DE2441102A1 - Verfahren zum optischen aufhellen - Google Patents
Verfahren zum optischen aufhellenInfo
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- D06L4/60—Optical bleaching or brightening
- D06L4/65—Optical bleaching or brightening with mixtures of optical brighteners
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- Textile Engineering (AREA)
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Description
CIBA-GEIGY AG, CH-4002 Basel
A-GEIGY
Case 1-8961 Deutschland
Verfahren zum optischen Aufhellen.
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zum optischen Aufhellen synthetischer und halbsynthetischer
Fasern, insbesondere solcher aus Polyester, Polyamid oder Acetylcellulose wie Celluloseacetat oder Cellulosetriacetat,
dadurch gekennzeichnet, dass man Mischungen bestehend aus 10 bis 90% einer Verbindung der Formel
(D
und 90 bis 10% einer Verbindung der Formel
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CIBA-GEIGY AG
(2)
verwendet.
Beim heutigen hohen Stande der Technik auf dem Gebiete des Aufhellens von synthetischen Textilien bedeutet
bereits eine relativ kleine Steigerung des Maximalweisses
einen Fortschritt- Ausserdem fordern Oekonomie und Oekologie, dass ein bestimmter gewünschter Weissgrad mit möglichst wenig
optischem Aufheller erreicht wird.
Die beiden Verbindungen der Formeln (1) + (2) gehören zu den besten heute im Handel befindlichen Produkten
zum Aufhellen von Polyester- und Polyamid-Textilien.
Ausgehend von diesem Stande"der Technik wurde
nun überraschend gefunden, dass bei deren kombiniertem Einsatz eine synergistische Effektsteigerung zustande kommt, d.h.
der Sumnieneffekt einer bestimmten Menge der Mischung liegt höher, als aus der blossen Addition der Einzeleffekte zu
erwarten war.
Dieser Effekt ist umso überraschender, als Aufhellermischungen
aus farbmetrischer Sicht grundsätzlich Effektminderung erwarten lassen, denn es ist bekannt, dass
die spektrale Verteilung der Emission zwangsläufig eine Verbreiterung erfährt. Diese führt zu einem Rückgang der
"Sättigung und somit des Weissgrades. Die leichte Erhöhung
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ο -
der Helligkeit bei der Anwendung von Äufhellermischungen
kann diesen Defekt nicht kompensieren, weil die Helligkeit nicht im gleichen Masse zur Weissgradsteigerung beiträgt
wie die Erhöhung des "Blaugehaltes", oder der Sättigung. Der normalerweise eintretende Rückgang des Weisseffektes in
Aufhellermischungen ist aus diesem Grunde unter Ausschluss von Synergismen am stärksten bei der Anwendung von extrem
rotstichigen in Verbindung mit extrem grlinst ich igen Aufhellern.
:
Die erfindungsgemässen Mischungen zeigen nun
überraschenderweise einen derart starken synergistischen Effekt, dass sie die zu erwartenden Weissdefekte durch
Verbreiterung der spektralen Energieverteilung der Fluoreszenz sogar im positiven Sinne überzukompensieren
vermögen.
Dieser überraschende Effekt wird nun erfindungsgemäss
dadurch erziehlt, dass man eine Mischung von 10-907o, vorzugsweise 25-75%, insbesondere 33-677o einer Verbindung
der Formel (1) mit 90-107», vorzugsweise 75-25%, insbesondere 67-337o einer Verbindung der Formel (2) zum
optischen Aufhellen von organischem Fasermaterial verwendet.
Die vorstehend definierten neuen synergistischen Gemische werden zum optischen Aufhellen verschiedenster
synthetischer oder halbsynthetischer organischer Fasermateriali.cn
verwendet. . .
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Hierfür seien beispielsweise, ohne dass durch die nachfolgende Uebersicht irgendeine Beschränkung hierauf
ausgedrückt werden soll, die folgenden Gruppen von organischen Fasermaterialien, soweit eine optische Aufhellung
derselben in Betracht kommt, genannt:
I. Synthetische organische hochmolekulare Fasermaterialien: ';
a) Polymerisationsprodukte, die durch Ringö'ffrtung erhältlich
sind, z.B. Polyamide vom Polycaprolactam-Typ, ferner
Polymere, die sowohl über Polyaddition als auch Polykondensation erhältlich sind.wie Polyäther oder Polyacetale,
b) Polykondensationsprodukte oder" Vorkondensate auf Basis
bi- oder polyfunktioneller Verbindungen mit kondensationsfähigen
Gruppen, deren Homo- und Mischkondensationsprodukte sowie Produkte der Nachbehandlung wie beispielsweise Polyester,
insbesondere gesättigte (z.B. Aethylenglykolterephtalsäure-Polyester)
oder ungesättigte (z.B. Maleinsäure-Dialkohol-Polykondensate
sowie deren Vernetzungsprodukte mit anpolymerisierbaren Vinylmonomeren), unverzweigte sowie
verzweigte (auch auf Basis höherwertiger Alkohole) Polyester,
Polyamide (z.B. Hexamethylendiamin-adipat) und Polycarbonate.
II. Halbsynthetische organische Fasermaterialien, z.B. Celluloseester verschiedener Veresterungsgrade (sogenanntes
2 1/2-Acetat, Triacetat) oder Celluloseether, re-
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CIBA-GEIGY AG
generierte Cellulose (Viskose, Kupferammoniak-Cellulose)
oder deren Nachbehandlungsprodukte.
III. Die optisch aufzuhellenden organischen Fasermaterialien können den verschiedenartigsten Verarbeitungszuständen
(Rohstoffe, Halbfabrikate oder Fertigfabrikate) angehören. t \- y
Fasermaterialien können beispielsweise als endlose Fäden (verstreckt oder unverstreckt), Stapelfasern,
Flocken, Strangware, textile Fäden, Garne,Zwirne, Faservliese, Filze, Watten, Beflockungsgebilde oder als textile
Gewebe oder textile Verbundstoffe, Gewirke sowie als Papiere,
Pappen oder Papiermassen vorliegen. .
Den erfindungsgemäss anzuwendenden Verbindungen
kommt'hauptsächlich Bedeutung flir die Behandlung von textlien
Geweben zu. Sofern Fasern, welche als Stapelfasern oder Endlosfäden, in Form von Strängen, Geweben, Gewirken, Vliesen,
beflockten Substraten oder Verbundstoffen vorliegen können,
erfindungsgemäss,optisch aufzuhellen sind, geschieht dies
mit Vorteil in wässerigem Medium, worin die betreffenden Verbindungen in feinverteilter Form (Suspensionen, sogenannten
Mikrodispersionen, gegebenenfalls Lösungen) vorliegen
Gegebenenfalls können bei der Behandlung Dispergier-, Stabilisier-,
Netz- und weitere Hilfsmittel zugesetzt -werden.
Es kann sich als vorteilhaft erweisen, in neutralem oder alkalischem oder saurem Bade zu arbeiten. Die
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Behandlung wird Üblicherweise bei Temperaturen von etwa
20 bis 140° C, beispielsweise beim Ausziehverfahren auf Polyesterfasern bei 50 bis 130° C, vor allem bei 97° C,
durchgeführt.
FUr die erfindungsgemässe Veredlung textiler Substrate kommen auch Lösungen oder Emulsionen in organisehen
Lösungsmitteln in Betracht, wie dies in der Färbereipraxis in der sogenannten Lösungsmittelfärberei (Foulard-Thermofixierapplikation,
Ausziehfärbeverfahren in Färbemaschinen) praktiziert wird.
ι . In gewissen Fällen werden die Aufheller durch
eine Nachbehandlung zur vollen Wirkung gebracht. Diese kann beispielsweise eine chemische (z.B. eine Chloritbleiche) ,
eine thermische (z.B. Hitze) oder eine .kombinierte chemisch/ thermische Behandlung darstellen. So verfährt man beispielsweise
bei der optischen Aufhellung einer Reihe von Fasersubstraten, z.B. von Polyesterfasern, mit den erfindungsgemässen
Aufhellern zweckmässig in der Weise, dass man diese Fasern mit den wässrigen Dispersionen (gegebenenfalls auch
Lösungen) der Aufhellmittel bei Temperaturen unter 75° C, z.B. bei Raumtemperatur, imprägniert1 und einer trockenen
Wärmebehandlung bei Temperaturen liber 100° C unterwirft,
wobei es sich im allgemeinen empfiehlt, dass Fasermaterial vorher noch bei massig erhöhter Temperatur, z.B. bei mindestens
60° C bis etwa 130° C zu trocknen. Die Wärmebehandlung
in trockenem Zustande erfolgt dann vorteilhaft bei Temperaturen
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ClBA-GEIGY AG
zwischen 120 und 225° C, beispielsweise durch Erwärmen in einer Trockenkammer, durch Btigeln im angegebenen Temperaturintervall
oder auch durch Behandeln mit trockenem, überhitztem Wasserdampf. Die Trocknung und trockene Wärmebehandlung
können auch unmittelbar nacheinander ausgeführt oder in einen einzigen Arbeitsgang zusammengelegt werden.
Die neuen optischen Aufhellmittel gemäss vorliegender
Erfindung können beispielsweise auch in folgenden Anwendungsformen eingesetzt werden:
a) Mischungen mit Farbstoffen (Nuancierung) oder Pigmenten (Färb- oder insbesondere z.B. Weisspigmenten)
oder als Zusatz zu Färbebädern, Druck-, Aetz- oder Reservepasten . Ferner auch zur Nachbehandlung von Färbungen, Drucken
oder Aetzdrucken,
b) in Mischungen mit sogenannten" "Carriern", Netzmitteln,
Weichmachern, Quellmitteln, Antioxydantien,Lichtschutzmittcln,
Hitzestabilisatoren, chemischen Bleichmitteln (Chlorit-Bleiche, Bleichbäder-Zusätze).
c) in Mischung mit Vernetzern, Appreturmitteln (z.B. Stärke oder synthetische Appreturen) sowie in Kombination
mit den verschiedensten Textilveredlungsverfahren wie z.B. Flammtest-, Weichgriff-, Schmutzablöse("anti-soiling")- oder
Antistatisch-AusrUstungen oder antimikrobiellen Ausrüstungen,
d) in Kombination mit anderen, optisch aufhellend
wirkenden Substanzen.
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- ο
Die Menge der erfindungsgemäss zu verwendenden Aufhellermischung j bezogen auf das optisch aufzuhellende
Material, kann in weiten Grenzen schwanken. Schon mit sehr geringen Mengen, in gewissen Fällen z.B. solchen von 0,0001
Gewichtsprozent, kann ein deutlicher und haltbarer Effekt erzielt werden. Es können aber, auch Mengen bis zu etwa
0,8 Gewichtsprozent und gegebenenfalls bis zu etwa 2 Gewichtsprozent
zur Anwendung gelangen. Für die meisten praktischen Belange sind vorzugsweise Mengen zwischen
0,001 und 0,5 Gewichtsprozent von Interesse. i . Die Aufhellmittelgemische eignen sich auch besonders
als Zusätze für Waschbäder oder zu Gewerbe- und Haushaltwaschmitteln, wobei sie in verschiedener Weise
.zugesetzt werden können. Zu Waschbädern werden sie zweckmässig in Form ihrer Lösungen in Wasser oder organischen
Lösungsmitteln oder auch in feiner Verteilung als wässerige Dispersionen zugegeben. Zu Haushalt- oder gewerblichen Waschmitteln
werden sie vorteilhaft in irgend einer Pha§e des .Herstellungsprozesses der Waschmittel. z.B. der sogenannten
"slurry" vor dem Zerstäuben dem Waschpulver oder bei der Vorbereitung flüssiger Waschmittelkorabinationen, zugesetzt.
Die Zugabe kann sowohl in Form einer Lösung oder Dispersion in Wasser oder anderen Lösungsmitteln als auch ohne Hilfsmittel
als trockenes Aufhellerpulver erfolgen. Man kann die
Aufhellmittelmischungen beispielsweise mit den waschaktiven Substanzen vermischen, verkneten oder vermählen und so dem
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fertigen Waschpulver zumischen. Sie können jedoch auch gelöst oder vordispergiert auf das fertige Waschmittel aufgesprüht
werden.
Als Waschmittel kommen die bekannten Mischungen
von Waschaktivsubstanzen wie beispielsweise Seife in Form, von Schnitzeln und Pulver, Synthetika, lösliche Salze von
Sulfonsäurehalbestern höherer Fettalkohole, höher und/oder mehrfach alkylsubstituierten Arylsulfonsäuren, Sulfocarbonsäureester
mittlerer bis höherer Alkohole, Fettsäureacylaminoalkyl- oder -aminoarylglycerinsulfonate, Phosphorsäureester von Fettalkoholen usw.in Frage. Als Aufbaustoffe,
sogenannte "builders", kommen z.B. Alkalipoly- und polymetaphosphate,
Alkalipyrophosphate, Alkalisalze der Carboxymethylcellulose und andere "soil-redepo.sitions-inhibitors",
ferner Alkalisilikate, Alkalicarbonate, Alkaliborate, Alkaliperborate,
Nitrilotriessigsäure, Aethylendiaminotetraessigsäure, Schaumstabilisatoren wie Alkanolamide höherer Fettsäuren,
in Betracht. Ferner können in den Waschmitteln beispielsweise enthalten sein:
antistatische Mittel,· rtickfettende Hautschutzmittel
wie Lanolin, Enzyme, Antimikrobika, Parfüme und Farbstoffe .
. Die erfindungsgemässen Mischungen werden in Mengen
von 0.01 bis 17o,oder mehr, bezogen auf das Gewicht des flüssigen
oder pulverförmiger fertigen Waschmittels zugesetzt.
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- IO -
Waschflotten, die die angegebenen Mengen der beanspruchten
optischen Aufhellermischungen enthalten, verleihen beim
Waschen von Textilien aus Polyamidfasern, hochvoredelten Cellulosefasern, Polyesterfasern etc. einen brillanten
Aspekt am Tageslicht.
Die Waschbehandlung wird beispielsweise wie folgt durchgeführt:
Die angegebenen Textilien werden während 1 bis 30 Minuten bei 20 bis 100° C, vorzugsweise bei 20 bis 60° C,
in einem Waschbad behandelt, das 1 bis 10 g/kg eines aufgebauten, zusammengesetzten Waschmittels und 0.05 bis 0.5%,
bezogen auf das Waschmittelgewicht, der beanspruchten Aufhellmischung enthält. Das Flottenverhältnis kann 1:3 bis
1:50 betragen. Nach dem Waschen wird wi'e Üblich gespUlt
und getrocknet. Das Waschbad kann als Bleichzusatz 0,2 g/l Aktivchlor (z.B. als Hypochlorit) oder 0,1 bis 2 g/l Natriumperborat
enthalten.
In den Beispielen sind Teile, soweit nicht anders angegeben, immer Gewichtsteile und Prozente immer Gewichtsprozente.
Schmelz- und Siedepunkte sind, sofern nicht anders vermerkt, unkorrigiert.
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CIBA-GEIGY AG
- JL1 -
FUr die nachfolgenden Beispiele wurden folgende
Mischungen von Aufhellern der Formeln (1) und (2) hergestellt:
Aufheller der Formel(1) | Aufheller der Formel(2) | |
(Gewichts-0/,) | (Gewichts-%) | |
Mischung A | 33.3 | 66.7 |
Mischung B | 50.0 | 50.0 |
Mischung C | 66.7 | 33.3 |
Von einem Waschmittel der folgenden Zusammensetzung:
15.77o Dodecylbenzolsulfonat · ■
3.7% Fettalkoholsufonat
39.07c Na-Tripolyphosphat
2.7% Kokosfettsäuremonoaethanolamid
4.0% Na-Disilikat (Na2Si2O5) ·
2.0% Mg-Silikat (MgSiO3)
1.0% Carboxymethylcellulose
0.5% Na-SaIz der Aethylendiaminotetraessigsäure
6.77o Wasser
Ad 100 % Natriumsulfat* * (ein Teil des Natriumsulfates kann auch durch Na-Perborat
oder ein anderes sauerstoff abgebendes Mittel ersetzt v/erden)
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wird durch Auflösen von 0.4 g in 100 ml Wasser eine Waschflotte hergestellt.
Von einer Stammlösung von 1 g Aufheller bzw. Aufhellermischung in 1000 ml Dimethylformamid wird durch Zugabe
von 0.25 bis 2.0 ml zur Waschflotte eine Konzentrationsreihe hergestellt, die zwischen 0.05 und 0.4% an Aufheller,
bezogen auf das Waschmittel, enthält, was den in der Praxis üblichen Konzentrationen entspricht. In diese Waschflotten
gibt man darauf bei 25° C ein etwa 5 g schweres PoIyamid-Gewebestück.
Nach 30 Minuten Behandlung bei 25° C wird für 2 Minuten in fliessendem kaltem Wasser gespült und für 20
Minuten bei 60° C getrocknet.
Die auf diese Weise erhaltenen Gewebeproben werden nun farbmetrisch ausgemessen. Aus den Remissionswerten berechnet
man mittels der CIBA-GEIGY-Weissgradformel deren
Weissgrad in CIBA-GEIGY-Weissgradeinheiten**.
Die nachfolgenden Ergebnisse stellen Mittelwerte von Vierfach-Bestimungen dar:
a) Nylon-Stapelgewebe (PoIyamid-6,6)
Um bei einem Grundweiss von 50 auf ein durchschnittliches Weiss von 100 CIBA-GEIGY-Einheiten zu gelangen,
benötigt man die folgenden Konzentrationen an Aufhellmittel (in % bezogen auf das Waschmittel):
**■siehe dazu J.of Color and Appearance I, No.5, 33-41(1972)
509810/113 A
CIBA-GEIGY AG
Mischung A Mischung C |
laut Er findung |
0.17 % 0.12 % |
Verbindung (1) Verbindung (2) |
zum Ver gleich |
^> 0.40 % 0.40 % |
Bei blossem additivem Verhalten der beiden Misch-Komponenten
errechnet sich die benötigte Menge an Mischung A auf 2.0%, an Mischung C auf 0.9%, was rund der zehnfachen Menge wirklich
benötigter Mischung entspricht.
b) Nylon-Helanca (Polyamid-6)
Um bei einem Grundweiss von 70 auf ein durchschnittliches Weiss von 120 CIBA-GEIGY-Einheiten zu gelangen, benötigt
man die folgenden Konzentrationen an Aufhellmittel . (in % bezogen auf das Waschmittel) :
Mischung A Mischung C |
laut Erfin dung |
0.10% 0.11% . |
Verbindung (1) Verbindung (2) |
zum Ver gleich |
^> 0.40% 0.24% |
Bei blossem additivem Verhalten der beiden Misch-Komponenten
errechnet sich die benötigte Menge an Mischung A auf 0.8/0, an Mischung C auf 0.4%, was der vier- bis achtfachen Menge
wirklich benötigter Mischung entspricht.
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Man stellt unter Verwendung von enthärtetem Wasser ein Bad her, das pro Liter zwischen 0.05 und 0.4% (bezogen
auf das Fasergewicht des aufzuhellenden Gewebes) an Aufheller
(mit wenig Wasser und etwa 1 Gramm eines Dispergators wie beispielsweise einem aethoxylierten Stearylalkohol vordispergiert)
enthält.
Bei etwa 40° C wird Polyester-Gewebe (Dacron) im Flottenverhältnis 1:25 eingebracht. Man erwärmt im Verlaufe
von 30 Minuten auf 97° C und hält diese Temperatur für weitere 30 Minuten. Nach dem Spülen und Trocknen wird das aufgehellte
Gewebe visuell abgemustert (Weissgrad-Werte in CIBA-GEIGY-Weissgradeinheiten)***.
Um bei einem Grundweiss von 50 auf einen durchschnittlichen Weissgrad von 150 CIBA-GEIGY-Einheiten zu gelangen,
benötigt man die folgenden Konzentrationen an Aufhellmittel (bezogen auf das Fasergewicht des aufzuhellenden
Gewebes):
Mischung A | laut Er | 0.0 8% |
Mischung B | findung | 0.065% |
Mischung C | 0.072% | |
Verbindung (1) | zum Ver | 0.28% |
Verbindung (2) | gleich | 0.26% |
*** siehe Referenz bei Beispiel 1
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CIBA-GEIGYAG j- 15 -
Bei. blossem additivem Verhalten der beiden Mischkomponenten
wäre also eine rund viermal höhere benötigte Menge an
Mischungen Λ, B bzw. C zu erwarten.
50981 0/1134
Claims (2)
1. Verfahren zum optischen Aufhellen synthetischer
und halbsynthetischer Fasern, insbesondere solcher aus Polyester, Polyamid oder Acety!cellulose wie Cellulosetriacetat
oder vorzugsweise Celluloseacetat, dadurch gekennzeichnet, dass man Mischungen bestehend aus 10 bis 90% einer Verbindung
der Formel
und 90 - 10% einer Verbindung der Formel
(2)
verwendet.
2. Verfahren zum optischen Aufhellen synthetischer und halbsynthetischer Fasern, insbesondere solcher aus
Polyester oder Polyamid, gemäss Anspruch 1.
3. Verfahren gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man eine Mischung von 25-75% einer Verbindung der
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CIBA-GEIGY AG
Formel (1) und 75~257O einer Verbindung der Formel (2) verwendet
. " .
4. Verfahren gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet,
dass man eine Mischung von 33-67% einer Verbindung der Formel (1) und 67-33% einer Verbindung der Formel (2)
verwendet.
5. Verfahren gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man das aufzuhellende Material nach dem Ausziehverfahren
bei Temperaturen von 70° bis 140° C behandelt.
6. Verfahren gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man das aufzuhellende Material im Waschbad
bei Temperaturen vom 10° bis 97° C behandelt.
7. Verfahren gemäss Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man 0.001 bis 0.5%,bezogen auf das Gewicht
des aufzuhellenden Materials, auf dieses aufbringt.
8. Waschmittel, enthaltend, neben an sich üblichen Bestandteilen fUr Waschmittel, 0.01 bis 1% eines optischen
Aufhellers, bestehend aus einer Mischung von 10 bis 90%
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CIBA-GEiGY AG τ o
- Io -
2U11Ü2
einer Verbindung der Formel .
V-CIl-CH
und 90 - 10% einer Verbindung der Formel
IX" II" \Ν. I I Λ
9. Waschmittel gemäss Anspruch 8, dadurch gekennzeichnet,
dass der Gehalt an optischem Aufheller 0.05 bis 0.5% beträgt.
10. Waschmittel gemäss den Ansprüchen 8 und 9, dadurch
gekennzeichnet, dass es einen optischen Aufheller, bestehend aus einer Mischung von 25 bis 75% einer Verbindung dcr
Formel (1) und 75 bis 25% einer Verbindung der Formel (2),
enthält.
11. Waschmittel gemäss den Ansprüchen 8 und 9, dadurch gekennzeichnet, dass es einen optischen Aufheller,
bestehend aus 33 bis 67% einer Verbindung der Formel (1) und 67 bis 33% einer Verbindung der Formel (2), enthält.
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CIBA-GEIGY AG
1.2. Verwendung eines Wirkstoff gemisches, bestehend aus 10 bis 90% einer Verbindung der Formel
CHo
"Xf'"'
und 90 - 10% einer Verbindung der Formel
:N
zum optischen Aufhellen von synthetischen Fasern, insbesondere
solcher aus Polyester, Polyamid oder Acetylcellulose, wie Cellulosetriacetat oder vorzugsweise Celluloseacetat.
13. Verwendung gemäss Anspruch 12 eines Gemisches,
das 25 bis 75% einer Verbindung der Formel (1) und 75 bis 25% einer Verbindung der Formel (2) enthält.
14 ο Verwendung gemäss Anspruch 12 eines Gemisches,
das 33 bis 67% einer Verbindung der Formel (1) und 67 bis 33% einer Verbindung der Formel (2) enthält.
509810/1134.
CIBA-GEIGY AG - 20 - . . ' ;
< f Cf"-*
15. Synthetisches Fasermaterial, behandelt mit einem optischen Aufhellmittel, enthaltend als Wirkstoff ein Gemisch,
bestehend aus 10 bis 90% einer Verbindung der Formel
CH
-CH=CH-
und 90 - 10% einer Verbindung der Formel
16. . Synthetische Fasern gemäss Anspruch 15, behandelt
mit einem optischen Aufhellmittel, enthaltend als Wirkstoff ein Gemisch, bestehend aus 25 bis 75% einer Verbindung der
Formel (1) und 75 bis 25% einer Verbindung der Formel (2).
17. Synthetische Fasern gemäss Anspruch 15., behandelt;
mit einem optischen Aufhellmittel, enthaltend als Wirkstoff ein Gemisch, bestehend aus 33 bis 67% einer Verbindung der
Formel (1) und 67 bis 33% einer Verbindung der Formel (2).
509810/1134
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