DE2252974C2 - Thermoplastische Formmassen und Formkörper aus Polycarbonat und Styrol-Maleinsäureanhydrid-Copolymerisat - Google Patents

Thermoplastische Formmassen und Formkörper aus Polycarbonat und Styrol-Maleinsäureanhydrid-Copolymerisat

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DE2252974C2 DE2252974A DE2252974A DE2252974C2 DE 2252974 C2 DE2252974 C2 DE 2252974C2 DE 2252974 A DE2252974 A DE 2252974A DE 2252974 A DE2252974 A DE 2252974A DE 2252974 C2 DE2252974 C2 DE 2252974C2
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
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    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L69/00—Compositions of polycarbonates; Compositions of derivatives of polycarbonates

Description

2. Thermoplastische Formmassen und Formkörper nach Anspruch I1 dadurch gekennzeichnet, daß das Styrol-Maleinsäureanhydrid-Copolymerisat (B) 5 bis 30 Gew.-% Maleinsäureanhydrid in copojymerisierter Form enthält
3. Therüioplasiischc Formmassen und Formkörper nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Polycarbonat (A) ein Molgewicht zwischen 20 000 und 60 000 besitzt
4. Thermoplastische Formmassen und Formkörper nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Styrol-Maleinsäureanhydrid-Copolymerisat (B) ein Molgewicht zwischen 80 000 und 200 000 besitzt
Die Erfindung betrifft thermoplastische Formmassen bestehend aus einem Gemisch aus Polycarbonaten zweiwertiger Phenole und Slyrol-Wialeinsäureanhydrid-Copolymerisaten.
Es ist bekannt, die Eigenschaften, beispielsweise die Thermoplastizität. von Polycarbonaten durch Zumischen von Polymerisationsprodukten zu verändern. Hierbei muß in Kauf genommen werden, daß bei einer eintretenden Verbesserung z. B. des Schmelzindex sich hierbei andere Eigenschaften (Zugfestigkeit, Licht- und Wetterbeständigkeit) verschlechtern. Polycarbonate leibst besitzen zwar ausgezeichnete thermische und mechanische Eigenschaften, zeigen jedoch eine verminderte Beständigkeit gegenüber siedendem Wasser. Gewünscht wird auch ein besseres Fließverhalten.
Gegenstand der Erfindung sind nun thermoplastische Formmassen und Formkörper aus
(A) 5 bis 95 Gewichtsprozent eines Polycarbonats aus zweiwertigen Phenolen und
(B) 95 bis 5 Gewichtsprozent eines Styrol-Maleinsäureanhydrid-Copolymerisats.
Diese Formmassen zeigen gegenüber Polycarbonat eine deutlich verbesserte Heißwasserbeständigkeit und ein stark verbessertes Fließverhalten. Die Werte der mechanischen Eigenschaften liegen teilweise oberhalb oder nur wenig unterhalb derer der Polycarbonate. Die gute Transparenz der Polycarbonate bleibt bei den Mischungen erhalten- Beim Zugeben einer Lösung eines StyroUMaleinsaufeanhydfid^Copolymerisats in Methy* ienchiorid zu einer Polycarbonatlösung in demselben Lösungsmittel stellt man Weder eine Trübung noch eine Phaseritfennung fest Diese Eigenschaften der Mischungen aus StyroUMaleinsäureanhydrid-Cöpolymensaten und Polycarbonaten sind uffi so übeffäschendef, als Polystyrol und Polycarbonat miteinander unverträglich sind, d. h. zu trüben Produkten mit schlechten mechanischen Eigenschaften führen.
Aus der der DE-AS 11 09 884 entsprechenden US-PS 32 39 582 ist ersichtlich, daß durch Zumischungen von Vinylpolymerisaten auf Basis Styrot zu Polycarbonaten eine erhebliche Verschlechterung der Kerbschlagzähigkeit auftritt Bereits der Zusatz von 20% Vinylpolymerisat ergibt eine Kerbschiagzähigkeit von 5.
in Demgegenüber liefern die erfindungsgemäßen Abmischungen selbst bei 50/50-Abmischungen (Beispiel 3) noch eine Kerbschlagzähigkeit von 19. Dieser Befund war in Anbetracht von US-PS 32 39 582 bzw. DE-AS 11 09 884 nicht, zu erwarten.
Wie bereits erwähnt, wird durch das Zumischen der Styrol-Maleinsäureanhydrid-Copolymeren die Heißwasserbeständigkeit der Polycarbonate erhöht So bricht nach lOOOstündiger Lagerung von 10 Normkleinstäben aus einem Gemisch von 20 Gewichtsteilen Styrol-Maleinsäureanhydrid-Copolymerisat und 80 Ge-Vr'ichtsteilen Polycarbonat in siedendem Wasser nur ein Normkleinstab bei der Schlagzähigkeitsprüfung nach DIN 53453, während bei reinem Polycarbonat unter den gleichen Bedingungen von 10 Normkleinstäben 4 brechen (für den Vergleich wurden verwendet: ein Polycarbonat aus 4,4'-DihydroxydiphenyI-propan-2,2 mit einer relativer« Viskosität von 1,28, gemessen an einer Lösung von 0,5 g Polycarbonat in 100 ml Methylenchlorid; ein Styrol-Maleinsäureanhydrid-Copolymerisat, Molverhältnis etwa 88 :12, mit einer relativen Viskosität von 1,49, gemessen an einer Lösung von 0,5 g Copolymerisat in 100 ml Methylenchlorid). Mischungen aus Styrol-Maleinsäureanhydrid-Copo-Iymerisat und Polycarbonat zeigen eine Verbesserung des Fließverhaltens. Abb. 1 zeigt die Fließkurven einiger Mischungen im Vergleich zu einem gut fließenden Polycarbonat
Als Polycarbonat-Komponenten der Mischungen eignen sich hochmolekulare therir oDlastische Polycarbonate aus zweiwertigen Phenolen, z. B. Hydrochinon, Resorcin, 4,4'-Dihydroxybiphenyl, Bis-(4-hydroxyphenyl)-alkanen, -cycloalkanen, -äthern. -sulfiden, -sulfonen, -ketonen, sowie Bisphenolen, die kernhalogeniert bzw. kernalkyliert sind, und a,a'-Bis-(p-hydroxyphenyl)-p-diisopropylbenzol. Bevorzugt sind Polycarbonate auf Basis von 4,4'-Dihydroxydiphenylpropan-2,2 (Bisphenol A), Tetrachlorbisphenol A, Tetrabrombisphenol A. Tetramethylbisphenol A, sowie Dreikernbisphenole wie «,«'-Bis-(4-hydroxyphenyl)-p-diisopropylbenzol. Ihre Herstellung erfolgt in bekannter Weise durch Umsetzung der zweiwertigen Phenole mit einem Polycarbonat-bildenden Derivat der Kohlensäure.
Der Molekulargewichtsbereich der verwendeten Polycarbonate liegt /wischen 10 000 und 100 000, bevorzugt zwischen 20 000 und 60 000 entsprechend einer relativen Viskosität von 1.20 bis 1.60 gemessen an einer Lösung von 0.5 g Polycarbonat in 100 ml Methylenchlorid bei 25° C.
Bei den Styrol-Maleinsiiiireanhydrid-Copolymerisaten können die Anteile der beiden Komponenten innerhalb weiter Grenzen variiert werden, ebenso das Molekulargewicht Allgemein kann das StyroNMaleinsäureänhydrid-Copölymerisat hergestellt werden durch Umsetzung von Maleinsäureanhydrid mit Styrol bei höheren Temperaturen in Anwesenheit von Peroxid^ Katalysatoren (siehe US-PS 28 66 771, US-PS 29 71 939). Die Copolymerisate können statt Styrol auch «-Melhylstyföl, Vinyltöluol, 2,4-Dimcthylstyrol, Chlor·
styrol und andere substituierte Styrole enthalten. Das Molekulargewicht des Styrol-Maleinsäureanhydrid-Copolymerisats kann ober einen weiten Bereich variieren, z.B. von etwa 2000 bis etwa 300 000, bevorzugt im Bereich von etwa 80 000 bis etwa 200 000. Das Styrol-Maleinsäureanhydrid-Copolymerisat kann etwa 5 bis etwa 50 Gewichtsprozent Maleinsäureanhydrid, bevorzugt etwa 5 bis 30% enthalten. Die Herstellung der erfindungsgemäßen Formmassen gelingt z. B. durch Vermischen der Lösungen der beiden Mischkomponenten in einem für beide Mischkomponenten geeigneten Lösungsmittel oder Lösungsmittelgemisch. In diese Lösungen können gegebenenfalls weitere Zusätze, wie Farbstoffe, Stabilisatoren oder Effektstoffe, eingearbeitet werden.
Die Isolierung der Formmassen aus solchen Lösungen kejin dann durch Ausfällen mit Nichtlösern oder durch Abdampfen der Lösungsmittel erfolgen. Geeignete Lösungsmittel sind z. B. chlorierte aliphatische Kohlenwasserstoffe, wie Methylenchlorid, Chloroform und Trichloräthan, und halogenierte Aromaten, wie Chlorbenzol. Als Nichtlöser kommen bevor 'ugt Alkohole, wie Methanol, Äthanol und Isopropanol, in Frage.
Eine andere Methode zur Herstellung der erfindungsgemäßen Formmassen ist das Mischen der Komponenten in Extrudern mit Mischeinbauten; dabei kann man die Komponenten gemeinsam aufschmelzen oder die Schmelzen der Mischungskomponenten zusammenführen, mischen und extrudieren.
Die neuen Formmassen können zur Herstellung von Formkörpern, Filmen und Fäden verwendet werden, die einer erhöhten Dauerbeanspruchung durch siedende;. Wasser unterliegen. Weiter können die Formmassen überall dort verwendet werden, wo ein besseres Fließverhalten gegenüber den Polycarbonaten gewünscht wird oder auch dort, wo Styrol-Maleinsäureanhydrid-Copolymerisate in ihrer Schlagzähigkeit, Kerb- $chlagj:ähigkeit und ihrer Dauerwärmebeständigkeit verbessert werden sollen.
Die Mer jenangaben in den nachfolgenden Beispielen sind Guwichtsmengen, die relativen Viskositäten sind an Methylenchloridlösungen (0,5 g Substanz in 100 ml Methylenchlorid) bei 25° C gemessen.
Herstellung eines Polycarbonats
45
454 Τε:'ε 4,4'-D!hydroxydiphenyi 2,2-propan (Bisphenol A) und etwa 9,5 Teile p-Tertiär-butyl-phenol werden in ca.. 1,5 Liter Wasser suspendiert. In einem Dreihalskolben mit Rührung und Gaseinleitungsrohr wird cli:r Sauerstoff ve." der Mischung durch Einleiten von Stickstoff unter Rührung im Laufe von 15 Minuten entfernt. "Dann werden etwa 355 Teile einer 45%igen Natronlauge und etwa 1000 Teile Methylenchlorid zugegeben. Die Mischung wird auf etwa 25'C abgekühlt. Während man diese Temperatur durch Kühlen aufrechterhält, werden etwa 237 Teile Phosgen im Laufe von zwei Stunden zugegeben 15 bis 30 Minuten nach begonnener Phosgen-Zugabe werden etwa 75 Teile einer 45%igen Natronlauge zugegeben. Zu der entstehenden Lösung gibt man etwa 1.6 Teile Triäthylamin und rührt noch weitere IS Minuten. Es entsteht eine hochviskose Lösung, deren Viskosität durch Zugabe von Methylenchlorid vermindert wird. Anschließend wird die organische Phase von der wäßrigen Phase abgetrennt und mit Wasser gewaschen, bis diese frei von Salzen und Alkali ist. Das Polycarbonat wird auü der gewmhenen Lösung isoliert und getrocknet. Das Polycarbonat hat eine relative Viskosität von 1,32, gemessen an einer 0,5%igen Lösung in Methylenchlorid bei 2O0C, was näherungsweise einem Molekulargewicht von 34 000 entspricht
Beispiel 1
80 Teile eines Polycarbonats aus 4,4'-Dihydroxydiphenylpropan-2,2 der relativen Viskosität 1,33 und 20 Teile eines Copolymeren aus 88 Teilen Styrol und 12 Teilen Maleinsäureanhydrid mit der relativen Viskosität 1,49 werden in einem Doppelschnecken-Extruder bei 200, 220, 250 und 235° C gemischt und extrudiert. Formkörper daraus zeichnen sich gegenüber dem reinen Polycarbonat durch eine verbesserte Beständigkeit gegenüber kochendem Wasser aus, die wie folgt gemessen werden kann:
10 Normkleinstäbe werden 1000 Stunden lang in siedendem Wasser gelagert. Bei der Schlagzähigkeitsprüfung nach DIN 53453 bricht nur einer der zehn Stäbe, während von den 10 fwmikleinstäben aus Polycarbonat 4 brechen.
Die Fließfähigkeit des Gemisches wurde gegenüber reinem Polycarbonat verbessert Die mechanischen Eigenschaften dieser Formmasse und diejenigen der folgenden Beispiele werden in der nachfolgenden Tabelle angegeben.
Beispiel 2
80 Teile eines Polycarbonats aus 4,4'-Dihydroxydiphenylpropan-2,2 der relativen Viskosität 1,28 und 20 Teile des im Beispiel 1 beschriebenen Styrol-Maleinsäureanhydrid-CopoIymerisais werden in einem Doppelschnecken-Extruder bei 200, 220, 250 und 235° C gemischt und extrudiert. Die Beständigkeit des Produkts gegenüber kochendem Wasser entspricht derjenigen des Beispiels 1. Die Fließfähigkeit des Gemisches wurde gegenüber derjenigen des Beispiels 1 noch weiter verbessert.
Beispiel 3
50 Teile des im Beispiel 1 verwendeten Polycarbonates werden mit 50 Teilen des im Beispiel 1 beschriebenen Styrol-Maleinsäureanhydrid-Copolymerisats in einem Doppelschnecken-Extruder bei 200, 220, 250 und 2350C gemischt und extrudiert Die Beständigkeit des Produkts gegenüber kochendem Wasser entspricht derjenigen des Beispiels 2. Die Fließfähigkeit des Gemisches wurde gegenüber derjenigen des Beispiels 2 noch weiter verbessert.
Beispiel 4
20 Teile des im Beispiel 1 verwendeten Polycarbonats werden mit 80 Teilen des im Beispiel 1 beschriebenen StyroUMaleinsäUreanhydrid-Copülymensais in einem Doppelschnecken-Extruder bei 200,220,250 und 235°C gemischt und extmdiert Die Schlagzähigkeit des Produkts blieb ^ch lOOOstündiger Lagerung in siedendem Wasser praktisch unverändert. Die Fließfähigkeit des Gemisches wurde gegenüber derjenigen des Beispiels 3 noch weiter verbessert
I 5 Eigenschaft Prüfniethode 22 52 974 Beispiel 1 6 Beispiel 3 Beispiel 4 E
b
I,
Schlagzähigkeit Beispiel 2 I
RT DIN 53 453 Maßeinheit ungebr. ungebr. 21 I
I -40 C ungebr. ungebr. 45 21 I
I
1 S		 kerbschlagzähigkeit niJ/mniJ 82 1
RT DIN 53 453 17 19 4 I
- ,A
Ψ 		-40 C 16 i
! $ Dehnspannung mJ/mm3 7 1
ύ σ 1,0 DIN 53455 56,8 64,2 ι
''S'
,ψ. 		Dehnung bei 57,5 ι
1"
• ϊ 		σ 1,0 DIN 53 455 N/mm2 3,3 3,3
' k Elastizitätsmodul DIN 53 455 2550 3,3 2900 3250
' Γ
ί
• ϊ 		Kugeldfuckhärte % 2500
• 1 ■ V,r>.-r> Γ>Ι!νί N/mm2 122 140 168,5
"C JO
Wärmeformbesiändigkeii		 DIN 53 460 144 12Q 134 126
nach Vicat I^ J^n M/mm' 143
G Hierzu 1 I3lattZeichnungen I
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Claims (1)

Patentansprüche:
1. Thermoplastische Formmassen und Formkörper aus
(A) 5 bis 95 Gewichtsprozent eines Polycarbonats aus zweiwertigen Phenolen und
(B) 95 bis 5 Gewichtsprozent eines Copolymerisates aus gegebenenfalls substituiertem Styrol und einem a,j5-ethylenisch ungesättigtem Monomeren, dadurch gekennzeichnet, daß das Copolymerisat (B) ein Styrol-Maleinsäureanhydrid-Copo'ymerisat ist
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