeinen 0,1 bis 10 Stunden. Das Reaktionsgemisch wird dann zur Isolierung des Reaktionsproduktes im allgemeinen auf ein Eis/Wasser-Gemisch ausgetragen und der Niederschlag abfiltriert Der Filterrückstand wird mit Wasser neutral gewaschen und getrocknet
Die Reaktionstemperatur liegt zwischen 0 und 60° C, Temperaturen von 5 bis 400C sind bevorzugt Bei Einsatz von Schwefelsäure als Kondensationsmittel wird man im allgemeinen bei 20 bis 40° C, bei Verwendung von Chlorsulfonsäure dagegen im allgemeinen bei 0 bis 20° C arbeiten.
In der zweiten Stufe des erfindungsgemäßen Verfahrens wird das betreffende 4-Acylamino-anthron in Wasser, Schwefelsäure, Wasser/Schwefelsäure, einem Lösungsmittel oder einem Wasser/Lösungsmittel-Gemisch gelöst bzw. suspendiert und oxidiert
Die Oxidation kann dabei sowohl im sauren als auch im alkalischem Medium erfolgen, wobei die Oxidation im alkalischen Medium bevorzugt wird. Als gegebenenfalls zur Einstellung der Alkalität zugegebenen Mittel sind Hydroxide, Oxide, Carbonate, Hydrogencarbonate, Borate, Aluminate, Silicate und Phosphate der Alkali- und/oder Erdalkalimetalle. Weiterhin kommt die Zugabe von Ammoniak bzw. seinen Alkyl- oder Aralkylverbindungen in Frage. An Einzelverbindungen seien beispielsweise genannt:
Natriumhydroxid, Kaliumhydroxid, Natriumcarbonat, Kaliumcarbonat, Magnesiumhydroxid, Calciumhydroxid, Trinatriumphosphat, Natronwasserglas und Kaliwasserglas.
Die Zugabe der alkalischen Verbindung kann dabei in weiten Grenzen schwanken, im allgemeinen wird man diese Verbindungen in der 0,05- bis lOfachen Menge, bezogen auf das eingesetzte 4-Acylaminoanthron zugeben, wobei der Zusatz in der 0,1- bis 1 fachen äquimolaren Menge bevorzugt wird.
Als Oxidationsmittel kommen alle bekannten Oxidationsmittel in Frage, beispielsweise seien genannt: Chlor, Brom, Natriumhypochlorit, Luft, Sauerstoff, Wasserstoffperoxid, Perborate, Peroximonosulfate, Peroxidisulfate, Peroxidmolybdate, Peroxiwolframate, Vanadate, Kaliumpermanganat, Braunstein, Kaliumdichromat, Natriumchromat und Salpetersäure in Frage. Das Oxidationsmittel wird dabei im allgemeinen in äquivalenter Menge eingesetzt, wobei ohne Nachteil auch ein Überschuß des Oxidationsmittels verwandt werden kann. Bevorzugte Oxidationsmittel sind Luft und Wasserstoffperoxid im alkalischen Medium. Besonders bevorzugt wird die Oxidation mit Wasserstoffperoxid in wäßriger Phase, unter Zusatz von Natron-und Kaliwasserglas oder mit Luft oder reinem Sauerstoff in alkoholischer Phase und Gegenwart von alkalischen Mitteln, beispielsweise Soda oder Kaliumcarbonat Als gegebenenfalls eingesetzte Lösungsmittel kommen Alkohole, Ketone, organische Säuren, Kohlenwasserstoffe und Chlorkohlenwasserstoffe in Frage. Beispielsweise seien genannt Methanol, Äthanol, Isopropanol, Aceton, MethyläthyJketon, Methylisopropylketon, Cyclohexanon, Essigsäure, Propionsäure, Benzol, Toluol, Xylol, Methylenchlorid, Chloroform, Tetrachlorkohlenstoff, Chlorbenzol und Dichlorbenzol.
Die Oxidation wird im allgemeinen bei Temperaturen von 0 bis 100° C, bevorzugt 20 bis 80° C durchgeführt
l-Acylamino-anthrachinone können, wie beispielsweise 1-Benzoyl-aminoanthrachinon (Algolgelb WG; Beilstein, Band XIV, EII, Seite 103); H4'-Phenyl-benzoyl)amino-anthrachinon (Anthrasolgelb V, Leukoschwefelsäureester; Ullmann, Encyclopädie der technischen Chemie, Band 3, Seite 699, 3. Auflage) selbst als Farbstoff verwendet werden. Weiterhin stellt ihr, in an sich bekannter Weise erhaltenes Verseifungsprodukt 1-Aminoanthrachinon ein wertvolles Zwischenprodukt für eine Vielzahl von Farbstoffen dar (Ullmann, Encyclopädie der technischen Chemie, Band 3, Seite 730, 3. Auflage).
Beispiel 1
a) 134,5 g 2-Acetylamino-2'-carboxy-diphenylmethan (0,5 Mol) werden in 340 ml 100%-ige Schwefelsäure eingetragen, wobei man durch Kühlung die Temperatur nicht über 40° C ansteigen läßt Man erwärmt anschließend 3 Stunden auf 40°, wobei man eine dunkelgrüne Lösung erhält Zur Isolierung trägt man bei 20° auf ein Gemisch aus 770 g Eis und Wasser aus. Nach kurzem Rühren saugt man ab. Der Gehalt des Filtrates an Schwefelsäure beträgt 43%44%. Der Rückstand wird zur Entfernung der Mutterlauge mehrere Male in kleinen Portionen mit Wasser neutral gewaschen. Nach dem Trocknen erhält man 123 g 4-Acetamino-anthron. Ausbeute: 98% / Smp. 268%271°.
b) 123 g (0,49MoI) 4-Acetamino-anthron werden in 1,5 Ltr. Wasser auf 70° erwärmt Man setzt 50 ml Natronwasserglas zu (d = 1,35) und läßt dann im Laufe einer Stunde 400 ml einer Wass^rstoffperoxidlösung zutropfen, die im Liter 80 g H2O2 enthält Zweckmäßig leitet man während der Reaktion einen schwachen Stickstoffstrom über die Oberfläche. Man rührt dann zwischen 70 und 90° solange nach, bis eine entnommene und im Dünnschichtchromatographen untersuchte Probe kein Ausgangsmaterial mehr zeigt Im Verlauf der Oxidation hat sich die Suspension intensiv gelb gefärbt. Man saugt ab und wäscht neutral. Nach dem Trocknen erhält man 122,5 g 1-Acetamino-anthrachinon vom Smp. 221°.
Ausbeute: 94,3% d. Th. bezogen auf 4-Acetamino-anthron oder 92,5% d. Th. bezogen auf 2-Acetylamino-2'-carboxy-diphenylmethan.
Beispiel 2
a) 134,5 g 2-Acetylamino-2'-carboxydiphenylmethan
(0,5 Mol) werden in 300 ml 100%ige Schwefelsäure eingetragen, wobei man durch Kühlung die Temperaturen nicht über 40° ansteigen läßt Man erwärmt anschließend drei Stunden auf 40°, wobei eine dunkelgrüne Lösung entsteht Zur Abscheidung des Reaktionsproduktes trä^t man bei 20° auf ein Gemisch aus 680 g Eis und Wasser aus. Nach kurzem Rühren wird ab^asaugt Der Gehalt des Filtrates an Schwefelsäure beträgt 43%44%. Der Rückstand wird zur Entfernung der anhaftenden Mutterlauge mehrere Male in kleinen Portionen mit Wasser neutral gewaschea Nach dem Trocknen erhält man 120 g 4-Acetamino-anthron.
Ausbeute: 95,6% / Smp. 268%27Γ.
b) 12,55 g (0,05MoI) 4-Acetamino-anthron, 200 ml Methanol und 10 ml Sodalösung werden in einen 700 ml fassenden Autoklaven gefüllt und bei 25 bis 30° C 20 bar Luft aufgedrückt Man rührt ca. 1 Stunde und entspannt Das 1-Acetamino-anthrachinon wird abgesaugt, mit wenig Wasser neutral gewaschen und getrocknet
Ausbeute: 12,5 g (94,4%) d.Th. bezogen auf 4-Acetamino-anthron oder 90,2% d.Th. bezogen auf 2-Acetylamino-2'-carboxy-diphenylmethan.
Fp. 214°C
Beispiel 3
a) 2-Benzoylamino-2'-carboxy-diphenylmethan
wurde unter den in Beispiel la) beschriebenen Bedingungen zum 4-Benzoylaminoanthron cyc'isiert Schmelzpunkt des 4-BenzoyIaminoanthrons: 239%244°C
b) 31,3 g (0,1 Mol) 4-Benzoylamino-anthron werden in 500 ml Wasser auf 75° erwärmt Man setzt 10 ml Natronwasserglas (d = 135) zu und tropft dann 80 ml einer 8%-igen Wasserstoffperoxidlösung zu. Man hält unter Rühren solange bei 75%80°, bis das Dünnschichtchromatogramm einer entnommenen Probe den vollständigen Umsatz anzeigt Man saugt ab, wäscht neutral und trocknet
Ausbeute: 29,4 g 1-Benzoylamino-anthrachinon = 90,2% d. Th. bezogen auf 4-Benzoylamino-anthron oder 88,3% d.Th. bezogen auf 2-BenzoyIamino-2'-carboxy-diphenylmethan.
Fp. 256° C (aus Nitrobenzol)
Beispiel 4
2-Carbamoyl-2'-carboxy-diphenyImethan wird unter den in Beispiel la) beschriebenen Bedingungen zu 4-Carbamoylamino-anthron cyclisiert Schmelzpunkt des 4-Carbamoylamino-anthrons: 284%288°C.
Das so erhaltene 4-Carbamoylamino-anthron wird wie in Beispiel Ib) beschrieben, oxidiert
Ausbeute an 4-Carbamoylamino-anthrachinon: 91,8% d.Th. bezogen auf 2-Carbamoyl-2'-carboxy-diphenylmethan.
Beispiel 5
a) 2-Methoxycarbonyl-2'-carboxy-diphenylmethan wird unter den in Beispiel la) beschriebenen Bedingungen zum 4-Methoxycarbonylamino-anthron cyclisiert.
Fp. des 4-Methoxycarbonylamino-anthrons. 216%217°C
b) 135,5 g (0,5 Mol) 4-Methoxycarbonylamino-anthron werden in 1,5 Ltr. Wasser auf 70° erwärmt Nach Zusatz von 50 ml Kali-Wasserglas (d = 1,25) tropft man 400 ml einer Wasserstoffperoxidlösung zu, die im Liter 80 g enthält Man rührt dann solange nach, bis das Dünnschichtchromatogramm einer entnommenen Probe das Ende der Reaktion
ίο anzeigt Im Verlauf der Oxidation hat sich die Suspension intensiv rotstichig gelb gefärbt Man saugt ab, wäscht neutral und trocknet Erhalten werden 130,4 g l-Methoxycarbonylamino-anthrachinon = 92,8% d. Th. bezogen auf 4-Methoxycarbonylamino-anthron oder 90,8% d. Th. bezogen auf 2-Methoxycarbonyl-2'-carboxy-diphenylmethan.
Fp. 214° (aus Nitrobenzol)
B e i s ρ i e 1 6
134,5 g 2-Acetylamino-2'-carbonyl-diphenyJmethan (0,5 Mol) werden in 260 ml 100%ige Schwefelsäure eingetragen, wobei man durch Kühlung die Temperatur nicht über 30° C ansteigen läßt Man erwärmt anschließend 6 Stunden auf 30° C, wobei eine dunkelgrüne Lösung entsteht Zur Isolierung trägt man bei 20° C auf ein Gemisch aus 570 g Eis und Wasser aus. Nach kurzem Rühren saugt man ab. Der Gehalt des Filtrates an Schwefelsäure beträgt 43%. Der Rückstand wird zur Entfernung der Hauptmenge der Schwefelsäure mehrere Male in kleinen Portionen mit Wasser ausgewaschen. Anschließend trägt man die Paste unter Rühren in 500 ml Wasser ein und stellt mit 10%iger Sodalösung einen pH-Wert von 8 ein. Man saugt erneut ab und wäscht einmal mit Wasser aus. Nach dem Trocknen erhält man 113 g 4-Acetamino-anthron.
Ausbeute: 90% / Smp. 266°.
Das so erhaltene 4-Acetamino-anthron wurde wie in Beispiel Ib) beschrieben, oxydiert.
Ausbeute an 1-Acetamino-anthrachinon: 84,8% d. Th. bezogen auf 2-Acetylamino-2'-carbonyl-diphenylmethan.
Beispiel 7
26,9 g 2-AcetyIamino-2'-carbonyl-diphenylmethan werden in 20 Minuten bei 0 bis 5° C in 40 ml Chlorsulfonsäure eingetragen. Man rührt 3 Stunden bei 0 bis 5° C nach und trägt dann auf Eis aus. Nach kurzem Rühren saugt man ab und wäscht den Rückstand neutral. Nach dem Trocknen bei 50 bis 70° C werden 22,4 g 4-Acetamino-anthron erhalten.
Ausbeute: 89,2%/Smp. 268°.
Das so erhaltene 1-Acetamino-anthron wurde wie in Beispiel Ib) beschrieben, oxydiert.
Ausbeute an 1-Acetamino-anthrachinon: 84,1% bezogen auf 2-Acetylamino-2'-carbonyl-diy>henylmethan. Beispiel 8
a) 134,5 g 2-Acetylamino-2'-carboxy-diphenylmethan werden in 22OmI Monohydrat eingetragen, wobei die Temperatur nicht über 3O0C ansteigen soll. Man rührt V2 Stunde bei 30° C und trägt dann bei Temperaturen zwischen 5 und 20°C 20 ml 65%-iges Oleum ein. Anschließend erwärmt man 4 Stunden auf 3i0°C und trägt dann auf ein Gemisch
b)
aus 590 g Eis und Wasser aus. Man rührt 1 Stunde bei 20° C nach und saugt dann ab. Der Rückstand wird in kleinen Portionen mit Wasser neutral gewaschen, wobei man zur Entfernung letzter Spuren anhaftender Säuren dem Waschwasser Soda zusetzen kann. Nach dem Trocknen erhält man 115 g 4-Acetamino-anthron.
Ausbeute: 91,6% / Fp. 266°.
37,6 g (0,15MoI) 4-Acetamino-anthron werden in einem Gemisch aus 700 ml Methanol und 45 ml 10%-iger Sodalösung suspendiert. Durch die Suspension wird bei 25 bis 3O0C solange Luft durchge-
leitet, bis eine Probe im Dünnschichtchromatogramm (Laufmittel THF : Toluol = 1:1 auf einer Kieselgelplatte) kein Ausgangsmaterial mehr anzeigt. Im Verlauf der Oxydation färbt sich die anfangs farblose Suspension intensiv gelb. Das ausgefallene 1-Acetamino-anthrachinon wird abgesaugt, mit wenig Wasser neutral gewaschen und getrocknet
Ausbeute: 37,6 g (95% d. Th.) bezogen auf 4-Acetamino-anthron oder 86,6% d. Th bezogen auf 2-Acetylamino-2'-carboxy-diphenylmethan.
Fp. 212%214°C.

Claims (5)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Herstellung von l-Acylaminoanthrachinonen, dad'/rch gekennzeichnet, daß man 2-Acylamino-2'-carboxy-diphenylmethan.« mit der 2- bis lOfachen Gewichtsmenge eines sauren Kondensationsmittels bei Temperaturen zwischen 0 und 60° C behandelt und die so erhaltenen 4-Acylamino-anthrone anschließend zu l-Acylamino-anthrachinonen oxidiert
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Kondensation mit Schwefelsäure als Kondensationsmittel bei Temperaturen von 20 bis 400C durchführt
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Kondensation mit Chlorsulfonsäure als Kondensationsmittel bei Temperaturen von 0 bis 20° C durchführt
4. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Oxidation mit Wasserstoffperoxid in wäßriger Phase unter Zusatz von Natronoder Kaliwasserglas durchführt
5. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man die Oxidation mit Luft oder reinem Sauerstoff in alkoholischer Phase in Gegenwart von alkalischen Mitteln durchführt
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