DE2253299C2 - Alkali-Schwefel-Akkumulator - Google Patents
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf einen Alkali-Schwefel-Akkumulator mit einem alkaliionenleitenden Festelektrolyten
zwischen den beiden in Behältern befindlichen Reaktanten und einem temperaturbeständigen Dichtungsmaterial,
welches mit wenigstens einem Reaktanten in Berührung steht.
Bei derartigen, vor kurzem entwickelten Akkumulatoren sind bei den normalen Betriebstemperaturen von
'ungefähr 3000C sowohl das Alkalimetall als auch der
schwefelhaltige Reaktant geschmolzen. In der Praxis ergaben sich bisher große Schwierigkeiten wegen der
korrosiven Eigenschaften der genannten Reaktanten bei der Betriebstemperatur und wegen der unterschiedlichen
Wärmedehnung des keramischen Elektrolyten einerseits und der für die Herstellung der Behälter mit
den Kammern zur Aufnanme der Reaktanten geeigneten Metalle andererseits.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, einen Akkumulator der eingangs genannten Art mit einem
Dichtungsmaterial zu schaffen, welches über längere Zeit der thermischen Beanspruchung standhält, unter
den angegebenen Bedingungen beständig ist und die Wärmedehnung der verschiedenen Teile des Akkumulators
unter Aufrechterhaltung der Dichtungsfunktion zuläßt
Vorstehende Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß das Dichtungsmaterial aus Polycarboran-Siloxan
mit 1 bis 2 Si-O-Bindungen pro Polymerisateinheit besteht
Es wurde gefunden, daß das bezeichnete Dichtungsmaterial gegenüber dem chemischen Angriff der
Reaktanten und der Atmosphäre bei den Betriebstemperaturen widerstandsfähig ist Es bleibt auch noch nach
ίο vielfachem Aufheizen von Raumtemperatur auf Betriebstemperatur
ausreichend flexibel. Die Dichtungen aus dem genannten Material können zwischen der
Schmelze des Alkalimetalls und des schwefelhaltigen Reeaktanten oder zwischen einem von beiden und der
Außenatmosphäre angeordnet sein. Bei anderen Ausführungen kann das Material auch als Schutzüberzug
auf einem in Berührung mit einem der Reaktanten stehenden Teil dienen.
Ein Polycarboran-Siloxan (C2BiOHio/X · R2SiO2/Y)-Polymer
(unter den Ausdruck »Polymer« sollen hier außer Polymeren auch Copolymere und Inferpolymere
verstanden werden) mit durchschnittlich ungefähr 1,5 Si-O-Bindungen pro Polymerisateinheit bietet im
vorliegenden Zusammenhang die beste Kombination von zu nutzender Lebensdauer und funktionsmäßiger
Eignung. Es können verschiedene Füllmittel, wie z. B. Ruß, Aluminium (hydr)oxid, Magnesiumoxid und andere
Metalloxide oder keramische Materialien hinzugefügt werden, um das polymere Material zu stärken und zu
strecken, ohne seine Korrosionsfestigkeit zu beeinträchtigen. Durch solche Füllmittel läßt sich auch die
Temperaturbeständigkeit, in einigen Fällen bis auf über 375° C erhöhen. Ein Minimum von ungefähr 10
Gewichtsprozent Füllmittel bringt eine beträchtliche Verbesserung der Festigkeit.
Gewisse Füllmittel festigen und strecken nicht nur, sondern verbessern auch die elektrische Leitfähigkeit
des Dichtungsmaterials, ohne Beeinträchtigung der Korrosionsfestigkeit. Durch Hinzufügen von wenigstens
45 Gew.% Kohlepulver oder Grafit entsteht eine elektrisch leitfähige Mischung, welche dem schwefelhaltigen
Reaktanten widersteht und besonders brauchbar ist als Überzugsmaterial für Elektroden und andere mit
diesem Reaktanten in Berührung kommende Teile.
Als Dichtungsmaterialien im Sinne der Erfindung brauchbare Polycarboran-Siloxan-Polymere sind in den
US-Patentschriften 33 88 090, 33 88 091, 33 88 092, 33 88 093 und 34 63 801 beschrieben und schließen mit
Akryl- und Arylgruppen sowie olefinisch substituierte Polymere ein. Die Polymere werden gemischt mit
geeigneten Füll- und Härtemitteln, an den gewünschten Stellen der Vorrichtung zur Energieumwandlung
angebracht und dort durch Erwärmung auf eine Temperatur von ungefähr 325°C in einer Zeit von 30 bis
60 Minuten gehärtet. Während des Härtens erfolgt die Vernetzung, so daß sich die bei Wärmehärtung
auftretenden Eigenschaften ergeben. Polymere mit mehr als zwei Si-O-Bindungen pro Polymerisateinheit
sind schon etwas anfällig für den korrosiven Angriff der
to Natriumschmelze. Sie bleiben zwar widerstandsfähig gegen Korrosion durch das schwefelhaltige Reagenz,
zeigen aber eine verringerte Temperaturbeständigkeit. Die Erfindung wird nachstehend anhand der Zeichnung
näher erläutert. Es zeigt
Fig. 1 einen senkrechten Schnitt durch einen scheibenförmigen Akkumulator gemäß der Erfindung
mit Dichtungsmaterial zwischen jedem der beiden Reaktanten und der Atmosphäre,
F i g. 2 einen senkrechten Schnitt durch ein weiteres
Ausführungsbeispiel eines Akkumulators, bei welchem das Dichtungsmaterial als Mantel auf der gesamten
Innenfläche des Behälters für den schwefelhaltigen Reaktanten angebracht ist,
Fig.3 einen senkrechten Schnitt durch einen zylindrischen Akkumulator bei welchem das Dichtungsmaterial
mit einer Natriumschmelze, Schwefelschmelze und der Atmosphäre in Berührung steht
Es wird zunächst auf Fig. 1 Bezug genommen. Dort ist eine scheibenförmige Platte !0 eines ionenleitenden
festen keramischen Elektrolyten gezeigt, der zwischen einem schalenförmigen unteren Behälter 12 und einem
schalenförmigen oberen Behälter 14 angeordnet ist. Jeder der Behälter 12 und 14 hat einen seine öffnung η
umgebenden, mit 13 bzw. 15 bezeichneten Flansch. Ein schalenförmiges Teil 16 aus porösem Metall liegt mit
einer Grundfläche gegen die Unterseite der Platte 10 an, und die Seitenwand erstreckt sich davon nach abwärts.
Eine ringförmige Dichtung 18 ist an der Verbindung zwischen dem Flansch 15 des oberen Behälters 14 mit
der oberen Fläche der Platte 10 angebracht Eine ähnliche ringförmige Dichtung 20 befindet sich an der
Verbindung zwischen dem Flansch 13 des unteren Behälters 12 mit der unteren Fläche der Platte 10. Der
Behälter 12 ist bis zu einem bestimmten Niveau mit geschmolzenem Natrium 22 gefüllt, während der
Behälter 14 bis zu einer bestimmten Höhe mit geschmolzenem Schwefel oder Natriumpolysulfid 24
gefüllt ist. Durch Kapillarwirkung zieht das poröse Metallteil 16 geschmolzenes Natrium zur Berührung mit
der unteren Fläche der Platte 10 hoch. Im Behälter 14 befindet sich ein Grafitfilz 32, welcher in Berührung
steht mit der inneren Oberfläche des Behälters.
Die Dichtungen 18 und 20 bestehen aus einem Polycarboran-Siloxan-Copolymer mit durchschnittlich
1,6 Si-O-Bindungen pro Polymerisateinheit. Das Copolymer wird hergestellt durch Mischung eines Polycarboran-Siloxan-Polymers
mit 1,5 Si-O-Bindungen pro Polymerisateinheit mit einem Polycarboran-Siloxan-Polymer
mit 2 Si-O-Bindungen pro Polymerisateinheit im richtigen Verhältnis, wobei eine geringe Menge
Peroxid-Härtemittel hinzugefügt wird. Jedes der Polymere enthält Olefin-Substitutionen. Die Mischung wird
zwischen den Flansch 15 und die obere Fläche der Platte 10 gepreßt und durch 30 bis 60 Minuten lange
Erwärmung auf ungefähr 3250C an Ort und Stelle gehärtet. Dabei kommt es zur Vernetzung und
Copolymerisation. Es können bis zu ungefähr 25 Gew.% Kohlpulver oder andere Füllmittel zu der Polymermischung
hinzugefügt werden, wenn dies gewünscht ist. Die Teilchengröße der Füllmittel liegt bei ungefähr
0,074 mm, es können aber auch sehr stark abweichende Teilchengrößen benutzt werden.
Die Behälterl2 und 14 bestehen im Ausführungsbeispiel aus rostfreiem Stahl und sind miteinander durch
ein elektrisch isolierendes Material, wie z. B. Glas (nicht gezeigt), verbunden. An die Behälter 12 und 14 sind
elektrische Leitungen 26 bzw. 28 angeschlossen, die mit einem äußeren, nicht gezeigten elektrischen Kreis in
Verbindung stehen.
Die Konstruktion der Zelle nach F i g. 2 ist ähnlich wie bei F i g. 1 mit der Ausnahme, daß auf die gesamte
innere Oberfläche des oberen Behälters 14 eine Deckschicht aus Polycarboran-Siloxan als Dichtungsmaterial
aufgebracht ist Diese mit 30 bezeichnete Deckschicht aus Polycarboran-Siloxan-Polymer oder
-Copolymer hat ungefähr 2 Si-O-Bindungen pro Polymerisateinheit und ist mit wenigstens 45 Gew.%
Kohlepulver gemischt Ein Grafitfilz 32 befindet sich im Inneren des Behälters 14 und hat elektrischen Kontakt
mit der inneren Oberfläche der Deckschicht 30.
Die Deckschicht 30 leitet Elektronen zwischen der Leitung 28 und dem Behälter 14 einerseits und dem Filz
32 andererseits, behält aber trotzdem ihre dichtenden Eigenschaften und schützt somit das Metall des
Behälters 14 vor Korrosion durch den schwefelhaltigen Reaktanten im Behälter. Elektrische Messungen einer
ähnlichen Deckschicht mit 60 Gew.% Grafit (0,074 mm Teilchengröße) ergaben einen elektrischen Widerstand
von weniger als 1 Ohm/cm. Die Verwendung des beschriebenen Dichtungsmaterials erlaubt also die
Herstellung des Behälters 14 aus zahlreichen anderen Metallen ohne wesentliche Beeinträchtigung der Funktion
der Zelle. Die Ummantelungen oder Deckschichten können durch Eintauchen, Aufbürsten, Aufsprühen usw.
z. B. auf innere Elektroden und Elektrodenbestandteile aufgebracht werden.
Bei der Ausführung nach F i g. 3 hat ein zylindrischer Behälter 34 einen radial nach einwärts gerichteten
Flansch 36 an seinem oberen, offenen Ende. Ein zylindrischer, fester keramischer Elektrolyt 38 paßt in
die zentrale öffnung im Flansch 36. Der Elektrolyt 38 hat einen sich radial nach außen erstreckenden Flansch
40, welcher mit geringem Abstand über dem Flansch 36 liegt und diesen ungefähr zur Hälfte überdeckt. Ein
zylindrischer Deckel 42, dessen Außendurchmesser gleich dem des Behälters 34 ist, hat einen radial nach
einwärts gerichteten Flansch 44, welcher auf der nicht vom Flansch 40 überdeckten Fläche des Flansches 36
ruht.
Auf Her oberen Fläche des Flansches 36 befindet sich zwischen dieser und den gegenüberliegenden Flächen
der Flansche 40 und 44 eine Schicht 46 Polycarboran-Siloxan. Dieses hat durchschnittlich ungefähr 1,6 Si-O-Bindungen
pro Polymerisateinheit und enthält ungefähr 20% Kohlepulver. Im Behälter 34 befindet sich ein
schwefelhaltiger Reaktant, und in dem durch den Elektrolyten 38 gebildeten Behälter befindet sich
geschmolzenes Natrium. Während des Betriebs kann die Oberfläche des geschmolzenen Natriums ansteigen
und wenigstens zum Teil den Innenraum des Deckels 42 ausfüllen. Die Schicht 46 steht also mit dem geschmolzenen
Natrium, dem geschmolzenen schwefelhaltigen Reaktant und der Atmosphäre in Berührung.
Durch die Erfindung wird ein vielfältig verwendbares, flexibles Dichtungsmaterial für Akkumulatoren, die mit
Alkalimetall und schwefelhaltigen Reaktanten arbeiten, bereitgestellt. Die Dichtungsrnaterialien bleiben während
wiederholter Arbeitszyklen mit Aufheizung jeweils von Raumtemperatur bis über 3000C flexibel und
widerstandsfähig gegen Korrosion.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen
Claims (6)
1. Alkali-Schwefel-Akkumulator mit einem alkaliionenleitenden
Festelektrolyten zwischen den beiden in Behältern befindlichen Reaktanten und einem temperaturbeständigen Dichtungsmaterial,
welches mit wenigstens einem der Reaktanten in Berührung steht, dadurch gekennzeichnet,
daß das Dichtungsmaterial (18,20,30,46) aus
Polycarboran-Siloxan mit 1 bis 2 Si-O-Bindungen pro Polymerisateinheit besteht.
2. Akkumulator nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der schwefelhaltige Reaktant
geschmolzener Schwefel, Natriumpolysulfid oder eine Mischung daraus ist und das Dichtungsmaterial
eine Dichtung zwischen dem Behälter und dem Festelektrolyten zur Isolierung des schwefelhaltigen
Reaktanten gegenüber der Außenatmoiphä; e bildet
ucd im wesentlichen keine Füllmittel enthält.
3. Akkumulator nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Polymerisat zwischen 1,5
und 2 Si-O-Bindungen pro Polymerisateinheit enthält.
4. Akkumulator nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Dichtungsmaterial wenigstens
10 Gew.% Kohlepulver enthält.
5. Akkumulator nach Anspruchs dadurch gekennzeichnet,
daß das Alkalimetall geschmolzenes Natrium ist und das Dichtungsmaterial eine Dichtung
zwischen den Behältern und dem Festelektrolyten zur Isolierung des Natriums von dem schwefelhaltigen
Reaktanten bildet.
6. Akkumulator nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß der schwefelhaltige Reaktant
geschmolzener Schwefel, Natriumpolysulfid oder eine Mischung daraus ist und das Dichtungsmaterial
wenigstens ungefähr 45 Gew.% Kohlepulver enthält und einen elektrisch leitenden geschlossenen Überzug
auf der Innenfläche des der schwefelhaltigen Reaktanten aufnehmenden Behälters bildet.
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Legal Events
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