DE2322982B2 - Verfahren zur Entfernung von gasförmigen Verunreinigungen aus Abgasen von Schwefelsäurekontaktanlagen - Google Patents

Verfahren zur Entfernung von gasförmigen Verunreinigungen aus Abgasen von Schwefelsäurekontaktanlagen

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Hugo 6000 Frankfurt Grimm
Robert Dipl.- Chem. 8420 Kelheim Peichl
Ulrich Dipl.-Chem. Dr. 6382 Friedrichsdorf Sander
Michael 6050 Offenbach Tacke
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Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Entfernung von zu Schwefelsäure oxydierbaren Schwefelverbindungen und zu CO2 und H2O oxydierbaren organischen Verbindungen aus Abgasen von Schwefelsäurekontaktanlagen durch Behandlung der Abgase mit peroxydischwefelsäurehaltiger verdünnter Schwefelsäure als Waschsäure, elektrolytischer Erzeugung der Peroxydischwefelsäure, Zumischung der peroxydischwefelsäurehaltigen Zellensäure in den Waschkreislauf, Aufnahme der als Oxydationsprodukt entstandenen Schwefelsäure in die Waschsäure und Abgabe der das Oxydationsprodukt enthaltenden Waschsäure aus dem Waschkreislauf.
Die Abgase von Schwefelsäurekontaktanlagen enthalten relativ geringe Mengen an SO2 und bei gleichzeitiger Eindampfung von Abfallschwefelsäure eventuell auch H2S und organische Bestandteile. Im
Hinblick auf die Reinhaltung der Luft sollen die Abgase möglichst geringe Mengen dieser Bestandteile enthalten.
Zur Entfernung von SO2 aus Abgasen von Schwefelsäureanlagen sind folgende Verfahren bekannt (Chemical Engineering Progress, VoL 67, No. 5, Mai 1971, Seiten 57 bis 63):
Waschen mit Na2CO3-LoSUHg und anschließende Kristallisation von Na2SO3;
Waschen mit einer MgO-Aufschlämmung und anschlie-Bender Kakination unter Wiedergewinnung von MgO und Erzeugung von konzentriertem SO2; Waschen mit K2SO3-Lösung, Ausfällen von K2S2O5 und Wiedergewinnung von K2SO3 durch Strippen; ,
Waschen mit Methylammoniumsulfit-Lösung und Strippen zur Wiedergewinnung von (CH3-NH3J2 SO3 sowie zur Erzeugung von konzentriertem SO2; Oxydation und Absorption des SO2 an Holzkohle unter Erzeugung einer schwachen Schwefelsäure; Waschen mit einer KaJk-Aufschlämmung und Absetzen des CaSO3-CaSO4-Schlammes;
Waschen mit ammoniakalischen Lösungen, Behandlung der Waschlösung mit Salpetersäure zur Erzeugung von SO2 und NH4NO3.
Weiterhin ist es bekannt, das SO2 zu Schwefel zu reduzieren und diesen abzuscheiden (DE-AS 19 19 813; DE-OS 15 67 811; DE-OS 20 58 934).
Es ist ebenfalls bekannt, das SO2 katalytisch zu SO3 um- μ zusetzen und dieses in Trikalziumphosphat zu absorbieren (DE-OS 16 69 313).
Ferner ist es bekannt, das SO2 in metallionenhaltiger Lösung zu oxydieren mit anschließender Neutralisation und Ausfällung (DE-OS 16 67 445).
Diese Verfahren haben den Nachteil, daß feste Produkte entstehen, die weiterverwendet oder abgelagert werden können müssen oder aus denen SO2 wieder ausgetrieben werden muß, oder es entsteht eine sehr dünne Schwefelsäure. Die Verfahren sind technisch sehr aufwendig.
Es ist weiterhin bekannt, die Abgase mit verdünnter Schwefelsäure zu waschen, wobei die verdünnte Schwefelsäure Peroxydischwefelsäure (H2S2O8), Peroxymonoschwefelsäure (H2SOs) und Wasserstoffsuper- « oxyd (H2O2) enthält Durch den aktiven Sauerstoff in der Waschsäure wird das SO2 in Schwefelsäure überführt. Ein Teil der nach der Behandlung abgetrennten Waschsäure wird in die Elektrolyse zurückgeführt und dort die im Waschprozeß verbrauchten Mengen an so aktivem Sauerstoff wieder regeneriert. Die regenerierte Zellensäure wird der Waschsäure vor dem Einsatz in den Waschprozeß zugesetzt. Die DE-PS 6 70 966 beschreibt einen Waschprozeß in einem mit Füllringen gefüllten Turmprozeß im Gegenstrom zwischen Waschsäure und Abgas. In Bruno W a e s e r, »Die Schwefelsäurefabrikation«, 1961, Seite 293, 2. Absatz, wird das Waschen in zwei Türmen erwähnt. Die GB-PS 9 30 583 beschreibt die Behandlung in einem Waschturm im Gegenstrom. Die DE-AS 12 34912 beschreibt die f>o Behandlung von Rauchgasen in einem mehrstufigen Wäscher im Gegenstrom.
Bei diesen Verfahren gelangen durch die Rückführung eines Teiles der Waschsäure Verunreinigungen in die Zellen der Elektrolyse, da die Abgase immer b~> gasförmige oder feste Verunreinigungen enthalten, die von der Waschsäure aufgenommen werden. Außerdem besteht die Gefahr, daß restlicher aktiver Sauerstoff in die Zellen gebracht wird. Das Einbringen von Verunreinigungen und aktivem Sauerstoff in die Elektrolyse führt zur Zerstörung der Elektroden. Weiterhin sind große Aggregate mit langer Verweilzeit des Gases erforderlich.
Aus diesen Gründen hielt man diese Verfahren für nicht durchführbar und eine Anwendung in der Praxis ist nicht bekannt (»Journal of Applied Electrochemistry«, I [19711 Seite 43; DE-OS 21 63 631, Seiten 2 bis 4).
Die DE-OS 21 63 631 beschreibt zur Vermeidung dieser Nachteile deshalb eine Oxydation mit Wasserstoffsuperoxyd. Die Herstellung von H2O2 ist jedoch teuer und technisch aufwendig, so daß die Herstellung praktisch nur in speziellen Großanlagen erfolgt
Die Patentanmeldung P2158 1395 beschreibt ein Verfahren, bei dem die Nachteile der bekannten Verfahren vermieden werden und das die Entfernung gasförmiger Verunreinigungen aus Abgasen bzw. deren Umwandlung in unschädliche Verbindungen in technisch einfacher Weise und möglichst wirtschaftlich ermöglicht Dies geschieht in der Weise, daß die Abgase mit peroxydischwefelsäurehaltiger verdünnter Schwefelsäure behandelt werden, das dabei durch Oxydation entstandene SO3 in der verdünnten Schwefelsäure absorbiert wird, die Peroxydischwefelsäure unter Verwendung ständig frischer verdünnter Schwefelsäure als Zellensäure elektrolytisch erzeugt wird, die Peroxydischwefelsäure enthaltende Zellensäure der verdünnten Schwefelsäure zugemischt wird und die bei der Behandlung der Gase zerfallene Peroxydischwefelsäure und die aus dem SO3 gebildete Schwefelsäure zusammen mit der verdünnten Schwefelsäure abgezogen wird.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, das Verfahren gemäß der Patentanmeldung P 21 58 139.5 im Hinblick auf die Betriebskosten, den Wirkungsgrad und die Größe des Systems zu optimieren.
Die Lösung dieser Aufgabe erfolgt erfindungsgemäß in der Weise, daß
das Abgas in einem vertikalen Venturi im Gleichstrom mit eingedüster zirkulierender Waschsäure aus dem Sumpf des Venturi behandelt, wobei mindestens ein Teil der eingedüsten Waschsäure in den Sumpf des Venturi abgeschieden wird, das Gas dann in einen etwa horizontal zwischen Sumpf und Austrittsöffnung des vertikalen Venturi angeordneten und in einem Turm mündenden Venturi geleitet und im Gleichstrom mit eingedüster zirkulierender Waschsäure aus dem Sumpf des Turmes behandelt wird, wobei die eingedüste Waschsäure in den Sumpf des Turmes abgeschieden wird,
das Gas beim Aufsteigen in dem mit einer Füllkörperschicht versehenen Turm im Gegenstrom mit oberhalb der Füllkörperschicht eingedüster zirkulierender Waschsäure aus dem Sumpf des Turmes und der zugegebenen peroxydischwefelsäurehaltigen Zellensäure behandelt wird, wobei die im Turm zugegebenen Säuren in den Sumpf des Turmes abgeschieden werden, und die elektrolytische Erzeugung der Peroxydischwefelsäure unter Verwendung ständig frischer verdünnter Schwefelsäure als Zellensäure erfolgt
Sine bevorzugte Ausgestaltung besteht darin, daß eine weitgehende Abscheidung der in den vertikalen Venturi eingedüsten zirkulierenden Waschsäure in den Sumpf des Venturi durch Rückführung der in den Eintrittsstutzen des etwa horizontal angeordneten
Venturi bis zu dessen Konus mitgerissenen Waschsäure durch Einbau von Prallwänden in der Gasaustrittsleitung aus dem vertikalen Venturi und/oder durch Neigung der Gasaustrittsleitung nach unten und/oder durch Anordnung von Abflußöffnungen im unteren Teil 5 der Gasaustrittsöffnung oder dem Eintrittsteil des horizontalen Venturi erfolgt. Diese Abflußöffnungen sind durch Leitungen mit dem Sumpf des vertikalen Venturi verbunden. Durch diese Maßnahmen, die einzeln oder kombiniert angewendet werden können, ι ο wird der größte Teil der aus dem vertikalen Venturi mitgerissenen Waschsäure abgeschieden und in den Sumpf dieses Venturi geleitet. Dadurch ist eine weitgehende Trennung der Waschkreisläufe möglich.
Eine vorzugsweise Ausgestaltung besteht darin, daß eine weitgehende Abscheidung der in den vertikalen Venturi eingedüsten zirkulierenden Waschsäure in den Sumpf des Venturi durch Anordnung einer Füllkörperschicht unterhalb der Austrittsöffnung des Venturi und oberhalb der Eintrittsöffnung des etwa horizontal 2» angeordneten Venturi erfolgt. Die Höhe dieser Füllkörperschicht beträgt etwa 10—20 cm. Durch die starke Verwirbelung in dieser Schicht wird ebenfalls eine gute Abscheidung der Waschsäure in den Sumpf des vertikalen Venturi bewirkt.
Eine vorzugsweise Ausgestaltung besteht darin, daß aus dem Sumpf des Turmes mittels eines Überlaufes eine Menge an Waschsäure in den Sumpf des vertikalen Venturi geleitet wird, welche der zugeführten peroxydischwefelsäurehaltigen Zellensäure plus der im Turm «' und im etwa horizontal angeordneten Venturi als Oxydationsprodukt entstandenen Schwefelsäure entspricht. Dadurch wird in einfacher Weise das Niveau des Sumpfes im Turm konstant gehalten und das ganze System im Gegenstrom von Flüssigkeit zu Gas f> betrieben, wodurch eine optimale Ausnutzung des aktiven Sauerstoffs erfolgt. Außerdem wird die stationäre Konzentration an aktivem Sauerstoff im Sumpf des vertikalen Venturi konstant gehalten.
Eine vorzugsweise Ausgestaltung besteht darin, daß -"' die stationäre Schwefelsäure-Konzentration der Waschsäure im Sumpf des vertikalen Venturi durch Zugabe von Wasser konstant gehalten wird. Dadurch wird der Wasserverlust durch Wasserverdampfung ausgeglichen und gleichzeitig die entstehende Mi- ■>"> schungswärme für eine Hydrolyse der restlichen Peroxydischwefelsäure im Sumpf des vertikalen Venturi ausgenutzt.
Eine vorzugsweise Ausgestaltung besteht darin, daß in den Kreisläufen der zirkulierenden Waschsäure ^i unterschiedliche Konzentrationen an Schwefelsäure und aktivem Sauerstoff aufrechtgehalten werden, wobei die Konzentration an Schwefelsäure und aktivem Sauerstoff in der Berieselung des Turmes am höchsten, in der Eindüsung in den etwa horizontalen Venturi niedriger und in der Eindüsung in den vertikalen Venturi am niedrigsten ist Dadurch erfolgt eine optimale Oxydation von SO2 bzw. anderer oxydierbarer Gasbestandteile und eine optimale Ausnutzung des dem System zugeführten aktiven Sauerstoffs. w>
Eine vorzugsweise Ausgestaltung besteht darin, daß die peroxydischwefelsäurehaltige Zeilensäure bis zu einem Hydrolysegrad der Peroxydischwefelsäure von 30—90% zwischengelagert wird. Der verstärkte Hydrolysegrad von H2S2O8 zu H2SO5 und H2SO4 ergibt eine b' Verbesserung der Oxydationsgeschwindigkeit der Gasbestandteile in der nachfolgenden Wäsche. Außerdem wird durch die Zwischenlagerung ein Vorrat geschaffen.
aus dem bei Gasschwankungen sofort eine entsprechende Menge an Zellensäure mit aktivem Sauerstoff abgezogen werden kann. Weiterhin können die beim Anfahren einer Kontaktanlage zunächst auftretenden hohen SO2-Gehalte im Abgas in der Weise abgefangen werden, daß das ganze System aus dem Vorratsbehälter mit aktivem Sauerstoff enthaltender Zellensäure gefüllt wird, so daß überall zunächst ein hoher Gehalt an aktivem Sauerstoff vorliegt.
Eine vorzugsweise Ausgestaltung besteht darin, daß die stationäre Konzentration der Waschsäure im Sumpf des Turmes 30—50% Schwefelsäure, vorzugsweise 38—45%, und der aktive Sauerstoffgehalt 0,4— l,26molar, vorzugsweise 0,6— l.Omolar ist und die stationäre Konzentration der Waschsäure im Sumpf des vertikalen Venturi 25—40% Schwefelsäure, vorzugsweise 28-32%, und der aktive Sauerstoffgehalt 0,06-0,3molar, vorzugsweise 0,1— 0,15molar ist. Mit diesen Konzentrationen wird ein hoher Wasserdampfpartialdruck in der Gasphase und gute Oxydationsgrade erzielt.
Eine vorzugsweise Ausgestaltung besteht darin, daß die Verweilzeit der Waschsäure mit der restlichen Peroxydischwefelsäure im Sumpf des Turmes und im Sumpf des vertikalen Venturi so eingestellt wird, daß ein Hydrolysegrad der restlichen Peroxydischwefelsäure von jeweils 20—90% erzielt wird. Durch die weitere Hydrolyse von H2S2O8 zu H2SO5 und H2SO4 wird eine Verbesserung des Oxydationsgrades erzielt. Außerdem kann das Volumen der Sümpfe so groß gemacht werden, daß die beim Anfahren der Kontaktanlage im Abgas auftretenden erhöhten SO2-Gehalte abgefangen werden können, da ein genügender Vorrat an aktivem Sauerstoff vorhanden ist.
Eine vorzugsweise Ausgestaltung besteht darin, daß das Gas mit einer mittleren Verweilzeit von 2—4 Sekunden durch das gesamte System geleitet wird. Bei dieser Verweilzeit wird ein guter Oxydationsgrad bei geringen Apparateabmessungen erzielt.
Eine weitere vorzugsweise Ausgestaltung besteht darin, daß die das Oxydationsprodukt enthaltende abgegebene Waschsäure in den Endabsorber der Kontaktanlage geleitet wird. Dadurch wird der aus dem System abgeführte restliche aktive Sauerstoff zur Oxydation im Endabsorber der Kontaktanlage ausgenutzt und der Gehalt der Abgase an oxydierbaren Verbindungen vor dem Eintritt in das System gesenkt.
Die Menge an Persäuren ist abhängig vom Oxydationsäquivalent der zu oxydierenden Bestandteile des Abgases und dem gewünschten Oxydationsgrad bzw. Reinheitsgrad der Abgase.
Die Höhe der Füllkörperschicht im Turm beträgt zweckmäßigerweise 40—80 cm. Dies ergibt einen guten Oxydationsgrad und geringen gasseitigen Druckverlust.
Vor der Austrittsöffnung des Turmes ist ein Wiremesh-Filter geschaltet, das eine gute Abscheidung von mitgeführter Flüssigkeit bei geringem Druckverlust erzielt
Das ganze System kann weitgehend aus Kunststoff-Material hergestellt werden.
Die Erfindung wird anhand der Figur näher und beispielsweise erläutert
Ober Leitung 1 wird Schwefelsäure und über Leitung 2 Verdünnungswasser in ein Mischgefäß 3 geleitet Die verdünnte Schwefelsäure wird als Zellensäure über Leitung 4 in den Kathodenraum 5 der Elektrolyse geleitet, fließt über Leitung 6 über Filterkerzen 7 zur Zwischenreinigung und über Leitung 8 in den
Anodenraum 9 der Elektrolyse. Über Leitung IO fließt die peroxydischwefclsäurehaltige Zellensäure in einen Behälter 11, in dem eine Zwischenlagerung zur Erhöhung des llydrolyscgrades erfolgt und der als Vorratsbehälter dient. Über Leitung 12 wird die erforderliche Menge an Waschsäure mit aktivem Sauerstoff in den Waschkreislauf geleitet.
Das Abgas 13 aus dem Endabsorber der Schwefelsäure-Kontaktanlage wird in den Kopf des vertikalen Venturi 14 eingeleitet. Mit der Düse 15 wird zirkulierende Waschsäure in den Kopf des Venturi 14 eingedüst und mit dem Abgas vermischt. Unterhalb der Austrittsöffnung des Venturi 14 ist eine Füllkörperschicht 16 angeordnet, in der eine weitere Vermischung von Gas und Waschsäure und gleichzeitig eine Abscheidung der eingedüsten Waschsäure erfolgt. Die eingedüste Waschsäure wird zu einem großen Teil in den Sumpf 17 des Venturi 14 abgeschieden. Aus dem Sumpf 17 wird über Leitung 18, Pumpe 19 und Leitung 20 die zirkulierende, aktiven Sauerstoff enthaltende Waschsäure zu der Düse 15 gepumpt. Das Gas tritt aus dem Venturi 14 in den Eintrittsstutzen 21 des etwa horizontal angeordneten Venturi 22. Der Eintrittsstutzen 21 ist nach unten geneigt angeordnet und im unteren Teil des Eintrittsstutzens 21 und des Eintrittsteiles des Venturi 22 sind Abflußöffnungen 23 angeordnet, die über Rückflußleitungen 24 mit dem Sumpf 17 verbunden sind. Dadurch wird erreicht, daß die in den \ cnturi 22 mitgerissene Waschsäure aus dem Venturi 14 weitgehend abgeschieden und in den Sumpf 17 fließt. Mit der Düse 25 wird zirkulierende Waschsäure in den Venturi 22 eingedüst und mit dem Gas vermischt. Die Mischung aus Gas und Waschsäure tritt in den Turm 26. Ein großer Teil der im Venturi 22 eingedüsten Waschsäure wird im unteren Teil des Turmes 26 bereits abgeschieden und gelangt in den Sumpf 27. Das Gas strömt durch die Füllkörperschicht 28 aufwärts. Über Leitung 29, Pumpe 30 und Leitung 31 wird zirkulierende, aktiven Sauerstoff enthaltende Waschsäure aus dem Sumpf 27 zu der Düse 25 gepumpt und über Leitung 32 zu der Düse 33 im oberen Teil des Turmes 26. Zu der Düse 33 wird ebenfalls über Leitung 12 aktiven Sauerstoff enthaltende Zellensäure aus dem Behälter 11 geleitet. Die in den Turm eingebrachte zirkulierende Waschsäure und Zellensäure rieselt durch die Füllkörperschicht 28 in den Sumpf 27. Vor dem Gasaustritt 34 ist ein Wiremesh-Filter 35 angeordnet, in dem restliche Säuremengen aus dem Gas abgeschieden werden und auf die Füllkörpersehicht 28 tropfen. Das gereinigte Gas
36 wird in die Atmosphäre geleitet. Durch den Überlauf
37 wird Waschsäure aus dem Sumpf 27 in den Sumpf 17 geleitet. Die Menge der überlaufenden Waschsäurc entspricht der im Turm 26 zugeführten Menge an aktivem Sauerstoff enthaltender Zcllensäure plus der im Turm 26 und im Venturi 22 als Oxydationsprodukt entstandenen Schwefelsäure. Über Leitung 38 wird Wasser in den Sumpf 17 des Venturi 14 eingeleitet. Die Menge wird so geregelt, daß die stationäre Schwefelsäure-Konzentration im Sumpf 17 konstant bleibt. Über Leitung 39 wird Waschsäure abgezogen, die das Oxydationsprodukt enthält. Die Menge wird so geregelt, daß das Niveau im Sumpf 17 konstant bleibt. Die abgezogene Säure wird in den Endabsorber der Kontaktanlage geleitet, in den der restliche aktive Sauerstoff zur Oxydation ausgenutzt wird.
Die Vorteile der Erfindung bestehen hauptsächlich darin, daß ein SOrlJmsa'z bis zu 95% und höher je nach eingesetzter Menge an aktivem Sauerstoff erreicht werden kann, d. h. das gereinigte Gas hat SO2-Gehalte unter 50 ppm, und daß gleichzeitig der Absorptionsgrad von im Abgas vorhandenen Schwefelsäure-Nebeln 70—90% beträgt. Diese extreme Reinigung des Abgases wird mit geringem technischem und relativ geringem wirtschaftlichem Aufwand erzielt und ergibt gleichzeitig einen echten Produktionsgewinn an Schwefelsäure. Es wird lediglich elektrische Energie als Betriebsmittel verbraucht, alle anderen Komponenten werden aus dem Kreislauf der Schwcfelsäure-Konlaktanlage entnommen und wieder in diesen zurückgeführt. Das eingesetzte Wasser wird zum Einstellen der Konzentration der .Säurekreisläufe der Kontaktanlage verwendet. Der in der abgezogenen Produktion noch enthaltene restliche aktive Sauerstoff wird im Endabsorber ausgenutzt, so daß praktisch kein aktiver Sauerstoff verlorengeht. Der Druckvcrlust ist gering.
Das Kühlwasser der Elektrolyse kann in der Kontaktanlage — z. B. in den Kühlern der Säurekreislaufe — verwendet werden, da es nur gering erwärmt wird. Bei der Reinigung von Abgasen, die zur Säurecindampfung benutzt wurden, werden neben den Schwefelverbindungen auch organische Bestandteile und nitrose Gase aufoxydiert.
Die kompakte und einfache Bauweise benötigt wenig Platz, ermöglicht den weitgehenden Einsatz von Kunststoffmaterial und ergibt eine gute Integrationsmöglichkeit in Kontaklanlagen.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (11)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Entfernung von zu Schwefelsäure oxydierbaren Schwefelverbindungen und zu CO2 und H2O oxydierbaren organischen Verbindungen aus Abgasen von Schwefelsäurekontaktanlagen durch Behandlung der Abgase mit peroxydischwefelsäurehaltiger verdünnter Schwefelsäure als Waschsäure, elektrolytischer Erzeugung der Peroxydischwefelsäure.ZumischungderpeiOxydischwefelsäurehaltigen Zellensäure in den Waschkreislauf, Aufnahme der als Oxydationsprodukt entstandenen Schwefelsäure in die Waschsäure und Abgabe der das Oxydationsprodukt enthaltenden Waschsäure aus dem Waschkreislauf, dadurch gekennzeichnet, daß
das Abgas in einem yeitikalen Venturi im Gleichstrom mit eingedüster zirkulierender Waschsäure aus dem Sumpf des Venturi behandelt wird, wobei mindestens ein Teil der eingedüsten Waschsäure in den Sumpf des Venturi abgeschieden wird,
das Gas dann in einen etwa horizontal zwischen Sumpf und Austrittsöffnung des vertikalen Venturi angeordneten und in einem Turm mündenden Venturi geleitet und im Gleichstrom mit eingedüster zirkulierender Waschsäure aus dem Sumpf des Turmes behandelt wird, wobei die eingedüste Waschsäure in den Sumpf des Turmes abgeschieden wird,
das Gas beim Aufsteigen in dem mit einer Füllkörperschicht versehenen Turm im Gegenstrom mit oberhalb der Füllkörperschicht eingedüster zirkulierender Waschsäure aus dem Sumpf des Turmes und der zugegebenen peroxydischwefelsäurehaltigen Zellensäure behandelt wird, wobei die im Turm zugegebenen Säuren in den Sumpf des Turmes abgeschieden werden, und die elektrolytische Erzeugung der Peroxydischwefelsäure unter Verwendung ständig frischer verdünnter Schwefelsäure als Zellensäure erfolgt
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekenn- 4 zeichnet, daß eine weitgehende Abscheidung der in den vertikalen Venturi eingedüsten zirkulierenden Waschsäure in den Sumpf des Venturi durch Rückführung der in den Eintrittsstutzen des etwa horizontal angeordneten Venturi bis zu dessen Konus mitgerissenen Waschsäure durch Einbau von Prallwänden in der Gasaustrittsleitung aus dem vertikalen Venturi und/oder durch Neigung der Gasaustrittsleitung nach unten und/oder durch Anordnung von Abflußöffnungen im unteren Teil der Gasaustrittsöffnung oder dem Eintrittsteil des horizontalen Venturi erfolgt.
3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß eine weitgehende Abscheidung der in den vertikalen Venturi eingedü- to sten zirkulierenden Waschsäure in den Sumpf des Venturi durch Anordnung einer Füllkörperschicht unterhalb der Austrittsöffnung des Venturi und oberhalb der Eintrittsöffnung des etwa horizontal angeordneten Venturi erfolgt. b5
4. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß aus dem Sumpf des Turmes mittels eines Überlaufes eine Menge an Waschsäure in den Sumpf des vertikalen Venturi geleitet wird, welche der zugeführten peroxydischwefelsäurehaltigen Zellensäure plus der im Turm und im etwa horizontal angeordneten Venturi als Oxydationsprodukt entstandenen Schwefelsäure entspricht
5. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die stationäre Schwefelsäure-Konzentration der Waschsäure im Sumpf des vertikalen Venturi durch Zugabe von Wasser konstant gehalten wird.
6. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß in den Kreisläufen der zirkulierenden Waschsäure unterschiedliche Konzentrationen an Schwefelsäure und aktivem Sauerstoff aufrechtgehalten werden, wobei die Konzentration an Schwefelsäure und aktivem Sauerstoff in der Berieselung des Turmes am höchsten, in der Eindüsung in den etwa horizontalen Venturi niedriger und in der Eindüsung in den vertikalen Venturi am niedrigsten ist
7. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die peroxydischwefelsäurehaltige Zellensäure bis zu einem Hydrolysegrad der Peroxydischwefelsäure von 30—90% zwischengelagert wird.
8. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß die stationäre Konzentration der Waschsäure im Sumpf des Turmes 30—50% Schwetelsäure (vorzugsweise 38—45%) und der aktive Sauerstoffgehalt 0,4— l,26molar (vorzugsweise 0,6—l.Omolar) ist, und die stationäre Konzentration der Waschsäure im Sumpf des vertikalen Venturi 25—40% Schwefelsäure (vorzugsweise 28—32%) und der aktive Sauerstoffgehalt 0,06-0,3molar (vorzugsweise 0,1 — 0,15molar) ist.
9. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß der Austrittswinkel des vertikalen Venturi und des etwa horizontalen Venturi 10—20°, vorzugsweise 14—17°, beträgt.
10. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß das Gas mit einer mittleren Verweilzeit von 2—4 Sekunden durch das System geleitet wird.
11. Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß die das Oxydationsprodukt enthaltende abgegebene Waschsäure in den Endabsorber der Kontaktanlage geleitet wird.
DE2322982A 1973-05-08 1973-05-08 Verfahren zur Entfernung von gasförmigen Verunreinigungen aus Abgasen von Schwefelsäurekontaktanlagen Expired DE2322982C3 (de)

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