DE2450664A1 - Katalysator - Google Patents
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Description
PATENTANWÄLTE
HELMUTSCHROETER KL^US LEHMANN
ws-jm-lO Johnson, Matthey & Co., Limited BB/Bi.
25. Oktober
Katalysator
Die Erfindung betrifft Katalysatoren und den Aufbau von Katalysatoren, die einen Träger, eine Oxydzwischenschicht
und eine katalytische Schicht haben. Die Katalysatoren können für viele katalytische Reaktionen, wie z.B. die katalytische
Oxydation von Ammoniak bei der Herstellung von Salpetersäure und bei der katalytisehen Oxydation von organischen Verbindungen
(z.B. Methan, Ä'than und Propylen) zum Zwecke der Erwärmung, und bei Kohlenstoffverbindungen wie Kohlenmonoxyd und zur katalytisehen
Reduktion,verwendet werden, wie z.B. bei der katalytischen Reduktion mit einem reduzierenden Brennstoff und bei der Entgiftung
von Abgasen eines Kraftfahrzeuges. Ebenso kann der erfindungsgemäße Katalysator bei NOX-Abgangseinheiten eingesetzt
werden, die bei Anlagen zur Herstellung von Salpetersäure verwendet werdenv
Bei vielen Anlagen zur Herstellung von Salpetersäure werden Hochdruckverfahren verwandt, bei denen die Oxydation von Ammoniak
in Gegenwart von festen Rhodium-Platin-Draht . durchgeführt wird, der in der Form eines gewebten Tuches vorliegt. Es ist
besonders vorteilhaft, am Ende der Anlage (tail gas plant) Energie zurückzugewinnen, die bei dem Verfahren wieder verwendet
werden kann. Bei manchen Systemen kann für das Verfahren eine
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ausreichende Energie wiedergewonnen werden, so daß es sich selbst erhält und sogar zusätzliche Energie abgibt. Dies wird normalerweise
bei einem katalytisehen Vorgang durchgeführt, bei dem die
Stickoxyde mit einem gasförmigen, reduzierenden Brennstoff zur
Reaktion gebracht werden. Es ist wichtig, daß der verwendete Katalysator sehr aktiv ist, gegenüber einem Gasstrom einen
äußerst geringen Widerstand hat und die Reaktion bei niedrigen Anfangs- oder Zündtemperaturen katalysiert. Der Katalysator
sollte jedoch gegenüber relativ hohen Temperaturen (750 - 800° C) widerstandsfähig sein.
Eine Aufgabe der Erfindung besteht darin, verbesserte Katalysatoren
und katalytlsche Anordnungen anzugeben, die statt der bisher verwendeten eingesetzt werden, können.
Eine Lösung der Aufgabe wird durch den Anspruch 1 dargestellt.
Die Steuerung der Luftverschmutzung schränkt die zu verwendenden Arten von Katalysatoren ein. Zusätzlich, zu der Bedingung, daß
der Katalysator bei niederen Temperaturen aktiv sein soll, soll er auch gegenüber oxydierenden und reduzierenden Bedingungen
beständig sein. Weiterhin sollte der Katalysator, wenn er in einem Reaktor angeordnet ist, einen kleinen Druckverlust längs
seines Bettes haben. Er sollte auch gegenüber Abreiben, gegenüber thermischen und mechanischen Stoßen und gegenüber einem
Verstopfen durch Staubteilchen widerstandsfähig sein.
Geeigneterweise hat die Elsenlegierung nicht mehr als 10 Gewichtsprozente
(= Gew.%) und vorzugsweise nicht mehr als 3 oder fünf
Gew.% von einem oder mehreren der zusätzlichen Elemente Silizium,
Mangan, Zirkon, Kupfer, Tungsten, Vanadium, Molybdän, Cer, Niob, Tantal und Titan.
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Der Sauerstoff in der ersten Schicht kann in der Form eines Oxydes aus der folgenden Gruppe vorliegen: Aluminiumoxyd,
Siliziumoxyd, Titanoxyd, Zirkonoxyd, Hafniumoxyd, Thoriumoxyd, Berylliumoxyd, Magnesiumoxyd, Ca.lciumoxyd, Strontiumoxyd, Bariumoxyd,
Bromoxyd, Boroxyd, Scandiumoxyd, Yttriumoxyd und Oxyden der Lanthanideri. Wahlweise liegt der Sauerstoff in der ersten
Schicht als Sauerstoff vor, der ein Anion aus der Gruppe der Chromate, Phosphate, Silikate und Nitrate hat.
Das Grundmetall in der zweiten und katalytischen Schicht kann Aluminium, Magnesium, Chrom, Molybdän, Tungsten, Mangan, Eisen,
Rhenium, Kobalt, Titan, Vanadium, Kupfer, Zink, Cadmium, Iridium, Thorium , Wismut, Zinn, Blei, Antimon, eine seltene Erde oder
ein Element der Aktiniden sein.
Eine Ausführungsform des Katalysators besteht aus einer ausgedehnten
Metallschicht, die J> - 4o Gew.% Chrom, 1-10 Gew.^
Aluminium, eine Spur bis 3 Gew.% von einem oder mehreren der
zusätzlichen Elemente hat. Die restlichen Gew.%,abgesehen von
Verschmutzungen, sind Eisen. Die zweite und katalytische Schicht besteht aus einem der folgenden Metalle: Ruthenium, Rhodium,
Palladium, Iridium, Platin, Silber, Gold, einer Legierung, die mindestens eines der vorhergehenden Elemente enthält und aus
Legierungen, die mindestens 10 Gew.% von einem der genannten
Metalle enthalten.
Bei einer anderen Ausführungsform besteht der Katalysator aus
einer ausgedehnten Metallschicht, die aus einer hitzebeständigen Legierung hergestellt ist. Diese Legierung hat einen
Anteil von ungefähr 20 Gew.% oder mehr Nickel und/oder Chrom und besitzt eine relativ große mechanische Festigkeit und Wärmeleitfähigkeit.
Auf der ausgedehnten, metallischen Trägerschicht be-
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findet sich eine erste Schicht, die Sauerstoff enthält und an der Trägerschicht haftet. Eine zweite Schicht folgt der ersten
Schicht und besteht aus einem der folgenden Metalle: Ruthenium, Rhodium, Palladium, Iridium, Platin, Silber, Gold, einer Legierung
aus mindestens einem der erwähnten Metalle und Legierungen, die mindestens 10 Gew.% von einem der erwähnten Metalle enthalten.
Die zweite katalytische Schicht enthält eines oder mehrere der Platingruppenmetalle, die oben aufgeführt worden sind, oder eine
Legierung, die wenigstens ein Metall der gleichen Gruppe enthält. Die zweite katalytische Schicht ist vorzugsweise auf der
Oxydschicht oder dem Oxydfilm aufgebracht. Sie kann bereits nach dem Aufbringen eine katalytische Aktivität haben oder diese erst
durch eine folgende Behandlung entwickeln. Der erfindungsgemäße Aufbau des Katalysators ist besonders stabil und für die erwähnten
Verfahren unter den angegebenen Bedingungen besonders wirkungsvoll.
Es hat sich ergeben, daß bei manchen Reaktionsumgebungen,z.B.
bei der Reinigung der Abgase eines Kraftfahrzeuges, durch die Verwendung eines metallenen Trägers der Katalysator viel schneller
seine Arbeitstemperatur erreicht und dadurch beträchtlich wirkv.ngs-j
voller arbeitet, als bei bekannten Katalysatoren, wie z.B. jene. j die einen keramischen Träger haben. ' ί
Der in dieser Anmeldung verwendete Ausdruck "ausgedehnte, metallene
Träger" beschreibt einen metallenen Träger, der mechanisch so verformt worden ist, daß er, wenn er mit einem ebenen, 'nicht
verformten Träger verglichen wird, eine wesentlich größere Oberfläche hat. Die vergrößerte Oberfläche kann durch Wellen oder
Palten erreicht werden. Eine flache Folie oder Schicht und eine
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BAD ORIGINAL
BAD ORIGINAL
gewellte Schicht können zusammen zu einer Röhre mit einem spiralförmigen Querschnitt aufgewickelt werden.
Bei einer bevorzugten Ausführungsform wird der metallene Träger,
der zum Aufbau des Katalysators dient, zuerst verbogen, gewellt, gefaltet, eingezahnt und/oder perforiert, derart, daß eine wesentlich
größere Oberfläche erhalten wird. Eine solche Oberfläche ist
normalerweise wesentlich größer als diejenige, die man mit einer keramischen Wabenanordnung oder mit besonderen Katalysatorträgern
beim gleichen Volumen erhält. In der Figur 1 ist ein metallener Träger dargestellt, der aus einer Rolle von gewelltem Blech einer
hitzebeständigen Legierung besteht, wobei zwischen den einzelnen Schichten ein ebenes Blech aus einer gleichen Legierung angeordnet
ist. Wahlweise können auch zwei gewellte Bleche verwendet werden, bei denen die Wellen parallel zueinander oder unter einem
Winkel zueinander verlaufen. Ein beschichteter Träger wird dann vorgesehen, der einen fest haftenden Oxydfilm hat, der porös
und absorbierend ist. Er hat eine große Oberfläche und dient als Träger für die zweite katalytische aktive Schicht, die eines
oder mehrere der Metalle aus der Platingruppe, wie sie oben definiert worden ist, aufweist.
Die hitzebeständigen Legierungen des ausgedehnten, metallenen Trägers*sind vorzugsweise Legierungen, die einen minimalen Nickel-
und Chromgehalt von 20 Gew.% haben. Typische Legierungen, die für
den Träger verwendet werden können, sind rostfreie Stähle mit einem hohen Nickel- und Chromanteil, und sind unter der Bezeichnung
n INCONEL" 600 und "INCONEL" 6ol im Handel.
Vorzugsweise wird der metallische Träger mit einer ersten fest
haftenden Oxydschicht in einem im wesentlichen zweistufigen Verfahren
hergestellt. Während der ersten Stufe wird der metallene
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Träger thermisch oxydiert, um eine dünne, erste Oxydschicht herzustellen,
die als Ausgang dient. Vorzugsweise wird die thermische Oxydation dadurch durchgeführt, daß der verformte, metallische
Träger mit einer Temperatur von 1000 bis 1200° C Luft oder feuchtem
gekracktem Ammoniakdampf während einer Stunde ausgesetzt wird. Die höhere Temperatur wird benötigt, wenn die Legierungen
sehr oxydationswiderstandsfähig sind, wie bei den Kanthai -Legierungen;
und die feuchte Wasserstoffatmosphäre wird bei Legierungen mit j einem hohen Nickelanteil bevorzugt.
Die haftende Sauerstoff enthaltende Schicht oder der Oxydfilm
kann durch eines der bekannten Verfahren unter Einschluß chemischer
Verfahren hergestellt werden. Der Film muß ausreichend dick sein, um eine entsprechende Absorptionsfähigkeit zum Zurückhalten
der katalytisch aktiven Legierung zu haben, die eines oder mehrere der Platingruppenmetalle hat. Der Film hat vorzugsweise
eine Dicke von 0,025 bis 0,100 mm.
Wenn in der Legierung, die den ausgedehnten, metallenen Träger
bildet, Aluminium enthalten ist, kann der Oxydfilm dadurch hergestellt werden, daß die die Aluminium enthaltende Oberfläche
mit einer Lösung eines Alkalikarbonates, normalerweise einer Natriumkarbonatchromatlösung, behandelt wird. Der Film kann auch
durch anodische Oxydation der Metalloberfläche hergestellt werden, wobei das Metall als Anode in einer elektrolytischen Lösung dient.
Beim Eloxieren von Aluminium enthaltenden Oberflächen wird im allgemeinen eine 15^-ige Schwefelsäurelösung als Elektrolyt verwendet,
jedoch können andere elektrolytisehe Säuren, wie z.B.
Chromsäure, Oxalsäure, Phosphorsäure und manchmal Borsäure, verwendet
werden. Der hier beschriebene Oxydfilm wird"zusätzlich aufgebracht und enthält nicht den relativ dünnen Oxydfilm, der
manchmal auf Metalloberflächen auftritt, die der Atmosphäre ausgesetzt sind.
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Ein Verfahren zum Ausbilden einer Aluminiumoxydschicht auf den
Legierungen, die nicht' genügend Aluminium enthalten, um ihre
eigene Aluminiumoxydschicht beim Oxydleren zu bilden, besteht in der Calorising. Hierbei wird eine Aluminiumschicht aufgedampft
und anschließen^ eloxiert oder in einem sauerstoffhaltigen Gas
erhitzt-. Wahlweise können zur Beschichtung auch Chromate, Phosphate, Siliziumoxyd oder Silikate oder Zirkonoxyd unter Anwendung
bekannter Verfahren verwendet werden. Die vielen, verschiedenen Verfahren zur Herstellung einer großen Oberfläche, die aus einer
katalytisch·aktiven, aus hochschmelzenden Metalloxyden hergestellte
dünne Schicht ist, bei der eines oder mehrere der hochschmelzenden Metalloxyde vorteilhafte Eigenschaften in Bezug auf
die Alterung und die Unangreifbarkeit durch Metalle der Platingruppe bei hohen Temperaturen unter oxydierenden und reduzierenden
Bedingungen haben,sind bekannt. Aus Gründen einer kurzen Darstellung
wird nicht auf diese Verfahren eingegangen.
Ein bevorzugter, haftender Oxydfilm, der auf dem ausgedehnten, metallenen Träger aufgebracht wird, ist Aluminiumoxyd.
Ein Verfahren zum Aufbringen von wasserhaltigem Aluminiumoxyd ist aus der US-PS 2 4o6. 420 bekannt. Als Ausgangsmaterial kann
eine geeignete Aluminiumverbindung, wie Alkalialuminat und
Aluminiumsalze verwendet werden. In Abhängigkeit von dem Ausgangsmaterial werden entweder Säuren oder Laugen als Fällungsmittel verwendet. Geeignete Säuren zur Fällung sind Ammoniumchloride,
Ammoniumsulfate, Ammoniumnitrate, Salzsäure, Salpetersäure usw. Geeignete Laugen zum Fällen sind Ammoniumhydroxyde,
Natriumhydroxyde, Hexa-Methylen, Tetramine u.s.w.
Ein erfindungsgemäßes Verfahren zum Ausfällen von wasserhaltigem Aluminiumhydroxyd aus einer Alkalialuminatlösung, die im Überschuß
Aluminium und Alkalihydroxyd enthält, besteht darin, daß
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dies direkt auf den ausgedehnten, metallenen Träger erfolgt.
Wenn die Aluminatlösung bei einer Temperatur von 60 bis 85° C
gehalten wird, schlägt sich eine Schicht von Alpha-Aluminiumoxyd tr ihydr at (Hydrargillit). nieder. Anschließendes Erwärmen
auf -Q$& bis loO C wandelt das Tri hydrat in Monohydrat und
weiteres anschließendes Erwärmen auf 52K)0 C wandelt das Monohydrat
in Gamma-Aluminiumoxyd um, ohne daß die durch dieses Verfahren hergestellte große beschichtete Oberfläche beeinträchtigt
wird. Der große Oberflächenbereich ergibt sich durch die Bildung von hexagonalen Kristallen oder Kristallzusammenschlüssen einer
Größe von ungefähr 8x8x20 /U . Mikroporen einer Größe von 4oÄ
Durchmesser entstehen in den hexagonalen Kristallaggregaten. Sie scheinen Jedoch bezüglich der katalytischen Aktivität der Anordnung
keine Rolle zu spielen. Der große Oberflächenbereich zeichnet sich (Beispiel 12) durch seine Widerstandsfähigkeit
gegenüber einer Aktivitätsverringerung oder Vergiftung durch Blei und Phosphor enthaltende Verbindungen aus, nachdem das
katalytische Metall aufgebracht worden ist.
Die wärme- und oxydationswiderstandsfähigen Legierungen für den ausgedehnten metallenen Träger bestehen aus Legierungen mit
Eisen, Chrom und Aluminium, wobei vorzugsweise die Elemente Kobalt, Nickel und Kohlenstoff auch vorhanden sind. Die Menge
eines jeden Elementes, abgesehen von Spurenelementen und Fremdkörpern, das in der Legierung vorhanden sein kann, ergibt sich
aus der folgenden Tabelle:
| Cr | 509818/ 1 1! | 3 | 30 |
| Λ1 | 1 | 10 | |
| C | 0 | . 0.5 | |
| Co | 0 | 5.0 | |
| Ni | 0 | 15.0 | |
| Fe | γ, pAusgle | ich auf 100$ | |
•3 ·
Bevorzugte Mengen für die oben erwähnten Elemente sind:
Cr Al
| 2k | .5 | .1 | |
| >5 ■·-, | 6 | 0 | .8 |
| O | 0 | .0 | |
| 0.2 | 5 | )05 | |
| 0 | K | ||
| Ausgleich | auf | ||
Ni Fe
Typische Mengen von Spurenelementen, die in der Legierung vorhanden
sein können, um deren Festigkeit, Oxydationswiderstandsfähigkeit und Wärmebeständigkeit zu verbessern, sind:
Si Mn Zr Cu Nb Ta Ti Co Ca C
| 0;2 - | 0.9 |
| 0.2 | 0.7 |
| 0,01 - | 0.20 |
| 0.01 - | 0.15 |
| 0.01'. - | 0.3 |
| 0.8 - | 1.2 |
| 0.8 | 1.2 |
| 0.01 - | 1.0 |
| 0.01 ·-. | 0.5 |
| 0.01 - | 0.1 |
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Besondere wärme- und oxydationswiderstandsfähige Legierungen,
die zur Durchführung der vorliegenden Erfindung geeignet sind, werden in den folgenden Beispielen angegeben:
Kanthai D (eingetragenes Warenzeichen), hergestellt durch die Kanthal-Werke, Schweden:
| C | • | - Beispiel 2 |
| Cr | ||
| Co | ||
| Al | ||
| Pe1 | ||
| O. | 09 |
| 22. | 60 |
| 2. | 0 |
Ausgleich auf 100$
Megapyr (eingetragenes Warenzeichen) erhältlich von Telcon
Metals Ltd.
Cr 30
Fe 65.
Al 5 ·
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Nichtrostender Stahl j5l6 (einer der normalen nichtrostenden,
austenitischen Stähle):
| C | 0.08 |
| Cr | 18.00 |
| Ni | 10.00 |
| Ti | 0.40 |
| Fe | Ausgleich auf 100$ |
| Beispiel 4 |
Die folgenden Legierungen können von den Kanthai-Werken, Schweden,
bezogen werden:
Cr 10 - kQ
Al . 1-9
Fe . 51 - 88,9
Ta 0.1- 5
Co 0.01- 1
Bei der oben angegebenen Zusammensetzung kann Ta teilweise durch Ti und Ce teilweise durch Ca ersetzt werden.
Die folgenden Bestandteile können vorhanden sein, um die mechanische
Festigkeit und die Oxydationswiderständigkeit der Legierungen zu verbessern:
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Mn 0-2
Si - 0-2
C 0 -.0.5
Co 0-5
Nb 0-2
Mo 0-1.5
Th 0-0.2
Zr 0,01- 1, und
P land S können als Fremdkörper vorhanden sein.
Beispiele hierfür werden im folgenden angegeben: (I) %
Cr . 20 -
Al 3.5-6
Ta ' 2.5
Ce . 0.15
Fe Ausgleich auf 100$
(H)
Cr Al
(oder Al Ta Ce Co Fe
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| 20 · | - | 30 |
| 3.5 | - | 6 |
| 2.5) | ||
| 0.1 | ||
| 0.1 | ||
| o.i - 5 | ||
| Ausgleich auf | 1OO# |
Cr
Al
Nb
Zr
Ta'
Fe
(IV)
| Cr | Beispiel 5 |
| Al | |
| Mo | |
| Th | |
| Ta | |
| Ce | |
| Fe | |
| • | o.i. | - | I | O.i | - | 2450664 | |
| "3.5 • ■ 5 |
i.5 | 0.01 | - -' | 9 | |||
| 0.15 | 1 | ||||||
| - | O.i | ||||||
| Ausgleich auf | - | 5 | |||||
| IO | 100$ | ||||||
| 3 | 15 | ||||||
| . 5.5 | |||||||
| 5 | |||||||
| 1 |
Ausgleich auf 100$
Immaculate 5 (eingetragenes Warenzeichen) von Firth Vickers Ltd,
erhältlich:
Cr r 23.0
Ni 21.0
■C 0.1
Fe Ausgleich auf 100$
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-'lk - ws-jm-lO
Inconel 6OO (eingetragenes Warenzeichen), erhältlich von
Henry Wiggin, Ltd.:
| Ni | nicht | weniger als | als - |
| C | nicht | mehr | als - |
| Mn | nicht | mehr | |
| Fe | als - | ||
| S | nicht | mehr | als - |
| Si | nicht | mehr | als - |
| Cu | nicht | mehr | |
| Cr | |||
| Inconel 601 | |||
| Ni | - | • | |
| Cr | |||
| Fe | |||
| Al |
72.00 0.15 1.00 8.00 0.015 0.50 0.50
15.50
% . 60.50 23.00
1.35
Mn nicht mehr als - 0.50
Cu nicht mehr als - . 0.25
Si nicht mehr als - 0.25
C nicht mehr als - 0.50
S nicht mehr als - 0.007
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- 15 - ws-jm-lO
Beispiel 7
Inconley 8OO (eingetragenes Warenzeichen), erhältlich von
Henry Wiggin Ltd.:
Ni 32.50
C nicht mehr als - G. 10
Mn nicht mehr als - .1.50
. s nicht mehr als - 0.15
Cu nicht mehr als - . 0.75
Cr nicht mehr als - 21.00
Pe Ausgleich auf 100$
Brightray S (eingetragenes Warenzeichen), erhältlich durch
Henry Wiggin Ltd.:
| Cr | nicht | .f | als - | 20.0 |
| Fe | nicht | als - | 1.0 | |
| Si " | nicht | mehr | als - | 1.0. |
| Mn | mehr | O.k | ||
| C | mehr | ■u.i | ||
| Ni | Ausgleich auf 1OO5E> | |||
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- IG - ws-jm-lO
Beispiel 9 Nichtrostender Stahl Nr. J5O9
| Cr | nicht | mehr | als | 22 | - | .2 | lh |
| Ni | nicht | mehr | als | • 12 | - | .0 | 15 |
| C | nicht | mehr | als | - | O | .0 | |
| Mn | _ | 2 | |||||
| Si | 1 | ||||||
Fe Ausgleich auf 100$
Nichtrostender Stahl Nr. JlO, erhältlich durch die British Steel
Corporation:
C nicht mehr als -
Mn nicht mehr als -
Si nicht mehr als -
pe Ausgleich auf 100$ Ausgleich auf loo$
| 2k | - | 25 | 26 | (vorzugsweise 25) |
| 10 | 0. | 0 | 22 | " 20 |
| 2. | 0 | " ü.i | ||
| 2. | 11 1.8 | |||
| « 1.5 | ||||
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- 17 - ws-jm-lO
Beispiel 11
Nichtrostender Stahl Nr. 521
Nichtrostender Stahl Nr. 521
| Cr | nicht | mehr als | 17 | - | - | 19 |
| Ni | nicht | mehr als | 9 | - | 12 | |
| C | nicht | weniger | als - | 0.8 | ||
| Mn | 2.0 | |||||
| Si | 1.0 | |||||
| Ti | OA | |||||
Fo . Ausgleich auf 100$
Beispiel 12
Armco l8SR, erhältlich durch die Armco Corporation:
Armco l8SR, erhältlich durch die Armco Corporation:
Cr Al Ti Si
Fe
| 18 | Ausgleich | Λ |
| 2 | ||
| • O | .05 | |
| 1 | auf 10056 | |
| O |
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l8 - . ws-Jm-10
Allgemein gesagt gibt es bei den Fe-Cr-Al-Systemen sehr wenig
Ferritstähle, die weniger als 12 - 12.5 Gew.^ Cr haben und die zufriedenstellend sind. Auch ist der Aluminiumgehalt bei Legierungen,
die zufriedenstellend sind, selten außerhalb von 1-6 Gew.^.
Der metallene, erfindungsgemäße Träger wird so verformt, daß er
eine große Oberfläche für die in der Dampfphase vorliegenden Reaktionsteilnehmer bildet, deren Reaktion katalysiert werden
soll. Das kann beispielsweise dadurch geschehen, daß zuerst die Legierung zu dünnem Blech gerollt wird, daraufhin das Blech beim
Durchgang durch gerillte Formrollen mit Rippen versehen wird. Anschließend wird das dünne, mit Rippen versehene Blech spiralförmig
aufgewickelt, so daß ein runder, siebartiger Körper gebildet wird, dessen öffnungen der Tiefe der Rippen in dem mit
Rippen versehenen Blech entsprechen. Die beiden Bleche, von denen eines mit Rippen versehen ist und das andere eben ist,
können gleichzeitig aufgewickelt werden; Das andere Blech kann auch in einer unterschiedlichen Weise ,verglichen mit dem ersten
Blech,mit Rippen ausgebildet sein. Es kann auch die gleichen Rippen oder eine andere Rippenanordnung haben und bezüglich den
Rippen des ersten Bleches unter einem Winkel angeordnet sein. Wenn ein ebenes und ein mit Rippen versehenes Blech in Streifenform
verwendet werden, werden die vorderen Kanten der Bleche durch Punktschweißen miteinander verbunden und Streifen einer
gewissen Länge in eine Vorrichtung eingebracht, die die Streifen zwischen drei federnd angeordneten Rollen zu einer spiralförmigen,
hülsenartigen oder allgemein ringförmigen Einheit aufwickelt, wie es in der Abbildung dargestellt ist.
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- '-9 - ws-jm-lO
Der ausgedehnte, metallische Träger der vorliegenden Erfindung
hat· ein 1,5 - 5-faches Oberflächen zu Volumenverhältnis, als
es mit keramischen Wabenstrukturen erreicht werden kann. Bei den normalen keramischen Trägern hat man eine Oberfläche von 55,8 bis
p -2
65,1 m pro 0,03 m des Trägers. Beispielsweise- haben die Erzeugnisse
EX 20 (Corning) eine Oberfläche von 53,6 m pro 0,03 m
2 3
bei einem 0,07 mm dicken Kanthai-D-Blech und 186 m pro 0,03 m
bei einem 0,05 mm dicken Kanthal-D-Blech.
Vorzugsweise wird erfindungsgemäß eine Folie mit einer Dicke von 0,Oh bis 0,11 mm verwendet. Noch günstiger ist eine Dicke von
0,05 mm. Die mit Rippen versehene Folie wird zusammengebaut, um
eine Anordnung herzustellen, die ungefähr 62 Zellen pro cm hat, wenn man den Querschnitt betrachtet. Bevorzugterweise sind 31 bis
122I- Zellen pro cm vorhanden. Geeignete Oberfläche zu Volumen-
2 3 2
Verhältnisse betragen 111,6 m pro 0,03 m mit 62 Zellen pro cm
2 3 2
und 186 m pro 0,03 m mit 124 Zellen pro cm .
Ein anderes Verfahren zum Herstellen der Einheiten besteht darin, daß zwei Streifen der Folie an eine nichtrostende Stahlröhre angeschweißt
werden, die beispielsweise einen äußeren Durchmesser von O,O64 cm hat. Dadurch wird das Aufwickeln und die Ausbildung
der Einheit erleichtert.
Bei einem anderen Verfahren, bei dem zwei Folienstreifen gleichzeitig
aufgewickelt werden sollen, werden ihre Anfänge durch Punktschweißen miteinander verbunden. Daraufhin werden sie auf
einen hohlen, konusförmigen Former aufgewickelt. Daraufhin wird
der Streifen unter Verwendung von Reibrollen und Schienen innerhalb des Konus aufgewickelt und in einem Arbeitsgang in einen
Haltering oder Haltehülse geschoben.
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- 20 - ws-jm-10
Wenn keine Halteringe oder Haltehülsen verwendet werden, ist es erwünscht, aufeinanderfolgende Lagen der Einheit zusammenzuschweißen,
wobei eine oder mehrere sich radial erstreckende Schweißlinien an den Enden der Einheit gebildet werden. Ein anderes
Verfahren zum Sichern aufeinanderfolgender Lagen,oder zumindest
der äußersten Lage, besteht im Schweißheftverfahren, um das Aufwickeln der spiralenförmig gewickelten Einheiten zu verhindern.
Nachdem die Einheiten hergestellt worden sind, werden sie vorzugsweise
gereinigt, bevor die anschließende, Sauerstoff enthaltende Schicht ausgebildet wird. Dies geschieht vorzugsweise
durch eine Entfettung mittels Dampf, wobei ein ein Halogen enthaltendes Lösungsmittel, wie z.B. Trichloräthylen,verwendet wird.
Anschließend wird mit Azeton gewaschen und daraufhin getrocknet.
Bei diesem Beispiel wurde Hydrargillit auf thermisch oxydierte Kanthai-D-Einheiten gemäß Figur 1 aufgebracht, was durch eine
Natriumaluminatlösung bei 8o° C erfolgt, die Aluminium und
Natriumhydroxyd im Überschuß enthält. Nach dem Erhitzen wurde festgestellt, daß die dünne Schicht im wesentlichen reines Gammaaluminiumoxyd
ist. Die dünne Schicht wurde mit einer 1,5% Rh.''Pt-Legierung
metallisiert, wobei ein bekanntes Verfahren angewandt wurde. Man erhielt eine Metallbeladung von 30 g/0,03 m des
Volumens des ganzen Katalysatoraufbaues. Es hat sich herausgestellt, daß dieser Katalysatoraufbau eine größere Widerstandsfähigkeit
gegenüber einem Nachlassen der Aktivität oder einer Vergiftung hat, als es bei dünnbeschichteter Keramik und nicht,
dünnbeschichteten (unwashcoated) metallischen Trägern der Fall
ist. Dies wird durch Ergebnisse bestätigt, die bei einem Vergleichsversuch zwischen katalytischen Anordnungen mit metallenen und
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- 21 - ws-jm-10
keramischen Trägern erhalten worden sind, wobei Blei und phosphorhaltige
Verbindungen dem Versuchsgas zugesetzt worden sind.
(a) Versuche mit Bleizusatz
Gaszusammensetzung:
Gaszusammensetzung:
Kohlenwasserstoffe 1000 ppm
NOX 1000 ppm
Pb 0.5 gm/hr Ausgleich -NS- N^
dünne Schicht : Gammaaluminiumoxyd
metallisiert mit : 7,5# Rh/Pt
| Träger . | dünne Schicht g/cm? |
Metall beladung, g/0,03 nr |
Kohlenwasser stoff nach 1 Std. |
Konversionsaus beute nach 3 Std. 7 .Std. |
| Kanthai D | 0.I9 | 30 | 79* | 69% 52% |
| Kanthai D | 0.09 | 30 | 74* | 63% 56% |
| Kanthai D | 0.04 | 30 | 6l% | 48* 36* |
| Keramik Ex 20 (Corning) |
Q.12 | 30. | 56-75* | 40-54* 27-39* |
(b) Versuche mit Phosphorverbindungen im Gas
dünne Schicht : Gammaaluminiumoxyd metallisiert mit $ 7,5$ Rh/Pt
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ws-jm-10
| Träger | dünne Schicht g/cm"? |
Metall- be ladung., g/0,05 nr |
Kohlenwasser stoff nach 1 Std. |
Konversionsaus beute nach 3 Std. 7 Std. |
97$ |
| Kanthai D | 0.15 | 30 | 98$ | 97-5$ | 93$ |
| Kanthai D | 0.11 | 30 | 96.5$ | 95.0$ | 59$ |
| Keramik Ex 20 (Corning) |
0.12 | 30 | 85$ | 76.5$ |
Statt Pb enthielt das Versuchsgas 1000 ppm P in der Form von 1$ Tributylphosphat/Toluen in Luft mit einer Raumgeschwindigkeit
von 100000 hr .
Vorzugsweise hat die dünne Schicht eine Beladung im Bereich von 5 bis 30 Gew.$ des metallischen, monolithischen Trägers. Eine geeignete
Beladung von Al2O-, auf Kanthai D mit 62 Zellen pro cm
beträgt 10 Gew.$. Die Oberfläche des Aluminiumoxydes beträgt 50
bis 500 m pro Gramm Aluminiumoxyd. Das Aluminat-Verfahren zum
Aufbringen von Aluminiumoxyd, wie es oben beschrieben worden ist,
ergibt eine Oberfläche von 120 bis l60 m pro Gramm Aluminiumoxyd.
Eine andere bevorzugte Methode zum Aufbringen einer anschließenden
Aluminiumoxydbeschichtung auf einen metallischen Träger besteht darin, daß man eine Aufschlämmung von einem voraktivierten
Hydrargillit (Aluminiumoxydtrihydrat) und ein Aluminiummonohydrat
mit einem Fest-zu-Flüssigkeitverhältnis von 25 bis 50$ bereitet,
wobei"der pH-Wert unter 7 liegt. Der geformte Träger wird durch
vollkommenes Untertauchen damit imprägniert. Die genaue Festigkeit der Aufschlämmung, die durch Versuch bestimmt werden kann,
sollte ausreichen, um eine Beschichtung der verlangten Dicke mit
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- 23 - ws-jm-10
Aluminiumoxyd zu erzeugen. Der Träger wird daraufhin in warmer
Luft getrocknet und anschließend während zwei Stunden auf einer Temperatur von 450° C gehalten, um chi und Gamma-Aluminiumoxyd
als anschließender Film mit einer Dicke von 0,05 mm zu bilden. Dabei werden Kristallzusammenschlüsse mit einem.Durchmesser von ·
3 bis 7 Ai erzeugt, die Mikroporen von ungefähr der gleichen
Größe haben, d.h. 40Ä im Durchmesser.
Ein weiteres anderes Verfahren zum Aufbringen einer anschließenden
Beschichtung von Aluminiumoxyd auf den metallischen Träger besteht darin, daß man eine Aufschlämmung von Alpha-Aluminiumoxydmonohydrat
verwendet. Nach dem Trocknen in heißer Luft bei 450° C bildet sich Gamma-Aluminiumoxyd, wodurch eine Oberfläche von
l8o bis 300 m pro Gramm entsteht. Gamma-Aluminiumoxyd wird zu
dem Alpha-Aluminiumoxydmonohydrat während des Aufschlämmens vor
dem Erhitzen oder.Trocknen hinzugefügt, um eine thixotrophische
Mischung zu bilden. Polyakrylate oder Kristallzusammenschlüsse mit einem Durchmesser von 20 bis lOOÄ werden gebildet. Die Durchmesser
der Mikroporen betragen 4oÄ.
Geeignetes Aluminlumtrihydrat (Hydrarllit) sind die geschützten
"PRP 80" und "C 333", die von der British Aluminium Chemicals Ltd.
bzw. Conoco erhältlich sind. Geeignetes Aluminiumoxydmonohydrat (Boehmite) sind "Sol-Gel Aluminiumoxyde", die von der Britischen
Atomenergiebehörde bezogen werden können. "Dispal M" und "Condea F"
j^mKVuit/^ VtΎΐΜινΛ/fY Ql «ΛΊί^Μηα^
sind von und der Condea Group erhältlich. Hydrarillt wird zu dem "Sol-Gel Aluminiumoxyd", welches, mikrokristallines Boehmite ist, der Aufschlämmung hinzugefügt, um eine thixotropische Mischung zu bilden.
sind von und der Condea Group erhältlich. Hydrarillt wird zu dem "Sol-Gel Aluminiumoxyd", welches, mikrokristallines Boehmite ist, der Aufschlämmung hinzugefügt, um eine thixotropische Mischung zu bilden.
Wahlweise können eines oder mehrere der Oxyde von Titan, Zirkon, Hafnium und Thorium im Aluminiumoxyd zugegen sein, um eine zusätz-
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- ?4 - : ws-Jm-10
liehe Stabilisierung der Zwischenoxydschicht zu bilden. Wenn es
erwünscht ist, können Oxyde der seltenen Erden, Oxyde der alkalinen
Erden und Alkalimetalloxyde verwendet werden.
Viele der Aluminium enthaltenden metallischen Träger gemäß der Erfindung haben die Eigenschaft des nach "innen" Oxydierens. Das
bedeutet, daß ein zum Erfolg der vorliegenden Erfindung wesentlicher Bestandteil darin besteht, daß der ausgedehnte, metallene
Träger selbst, der einen Teil des katalytischen Aufbaues der vorliegenden Erfindung bildet, die Neigung hat, unter sehr
starken oxydierenden Bedingungen in solcher Weise zu oxydieren, daß die erste Schicht des anschließenden Oxydfilmes nicht dazu
neigt, die äußerste Schicht der Legierung zu überwachsen oder zu bedecken, die ein Metall aus der Platingruppe, Silber oder
Gold enthält.
Die Imprägnierung oder Ablagerung der Legierung der Metalle der Platingruppe, von Silber und Gold und gegebenenfalls
Nichtedelmetall auf der ersten Sauerstoff enthaltenden anschließenden
Schicht kann durch bekannte Aufbringungsverfahren erfolgen, bei denen katalytisch aktive Metalle auf dünnen Schichten
oder anderen Trägerschichten aufgebracht werden. Beispielsweise, wenn die große Oberfläche eines feuerfesten oder hitzebeständigen
Metalloxydes den den Sauerstoff enthaltenden Film bildet, kann der Träger in einer Lösung aus wasserlöslichem
anorganischem Salz oder Salzen der Metalle der Platingruppe, d.h. von Platin, Rhodium und Nickel untergetaucht werden. In diesem
Falle würde Chlorplatinsäure, Rhodiumtrichlorid und Nichelchlorid verwendet werden.
Vorzugsweise besteht die Zusammensetzung der äußersten Schicht des katalytischen Metalles aus Metallen der Platingruppe oder
Legierungen der Metalle der Platingruppe miteinander und mit
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Nichtedelmetallen. Eine besonders bevorzugte Zusammensetzung
sind 7.» 5$ Rh/Pt für Katalysatoren zur Oxydation von Kraftfahrzeugabgasen,
10$ Rh/Pt für die Oxydation von Ammoniak und 20 bis 50^ Rh/Pt für NOX-Abgänge, d.h. die Reduktion von Stickstoffoxyden
mit einem gasförmigen Reduzierbrennsbaff zur Säuberung der bei
der Salpetersäureherstellung entstehenden Gase.
Besonders bevorzugte Legierungen aus Platin, Rhodium und Nichtedelmetall,
die bei der vorliegenden Erfindung für die äußerste katalytische Metallegierungsschicht der Katalysatoranordnung
geeignet sind, sind Legierungen,die enthalten:·
Rh 1-50
'Nichtedelmetall 0.01 - 25 Pt Ausgleich auf 100$ .
Das Nichtedelmetall wird aus folgenden Metallen ausgewählt, Al, Mg, Cr, Mo, W, Mn, Fe, Co, Ni, Ti, V, Th, U, Cu, Ag, Zn,
Cd, Hg, In, Tl, Bl, Sn, Pb, den Lanthaniden und den Aktiniden.
Diese Kombination ist für die Oxydations- und Reduktionsreaktionen
nützlich und ebenso bei der Reformierung von Dampf von Naphtha/ und -Haphthadestillaten.
Die oben erwähnten Nichtedelmetalle jedoch sind auch zur Verwendung
bei anderen \Legierungszusammensetzungen der Metalle der
Platingruppe nützlich. Ebenso können' sie für den katalytischen Aufbau gemäß der Erfindung verwendet werden, bei dem die äußerste
katalytische metallene Schicht Silber oder Gold enthält. Ruthenium ist nützlich zur Zersetzung von NOX bei der Reinigung von Abgasen
von Kraftfahrzeugen.
nachträg'leh
geändert
geändert
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ws-jm-10
Ein 7,5 cm breites Stück aus Kanthai D mit einer Dicke von 0,07 mm
wurde mit 50 000 Rippen gemäß dem oben beschriebenen Verfahren ausgebildet und zu einer spiralförmigen Einheit aufgewickelt.
Es wurde während einer Stunde bei einer Temperatur von 1200° C oxydiert, um eine Aluminiumoxydschicht anschließend an den Träger
zu bilden. Eine Legierung aus 7*5$ Rhodium und Platin wurde auf
das Aluminiumoxyd aufgebracht und der katalytische Aufbau wurde Oxydationsversuchen unterworfen, wobei eine Raumgeschwindigkeit
der Abgase eines Kraftfahrzeugmotores von 8o 000 pro Stunde verwendet
wurde. Die anfängliche Wasserstoffumwandlung betrug 73λ>
und fiel nach 100 Stunden auf 66%, Die ursprüngliche Zündtemperatur
betrug 265° C und betrug nach 100 Stunden 320° C.
Eine mit Rippen versehene, spiralförmige Einheit, die in der
oben beschriebenen Weise aus einem 2,5-cm-Stück aus 321 nichtrostendem
Stahl -gebildet war, wurde kalorisiert, um eine Aluminiumbeschichtung zu bilden, die anschließend während einer
Stunde bei einer Temperatur von 1000° C oxydiert wurde. Eine Beladung von 25 g pro 0,03 m von 7*5$ Rhodium und Platin wurde
auf den mit einer Oxydschicht überzogenen Träger aufgebracht. Bei einer Raumgeschwindigkeit von 240 000 pro Stunde wurden
folgende Ergebnisse erhalten: Die anfängliche Kohlenwasserstoffumwandlung
betrug 72$, nach 24 Stunden 77$; die anfängliche
Zündtemperatur betrug 230° C, nach 24 Stunden 290° C.
Ein 2,5cm-Stück aus Jl6 nichtrostendem Stahl wurde kalorisiert
und oxydiert während einer Stunde bei 1200° C, wobei die gleiche Beladung einer Rhodium-Platin-Legierung und die gleiche Raumge-
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- 27 - ws-jm-10
schwindigkelt wie beim Beispiel l4 verwendet wurde. Man erhielt:
Die anfängliche Kohlenwasserstoffumwandlung betrug 76$, die Zündtemperatur
betrug 195° C. Nach 24 Stunden betrug die Zündtemperatur 290° C.
Mit einer Folie von 0,05 mm Dicke aus (a) nichtrostendem
Stahl 310SS,erhältlich von der British Steel Corporation und (b)
Kanthai D,erhältlich von den Kanthai-Werken, Schweden, wurden
zwei zylinderförmige Einheiten mit einer Länge von 7,5 cm und
einem Durchmesser von 5 cm hergestellt, die 124 Zellen pro cm (im Querschnitt gesehen) hatten. Eine große Oberfläche einer
dünnen Aluminiumoxydbeschichtung nach dem Aluminatverfahren wurde auf die Einheiten aufgebracht. 40 g/0,03 m Platin wurden
auf das Aluminiumoxyd mittels eines bekannten Verfahrens aufgebracht .
Beide Einheiten wurden dann an einem Motor untersucht,"der mit
einem bleiarmen Treibstoff gemäß den Vorschriften der Umweltschutz· zentrale der Vereinigten Staaten lief.
Kohlenwasserstoff- CO-. umwandlung Umwandlung
Kanthai D 90.8$ 99-2$
(100 Std.)
310 SS 19 Λ% 90.
(200 Std.)
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Bei diesem Beispiel wurde ein keramischer Monolith mit einer Kanthai-D-Einheit verglichen, von denen beide eine starke Beladung
von FRF 80/Sol Gel Aluminiumoxyd-Dünnschicht hatten, wobei
eine 100^-ige platinkatalytische Schicht verwendet wurde. Zu den
untersuchten Katalysatoren gehört auch eine Kanthal-D-Einheit,
die eine Beschichtung einer starken Beladung von hydrolytischem Aluminiumoxyd (nach dem Aluminat-Verfahren) hat, und deren katalytische
Schicht 100$ Platin aufweist. effektive
Beschichtung
Maße (cm2)
| Vorder | effektives |
| fläche | Volumen |
| (cm ) | XlO^ cnr |
| Keramik | D | FRF 80/Sol Gel | 10 | .2 χ 15.2. | 71 | .6 | 1 | .09 |
| Kanthai | D | It ti It Il | it | It | 69 | • 3 | 1 | .06 |
| Kanthai | hydrolytisch (Aluminate) |
It | It | 73 | .5 | 1 | .09 | |
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ws-Jm-lO
Die Summen der gewichteten Ergebnisse für Kraftfahrzeugmotoren
unter verschiedenen Betriebsbedingungen ergeben sich zu:
Kohlenwasserstoff- CO-
umwandlung Umwandlung
0 ,100 200 300 0 100 200 300
Std. istd, Std. Std. Std. Std. Std. std.
Keramik mit 92.9 76.6 77-0 75.1 96.1 89,7 94-.6 98.2
FRF 80/Sol
Kanthai D mit 87.8 7I.8 75.3 63.0 88.5 90.5 79-5 80.0
FRF 80/Sol
Kanthai D mit 92.3 79-3 8o.2 75.0 95.4 87.6 9I.I 90.0
hydrolytischem
Aluminiumoxyd
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Claims (1)
- PATENTANSPRÜCHE1. Katalysator, gekennzeichnet durch(a) einen ausgedehnten, metallenen Träger aus einer hitze- und oxydationsifiderstandsfähigen Eisenlegierung, die mindestens eines der Elemente Chrom (3 - 4o) Gew.$, Aluminium (1 - 10) Gew.%, Kobalt (minimaler Zusatz - 5.0) Gew.f0, Nickel (minimaler Zusatz - 72) Gew.% und Kohlenstoff (minimaler Zusatz - 0.5) Gew„$ hat, und durch(b) eine erste Schicht auf dem ausgedehnten, metallenen Träger, die eine anschließende Sauerstoff enthaltende Beschichtung ist, und durch(c) eine zweite und katalytische Schicht, die eines der folgenden Metalle enthält: Ruthenium, Rhodium, Palladium, Iridium, Platin, Silber, Gold, eine Legierung die wenigstens eines der erwähnten Metalle enthält.und Legierungen, die mindestens 10 Gew.% eines dieser Metalle enthalten, und einem Nichtedelmetall.2. Katalysator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Eisenlegierung nicht mehr als 10 Gew.% von einem oder mehreren der zusätzlichen Elemente Silizium , Mangan, Zirkon, Kupfer, Tungsten, Vanadium, Molybdän, Cer, Niob, Tantal und Titan enthält.Z>. Katalysator nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die Eisenlegierung nicht mehr als 5 Gew.% eines oder mehrerer der zusätzlichen Elemente enthält.5 0 9 8 18/119031 - ws-jm-104. Katalysator nach Anspruch 3> dadurch gekennzeichnet, daß die Eisenlegierung nicht mehr als 3 Gew.% eines oder mehrerer der zusätzlichen Elemente enthält.5. Katalysator nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß der Sauerstoff in der ersten Schicht als eines der folgenden Oxyde vorliegt: Aluminiumoxyd, Siliziumoxyd, Titanoxyd, Zirkonoxyd, Hafniumoxyd, Thoriumoxyd, Berylliumoxyd, Magnesiumoxyd, Kalziumoxyd, Strontiumoxyd, Bariumoxyd, Chromoxyd, Boroxyd, Scandiumoxyd, Yttriumoxyd, und als Oxyd der Lanthaniden.6. Katalysator nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet , daß der Sauerstoff in der ersten Schicht als ein Sauerstoff mit einem Anion der folgenden Gruppe vorliegt: Chromat, Phosphat, Silikat und Nitrat.7. Katalysator nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet , daß der Anteil des Nichtedelmetalles von einem minimalen Beitrag bis 25 Gew.% beträgt und eines der folgenden Elemente ist: Aluminium, Magnesium, Chrom, Molybdän, Tungsten, Mangan, Eisen, Rhenium, Kobalt, Titan, Vanadium, Kupfer, Zink, Kadmium, Indium, Thorium, Wismut, Zinn, Blei, Antimon, einem Lanthanid oder einem Aktinid.8. Katalysator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet , daß der ausgedehnte, metallene Träger aus einer Legierung besteht, die 3 - 40 Gew.$ Chrom, 1-10 Gew.% Aluminium, einen minimalen Beitrag bis 3 Gew.% von einem oder mehreren der zusätzlichen Elemente gemäß Anspruch 3 hat, wobei der Ausgleich auf 100$, abgesehen von Fremdkörpern, durch Eisen erfolgt, und daß die zweite und katalytische Schicht509818/ 1 190ws-jm-10eines der folgenden Metalle enthält: Ruthenium, Rhodium, Palladium, Iridium, Platin, Silber, Gold, eine Legierung die mindestens eines dieser Metalle enthält und Legierungen die mindestens 10 Gew.% von einem der genannten Metalle enthalten.9. Katalysator, dadurch gekennzeichnet , daß ein ausgedehnter, metallener Träger aus einer hitzebeständigen Legierung besteht, die einen Gehalt an Nickel und/oder Chrom von mehr als 20 Gew.% hat, und wobei die hitzebeständige Legierung eine relativ große mechanische Festigkeit und Wärmeleitfähigkeit hat, und daß eine erste Schicht in der Form einer anschließenden Sauerstoff enthaltenden Beschichtung auf dem Träger angeordnet 1st, und daß eine zweite Schicht auf der ersten Schicht aufgebracht ist, die eines der folgenden Metalle enthält: Ruthenium, Rhodium, Palladium, Iridium. Platin, Silber, Gold, eine Legierung mit mindestens einem der genannten Metalle und Legierungen die mindestens 10 Gew.% von einem der genannten Metalle enthalten.10. Katalysator nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß der Sauerstoff in der ersten Schicht als eines der folgenden Oxyde vorliegt: Aluminiumoxyd, Siliziumoxyd, Titanoxyd, Zirkonoxyd, Hafniumoxyd, Thoriumoxyd, Berylliumoxyd, Magnesiumoxyd, Kalziumoxyd, Strontiumoxyd, Bariumoxyd, Chromoxyd, Boroxyd, Scandiumoxyd, Yttriumoxyd, ein Oxyd der Lanthaniden.11. Katalysator nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß der Sauerstoff in der ersten Schicht als ein Sauerstoff mit einem der folgenden Anlonen vorliegt: Chromat, Phosphat, Silikat und Nitrat.509818/1190- 32 - ws-jm-lO12. Katalysator nach Anspruch l, dadurch gekennzeichnet, daß die Elsenlegierung abgesehen von Fremdkörpern aus mindestens einem der folgenden Elemente besteht:(3 - 30) Gew.% Cr, (1 - 10) Gew.% Al, (minimaler Zusatz - 0.5) Gew.% C, (minimaler Zusatz - 5.0)Gew.# Co, (minimaler Zusatz 15·0) Gew.% Ni, wobei der Ausgleich auf 100$ durch Eisen erfolgt.13. Katalysator nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß die Eisenlegierung abgesehen von Fremdkörpern mindestens von'einem der folgenden Elemente Beiträge von (13 - 24) Gew.% Cr, (3.5 - 6.5) Gew.% Al, (minimaler Beitrag - 0.1) Gew.% C, (0.2 - 0.8) Gew.% Co, (minimaler Beitrag 5.0) Gew.% Ni enthält, wobei der Ausgleich auf 100$ durch Eisen erfolgt.14. Katalysator nach einem der Ansprüche 1, 12 oder 13, dadurch gekennzeichnet , daß eines oder mehrere der zusätzlichen Elemente enthalten sind mit (0.2 - 0.9) Gew.^ Si, (0.2 - 0.7) Gew.^ Mn, (O.Ol - 0.20) Gew.# Zr, (0.01 - 0.15) Gew.% Cu, (0.01 - 0.3)* Gew.% Ni, (0.8 - 1.2) Gew.^ Ta, (0.8 - 1.2) Gew.fo Ti, (0.01 - 1.0) Gew.% Ce, (0.01 - 0.5) Gew.% Ca, (O.Ol - 0.1) Gew.$ C.15. Katalysator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Eisenlegierung 0.09 Gew.% C, 22.60 Gew.% Cr, 2.0 Gew.% Co, 4.5 Gew.$ Al enthält, wobei der Ausgleich auf 100$ durch Eisen erfolgt.16. Katalysator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Eisenlegierung 30 Gew.# Cr, 65 Gew.% Fe, und 5 Gew.# Al enthält.509818/1190- J54 - ws-jm-lo17. Katalysator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Eisenlegierung 0.08 Gew.^ C, I8.00 Gew.% Zv, 10.00 Gew.% Ni* und O.4o Gew.% Ti enthält, wobei der Ausgleich auf 100$ durch Eisen erfolgt.18. Katalysator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Eisenlegierung (10 - 40) Gew.% Cr i (1 - 9) Gew.% Al, (51 - 88.9) Gew.^ Pe, (O.l - 5) Gew.g Ta und (0.01 - 1) Gew.^ Ce enthält.19. Katalysator nach Anspruch 18, dadurch gekennzeich net, daß Ce durch Ca ersetzt ist.20. Katalysator nach Anspruch \s dadurch gekennzeichnet, daß die zweite und katalytische Schicht eine Rh/Pt-Legierung mit 7.5 Gew.% enthält.21. Katalysator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die zweite und katalytische Schicht eine 10-Gew.^-ige Rh/Pt-Legierung enthält,22. Katalysator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die zweite und katalytische Schicht eine 20 - 50-Gew.^-ige Rh/Pt-Legierung enthält.23. Katalysator nach Anspruch 1 und 7* dadurch gekennzeichnet , daß die zweite und katalytische Schicht 1-50 Gew.# Rhodium, 0.01 - 25 Gew.% Nichtedelmetall enthält, wobei der Ausgleich auf 100$ durch Platin erfolgt.24. Verfahren in Gegenwart eines Katalysators zur Herstellung von Salpetersäure durch Oxydation von Ammoniak, dadurch gekennzeichnet , daß der Katalysator einer der509818/ 1 190- 35 - ws-jm-lOKatalysatoren der vorhergehenden Ansprüche ist.25- Verfahren in Gegenwart eines Katalysators zur Reduktion eines Stickoxydes mit einem gasförmigen, reduzierenden Brennstoff, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator einer der Katalysatoren der Ansprüche 1 bis 23 ist.26. Verfahren in Gegenwart eines Katalysators zur Säuberung der Abgase eines Kraftfahrzeuges, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator mindestens einer der Katalysatoren der Ansprüche 1 bis 23 ist.27. Verfahren in Gegenwart eines Katalysators zur Oxydation von Kohlenwasserstoffen oder Kohlenmonoxyd, dadurch gekennzeichnet , daß der Katalysator einer der Katalysatoren der Ansprüche 1 bis 23 ist.5098 18/1190Leer s e ι t e
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