DE2234119A1 - Anordnung zum zuechten von kristallen aus einem ausgangsmaterial - Google Patents

Description

BOCS/FF

» 1

Günther μ. david

Pateniassessor
Anmelder; N.V. PHILIPS¹ GLQEiLAMPENFABRISKEN

Akt., KIH- 5765

fcnm.idimf v«ttk 10. «Juli 1972

"Anordnung ssub» Züchten von Kristallen ecus einem Auggangematerial".

Die Erfindung betrifft eine Anordnung zum Züchten von Kristallen aus einem Ausgangamaikerial, &%% wenigstens einer förroigen Wirmebehaindlungskairimer, der von zumindest eifier herrührende· .WSrme zugeführt werden kann, wobei ia Beijrif¹) aumindaat ein in axiaXer Riohtung: Terlwfender vtnd, sich übe» e.inen Tesil der axialen ATjnieasung der Kwnner. eratreckendtr T«»p0ratu.-pgrad.ient .Übe» der Kamee?

herrscht, '

Solche Anoydnungen ei.nd bekannt und wenden η assent 3, ic V. in der MaltileiterindviGtrie ?um Achten von Binkrietallen aus Hiilbleiterranttiriftlien angewendet. Dab?i wird hHufig ain Schmel^tiegal od.^r ein hchiffchen, in dem ajoh das Au^gangaraa-terial befindet, sahr can in axialer Hiohtunc durch die röhrenförr.ige

und dor Teinpü.rivfcurgrfHÜe.rvt; wird in einem aolchon

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ORIGINAL INSPECTED

Sinne durchlaufen, dass ein Kristallkeim zu einen Einkristall mit grossen Abmessungen heranwächst. Bas Wachstum des Einkristalls aus den Ausgangsmaterial kann verschieden vor sich gehen, beispielsweise von einer Materialschmelze, der Dampfphase, ungesättigten Lösungen aus usw.. vie u,a« Ια Buch von Lawson und Nielen "Preparation of single crystals' (London Butterworths Scientific Publications, 195Q) beschrieben ist.

Bei den bekannten Anordnungen wird der Temperaturgradient oftmals mit Hilfe einer oder mehrerer elektrischer Heizspiralen erzeugt, die in axialer Richtung um die Wärsiebehandlungskammer heruogewiokelt sind.

Der Temperaturgradient entsteht an der Uebergangs-

stolle sw iechen swei Heizspiralen, die ein· unterschiedliche Aueführung btw, eine unterschiedliche elektrische Heizleistung haben, oder beim Uebergang τοη eines »it geringer Steigung gewickelten Teil einer einzelnen Heizspirale zu einem Teil mit einer grosseren Steigung.

SIn Problem bei den bekannten Anordnungen ist der

Umstand, dass das Sohiffchen oder der !Tiegel Bit dem Ausgangsmaterial mit besonders genau definierten und sehr niedrigen Geschwindigkeiten durch die WSrmebehandlungBkaamer geleitet werden muss, unu das erwünschte Kristallwachstum eu erzielen« In der Praxis kommen häufig Geschwindigkeiten von einigen mm pro Stunde vor.

Dabei müssen unerwünschte Gsschwindkgietsechwankungen vermieden werden· Au3aerdam muss das Schiffchen bzw. der Tiegel gegen mechanische Stösse und Schwingungen geschützt sein, die das Kristollwachstum gleichfalle ungünstig beeinflussen« Solches macht ein kostspieliges und komplizierten Präzigiuiaa-Antrieba- und Geschwindißkeitaregelsystem notwendig, das ütoss- und schwingungsfrei angeordnet ist und selbsfcerzeußto Schwingungen nicht auf das Schiffchen übertrügt, ■'

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Die vorliegende Erfindung bezweckt, eine solche Anordnung zu schaffen, bei der das genannte Problem beseitigt ist.

Um das angestrebte Ziel zu verwirklichen, ist die

erfindungegemässe Anordnung dadurch gekennzeichnet, dass die Begrenzung der Kammer in axialer Richtung duroh wenigstens eine'erste Wärmedurchgang sw and gebildet wird, die mit ihrer von der Kammer abgekehrten Seite einen Teil der Begrenzung eines Behälters bildet, in dem sich ein Medium befindet, dass anderswo durch wenigstens eine zweite Värmedurchgangswand hindurch unter Uebergang von der Flüssigkeits- in die Dampfphase Wärme aus der Wärmequelle aufnimmt und unter Uebergang von

dor Dampf- in die Flussigkeitsphase Wärme durch die erste Wärmedurchgangswand hindurch an die Kammer abgibt, wobei das an der ersten Wärmedur oh gang 3 wand kondensierte Mediu-n sur «weiten Wärmedurchgangswand zurückströmen kann, wobei der Behälter «it einem Gaspufferraum versehen let, in des sich ein inertes Regelgaa befindet, das im Betrieb vom Mediumdampf getrennt.ist, und zwar durch eine dazwischen auftretende Trennflache, die sich quer zur Achse der Kassier innerhalb des Behälters erstreckt und Über der in axialer Richtung der Temperaturgradient herrscht, der sich über der Kammer bemerkbar macht, wobei der Temperaturgradient in axialer Richtung entlanf der ersten Weraedurchgangsvand dadurch hin- und herbewegbar ist, dass die Treanflache duroh Regelung der den Behälter durch die Wärmequelle zugeführten Wärmemenge vereohoVe wird, wobei das Regelgas.die erste Wärmedurchgangswand bei steigendem MediuRdampfdruck infolge zunehmender Wärmezufuhr mehr bzw. bei sinkendem Ksdiuadampfdruck infolge abnehmender Wärmezufuhr weniger freigibt.

Auf diese Weise ist eine Anordnung ohne bewegende

Teile erhalten, bei der das Schiffchen oder der Tiegel ortsfest inner-· halb der Wärraebehandlun_; skamraer ungeordnet werden kann, während dieses,

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Schiffchen bzw. der Tiegel den Temperaturgradienten durchläuft, da sich der Temperaturgradient selbst in axialer Richtung durch die. Wännebehanä lungskarainer bewegt, und zwar einfach durch Regelung der dem Behalter durch die Wärmequelle zugeführten Wärmenenge.

Wird die Wärmezufuhr erhöht, so steigt der Mediumdampfdruck, wodurch daa Druckgleichgewicht zwischen dem Mediumdampf und dem inerten Regelgas gestört wird. Demzufolge verschiebt sich die Trennflache und damit der Temperaturgradient, bis ein neuer Gloichgewichtazustand erreicht ist, wobei das Rggelgas eine grössere Oberfläche der ersten W&rmedurchgangewand freigegeben hat. Die zusätzliche freigegebene Oberfläche ist nun füx eine zusätzliche Wärmeabfuhr zur V&faebeh&ndlungskammer τβΓfügbar.

Bei Verringerung der Wärmezufuhr sinkt der Medium-

dampfdruck, wodurch die entgegengesetzte Auswirkung auftritt, nämlich dass die für den Wärmedurchgang verfügbare Oberfläche der ersten Wärmedurohgangawand durch das Regelgas Terringert wird und dass weniger Wärme zur Wärmebehandlungskammer gehen kann. Wenn man nun dafür sorgt, dass der Regelgaidruck im Gaspufferraua im Botrieb konstant bleibt, so vird erreicht, dass der Mediuradaepfdruck und dealt die Mediumteinperatur la Behälter auf bestimmten konstanten Werten »ingestellt bleiben, und dann haben Aenderungen in der Wärmezufuhr lediglich Verschiebungen der Trennfläche zur Folge.

Ein konstanter Druck des Regelgases im Gaspufferraum

kann dadurch verwirklicht werden, dass diesem Raum ein grosses Volumen gegeben oder dass an einen Gaspufferraum mit verhältnism&ssig kleinen Volumen ein Speicherbehälter mit verhältnisraässig grossem Volumen angeschlossen vird. Der Speicherbehälter kann dann gleichfalls Regelgas' \. enthalten oder mit einem anderen Gas gefüllt sein, das durch eine be-

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wegbare Wand vie beispielsweise eine schlaffe Membran oder einen schlaffen Balgen tob Regelgas im Gaspufferraum getrennt ist.

Der Speicherbehälter ist nicht notwendig, wenn der

Regelgasdruck 1 atm betragt. Der Gaspufferraum kann dann durch eine bewefbare Wand τοη der Umgebungsluft getrennt sein» Die bewegbare Wand kann sogar entfallen, wenn als Regelgas Luft verwendet wird.

Bei der vorliegenden Erfindung ist ein kompliziertes

und kostspieliges Antriebs- und Gesohvindigkeitsregelsystem nicht mehr notwendig. Wegen des Verdastpfungskondensationoyorgangs des Mediums in Behälter nimmt die nicht durch Regelgas geschützte Oberfläche der ersten Wärmedurchgangswand eine einheitliche Temperatur an. Mertiuadampf kondensiert nämlich stets dort auf dieser Oberflache, wo der niedrigste Dampfdruck bzw. die niedrigste Temperatur herrscht, so dass eine örtliche Temperaturabweichung sofort ausgeglichen w rd. Die genannte Oberfläche ist mithin völlig isotherm. Dies lasst sich bei Anordnungen mit um die Wämebehandlungekaiamer herumgewickelten elektrisohen Heiaspiralen praktisch kauft verwirklichen, Insbesondere wegen der thermischen Tcrluat· an die Umgebung, die an der Stelle der Enden der Anordnung grosser sind ale in der Kitte. Wegen der verhfiltnieiaBseig hohen YerdaapfungswSrm« flüssiger Medien kann eine grb'ssere Wärneeenge im Mediuadampf geepeioher und je Zeiteinheiten der zweiten zur ersten WErniedurchgangawand transportiert werden, während durch Kondensation eine gute Wärmeübertragung zwischen der Flüssigkeit und den WSrmedurchgangswilnden gewährleistet ist. Durch die grosoe Warmetransportkapazitiit des Mediujaa im BehSlter besteht nahezu kein iemperaturabfall zwiaoh en der zweiten und ersten ,Wärmedurchgangswand» Letztere ninat mithin eine Teraperatur an, di· nahezu gleich'der ieiapergtur der »weiten Warne* durchgangBwand ist. Dies bietet mehr und bessere i<$gliöhkeiten aum

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Messen des Temperaturpegels im Betrieb der Anordnung, da Temperaturfühler an der Stelle der zweiten WSrmedurchgangswand mithin nahe der Wärmequelle, angeordnet werden können.

Wegen der bereite genannten grossen Warmetransportkapazität dea Mediums im Behälter ist es möglich, durch Erhitzung einer zweiten Wänaedurchgangswand mit geringen Abmessungen eine erste WSrmedurohgangswand mit grossen Abmessungen auf eine einheitliche Temperatur zu bringen. Dies bietet den Vorteil, dass nur eine Wärmequelle, wie eine elektrische Heizspirale, ein Oasbrenner, usw. an der Stelle der zweiten WSrmedurchgangswand mit kleinen Abmessungen genügt· Dies iet einfacher und presigünstiger als bei den bek'annten Anordnungen mit über die Gesamtlänge gewundenen Beizdrähten.

Die Wahl des Mediuas hängt Ton der in der Wärmβ-

behandlungekaamer erwünschten Arbeitsteaperatur ab. Liegt diese Temperatur in Bereich von 6OO^eC-15OO^eC, so kann beispielsweise Natrium gewählt werden.

Für jeden Temperaturbereich Bind günstige Medien verfügbar.

Ea kommen nioht nur Metalle wie Kalium, Lithium,

Cadmium, Caesium uew. in Betracht, eondern auch Metallegierungen, organische Verbindungen (Kohlenwasserstoffe) usw.

Die Wahl dee inerten Regelgases muss sqy&ein, dass

sich bei einem gegebenen Medium die TrennflSche mit dem darüber befindlichen erwünschten Temperaturgradienten einstellt. Je nach dem gewählten Medium kommen als Regelgase »ua Beispiel Argon, Stickstoff,

Neon oder Helium in Betracht.

) Die Schfirfe und StabilitSt der TrennflHche und dami*

die Steilheit und Qualität des Temperaturgradienten können übrigens

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durch Anwendung verhaltniamässig hoher Verdampfungsgeschwindigkeiten und/oder Dampfstromdichten des Mediums häufig günstig "beeinflusst werden« Ersteres läset sich dadurch verwirklichen/ dass nan die Wärmequelle eine verrältnismässig hohe Leistung liefern lasst. Letzteres wird "bei verhältnismässig kleinem Schnitt durch den Kanal innerhalb des Behälters erreicht» durch den hindurch Medium-darfpf von der zweiten zur ersten WSrmedurchganßswand strömt.

Bei einer günstigen Ausführungsforn der erfindungs-

geraässen Anordnung ist der Druck und/oder die Menge des Regelgases in Gaepufferraum einstellbar. So ist es möglich, die Arbeitstemperatur der Wärmebehandlungskammer durch Regelung des Siegepunkts des Mediums im Behälter zu regeln.

Bei einer weiteren günstigen Aueführungsfoma der

erfindungsgemäeeen Anordnung ist im Behälter eine poröse. Masse mit einer Kapillarstruktur vorhanden, die die erste mit der zweiten Warnedurchgangowtmd verbindet und durch die hindurch das an der ersten WBrmedurehgangsvand kondensierte Medium durch Kapillarwirkung sur zweiten VSrmedurchgangewand Eurückströmen kann.

Sareta die Anwesenheit der perösen Maeee 1st die

Rückfuhr des an der ersten W&raedurchgangsvand kondensierten Mediums zut zweiten Wärmedurchgangβwand unter allen Umständen gewährleistet, mithin sogar Rückfuhr entgegen,der Schwerkraft. Dies maoht die Anordnung orfcsunabnangig, und man kann sie nach V/uns cn anordnen, so dass sie für Kristallwachstumsvorgänge universell brauchbar ist»

Die poröse Masse kann z.B. eus keramischen Material,

aus Gazen von Draht oder bandförmigen Material aus Metallen.oder Metall legierungen, aus einen Netzwerk von Glasfasern, aus Anordnungen von · oder Röhrchen, gegebenenfalls in Kombination mit einen System

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τοπ Kapillarnuten in der Behälterwand bestehen. Die die erste nit der zweiten Wärmedurchgangswand verbindende poröse Masse kann einen grösseren oder kleineren Teil der BehälterwandoberflSche, ja ßogar die Geeamtwandoberfläohe bedecken und auch mehr oder weniger durch den BehSlterraum hindurchgeführt sein.

Eine weitere Ausführungsforra der erf indungsger.ässen Anordnung ist dadurch gekennzeichnet, dass der Gaspufferraum mit. einer weiteren porösen Masse mit einer Kapillarstruktur derart ver- ■ sehen ist, dass das in den Gaspufferraue eingetretene flüssige Medium durch Kapillarwirkung durch dieae weitere Hasse hinduroh zum Behalter zurückströmen kann. Dies bietet den Vorteil, dass flüssiges Medium, das entweder durch Schwerkraftwirkung oder aber durch Kondensation an einer Wand des Gaepufferraume in diesen Raum eingetreten ist, nicht darin zurückbleibt. Die vollständige Mediuameftge bleibt - ithin für den Verdampfungskondeneationsvorgang verfügbar, so dass die Tollständige VSrmetransportkapazität beibehalten wird und keine Gefahr des Trockenkochens und der Uebererhitzung der zweiten WErmedurbhgangewand besteht.

Eine weitere Aue führung «form der erfindungsgeza&esen Anordnung ist daduroh gekennaelohnet, dass Im Behälter eine Füllmasse vorhanden ist, durch die hindurch Medlundanpf von der zweiten zur ersten Wärmedurohgangswand strömen kann.

Durch das Anbringen der Füllmasse ist der effektive

Schnitt durch den Kanal, durch den hindurch Mediundamyf von der zweiten zur ersten V/ärmedurchgangowand strSrat, Terringert. Es hat sich gezeigt, dass auf diese V/eiee schärfere Tr*nnflSehen zwischen dem Kediundampf und dem inerten Regelgae und mithin eteilere Temperaturgradienten erzielt werden.Ausserdem bietet die Füllmasse noch einen weiteren Vorteil. In einigen Fällen ist nämlich der Kediumdar/.pfdruck bzw. der \

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! 'inerte Regelgasdruck niedriger als der atmosphärische Druck. Insbesondere bei Anordnungen mit verhMltnisnassig giossen Ahnessungen sind die Behälterwände infolge des über diesen Vänden herrschenden Druckunterschiede beträchtlichen mechanischen Belagtungen ausgesetzt. Namentlich bei hohen Arbeitstemperaturen, bei denen die Steifigkeit der Behälterwände beträchtlich niedriger ist als bei Zimmertemperatur, kann dies zu Verfornung (Durchbiegen) und Binreissen der Behälterwände mit drohender Implosionsgefahr führen.

Ist innerhalb des Behalters eine die Behälterwände

bedeckende poröse Masse mit Kapillerstruktur zum Transport von Kediurakondensat vorhanden, so kann sich diese Kasse von den V/änden lösen, und ihre Kapillarstruktur kann derart beschädigt werden, dass sie für die Hückfuhr des Kondensats nicht nehr brauchbar ist. Dickere und mit'-hin festere Behälterwände sind wegen des Gewichts und des Gestehungspreiaes meistens unerwünscht, während die Wärmedurchgangswände im Zuearaaenhang mit ihrem Värmewider3tand an bestimmte Dickegrenzen gebunden sind. Wenn man die Füllmasse aus steifem Material wählt, so kann diese Masse aus3erdem als Unterstützung für die Behälterwände gegen von aussen darauf ausgeübte Druckkräfte dienen.

Die Füllmasse kann beispielsweise aus einer Konstruktion von perforierten Platten, aus Gazen, aus einer Stäbchen- oder Röhrchenkonatruktion oder aus zusfiaiiienharigendem draht- oder bandförmige Material bestehen.

Bei einor günstigen Ausführungsform der erfindungs-

gemässen Anordnung besteht die Füllmasse aus zusammengepresster-Stahlwolle. -Der Behalter kann damit auf einfache und preisgünstige Weise angefüllt werden. Die Drähte oder Bänder können lose in den Behälter * geschüttet -anJ' danach zusaGic-en^e-drückt werden*, was vorteilhaft ist bei

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solchen Behältern, deren Behälterraum verhältni3iaässig kompliziert gefornt ist. Auch kann die Stahlwolle vorher zusammengepresst und der erhaltene Block gegebenenfalls nach Sinterung in den Behälterraum eingeschoben werden.

Eine weitere Ausführungsforip. der erfindungsgeirässen

Anordnung ist dadurch gekennzeichnet, da3s Kittel vorhanden sind, nit denen die Stelle der Trennfläche im Behälter bzw, die Stelle des Temperaturgradient en festgestellt werden kann.

Die Bestimmung der Stelle der Trennfläche kann beispielsweise auf optischen Wege erfolgen. Dabei können durchsichtige Behälterwände benutzt werden, wobei etwa Quarz ala Behältermaterial gewählt wird. Auch kann die Bestimmung auf thermischem Veg.e erfolgen, beispielsweise mit Hilfe einiger Thermoelemente, die in axialer Richtung gesehen hintereinander an verschiedenen Stellen der Anordnung montiert sind.

Bei einer günstigen Ausführungsform der erfindungs-

getnässen Anordnung bestehen die Mittel aus einer einen Flüssigkeitstropfen enthaltenden Kapillarrohre, die einerseits mit dem Ga3pufferraum und andererseits mit einem Gasrauia konstanten Drucks verbunden ist wobei der Flüssigkeitstropfen den Verschiebungen der Trennfläche unter Einfluss von entsprechenden Druckänderungen des Regelgases im Gaspuffer raum folgt. '

Der Lage des Flüssigkeitatropfens in der Kapillarrohre kann nun leicht die Lage der brennfläche bzw. des Temperaturgradienten entnommen werden.

Bei Anwendung eines Regelgaaes ini Gaspufferraum unter

atmosphärischen Druck kann der Gaarauia unter konstantem Druck durch die Umgebung selbst statt durch einen eigene hierzu vorgesehenen Gasbehäl-

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ter gebildet werden.

Eine weitere Ausführungsfora der erfinäungageraässen Anordnung ist dadurch gekennzeichnet, dass die Kittel aus einer. Gasetromungemesser bestehen, der in einer den Gaspufferraum mit einen
Gasspeicherbehälter konstanten Drucks verbindenden Leitung aufgenoramen ist. . ' '

Bei Verschiebung der Trennflache strömt eine gewisse

Regelgasnenge von Gaspufferraum zum Gasspeicherbehälter, und ungekehrt. Diese durch den Gasstromungsmesser gemessene Regelgasmenge ist nun ein Hass für die Verschiebung der Trennflache.

Die Erfindung wird anhand der Zeichnung« in der die

Figuren 1 bis 8 Aus führung sformen der Anordnung auf schematiscne V.'eise und nicht inasstabsgetreu darstellen, näher erläutert.

In Fig. 1 bezeichnet die Bezugsziffer 1 eine durch

eine Y/ärmedurchgangewand 2 eines Behälters 5 begrenzte röhrenförmige
Wärmebehandlungskanuaer. Der Behalt er 3 besitzt eine zweite Wärmedurchgangswand 4_f durch die hindurch den Behälter von einer elektrischen
Heizspirale 5 herrührende V/Srme zugeführt werden kann.. Die von der
Heizspirale 5 gelieferte Leistung kann iait einem Segelgerat 6 geregelt werden* ·

Der Behälter 3, der in bezug auf die Umgebung durch

eine Isolierschicht 7 thermisch isoliert ist, ist mit einem Gaspufferraum 8 versehen, der nit einen ein inertes Regelgas enthaltenden Gasspeicherbehälter $ in offener Verbindung steht. Ferner ist im Behalter 3 ein zum Wärnetransport dienendos Medium,¹ beispieleweise Natrium vorhanden.

Die Uirkungsweiäe der Anordnung iat wie folgt. An- · fanglich ist das Eegolgus über den gosoxiten 3ehelterraum verteilt. In

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Betrieb der Heizspirale 5 verdampft Medium an der Stelle der zweiten WBrmedurchgangswand 4* Danach strömt liediumdanpf in Richtung der ersten WSrmedurchgangswand 2 wegen des dort herrschenden niedrigeren Drucks und der niedrigeren Temperatur, kondensiert unter Abgabe νοηΛ/ärne an dieser Wand und wird unter Einfluss der Schwerkraft zur zweiten WSrnedurehgangsvand 4 zurückgeführt, ua dort erneut ve*rdanpft zu werden.

Durch den Hediumdanpfstrom wird das Regelgas zum Gas-" ♦ pufferraum θ und Gasspeicherbehälter 9 getrieben, und es wird Quer zur Achse dee Behälters J eine TrennflSche zwischen Kediuindämpf und Regelgas hergestellt, über der in axialer Richtung ein Temperaturgradient

• ■

herrscht. Dits ist auf achematische Weise dargestellt» Kit der Bezugssiffer 10 ist die TrennflSche bezeichnet» wShrend rechts vom BehSlter 5 der Tenperaturverlauf in der VHrmebebandlungekammer 1 in axialer Richtung engegeben ist»

Die Stelle der TrennflSche wird durch die dem Behälter 5 von der Heizspirale 5 gelieferte Leistung bestimmt. Steigt die Wärmezufuhr, so ηΐΒπΛ auch der Mediuadampfdruck xu und dae Regolgas wird mehr in den Speicherbehälter 9 hineingetrieben. Die Trennfläche verschiebt eich mithin nach oben, biß «in neuer Gleichgewichtszustand erzielt ist, wobei eine gröseere Oberfliehe der VSrmedurchgangewand 2 frei wird und mehr VBrtae aus den üehalterrau« zur Wärmebehandlung8-kammer 2 abgeführt wird. Wenn usgekehrt die Wgrmezufuhr der Eeizaf&rale 5 verringert wird, sinkt der Mediundarapfdruck und die Trennflache 10 *-' bewegt sich naoh unten. Das Regelges schirmt dann einen grSsseren Teil . der Vi'ärcedurohgangswand 2 ab, so dase weniger Uarne zur WSrnebehandltmg. kacuner 1 abgeführt wird. Der Gasepeicherbehälter 9 het nun ein derart ■ grosses Voluaen* daeo ohne Eückaicht auf die Verschiebungen der Trenn·- fläche der Hegelgpsäruck im Gaspufferrsua 6 stets konstant bleibt.

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Dies bedeutet, dass eine Aenderung in der Wärmezufuhr lediglich eine Verschiebung der Trennfläche zur Folge hat, wBhrend der l-Iediumdempf» druck, der Mediunsiedepunkt und nithin die Behaltertemperatur konstant

- ■ bleiben. Der nicht durch das Regelgas abgeschirmte Teil der WSrnedurch-

gangswand 2 erhält mithin eine konstante einheitliche Temperatur. Der

Siedepunkt des Mediums kann übrigens dadurch geändert werden, dass der

Regelgasdruck durch Srttzug oder Zufuhr von Regelgas zum GasspeicherbehSlter 9 geändert wird« Dazu ist dieser Speicherbehälter mit einem Versohlusa 11 versehen.

Ferner ist in Fig. 1 dargestellt, auf welche Art und Weise mit der vorliegenden Anordnung Kristalle gezüchtet werden. In diesen Fall findet das Kristallvachstua von der Dampfphase aus statt.

In der Wärmebehandlüngekaamer 1 befindet sich ein

Tiegel 12, der das Ausgangsmaterial für das Kristallwachstua enthält und der an einem Rahmen 13 aufgehängt ist· Der Tiegel 12 hat im Betriet «ine feste Position in der WSraebehanälungekaniner.

_; Der Kristallisationsvorgang verläuft nun wie folgt» Hit Hilfe des RegelgerUta 6 wird dafür gesorgt, dass die Heizspirale 5 dem Medium im Behälter 3 so viel Wärme zuführt, dass sich die Regelges/ liodiumdampf-Trennflflche in Höhe des waagerechten Teile des Rahmens 15 einstellt. Der ganze Tiegel 12 befindet sich dann in einein Bereich höhe Temperatur» nämlich der Siedetemperatur dos Mediums. V/egen der hohen Temperatur verdaripft das Ausgangsnaterial im Tiegel 12. !Tun wird die von der Heizspirale 5 gelieferte Wärmemenge gona allmählich verringert. Die Trennfloche 10 verschiebt sich sehr lengsam nach unten. Ib engeren Oberende des Tiegels 12 macht sich die niedrigere Temperatur wegen der mit der Verschiebung der Trennfläche einhergehenden Verschiebung des Temperaturgradient©« «uerat benerkbar. Dies hat zur Folge, dass in der ,

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Verengung etwas Danpf subliaiert und sich ein Kristallkeim bildet. Bei weiterer Verschiebung der Trennfläche bzw, des Teraperaturgradienten in Abwärtsrichtung wachst durch anhaltende Sublimierung der Kristallkreini zu einem grossen Kristall heran. In dor Zeichnung gibt der schraffiert dargestellte Teil den im Entstehen begriffenen Kristall und der gestrichelte Teil das dampfförmige Ausgangsmaterial an. Wenn der Teaperaturgradient die Unterseite des Tiegels 12 in Abwärtsriohtung passiert hatf so kann der Tiegel aus der Wärmebebandlungskammer entfernt werden«

Auf diese Weise ist Kristallwachstum ohne Verwendung bewegender Teil· verwirklicht. Der Temperaturgradient durchläuft den Tiegel einfach durch Regelung der Wärmezufuhr der Spirale 5.

Bei den Anordnungen nach den Pig. 2 bis θ sind die . der Anordnung nach Fig. 1 entsprechenden Einselteile mit denselben Bezugsziffern versehen·

In Fig· 2 ist ein· Anordnuni dargestellt» bei der im Behftlter 3 «ine poröse Masse 20 mit einer Kapillaratruktur vorhanden ist, die. di« beiden WariBedurobgangiwSnde 2 und 4 miteinander verbindet. Duron diese poröse Masse 20 hinduroh kann da· an der Wärmedurchgangawand 2 kondensierte Medium durch Kapillarwirkung zur Wärraedurchgangsvtuid 4 zurückströmen, um dort erneut verdampft zu werden. Im Gegensatz zur Aliordnung naoh 'ig. 1 ist di« vorliegend« Anordnung durch die SÜckfubr von Kondensat nicht abhängig von der Schwerkraft. Durch die Anwesenheit der porösen Masse 20 findet «ine Kondensatstruktur ohne Rücksicht auf die Stellung der Anordnung statt. Da sich die porSse Mass 20 auch in Gaspufferraun 8 erstreckt, wird in diesen Raum eingetretene» flüssiges Mediun nicht darin zurückbleiben, sondern gleichfalls zur WärnedurOhgangawand A zurückgeführt werden. ·

An den Gaspufferrauin 6, in dom eich Regelgas unter

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atmosphärische« Druck befindet, schliesst eich eine Kapillarrohre 21 er in der sich ein den Gaspufferraum 8 von der Umgebung trennender FlÜBsikeitstropfen 22 befindet. Nach der Eichung kann der Lage des Flüssigkeitstropfens die Stelle der TrennflEche bzw. des Temperaturgradienten entnommen werden., Bei einer grosseren Wärmezufuhr der Heizspirale 5» wodurch der il ed iumdampf druck ansteigen würde, verschiebt sich die Trennfläche Ober einen gewissen Abstand nach rechts. Demzufolge verschiebt sich der Flüssigkeitstropfen 22 gleichfalls über einen bestimmten Abstand nach rechts, so dass in der neuen Ruhelage zu beiden Seiter des Tropfens 22 obenso wie zu beiden Seiten der brennfläche 10 wieder atmosphärischer Druok herrscht.

Sie Wirkungsweise der Anordnung nach Fig« 2 ist

weiterhin gleich derjenigen nach Fig. 1, so dass sich eine weitere Be-. Schreibung erübrigt. Es ist nooh eine Kristallwachstum von einer Ausgangeaaterielschaelxe au« alt Hilfe der vorliegenden Erfindung dargestellt. In einer Umhüllung 23 befindet eich ein Schiffchen 24. Darin befindet sich rechts ein Kristallkeim 25. Links davon befindet sich, das Auegangsmaterial· Zunächst wird dem. Behalter 3 von der Heizspirale 5 soviel Wärme zugef Uhrt, dass sich der Temperaturgradient in Hohe deo Kristallkeims 25 einstellt. Das gesamte Auegangsiaaterial schmilzt' dann unter Einfluss der näheren Temperatur. Danach wird die Wärmezufuhr allaahlich verringert und die Trennflache bzw. der Temperaturgradient bewegt eich nach linke« Das an den Kristallkeim grenzende Ausgangeuaterial in der flüssigen Phase durchlauft nun als erstes den Temperatur gradient en. Unter Einfluss der sinkenden Temperatur gerinnt dieses Auagangsmaterial zuerst und wächst es von Keim aus bei Verschiebung des Temperaturgradienten- nach links zu einem langen Kristall heran.

Für die angegebene Stelle der Trennflaohe bildet der

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schraffierte Teil des Ausgangematerials den im Entstehen begriffenen Kristall, während sich links davon noch flüssiges Ausgangsmaterial befindet.

Bei der Anordnung nach Fig. 3 befindet sich die Heizspirale 5 an eier Eingangsseite statt beim geschlossenen Ende wie in Fig. 2. Ferner ist ein Gasströmung3messer 30 vorhanden, der in die Leitung 5I zwischen dem Gaspufferraum 8 und dem Gasspeicherbehälter 9 * aufgenommen ist, in welchem Behälter ein konstanter Regelgasdruck herrscht. Mit Hilfe des Gasströmungsraesser 30 können Geschwindigkeit und Stelle der Trennfläche 10 und damit die Steile des Temperaturgradienten bestimmt werden. Wird nSmlich die Wärmezufuhr der Heizspirale 5 um.einen gewissen Wert erhöht, so verschiebt sich die Trennfläche über einen gewiesen Abstand nach rechts und eine Regelgasmenge strömst aus dem Gaepufferraum 8 zum GasspeicherbehSlter 9* Die durch den Gasströmungsmesser 30 gemessene Regelgasraenge ist ein Mass für die Verschiebung der Trennfllche, Wird umgekehrt die.Wärmezufuhr verringert, BÖ verschiebt eich-die Trennf!Sehe nach links und Regelgas strömt aus den Speicherbehälter 9 zum Gaspufferraum Θ.

In Fig. 4 ist eine Anordnung dargestellt, d.ie an der

Stelle der zweiten Wärmedurchgangswand 4 einen Gasbrenner 40 als Wärmequelle besitzt. Die Anordnung ist in diesem Fell vertikal angeordnet, wobei siah der Zugang zur WSrmebehandlungskamner 1 an der Unterseite _/ befindet. Das an der WSrmedurohgangswand 2 kondensierte Medium kann über die poröse Kasse 20 durch Kapillarwirkung zur WSroedurchgangswand 4 entgegen der Schwerkraft zurückströmen.

Ausserdem ist dargestellt, wie Kriatallwachetum aus-

einer'Schmelze hervorgehen kann. Ein von einer Stange 41 unterstützter Schmelztiegel 42, der mit Ax_lSßar.fls:ii3terisl angefüllt und mit einen

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'Deckel 45 verschlossen ist,'ist in der Vsrmebehandlungskainmer 1 ortsfest angebrecht. Die genannte Kammer ist durch eine Bodenplatte 44 von der Umgebung getrennt. Der untere Teil des Schaelztiegels 42 ist konisch ausgeführt. ·

Wenn der Brenner 40 genug Wärme zuführt, so stellt

sich die Trennfläche an der Stelle der Unterseite des Schmelztiegels 42 ein. Unter Einfluss'der hohen Temperatur, der das Ausgangsnaterial dann unterzogen wird, schmilzt dieaee l'aterial. Y/enn nun der Brenner 40 allmählich weniger Warne liefert, verschiebt sich die Trennfläche ait dem Temperaturgradienten nach oben. In der Spitze des Konus an der Unterseite des Schmelztiegels 42 tritt nun zuerst eine Erstarrung auf, und es entsteht ein Kristallkeim, der, während' sich der Temperaturgradient veiter nach oben schiebt, zu einem langen Kristall heranwächst. In der Zeichnung ist eine Zwischenphase engegeben.'Unter der TrennflSche 10 befindet sich in dem Schmelztiegel 42 der schraffiert angegebene im Entstehen "begriffene Kristall. Ueber- diesem festen Kristellteil befindet sich noch flössiges Ausgangsmaterial.

In Fig. 5 ist eine beidseitig offene Anordnung dar-

gestellt. Durch Anwesenheit der porösen Masse ?0 mit Kapillarstruktur ist auch diese Anordnung ortsunabhängig, da die Rückfuhr des Mediumkondensats von der Wärnedurchgangswand 2 »ur Werrr.edurbhgangswand 4 unter ullon Umständen durch diese MaRHe hindurch erfolgt. Die porÖBs Kaseo 20 erstreckt sich hier bis in den Gaespeicherbehelter 9» εο dn.ßo gegebenenfalls darin ein^etregenes Medium nicht in Behälter zurüfckbleibt, sondern zum Behälter J/zurückgeführt wird, um sich erneut am Verdciinpfurigskondenaationsvorgeng zu beteiligen.

Ber BehSlter 5 iat ferner uit. einer hier eua zusaniiisr. Stehlwolle nil porö'aev .'ätriiktur bestehenden Fülliiaüse 50

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angefüllt, durch die hindurch bei der Varaedurchgangswand 4 verdampftes Mediun zur Y/Srinedurchgangswand 2 strömen kann. Durch die Anwesenheit der porösen Füllnasse 50 ist der effektive Querschnitt durch den Kanal durch den hindurch Kediumäanpf von der V/Snnedurchgangswfuid 4 zur v.'Srr.edurchgangswand 2 ströat, verringert. Auf diese '.Jeiae wird eine scharfer» TrennflSche zwischen Regelgas und liediuadampf und damit ein steil-· erer Temperaturgradient erzielt. Ausserden bildet die zusammengepresste Füllmasse aus Stahlwolle eine Unterstützung für die Wände des Behälters J gegen von aussen darauf ausgeübte Druckkräfte, namentlich die

durch den atmosphärischen Druck hervorgerufenen Kräfte, wenn der Kediur druck im Behälter 3 unterhalb des atmosphärischen Drucks liegt» Undichtigkeiten des Behälters und Beschädigungen der porösen Masse 20 werden dadurch vermieden. ~-

Bei der Anordnung nach Fig. 6 ist der behälter 2

beidseitig mit einer elektrischen Heizspirale 5 versehen. Beide Spiralen sind an dasselbe Regelgerät 6 angeschlossen.

Die Anordnung besitzt zwei untereinander durch «ine Trennwand 60 getrennte WSrnebehandlungakainoern 1· Der Bittig liegende Oaspufferraua B steht über die Kanäle 61 mit einem als Hohlraun in der Trennwand 60 ausgeführten GasspeicherbehSlter 62 in offener Verbindung. An den (rasspeicberbehälter 62 schliesst sich eine Leitung 63 an» die durch den Behälter 3 nach aussein geführt ist, was nicht näher dargestellt ist. Bei der vorliegenden Anordnung werden nit nur einem Behälter 3 zwei Temperaturgradient^ erzielt, die Jeweils entlang einer der beiden Wärmebehandlungokamisern 1 versohiebbar sind, und es können gleichzeitig zwei Kristallwaohsturivorgänge stattfinden. Bei Betätigung

#' des Re'gelger'it3 6 liefern beide Spiralen 5 die gleiche Värcenonge, 3ai ^.

beiden Wärr>edurchganßswänden 4 bildet sich eine Trennflache awisoholri .·)

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Mediumdampf und Regelgas. Wird die von beiden Heizspiralen gelieferte Wärmemenge erhöht, so wird das Regelgas immer mehr in den Gasspeicherbehälter 62 zurückgedrängt und die beiden Trennflächen bzw. Temperaturgradienten bewegen sich aufeinander zu. Befinden sich die beiden Temperaturgradienten zunächst in solchen Positionen, für die die Temperaturgradienten gestrichelt angegeben sind, so befinden sie sich bei zunehmender Wärmezufuhr in einem gewissen Augenblick an den Stellen, wo die Temperaturgradienten mit durchgezogenen Linien angegeben sind. Wenr umgekehrt die Wärmezufuhr der beiden Heizspiralen 5 ^verriⁿe^er't wird, so entfernen sich die Temperaturgradienten voneinander. "

Fig. 7 zeigt gleichfalls eine Anordnung mit nur einer Behälter 3f jedoch zwei untereinander durch eine Trennwand 70 getrennten Wärmebehandlungskamnern 1. Es ist"nur eine elektrische Heizspirale 5 vorhanden, die mittig liegt an der Stelle der Trennwand 70. Der Behälter 5 ist mit zwei Gaepufferräuaen θ versehen, die sich jeweils übet eine Kapillarrohre 71 &n einen gemeinsamen Gasspeicherbehälter 72 anechliassen, in dem ein konstanter Druck herrecht. In den Kapillarröhrer 71 befinden sich Flüssigkeitstropfen .73 buk Bestimmen der Stelle der TrennfISchen 10.

Bei ansteigender Wärmezufuhr bewegen sich die beiden Temparaturgradienter. in entgegengesetzter Richtung voneinander weg, während sie sich bei sinkender Wärmezufuhr aufeinander zu bewegen. Der Teil des Raums is Behälter 3 &R der Stelle der Trennwand 70 ist verengt ausgeführt. Einerseits herrscht beidseitig der Verengung der gleiche Mediumderapfdruck, andererseits wird erreicht, dass sich weiterhin zu beiden Seiten der Verengung nahezu gleiche Mediummengen befinden. . ■:■·.·

Bei der Anordnung nach "Fig. 8 ist der Behälter 3 '

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ί£θΗ ι ιό _ ₂₀ _ _χ ΡΗΝ.5765

durch eine Zwischenwand 81 in zwei ünterbehälter eingeteilt, in denen sich jeweils Medium befindet. Jeder Unterbehälter hat einen Gaspufferraua 8, der mit einem mit einen Verschluss 83 versehenen Gasspeicherbehälter 82 verbunden ist.

In beiden Unterbehältern sind an der Stelle der

Zwischenwand 81 an ein Regelgerät 6 angeschlos&ene Hoiaspiralen 5 angebracht. Regelgeräir 6 und Heizspiralen 5 sind derart ausgeführt, ·> ' dass dann, wenn die Spirale 5 im linken Unterbehälter heraufgeregelt wird, die Spirale 5 im rechten Untörbohälter gleichzeitig herabgeregelt wird, und umgekehrt. Dies erfolgt in einem solchen Verhältnis, dass dann, wenn sich die Trennfläche im linken Ünterbehälter über einen bestimmten Abstand nach links verschiebt wegen der erhöhten Wärmeliegerung der Spirale 5 In diesem Unterbehälter, die Spirale 5 Im rechten Unterbehfilter eo viel weniger Wärme liefert, dass sich die Trennfläche im rechten ünterbehälter gleichfalls und über den gleichen Abstand nach links verschiebt. Umgekehrt treten gleiche Verschiebungen der Trennflächen nach rechts auf, wenn die Spirale 5 in linken Unterbehälter hsrabgeregelt wird, also weniger Wärme liefert, was mit einer gleichseitigen Aufwärteregelung, mithin ansteigender Wärmezufuhr, der Spirale im reohten Unterbehälter einhergeht. Dies ist anhand der Fig. 8b und 8c verdeutlicht. Bei verhältnismässig grosser Wärmelieferung dei linken Spirale 5 und gleichzeitiger verhältnismässig niedriger Wärmelieferung der rechten Spirale 5 nehmen die Trennflächen die Stellung I-I ein. Bei verhältniemSssig niedriger Wärmelieferung der linken Spirale 5 und gleichzeitiger verhaltnisraässig hoher Wärmelieferung der rechten Spirale 5 nehmen die Trennflächen die Stellung II-1I ein. Dabei ist dei? Abstand der TrennflSchen untereinander unverändert geblieben*

I-Irg-ebnis ist, dass eine Zone hoher Temperatur und konstanter Breite,

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\ tr >*

.■begrenzt durch die den beiden TronnflSchen entsprechenden Temperaturgradienten in axialer Richtung durch die ySrmebehandlungskar.mer hin- und herbewegbar ist. Die Breite der Temperaturzone kann hierbei vorher festgelegt werdeh. Gewiinschtenfalls kann die Uermeregelung und/oder , können die Regelgasdrücke in den Gaspufferräuraon iia Betrieb geändert werden, um eine sich ändernde Zonenbreite zu erhalten. Eine derartige bewegbare Temperzturzone ist nicht nur für Kristallwachstua brauchbar,^ sondern eignet eich auch zur Anwendung beim sogenannten ^onenschraelzverfahren zua Reinigen von Materialien. ' -

Ss sei hervorgehoben, dees die Anwendung der Anord-

nung, von der Ausführungsformen in den Figuren 1 bis 8 dargestellt sind sieh nicht auf Kristallwachstumsvorgänge beschränkt, sonder. da3s die Anordnung auch für chemische Transportreaktionen usw. verwendet werden kann, .

Der Querschnitt durch den Behälter kann jede er-

, wünschte Form haben, dreieckig, rechteckig, zylindrisch, usw. Sin zylindrischer Querschnitt der Innenwand ist vorteilhaft, weil der Temperaturverlfiuf in axialer Richtung der WErmebehandlungskammer wogen der Rotationssyamet'rie überall in der Kararaer der gleiche ist;

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Claims (1)

1. - 22 - ^x PHN.5765

   Patentansprüchet

   1« . Anordnung zum Züchten von Kristallen aus einen Ausgangsmaterial, mit wenigstens einer röhrenförmigen Värnebehandlungskammer, der von wenigstens einer !/arnequelle herrührende WSrme zugeführt worden kann, wobei im Betrieb wenigstens ein in axialer Richtung verlaufender und sich über einen Teil der axialen Abmessung der Kamner erstreckender Temperaturgradient über der Kammer herrscht,dadurch gekennzeichnet, dass die Begrenzung der Kammer in axialer Richtung durc wenigstens eine erste Wäriaedurchgangswarid gebildet wird, die mit ihrer von der Kammer abgekehrten Seite einen Teil der Begrenzung eines Behälters bildet, in dem sich ein i'ediura befindet, das anderswo durch wenigstens eine zweite Wärmedurchgangswand hindurch unter Uebergang von der Flflasigkeits- in die Dampfphase'WSrme aus der Wärmequelle aufnimmt und unter Uebergang von der Dampf- in die Flüssigkeitsphäse Wärme durfih die erste Wärmedurobgangswend hindurch an die Kammer abgibt, und wobei an der ersten Wärctedurohgangswand kondensiertes Medium zur zweiten Durchgangswand zurückströmen kann, wobei der Behälter mit einem Gaspufferraum versehen ist, in dem sich ein inertes Regelgas befindet, das im Betrieb vom Mediumdaapf getrennt ist durch eine dazwischen auftretende Trennflfiehe, die eich quer zur Achse der Kammer im Behalter erstreckt und über der in axialer Richtung der sich über der Kamner beatrkbar au*ch*nde Temperaturgradient herrscht, wobei der Temperaturgradient in axialer Richtung entlang der ersten Värnedurchgangswand dadurch hin- Uipd berbevagbar ist, dass die TrennflSche durch Regelung der dem Behälter durch die Wärmequelle zugeführten VSrmeaenge verschoben wird, wobei das Regelgas die erste WMrr.edurchgangswand bei steigenden »ledfundanpfdruck infolge zunehmender Wgrnezufuhr mehr bzw. bei siSik-f endem !!ediumdampfdruck infolge abnehmender './ärnezufuhr weniger freigibt«

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   - 23 -'**" * FHN.57*5

   2, Anordnung nech Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass- der Druck und/oder die Regelgasmenge im Gaspufferraum einstellbar ist. ■.

   3. Anordnung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekenn- , zeichnet, dass im Behälter eine poröse Masse mit einer Kapillarstruktur vorhanden ist, die die erste mit der zweiten ^v.'ärmedurchgan£sw3nd verbindet und durch die hindurch an der ersten Viäriaedurchgangswand kon-' densiertes Kedium durch Kapillarwirkung zur zveiten Yärnedurchgangswand zurückströmen kann.

   4« Anordnung nach Anspruch 1, 2- oder 3» dadurch gekennzeichnet, dass der Gaspufferraum nit einer weiteren porösen Hasse mit einer Kapillarstruktu versehen ist, derartig dass in den Gaspufferraun eingetretenes flüssiges Kediuia durch Kapillarwirkung durch diese weiter Masse hindurch »um Behälter zurückstrotten kann.

   5. Anordnung nach Anspruch 1, 2, J oder 4? dadurch ge- · kennzeichnet, dass in Behälter eine Füllmasse vorhanden ist, durch die hindurch Mediumdampf von der zweiten zur ersten Warnedurchgtmgowand strömen kann.

   6. Anordnung nach Anspruch 5* dadurch gekennzeichnet, dass die Füllmasse aus zusaamengepresster Stahlwolle besteht.

   7. Anordnung nach Anspruch 1, 2, 3f 4» 5 oder 6, dadurch gekennzeichnet, dass Kittel vorhanden sind, mit denen die Stelle der TrennflEohe in Behälter fczv. die Stelle des Temperaturgredienten bestitunt werden kann.

   8. Anordnung nech Ansxiruch 7t dedurch gekennzeichnet, dass die Mittel aus einer einen Flttssigkeitstropfen enthaltenden Kapillarröhre bestehen, die einerseits rait den Gaspufferraum und anderer-· aeit3 nit einen Gasrauci konstanten Drucks vertuenden i3t, v;obei der

   20.9 886/

   - 24 - FUII. 5765

   Flüssigkeitstropfen den Verschiebungen der Trennfläche unter Einfluss" entsprechender Druckänderungen des Regelgases im Gaspufferraun folgt. ■ 9· Anordnung nach Anspruch 7» dadurch gekennzeichnet,

   dass die 'Kittel aus einem Gasströnungsmeeser bestehen, der in einer den Gaspufferraum mit einem Gesspeicherbehälter konstanten Drucks verbindenden Leitung aufgenommen ist.

   2095 86./ 11-3 0

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