DE2427480C3

DE2427480C3 - Feste Treibstoffzusammensetzung

Info

Publication number: DE2427480C3
Application number: DE2427480A
Authority: DE
Inventors: Joseph Cohen; Gilbert A. Zimmermann
Original assignee: Aerojet General Corp
Current assignee: Aerojet Rocketdyne Inc
Priority date: 1973-06-07
Filing date: 1974-06-07
Publication date: 1979-12-13
Also published as: SE404359B; JPS5031015A; FR2232523A1; TR18072A; CA1039062A; BE816054A; NO742028L; DE2427480B2; FR2232523B1; SE7407489L; NO139916B; JPS5214285B2; GB1465804A; NO139916C; US3924405A; IL44980A0; DE2427480A1

Description

(a) eines Metallcarbides oder -oxides mit einem Schmelzpunkt von zumindest etwa 2000⁰C eines Metalls aus der durch Thorium, Wolfram, Silicium, Molybdän, Aluminium, Hafnium, Vanadium und Zirkonium gebildeten Gruppe mit

(b) Kohlenstoffteilchen einer Dicke zwischen 1 und 10 μηι und einer Länge zwischen etwa 25 und 400 μ in oder hohlen Kohlenstoffkügelchen mit einem Durchmesser zwischen 100 und 200 μπι und einer Wanddicke von 2 bis 8 μπι.

2. Zusammensetzung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Zusatz 0,2 bis 1 Gew.-% feuerfestes Metallcarbid aufweist, das einen Schmelzpunkt von zumindest etwa 2000⁰C und eine Teilchengröße zwischen 2 und 10 μιη hat.

3. Zusammensetzung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Zusatz Kohlenstoffpulver enthält.

Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf stabil brennende, tauchlose Treibstoffe und insbesondere auf Ammoniumperchlorat-Treibstoffe hoher Energie auf der Basis eines Polybutadienbindemittels.

Die Abwesenheit eines sichtbaren Rauches aus einem Feststoff-Raketentriebwerk ist eine äußerst wünschenswerte Eigenschaft, insbesondere für Militärzwecke. Eine derartige Errungenschaft ist möglich, indem jeder Stoff, der bei der Verbrennung Feststoffteilchen bildet (Primärrauch), von der Treibstoffzusammensetzung entfernt wird. Doppelbasige Treibstoffe (Nitrozelluiose-Nitroglyceringemische) sind die Haupttreibstoffc gewesen, die als rauchlose Materialien verwendet worden sind. Obwohl Treibstoffgemische auf Ammoniumperchlora(basis in einem organischen Bindemittel infolge ihrer höheren Leistung wünschenswert sind, sind darin Stoffe wie Aluminium verwendet worden, welche Feststoffteilchen bilden, um die Unbeständigkeit bei der Verbrennung zu beseitigen und die spezifische Rückstoßkraft auf ein Maximum zu erhöhen. Durch Weglassen von Aluminium in Verbundtrcibsät/cn wird /war der Primärraueh beseitigt, jedoch das Problem der Verbrennungsunbeständigkeit geschaffen, wenn die Treibstoffe mit einem hohen Gehalt an Oxidationsmitteln für eine hohe Rückstoßkraft formuliert sind.

Neueste Versuche haben gezeigt, daß rauchlose Ammoniumperchlorat-Treibstoffe unter Verwendung von endständigem Polybutadicnbindemitlcl mil endständigen Hydroxygruppen rauchlos und stabil verbrennen, wenn die Vcrbrcnnungsgeschwindigkeil etwa 10.1 b mm/s oder niedriger bei 68,6 bar ist. Hei Verbrenntingsgcsehwindigkeiten über diesem l'iinkt ist die Nutzbarkeit derartiger Zusammensetzungen infolge der Vcrbreniuiiigsiinbcständigkcit beschrankt.

Strenggenommen gibt es entweder Primarruuch. bei welchem die Feststoffteilchen in Trcihstoffabgas seine l.ichtübcrtragbarkcil unabhängig von der Umgebung beeinflussen, oder (indii/ierten) Sektintliirmich. Ihm αdchcni gewisse gasförmige llestandteile im Abgas. λ ic /. Ii. HC I, HF, NOi oder kondcnsierharcr Wasser lainpf mit der I Imgebiingsltifl in Wechselwirkung k'hen. wobei sich sichtbare Aerosole von Flüssigkcits >iler Feststoffteilchen bilden. Primärrauchqucllen aus lein Ireibsloff enthalten iinverhrannten Kohlenstoff mil Metalloxide.

Die Auswahl eines Treibstoffes beinhaltet die Bestimmung von Leistungs-, Sicherheits-, Lebensdaucr- und Kostenfaktoren. Die zu berücksichtigenden Leistungsfaktoren umfassen spezifische Rückstoßkraft-, Dichte- und Wärmeausdehnungseigenschaften, mechanische Eigenschaften, Verbrennungsgeschwindigkeit, Verbrennungsbeständigkeit, Empfindlichkeit von Kammerdruck auf Treibsatztemperatur und Treibstofferosionsfähigkeit. Sicherheitsfaktoren umfassen Empfindlichkeit auf Rückstoßkraft, Reibung, Fall, Feuer und Funke. Hinsichtlich der Sicherheit sind auch die Wärmebeständigkeit oder die Selbst/.ündtcmpcratur, Bearbeitung sowie die Giftigkeit zu beachten. Die Lebensdauerfaktoren umfassen Polymerisatabbaii, Feuchtigkeitsempfindlichkcit. PIaMi fixiermittel wanderung sowie Inhomogenitäten innerhalb des Treibsatzes.

Die Verbrcnntingsunbesiäiidigkeit ist eine Komplexerscheinung im Zusammenhang mit der Kombination von Innentricbwerkkonfiguration und -dimension sowie des Treibstoffes. Ein Triebwerk ist nicht stabil, wenn die Verbrennungsansprechbarkeil des Treibstoffes aiii Druck- und Geschwindigkeitsehwankungen in Wechselwirkung mit der Akustik des Kammerhohlrauincs steht, so daß bei einer oder mehreren Frequenzen die durch ilen Treibstoff dein System zugefügte akustische Energie jene überschreitet, die durch Rcibdämpfiing vergeudet oder aus de; Kammer durch Konvektion abgeleitet ist. Da diese Erscheinungen den Zusammenhang von Triebwerkkonfiguralion und Treibstoffeigenschafitn betreffen und da diese Zusammenhange nicht restlos geklärt sind, ist es nicht immer möglich, die Treibsioff- oder Kammersirukturvorgiingc zu spezifizieren, welche cmc stabile Verbrennung gewährleisten.

Heute ist das Hauptproblem bei der Verwendung rauchloser 'treibstoffe die Verbrcnniingsiinbesläniligkeit. fahrelang hm die Verwendung hoher Prozentsätze it π Aluminium in Fi'MlmhMoffuii du· VerhrcnmiML'siiM beständigkell fast \ollsl.inilit: liesi/iligl Die Beseitigung von Aluminium /mn lili.ih i.ineliloser l'riniiirahgiisc bewirkt, dall der hvil'sloll mehr oder ιιιϊιιιΐιτ unstabil ν crbreiiiii.

Demgeiuall zeigt .lie ,ms der CiIl I¹S 'Ih-Ml/ bekannte feste 1IeIhSI(IIIMISjIiHiKIiSeIzInIL'. die in inniu·'! Misiliiiiii' tin im ΙιΙμιγμΙΙι-., lies o\ wliei emles

SqIz, ein polymeres Bindemittel und Graphit enthält, eine relativ instabile Verbrennung.

Ferner ist aus der GB-PS 8 62 289 eine feste Trejbstoffzusammensetzung bekannt, die aus einem ausgehärteten innigen Gemisch aus einer größeren ΐ Menge eines festen anorganischen oxydierenden Salzes, einer kleinen Menge eines brennbaren organischen Harzes und 0,2 bis 5 Gew.-% (bezogen auf die Zusammensetzung) eines Zusatzes von feuerfestem Metallcarbid oder -oxid besteht. Es wurde festgestellt, daß das Zusetzen kleiner Mengen feuerfester Metallcarbide oder -oxide einen stabil brennenden, rauchlosen Treibstoff für gewisse untereinander wirkende Kammer-Treibstoffresonanzfrequenzen und bei einer Verbrennungsgeschwindigkeit von über 10,16 mm/s ergibt. Als Metalloxide werden in der obigen GB-PS 8 62 289 Zinkoxid und Magnesiumoxid angegeben, deren Schmelzpunkte jedoch unter 2000⁰C liegen. Ferner kann diese bekannte Zusammensetzung Ruß als Verstärkungsmittel enthalten. Dieser Ruß ist ein feinteiliges Pulver mit großer Oberfläche und von den anmeidungsgemäß verwendeten KohSenstoffteilchen und Kohlenstoffkügelchen verschieden.

Eine Treibstoffzusammensetzung mit einer Kombination aus Metallcarbid oder -oxid und Kohlenstoffteil- 2> ehen oder Kohlenstoffkügelchen ist nicht bekannt. Wenn man jedoch Zusammensetzungen mit entweder Kohlenstoffkügelchen oder einem Carbid (wie Zirkoncarbid) allein verwendet, erhält man relativ instabile Zusammensetzungen. Wenn eine kleine Menge Kohlen- to stoff in Form hohler, dünnwandiger, ganzer oder zerbrochener Kugel;· oder Flecken zugesetzt wird, so wird der Bereich von Resonanzfrequenzen für eine stabile Verbrennung erweitert. Erfindungsgemäß wurde jedoch festgestellt, daß man eine Vcrbrcunungsstabilität r> für ein noch breileres Band von Resonanzfrequenzen erhält, wenn man eine kleine Menge Kohlenstoffpulvcr zusammen mit dem Metallcarbid oder -oxid und den Kohlenstoffkugeln oder -flocken beigibt.

Es ist daher ein Ziel der Erfindung, einen rauchlosen Treibstoff zu schaffen, bei welchem die Verbrennungsunbeständigkeit wesentlich verringert wird.

Ein weiteres Ziel der Erfindung ist die Schaffung eines Treibstoffes, der im wesentlichen frei von Primärrauch im Abgas ist und hohe spezifische Rückstoßkraft, sowie π Verbrennungsgeschwindigkeit aufweist, ohne irgendwelche Verbrennungsunbcsländigkcil zu zeigen.

Ein weiteres Ziel eier Erfindung ist die Schaffung eines Aminoniumperchlorat-Trcibstoffes, in welchem Aluminium abwesend ist und bei welchem die Vcrbrcnnungs- v> bcständigkeit bei einer Verbrennungsgeschwindigkcil aufrechterhalten wird, die höher isi als 10,16 mm/st bei einem Druck von etwa 68.b bar.

Die Erfindung betrifft eint· feste Treibsloffz.usamiiicnsclzung aus einem ausgehärteten innigen Gemisch aus v, einer größeren Menge eines festen anorganischen oxydierenden Sal/es. einer kleinen Menge eines ausgehärteten l'olybutiidienpolyinerisates, Kohlenstoff und 0,2 bis 5 Ciew.-"/o (bezogen Hilf die Zusammensetzung) eines Zusat/.cs von feuerfestem Metallcarbid oder m> li gekennzeichnet durch die Kombination

(a) eines McI.illc.n hides oiler <>\ules mit einem Schmelzpunkt von /immulcsi eiwa J(MH)C eines MeUiIIs ;i 11 s tier chiuli llionum. Wolfram, Silicium. Molybdän. Aluminium. I Ι,ιΙηιιιιιι. Vanadium und Zirkonium ιί ImU Ir κί ι (Ίι iipi'e ■ 1111

(b) Kohlenstoffteilchen einer Dicke zwischen I und !Ομιτι und einer Länge zwischen etwa 25 und 400 μαι oder hohlen Kohlenstoffkügelchen mit einem Durchmesser zwischen 100 und 200 μηι und einer Wanddicke von 2 bis 8 μΐη.

Die Treibstoffzusammensetzung enthält gewöhnlich einen hohen Anteil von brennbaren Feststoffen, typisch über 65 Gewichtsprozent, einen kleinen Anteil von Bindemitteln, gewöhnlich unter 15 Gewichtsprozent sowie eine kleine Menge von einem Beschleuniger der Verbrennungsgeschwindigkeit in einer Menge von unter 3 Gewichtsprozent Die brennbaren Feststoffe sind gewöhnlich ein Oxydationsmittel, vorzugsweise Ammoniumperchlorat in einer Menge von 85 bis 90 Gev.-.-%, Octogen oder Hexogen, und 0,2 bis 5 Gew.-% des erfindungsgemäß zugesetzten Feststoffes zur Stabilisierung der Verbrennung.

Bevorzugte Bindemittel sind elastomere Kohlenwasserstoffpolymerisate, welche durch die Kettenausdehnung und die Verknüpfungsumsetzungen von flüssigen Polybutadienpolymcrisatcn mit endständigen funktioneilen Endgruppen hergestellt werden. Derartige Polymerisate können Polybutadien mit endständigem Carboxyl enthalten, weiche mit Aminen oder Epoxiden ausgehärtet sind, sowie Polybutadien-Acrylnitril-Acrylterpolymerisaten, die mit Epoxiden ausgehärtet sind, sowie Polybutadien mit endständigem Hydroxyl, das mit Diisocyanaten gehärtet ist. Hydroxyendständige Polybutadiene werden bevorzugt. Das Butadien kann aus der mit Lithium eingeleiteten Polymerisation (Li-HTPB) oder einer mit freien Radikalen eingeleiteten Polymerisation (FR-HTPB) abgeleitet werden.

Die Zusammensetzung kann auch eine geringe Menge von verschiedenen Zusätzen, und zwar unter 10%, wie z.B. Härtungsförderer, Stabilisierungsmittel und thixotrope Steuermittel oder reaktive polymere Modifiziermittel, wie z. B. eines oder mehrere Diole oder Polyole, enthalten. Das Isocyanat ist im allgemeinen in zumindest einer äquivalenten Mt.ige vorhanden, welche ausreicht, um mit den Hydroxyvorpolymerisat- und Hydroxylsubstituierten-Modifizierungsmitleln umgesetzt zu werden.

Das äquivalente Gewicht des flüssigen Vorpolymerisates ist zumindest 1000 und gewöhnlich nicht mehr als 5000. Die Funktionsfähigkeit des Polymerisats beträgt vorteilhafterweise von etwa 1,7 bis etwa J.0, vorzugsweise von etwa 1,9 bis 2,3. um durch Verknüpfung und durch Kettenausdehnung elastomere Polymerisate mit einem Molekulargewicht von mindestens JOOOO zu bilden. Du Vorpolymcrisate mit einem höheren Molekulargewicht Hitze erfordern, um die Viseosität zu verringern, ist das Molekulargewicht vorzugsweise von 1000 bis 4000.

Das Polyisocyanat zum Aushärten des Vorpolymerisats kann aus jenen mit der allgemeinen Formel R(NCO),,, ausgewählt werden, worin R ein zwei- oder mehrwertiger organischer Rest ist. der von 2 bis JO Kohlenstoffatome enthüll, während /» 2. 3 oder 4 ist. R kann Alkylen, Arylen, Aralkylen oiler Cyeloalkylen sein. Es wird bevorzugt, dall der organische Rest im wesentlichen Kohlenwasserstoff seiner Natur nach ist. obwohl die Anwesenheit nicht reakti\er Gruppen, welche andere I lemente. ills Kohlenstoff und Wasserstoff enthalten, genauso zulassig ist. wie die Anwesenheil reaktiver (iruppen. welche nut Isoeyanatgruppcn iiit.hl umgesetzt werden können, wi-klie I l.irnsloff oder ( arh.miathimluitgen bilden kmiiii'ii. acIcIk· die ge

wünschte Umsetzung stören.

Beispiele geeigneter Verbindungen dieser Art beinhalten Vorpolymerisate, Polyarylpolyisocyanate u.dgl, mit endständigen Benzol-l.B-diisocyanat, Hexan-l,6-diisocyanat,Toluol-2,4-diisocyanai (TDI), Toluo|-2,3-diisocyanat, Diphenyl-methan-W-dfisocyanat, Naphthylen-1 ,5-diisocyanat, Diphenyl-3,3'-dimethyI-4,4'-diisoeyanat, diphenyl-S^'-dimethoxy^'-diisocyanat, Butan-1,4-diisocyanat, Cyclohex-4-en-l^-diisocyanat, Benzol-1,3,4-triisocyanat, Naphthylen-l^sy-tetraisocyanat, Meta- in phenylendiisocyanat (MDI), Isocyanat.

Polyole sind vorzugsweise Diole oder Triole, die entweder gesättigte oder ungesättigte aliphatische, aromatische oder gewisse Polyester- oder Polyätherprodukle sein können. Die Verbindungen sind beispielsweise Glycerin-, Äthylenglycol-, Propylenglycol-, Neopentylglycol-. Pentaerythritol-, Trimethyloläthan-, Glycerintriricinoleat-, oder Alkylenoxid-Addukte von Anilin, wie N,N-bis-(2-hydroxypropyl)-Anilin sowie viele andere Polyole, welche allgemein bekannt sind und in die Bindemittelzusammensetzung aufgenommen werden können, um den Grad der Vernetzung oder Verknüpfung zu regulieren oder steuern. Die jeweils verwendete Verbindung und Menge hängt ab von der Funktionsfähigkeit und der Natur des hydroxylendständigen Vorpolymerisats und Polyisocyanats, welche in der Bindemittelzusammenseizung eingesetzt sind.

Da die Funktionsfähigkeit von Li-HTPB im allgemeinen etwas geringer als 2 ist, ist Polyol vorzugsweise ein Triol, um somit eine Verknüpfung zwischen polymeren Ketten nach der Umsetzung mit Isocyanaten zu bilden. Beispielsweise können für Polyole erwähnt werden Glycerin-triricinoleat (GTRO) und ein Propylenoxidaddukt von Anilin, N,N-bis-(2-Hydroxypropyl)-Anilin. Das Polyisocyanat liegt in einer Menge vor, welche notwendig ist, um der Stöchiometrie zu genügen, das heißt der Funktionsfähigkeit von HTPB und jedem anderen Polyol, das in der Zusammensetzung anwesend ist. Das Polyisocyanat kann ein di-, tri- oder höherfunktionelles und aliphatisches Isocyanat sein, wie z. B. Hexandiisocyanat, ist jedoch vorzugsweise ein aromatisches Polyisocyanat, wie z. B. TDI. Ein katalytisches Fördermittel für die Aushärtung kann verwendet werden. Diese Mittel können Metallsalze sein, wie z. B. Metallacetylacetonate, vorzugsweise Thoriumacetylacetonat (ThAA) oder Eisenacetylacetonat (FeAA).

Die erfindungsgemäßen, die Verbrennungsstabilität fördernden Zusätze werden kombiniert verwendet. Sie liegen vorzugsweise in einer Menge von 0,1 bis 4 Gew.-% vor. Der Zusatz weist vorzugsweise 0,2 bis 1 Gew.-% feuerfestes Metallcarbid auf. Das feuerfeste Metallcarbid oder -oxid muß einen Schmelzpunkt von zumindest etwa 2000⁰C haben.

Geeignete hochschmelzende Materialien sind die Oxide und Carbide von Metallen, welche Thorium, Wolfram, Silizium, Molybdän, Aluminium, Hafnium, Vanadium umfassen. Die feuerfeste Verbindung soll in Form feiner Teilchen vorgesehen sein, deren Größe zwischen 2 und 10 μιη beträgt. Die Verwendung von Kohlenstoff in feuerfesten Metallverbindungen, wie ζ. Β. μ Zirconiumcarbid, wirkt sich minimal auf die Rauchlosigkeit aus. Der Kohlenstoff verbrennt selbstverständlich vollständig zu CO und CO2. während Zirconiumcarbid in einer Menge von 0,5% etwa Ö.7 g festen ZrO₂ pro 100 g des verbrannten Treibstoffes ergibt. Rauchmessungen (,5 bei Verbrennung eines Treibstoffes mit beziehungsweise ohne Zusatz, zeigten, daß die Lichtübertragung Jurch die Abgasstrahki, für die beiden Treibstoffe gleich ist.

wodurch bewiesen wird, daß das ZrC keine meßbare Wirkung auf die Menge des primär entstandenen Rauches hat.

Gemäß einer Ausführungsform der Erfindung ist das Carbid Zirkoniumcarbid, und gemäß einer weiteren Ausführungsform der Erfindung ist das Carbid Hafniumcarbid.

Man glaubt, daß sowohl der Kohlenstoff als auch das ZrC durch einen Teilchendämpfungsmechanismus funktionieren. Der Kohlenstoff und das ZrC stellen ferner zwei unterschiedliche Materialklasscn dar. Der eine Stoff fungiert als Teilchendämpfer nah an der Brennoberfläche. Der Kohlenstoff wird im Verbrennungsvorgang vollständig verbraucht und kann nicht wirken, um während der ganzen Zeit, während welcher das Gas im Motor anwesend ist, eine Teilchendämpfung zu erzeugen. Der andere Stoff, das ZrC ist ein aus Teilchen bestehender Stoff, welcher in der gasförmigen Phase entweder als ZrC oder Z1O2 vorhanden ist.

Der Kohlenstoffzusatz kann verschiedene physikalische Formen und Größen har ·.;·!. Eine bevorzugte Form von Kohlenstoff sind kleine TeiHien, wie z. B. hohle, dünnwandige Kohlenstoffkügelchen und Kohlenstoffnocken. Die Flocken haben vorzugsweise eine Dicke von I bis 8 μπι und eine Länge von 10 bis 150 μιτι.

Ungebrochene Kügelchen ergeben eine verbesserte Wirksamkeit gegenüber gebrochenen Kugeln, wobei eine Unbeständigkeit, die bei 2200 Hz erscheint, beseitigt wird. Die Beseitigung von Frequenzen über 5000 Hz wird durch den weiteren Zusatz von Kohlenstoffpulver zur Zusammensetzung erzielt.

Kohlenstoffkügelchen, welche erfindungsgemäß als wirksam befunden worden sind, sind die nachfolgenden Grade von Kohlensloffkugeln der unten beschriebenen Art.

Tabelle 1

Eigenschaft	A-IOO	A-200
Scheinbarer Durch	110	200
schnittsdurchmesser, μ
Durchmesserbereich,	75-150	150-250
μπι
Wanddicke, μιη	2-3	3-8
Schüttdichte, g/cm³	0,10-0,25	0,07-0,20
Teilchendichte, g/cm³	0,15-0,40	0,15-0,35

Mit den erfindungsgemäßen Treibstoffzusammensetzungen lassen sich Schübe ohne Rauch erzielen, wobei man die obnn beschriebene feste Treibstoffzusammensetzung mit einer Verbrennungsgeschwindigkeit über etwa 10,16 mm/s ohne Verbrennungsunbeständigkeit bei Drücken von zumindest 68,6 bar verbrennt, somit rauchlose Verbrennungsgase erzeugt, und wobei man diese Gase durch eine Auslaßöffnung zum Erhalt von Schub ausläßt.

Theoretisch hängt die Verbrennjngsgeschwindigkeit eines Treibstoffes nur vom Kammerdruck ab. !n Wirklichkeit hängt sie auch von der Geschwindigkeit der Gasströmung auf der Brennoberfläche ab. Je höher die Gasgeschwindigkeit an der Spitze oder dem Punkt eines Treibsatzes, desto höher die Verbrcnnungsge-

schw indigkeit ;in diesem funkt. Manche Treibstoffe sind zugänglicher gegenüber einer Frosionsverbrcnnung. als andere. Im allgemeinen erfolgt eine Frosionsverbrennung eher bei Treibstoffen mit niederer Verbrennungsgeschwindigkeit als bei solchen mit hoher Verbren· mingsgesch windigkeit.

Darüber hinaus können Zusätze, welche in einem Svstcm die Verbrennungsunbestandigkeit steuern können, keine Wirkung oder keine nachteilige Wirkung bei einem anderen Treibstoff oder einem Bindemittels)-slem haben Fs scheint daß eine unstabile Verbrennung eher bei Treibstoffen hoher l'.nergic vorkommt, als bei Treibstoffen niedriger Lnergie. Versuche haben gezeigt, daß die unbeständige Verbrennung das Frgjbnis der ["ntstchung von akustischen Quer- oder l.ängsschw ingungen der Verbrennungsgase während der Verbrennung ist. Diese Schwingungen ergeben Bereiche hoher bzu. niedriger Geschwindigkeit um den Kern herum ti,.·... ,l»tc»lk»i

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Wirkung auf die örtliche Verbrennungsgeschwindigkeit :n haben. Bei einem Bereich hoher Geschwindigkeit, wie durch die Schwingung des Gases verursacht, steigt die Verbrennungsgeschwindigkeit rasch und bewirkt somit einen weiteren Druckanstieg. Bei einem Punkt niedriger Geschwindigkeit oder einem Knotenpunkt ist die ?"> \ erbrennungsgeschw indigkeit sehr klein. F.s ist ersichtlich, daß die nicht gleichmäßige Verbrennung des Treibsatzes ein vorzeitiges Aufbrechen verursachen kann, und zwar sogar dann, wenn der durchschnittliche Kammerdruck den maximalen Kammerkonstruktions- in druck nicht übersteigt. Äußerst unkontrollierte Leistung und Kammerfehler sind gewöhnlich mit einer verschärften, ungeregelten Resonanz oder einer unstabilen Verbrennung verbunden, obwohl bei manchen Raketen dies nur durch Hochfrequenzinstrumentalien erfaßt r. werden kann. Fs scheint, daß die erosive und unstabile Verbrennung ν erw andtc Erscheinungen sind.

Die Vcrbrennungsunbeständigkeit der erfindungsgemäßen rauchlosen Bewerbungstreibstoffe wurde in einem »T«-Brenner untersucht, der eine Standardvor- -m richtung für die experimental Messung der Verbrennungsunbeständigkeit ist. Die »TM-Brennervorrichtung \erw endet gegeneinander gerichtete zylindrische Treibsatze und wird gewöhnlich bei Drücken von 34.3 und 68.6 bar betrieben. Die Kammerlänge wurde variiert, um ->"> fundamentale akustische Frequenzen nahe an 3000 und 4000 Hz zu erzielen. Die Versuche wurden zur Bestimmung der nachfolgenden Parameter verwendet:

\^. = Wachstumkonstante für akustischen Druck sn

JP = Amplitude = Amplitude der akustischen Druckschwingungen

R,. = Ansprechbarkeitfunktion. Verhältnis der Verän Veränderung der Brenngeschwindigkeit zur Druckveränderung.

Zylindrische Treibsätze wurden mit 12 Teilen eines Bindemittelsystems mit hydroxyendständigen Polybutadien hergestellt, welches eine stöchiometrische Menge vor. TDl und eine entsprechende Menge von Ammoniumperchiorat und verschiedenen Zusätzen enthielt. Die Zusammensetzung wurde zu zylindrischen Treibsätzen geformt, welche für den »T«-Brennerversuch geeignet waren, wobei die Versuchsergebnisse in der nachfolgenden Tabelle angegeben sind.

in den nachstehenden Tabellen tragen die Beispiele arabische Nummern und die Vergleichsbeispiele römische Nummern.

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a — α ^ ο η α ζ

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•f Γ- I νθ ιλ ty", r^ ι/Ί

	°	O	O	O	C	ο	ist	O	ν.
ο					Ich«		O	y
				len-			len-	N
				J=	OO		j=	C
		ε		ο	stoffkü		ο	Ich«
				C			υ C	υ
								so
	kein	Alumii		J=	*	J=	3 τ/i	ZrC
kein	OO	OO	O	gebroc	Ruß A'	I gebroc		OO
OO	OO	OO	OO	OO				OO
OO		OO	OO	OO	OO

Der Treibstoff mit hoher Brenngeschwindigkeit und ohne Zusätze. Vergleichsbeispiel Nr. II. ist bei JOOO M/ unstabiler, d.h.. bei höheren X₁,. ΛΡ und R^ Die gebrochenen K ohlenstoffkügclchen. (Vergleichsbeispiel V) (Hler Zirkoniumcarbid (Vergleichsbeispiel VII) oder insbesondere diese Zusätze in Kombination (Beispiel )) enthaltenden Treibstoffe beseitigen die Unbeständigkeit bei 3000 Hz und darüber mit einem gewissen Vorteil, wie bei 2000 Hz erhalten, insbesondere bei der herabgesetzten AnsprechbarkeitsFunktion (Rt,). Die Formulierung Nr. Vl mit einem amorphen Standardrul3 Λ für Kautschuk (siehe Tabelle 4) zeigt eine gewisse Herabsetzung der Unbeständigkeit bei 3000 Hz. isi jedoch nicht so wirksam, wie der Kohlenstoff in Form von gebrochenen, hohlen Kiigelchen (Vergleichsbeispiel V).

Diese bei den »'!"«-Brennern gezeigte Verringerung der Verbrenniingsiinbeständigkeit wurde bei Verbrennungen bzw. Zündungen bei Triebwerken mit einer Dualschubkonfiguration bewiesen, bei welchen ein Starttreibsatz der aus 88% Ammoniumperchlorat (Af) in einem HTPB-ßindemittel mit 0.5% des Zirkoniumcarbids (ZrC) zusammengesetzt war. verwendet wurde. Obwohl eine gewisse Unbeständigkeit mit beobachtet wurde, wie durch die Gleichstrom-Verschiebung gezeigt, war diese Verschiebung nur 10% derjenigen, welche bei dem Treibstoff ohne Zusatz gezeigt wurde.

Der Anfang der Verschiebung wurde ferner bis zum Ende der .Startphase verzögert.

Die Verbrennung wurde bei einem zweiten Motor unter Verwendung der Kombination von 0.5% ZrC und 0.5% von teilweise gebrochenen Kohlensloffkiigelchcn. Formulierung Nr. VII. wie oben gezeigt, in den .Starttreibstoff eingeleitet. Die Ergebnisse waren bei dem zweiten Motor sogar besser. Die Gleichstrom-Verschiebung wurde vollständig beseitigt, wobei eine mit Preßdruck gekoppelte Maximalamplitude von 0.68 bar bei dem Arbeitsdruck von 82,3 bar verblieb.

Weitere »T« Brennerdaten wurden bei der Wirkung von I¹Vo ZrC (kein Kohlenstoff) auf die Stabilität gewisser Treibstoffe erhalten, die zur Bewertung des 0.5%-Gemisches mit Kuhlenstoff verwendet wurde, sowie in Hinsicht auf die Wirkung bei Verwendung eines kleineren Prozentsatzes von Ammoniumperchlorat als Treibstoff mit niederer Brenngeschwindigkeit. Die Ergebnisse sind in der nachfolgenden Tabelle gezeigt.

Der »T«-Brenner ist mit einem Elektrizitätszähler versehen, der einen Gleichstrom mißt, daher der Ausdruck »Gleichstrom-Verschiebung«. Die Gleichstrom-Verschiebung ist ein Maß für die Druckverschiebung bzw. die Stabilität der Verbrennung des Treibmittels.

Tabelle 3

Vergl.-Beispiel
bzw. Beispiel Nr.

Zusatz Art	Ciew.-%	Geschwin digkeit mm/sec bei 68.6 bar	frequenz Hz	hrgebnis
ZrC	ι,υ	i4,v	2ÖGG 2200	stabil
gebrochene Kohlen- stoffkügelchen ZrC	0,5 0.5	13.8 13.8	2600 2200	stabil stabil
ungebrochene Kohlen- stoffkügelchen ZrC	0,5 0.5	13.') 13,9	2600 2200	stabil stabil
ZrC	0,5	8,2	2600 2200	stabil stabil

VIII

IX

Die Angaben der obigen Tabelle zeigen, daß l"/n ZrC (Vergleichsbeispiel Nr. VIII) im Ergebnis dem Treibstoff gleichwertig ist. welcher das Gemisch von Zusätzen (Beispiel Nr. I) enthält. Die Verwendung von etwas Kohlenstoff wird jedoch ais bedeutend überlegen betrachtet, da sie keinen Teilchenrauch bildet. Die Verbrennungen der Treibstoffe der Beispiele Nr. 2 und 3 waren beide stabil, bis das Verhältnis n/ii .SV-S₁,, I oder weniger war. wobei dann die Verbrennung unstabil wurde. S-, zeigt den Bereich der Treibstoffverbrennung, während S_(l. der Querschnittbereich der Kammer ist. Weitere »T-Brciincrangaben sind in der n;schfi-.!gen den Tabelle zu ersehen.

Tabelle 4	AH	Zusatz	Gew.-%	Verbrennungsjeschwindigkeit in mm/s	2000	Hz	AP	Rh	34,3 bar	AP	Rh	4000 Hz	Rh	61,7 bar	*A P*	*R₁,*	—	1	ro
Vergl.-			1	bei 68,6 bar			_	-	3000 Hz	1	0,13		0,475	2900 Hz				1
Beispiel			1		"κ	150	1,52	"κ	50	0,7	*α_κ Δ Η*	<0,2			1,1 £
bzw. Beispiel	Gew.-"		1		-	130	1,38	32	65	0,8	38 5-10	<0,18			IsJ
Nr.	87	C-Kügelchen	0,5	16,3	54	70	1,35	28,5	0	0,24	stabil	<0,14
X	87	Ruß A*)		15,0	47	115	1,33	41	18	<0,15	stabil	stabil
Xl	87	Kohlenstoffasern		14,5	53	75	1,73	-	105	1,02	stabil	<0,16		CX
XII	88	ZrC	1	16,3	40			12					200 450	O
XlII	88		1	12,2	70			63			stabil		200 450
XIV	88		0,5	17,0									200 500
XV	87	C-Kügelchen	0,5/0,5	(0,61)15,5									stabil
XVI	88	C-Kügelchen	0,5/0,5	11,9									stabil
XVII	88	ZrC	0,5/0,5	16,3									stabil
XVIII	88	C-Kügelchen/ZrC	0,5/0,5	11,9									stabil
4	88	C-Kügelchen/ZrC	0,5/0,5	11,9									stabil
5	87	C-Kügelchen/ZrC	0,5/0,5	17,0									stabil³)
6	87	C-Kügelchen/ZrC	0,5/0,5	14,5									stabil³)
7	87	C-Kügelchen/ZrC	1	15,7		65	1,06		4	0,145		0,13
8	87	Ruß B*) ZrC	0,5/0,5	17,8									stabil')
9	87	Ruß A*) ZrC	0,5/0,5	17,3	52			-			stabil		stabil¹)
10	87	C-Kügelchen	0,5/0,5	19,5									140 XtWf)
XIX	87	C-Kügelchen/ZrC¹)	0,5/0,5	15,7									153 >600⁴)
11	87	C-Kügelchen/ZrC²)	0,5/0,5	16,0									171 >50O⁴)
12	87	Ruß B*) ZrC	0,5/0,5	17,8									163 >500⁴)
13	87	Ruß A*)		17,3
14	87	C-Kügelchen)ZrC		15,7
15	87	C-Kügelchen/ZrC		16,0
16

¹I lllü% gebrochene Kügelchen.

Ί 100% ungebrochene Kügelchen.

*) Die Indizes A und B der RuUe A und B bedeuten, dall es sich um jwei verschiedene Ruße handelt.

Die abgeteilten Kontrolltreibstoffmengen XIV und

XV /eigen, daß ohne Zusäizc? sämtliche AP-Treibsloffe bei ?000 und 3000 Hz nicht stabil sind, obwohl sie bei einer Frequenz von 4000 Hz stabilisiert sind. Es isi ersichtlich, daß bei einer höheren Verbrennungsgeschwindigkeit, d.h. bei der abgeteilten Menge Nr. XV. die Unbeständigkeit bei 3000 Hz steigt.

Die Wirkung verschiedener Tonnen von Kohlenstoff ist bei den abgeteilten Mengen Xl. XIX. X und X)I ersichtlich. Weder Ruß A (siehe Tabelle I) (Vergleichsbeispiel Xl) noch Kohlenstoffasern (Vergleichsbeispiel XII) ergeben eine Verbesserung der Stabilität bei 87% AP. Die Kohlenstoffkügelchen A-IOO (Vergleichsbeispiel X) ergeben eine verbesserte Stabilität bei 87% AP und 3000 Hz. Bei 88% AP. ergaben die Kohlenstoffkugelchen eine verbesserte Stabilität sowohl bei 3000 als auch bei 4000 Hz.

Zirconiumcarbid (Vcrgleichsbcispiel Nr. XIII) ergab eine merklich verbesserte Stabilität bei 3000 und 4000 Hz. Das zusätzliche lcstcn von Kohlenstollkügclchen, t%. und ZrC. 0.5%. als einzelne Zusätze in den »T«-Brenner sowie bei Motoren (Verglcichsbcispiclc

XVI und XVII und XVIII) zeigte, daß diese Zusammensetzungen bei dem »T«-Brenner bei 2500 Hz nicht stabil sind. Verbrennungen bei Motoren nach Vergleichsbeispiel XVIII zeigten ebenso, daß diese Zusammensetzungen nicht stabil waren, wenn der Treibstoff zu einem Durchmesser verbrannt wurde, der einer Frequenz von 4000 bei 5000 Hz entspricht.

In Kombination ergaben die ZrC- und Kohlenstoffkügelchen (Beispiele 4 bis 8 eine siabile Verbrennung bei dem »T«-Brcnner bei 2500 Hz. Die Wirkung der Kombination ergibt eine Verbesserung der Stabilität.

durch die einzelnen allein verwendet

welche größer als jene ist. die
Bestandteile gezeigt ist. wenn sie
werden.

Eine weitere Bewertung der Wirkung von Kohlenstoff und ZrC wurde in den Beispielen Nr. 9 und 10 getestet, wobei gezeigt wurde, daß s( wohl Kohlenstoffpulver als auch -kügelchcn eine verbesserte Stabilität bei 2600 Hz. ergaben, obwohl sämtliche Kombinationen bei 2200 Hz nicht stabil waren. Die amorphen Rnßteilc waren im »T«-Brenner stabil, und z.war bei Verhältnis . die so niedrig wie I waren, das Verhältnis des

Bereiches der Brennoberflächc des Treibstoffes zum Bereich der Querschniltskammer, wogegen der Treibstoff mit Kohlenstoffkügelchen mit ZrC bei diesem Bereichsverhältnis nicht stabil war. Obwohl diese Unbeständigkeit bei den »T«-Brenncrn ersichtlich war. wurde keine Unbeständigkeit bei Motorverbrennungen festgestellt, offensichtlich weil bei einem Si/Sc„-Verhältnis von I die Treibsätze als flache Plättchen verbrennen und dazu nichts von der Seitenwandvcrbrennung beigetragen wird, wie der Fall bei einer typischen Innendurchmcsscrverbrennungstreibsatzkonfiguration ist. Die Ergebnisse zeigen, daß die Stabilität über 2500 Hz vor allem der Kombination, Kohlenstoff und ZrC zu verdanken ist und nicht von der Form des Kohlenstoffes abhängig ist.

Die in Tabelle 5 zusammengestellten Versuche zeigen den Vergleich der »Tw-Brenncrcrgebnissc bei 61.7 und 172,5 bar bei im Vollmaßstab durchgeführten Motorversuchen, die bei 61.7 bis 102,7 bar und 21. Γ C durchgeführt wurden. Das Bindemittel bei jedem Beispiel war plastifiziertes IITPB.

Tabelle 5

Versuchsergebnisse im natürlichen Maßstab gegenüber t-Brennerversuchsdatcn

bei rauchlosen Treibstoffzusammensetzungen

Vergleichs beispiel bzw. Beispiel Nr.	AP Gew.-%	Art	Zusatz Gew.-%	Größe ;xm	Brenn geschwin digkeit*) in mm/s
XX	89	kein	-	-	11.9
XXI	88	Fe₂O₃	0,5	<1	17,3
17	87	C/ZrC	0,5/0,5	200/5	14,5
18	87	C/ZrC	0,5/0,5	200/5	15,7
XXIl	88	ZrC	0,5	5	16,2
XXIII	87	C-Kügelchen	1	200	15,5
XXIV	88	C-Kügelchen	1	200	11,9
19	88	C/ZrC	0,5/0,5	200/5	11,9
20	88	C/ZrC	0,5/0,5	200/5	11,9
21	87	C/ZrC	0,5/0,5	200/5	19,6
22	87	C/ZrC	0,5/0,5	200/5	18,8
23	87	C/ZrC	0.5/0.5	200/5	17.0

Tabelle 5 (Fortsetzung) Vergleichs- T-Brennerversuche, 2500Hz, 61,7 bar Motorversuche im natürlichen Maßstab beispiel

bzw. α,. ap R_h Art KernauBen- Ergebnisse

Beispiel Nr. durchm.

XX	«200	900	1,1	ti]	197 mm	nicht stabil
						Durchm. 152 mm
XXI	160	550	<0,7	[U	127mm	nicht stabil
			-			Durchm. 102 mm
17	-	stabil	>1,1	[1]	127 mm	stabil
18	-	stabil				nicht getestet
XXII	«200	«500		[1]	127 mm	nicht stabil
			>1			Durchm. 122 mm
						nicht getestet
XXIII	-200	«450		[1]	127 mm	nicht stabil
			>1			Durchm. 122 mm
						nicht getestet
XXIV	«200	«450	-	[2]	251 mm	nicht stabil
						Durchm. 152 mm
19	-	stabil	(2600 Hz)	Pl	229 mm	stabil)**
			(1200Hz)			Durchm. 127 mm
20		stabil		[2]	229 mm	stabil a, 229 mm
	150	300
21	«230	300	(2600 Hz)			nicht getestet
22	«187	900	(2200 Hz)			nicht getestet
23		stabil	[2]	229 mm	stabil
	«206	500

*) FeststofT-Faser 68,6 bar. **) Verlustdüseneinsatz. [1] 45,36 kg von Treibsatzstruktur A. [2] 45,36 kg von Treibsatzstruktur B.

Die Wechselbeziehung zwischen Motordurchmesser und Motorresonanzfrequenz ist in der nachfolgenden Tabelle gezeigt:

Tabelle 6	Motorresonanzfrequenz
Motordurchmesser, D	Hertz
mm	6000
102	4800
127	4000
152	3430
178	3000
203	2670
229	2400
254

Die Daten in Tabelle 5 zeigen eine gute Wechselbeziehung zwischen den Ergebnissen, die mit dem »T«-Brenner und den Motoren erhalten wurden. Dies ist insbesondere für Beispiel Nr. 23 ersichtlich, worin der »T«-Brenner eine Stabilität bei 2600 Hz zeigte, wie auch der Motor bei 2690 Hz zeigte, während der »T«-Brenner bei der niedrigen Frequenz von 2200 Hz keine Stabilität zeigte.

Vergleichsbeispiel Nr. XX (89% AP. Geschwindigkeit = 10.41 mm/s bei 68,6 bar), ohne Zusatz, war nicht siiibil sowohl bei dem »T«-Brenner bei 2500 H/ als auch bei dem Motor bei sogar einer hohen Frequenz von -4000 Hz.

Vergleichsbeispiel Nr. XXI (88% AP, 0,5% Fe₂O₃. Geschwindigkeit = 15 mm/s bei 68,6 bar) war wiederum bei einer höheren Frequenz in dem Motor nicht stabil, wobei die Wirkung einer höheren Verbrennungs geschwindigkeit auf die Unbeständigkeit gezeigt wird.

Beispiel Nr. 17 (87% AP, Geschwindigkeit = 12,45 mm/s bei 68,6 bar) enthielt ΙΟΟμΓη-Kohlenstoffkügelchen und 5 μπι-ZrC, und es wurde gefunden daß Stabilität sowohl bei dem »T«-Brenner als auch bei

so der Motorverbrennung bis auf 4800 Hz bestand, wobei die Wirkung der Kombination auf Zusätze veranschaulicht wird.

Beispiel Nr. 18 (87% AP, Geschwindigkeit = 13,72 mm/s bei 68,6 bar) enthielt 200 μπι-Kohlen

stoffkügelchen und 5 μηΊ-ΖΚΖ, und es wurde gefunden daß die Stabilität bei dem »T«-Brenner vorhanden war wobei veranschaulicht wird, daß 200 μΓη-Kohlenstoffkü gelchen so wirksam wie die 100 μπι-Kügelchen sind.

Vergleichsbeispiel Nr. XXII (88% AP, Geschwindig

keil = 14,22 mm/s bei 68,6 bar) enthielt nur 0,5% ZrC und es wurde gefunden, daß keine Stabilität bei den »T«-Brenner bei ~ 5000 Hz bei dem Motor bestand wobei die Notwendigkeit der Kohlenstoffkügelchen füi Stabilität veranschaulicht wird.

Vergleichsbeispiel Nr. XXIII (87% AP, Geschwindig keit = 13,46 mm/s bei 68,b bar) enthielt 1% vor 200 μην Kohlenstoffkügelchen, und es wurde gefunden daß keine Stabilität bei dem «T«-Brenner bestand

909 660/243

wobei die Notwendigkeit des ZrC in Kombination veranschaulicht wird.

Vergleichsbeispiel Nr. XXIV (88% AP, 4 = 10,41 mm/s bei 68,6 bar enthielt 1% von 200 μπι-Kohlenstoffkügclchen, und es wurde gefunden, daß keine Stabilität bei dem »"!«-Brenner und bei dem Motor bei —4000 Hz bestand, wobei wiederum die Notwendigkeit der Kombination zur Erzielung der Stabilität veranschaulicht wird.

Die restlichen abgeteilten Mengen zeigen die Wirkung der Kombination von Kohlenstoffkügelchen und ZrC Sowohl die T-Brenner- als auch die Motorergebnisse zeigen die Wirksamkeit der Kombination von Zusätzen zur Erzielung einer Stabilität über den Bereich von Verbrennungsgeschwindigkeiten von — 10,16 bis —15,24 mm/s bei 68,6 bar bei Frequenzen, die so niedrig wie 2500 Hz sind und bei einer Menge an Oxidationsmittel von 87 bis 88%. Bei den Verbrennungsgeschwindigkeiten über 153 mm/s bei 68,6 bar

wurde fehlende Stabilität bei 2500Hz bei dem T-Brenner beobachtet. Die Stabilität bei den Motoren wurde über den Temperaturbereich von —40°C—57°C aufrechterhalten, wie im Falle des Motors gezeigt, der nach Beispiel Nr. 23 zum Brennen gebracht wurde.

Es ist also ersichtlich, daß die Kombination von feuerfesten Metallverbindungen mit verschiedenen Formen von Kohlenstoff rauchlose, stabil brennende Treibstoffe hoher Energie ohne bemerkenswerten Verlust von spezifischem Rückstoß ergeben können, obwohl kein Aluminium vorhanden ist

Eine weitere Reihe von T-Brennerdaten für Treibstoffe, welche andere feuerfeste Verbindungen enthalten, wie z. B. 0,5 Gew.-% von Hafniumoxid, Niobiumcarbid oder Tantalcarbid in Kombination mit 0,5 Gew.-% von 200^m-Durchmesser-Kohlenstoffkügelchen und 87% Ammoniumperchlorat (AP) ist in der jivchfolgenden Tabelle dargestellt.

Tabelle 7

Beispiel	Zusatz	Brennge	Druck in bar	Motor	Resultierende	0	S	APm bar.
Nr.		schwindigkeit	Überdruck	resonanz	Resonanz/,	2300	stabil	Überdruck
		in mm/s		struktur/,		0	+ 160
				Hz	Hz	0	stabil	atü
24	HfO₂	14,5	74,36	2600	0	stabil	0
25	HfO₂	12,2	73,54	2200	2250	stabil	52,48
26	NbC	15,0	74,64	2600		+ 147	0
27	NbC	13,5	73,14	2200		0
28	TaC	13,5	71,62	2600		0
29	TaC	13,7	75,46	2200	46,06

Beispiel 30 Ein Treibstoff wurde wie folgt zusammengesetzt:

Bestandteil

Gew.-%

AP 87 Kohlenstoffkügelchen (ungebrochen) 0,5

Kohlenstoffpulver 0,5 Zirkoniumkarbid 0,5 Bindemittel des Beispiels vor Tabelle 2 11,5

20 kg des Brennstoffes wurden in einem Motor im natürlichen Maßstab verbrannt. Der Motor entwickelte 1814 bis 3629 kg Schubkraft, wobei gefunden wurde, daß Frequenzen über 5000 Hz abwesend waren.

Treibstoffzusammensetzungen ohne erfindungsgemäße Zusätze brennen nicht, es sei denn, daß die Ammoniumperchloratmenge unter 80 Gew.-% beträgt. Dies setzt sowohl die Schubkraft als auch die Dichte des Treibstoffes herab. Die erfindungsgemäße Treibstoffzusammensetzung, welche die stabilisierenden, rauchlosen Zusätze enthält, ermöglicht eine Formulierung mit über 85% Ammoniumperchlorat zum Bilden eines Festtreibstoffes mit hoher Dichte, der mit hoher spezifischer Schubkraft und ohne sichtbaren Rauch stabil verbrennt. Man muß sich vergegenwärtigen, dpS· nur bestimmte so erfindungsgemäße Ausführungsformen beschrieben wurden, und daß zahlreiche Ersatzformen, Abänderungen und Abwandlungen innerhalb des Schutzumfanges der beigefügten Patentansprüche möglich sind.

Claims

Patentansprüche:

|. Feste Treibstoffzusammensetzung aus einem ausgehärteten innigen Gemisch aus einer größeren Menge eines festen anorganischen oxydierenden Salzes, einer kleinen Menge eines ausgehärteten Polybutadienpolymerisats, Kohlenstoff und 0,2 bis 5 Gew.-% (bezogen auf die Zusammensetzung) eines Zusatzes von feuerfestem Metallcarbid oder -oxid, gekennzeichnet durch die Kombination