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Waschmittel mit einem Gehalt an vergrauungsverhütenden Zusätzen Es
ist bekannt, Wasch- und Reinigungsmitteln, die grenzflächenaktive Verbindungen enthaltenes
Stoffe zuzusetzens die das Schmutztragevermögen der Waschflotten verbessern.
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Derartige, im folgenden als Vergrauungsinhibitoren bezeichnete Stoffe
verhindern eine Resorption des abgelösten Schmutzes auf den gereinigten Oberflächen.
Es handelt sich dabei meist um hochmoleiculare Verbindungens die entweder aus Naturstoffen,
insbesondere. Cellulose, hergestellt werden oder aus polymeren bzw. copolymeren
Vinylverbindungen, Polyestern oder Polyamiden bestehen und vielfach freie, zur Salzbildung
befähigte Carboxyl- oder Sulfonatgruppen aufweisen.
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Von den infrage kommenden Verbindungen hat Jedoch nur die Carboxymethylcellulose
eine größere technische Bedeutung erlangt, zumal sie in ihrer vergrauungsinhibierenden
Wirkung alle dafür vorgeschlagenen synthetischen Polymeren über trifft. Die Carboxymethylcellulose
und die Irjehrzahl der genannten synthetischen Polymeren besitzen jedoch den Nachteil,
daß ihre ver'grauungsverhütende Wirkung auf Cellulosefasern beschränkt ist, während
sie beim Waschen von synthetischen Fasermaterial, chemisch abgewaldelter Cellulose
oder veredelter Baumwolle weitgehend unwirksam sind0 Dieser Nachteil macht sich
insbesondere gegenüber weißen Textilien aus Polyester- oder Polyolefinfaser, bügeifrei
ausgerüsteter Baumwolle sowie Mischgeweben aus genannten Synthesefasern mit Cellulosefasern
bemerkbar, die beim Gebrauch trotz häufigen Waschens vergrauen und somit unansehnlich
werden können.
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Synthetische Vinylpolymere haben häufig den Nachteil einer gegenüber
Cellulosederivaten stark verminderten biologischen
Abbaubarkeit,
während Polyester und Polyamide durch stark alkalische Waschmittelsalze teilweise
verseift werden können.
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Es bestand die Aufgabe, ein Mittel zu entwickeln, das die genannten
Nachteile nicht besitzt.
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Gegenstand der Erfindung sind Waschmittel mit einem Gehalt an mindestens
einer oberflächenaktiven Waschaktivsubstanz und mindestens einem Aufbausalz aus
der Klasse der Polymerphosphate, Sequestrierungsmittel und Waschalkalien, dadurch
gekennzeichnet, daß sie in Mengen von 0,1 bis 10 Gewichtsprozent eines N-Acylpolyhydroxyalkylamins
nachstehender Formeln enthalten:
in der R1 einen Alkylrest mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen, R2 ein Alkylrest mit 10
bis 22 Kohlenstoffatomen und n die Zahlen 3 oder 4 bedeuten.
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Die erfindungsgemäß zu verwendenden Verbindungen sind herstellbar
durch Umsetzung von Aldopentosen oder Aldohexosen mit Alkylaminen der Formel R2N
unter hydrierenden Bedingungen und anschließende Acylierung der entstandenen N-Alkylglycamine
mit niederen Carbonsäuren, Carbonsäureanhydriden oder Carbonsäurehalogeniden.
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Als Beispiele für die als Ausgangsstoffe einzusetzenden N-Alkylamine
seien genannt: Decylamin, Dodecylamin, Tetradecylamin, Hexadecylamin, Octadecylamin,
EicosylaminS Docosylamin und deren Gemische, z.B.
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die aus natürlichen Fettsäuregemischen herstellbaren Amine, wie Cocosalkylamin
und Talgalkylamin.
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Von den als Ausgangsstoffen einzusetzenden Aldopentosen und Aldohexosen
kommen aus wirtschaftlichen Gründen im wesentlichen Glucose, Mannose und Arabinose
sowie deren Gemische in Betracht. Zur Herstellung von Produkten technischer Qualität
kann auch Invertzucker verwendet werden.
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Zur Umsetzung werden die vorgenannten Substanzen vorzugsweise im Mol-Verhältnis
1 : 1 unter Zusatz eines geeigneten Lösungsmittels,z.B. Äthanol, sowie eines Hydrierungskatalysators,
z.B. Raney-Nickel, unter einem Wasserstoffdruck von 150 - 200 at auf Temperaturen
zwischen 50 und 100°C erhitzt. Nach Abfiltrieren des Hydrierungskatalysators kristallisiert
das Reaktionsprodukt aus der alkoholischen Lösung beim Abkühlen aus.
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Die Glycamine werden anschließend acyliert, vorzugsweise unter Verwendung
von Säureanhydriden, wie Acet-, Propionsäure-oder Buttersäureanhydrid. Hierzu kann
das Glycamin in organischen Nösungsmitteln, wie Dioxan, Trioxan oder Essigsäure
gelöst werden. Die nach Abtrennen des Lösungsmittels bzw.
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Neutralisation verbleibendr Essigsäurespuren anfallenden N-Acylpolyhydroxyalkylamine
können unmittelbar weiterverwendet bzw. den Waschmittelgemischen bzw. pastösen Vorgemischen
einverleibt werden.
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Außer den erfindungsgemäß zu verwendenden Verbindungen enthalten die
Waschmittel übliche oberflächenaktive Waschaktivsubstanzen, wie anionische, nichtionische
und zwitterionische Detergentien, ferner nichtoberflächenaktive Aufbausalze, beispielsweise
kondensierte Phosphate, Sequestrierungsmittel und Waschalkalien sowie ggf. weitere,
in Waschmittelrezepturen übliche Hilfs- und Zusatzstoffe.
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Geeignete Waschrohstoffe sind solche vom Sulfonat- oder Sulfattyp,
beispielsweise Alkylbenzolsulfonate, insbesondere n-Dodecylbenzolsulfonat, ferner
Olefinsulfonate, Alkylsulfonate, d-Sulfofettsäureester, primäre und seimridäre Alkylsulfate
sowie die Sulfate von äthoxylierten oder propoxylierten höhermolekularen Alkoholen.
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Weitere Verbindungen dieser Klasse, die ggf. in den Waschmitteln vorliegen
können, sind die höhermolekularen sulfatierten Partialäther und Partialester von
mehrwertigen Alkoholen, wie die Alkalisalze der Monoalkyläther bzw. der Monofettsäureester
des Glycerinmonoschwefelsäureesters bzw.
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der 1,2-Dioxyropansulfonsäure. Ferner kommen Sulfate von athoxylierten
oder propoxylierten Fettsäureamiden und Alkylphenolen sowie Fettsäuretauride und
Fettsäureisäthionate infrage. Weitere geeignete anionische Waschrohstoffe sind Alkali
seifen von Fettsäuren natürlichen oder synthetischen Ursprungs, s.B. die Natriumseifen
von Kokos-, P&lmkern- oder Talgfettsäuren.
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Als zwitterionische Waschrohstoffe kommen Alkylbetaine und insbesondere
Alkylsulfobetaine infrage, z.B. das 3-(N,N-Dimethyl-N-alkylammonium)-propan-1-sulfonat
und 3-(N,N-Dimethyl-N-alkylammonium)-2-hydroxypropan-1-sulfonat.
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Die anionischen Waschrohstoffe können in Form der Natrium-, Kalium-
und Ammoniumsalze sowie als Salze organischer Basen, wie Mono-, Di- oder Triäthanolamin,
vorliegen. Sofern die genannten anionischen und zwitterionischen Verbindungen einen
aliphatischen Kohlenwasserstoffrest besitzen, soll dieser bevorzugt geradkettig
sein und 8 bis 22 Kohlenstoffatome aufweisen. In den Verbindungen mit einem araliphatischen
Kohlenwasserstoffrest enthalten die vorzugsweise unverzweigten Alkylketten im Mittel
6 bis 16 Kohlenstoffatome.
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Als nichtionische oberflächenaktive Waschaktivsubstanzen kommen in
erster Linie Polyglykolätherderivate von Alkoholen, Fettsäuren und Alkylphenolen
infrage, die 3 bis 30 Glykoläthergruppen und 8 bis 20 Kohlenstoffatome im Kohlenwasserstoffrest
enthalten. Besonders geeignet sind Polyglykolätherderivate, in denen die Zahl der
Äthylenglykoläthergruppen 5 bis 15 beträgt und deren Kohlenwasserstoffreste sich
von geradkettigen, primären Alkoholen mit 12 bis 18 Kohlenstoffatomen oder von Alkylphenolen
mit einer geradkettigen5 6 bis 14 Kohlenstoffatome aufweisenden Alkylkette ableiten.
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Weitere geeignete nichtionische Waschrohstoffe sind die wasserlöslichen,
20 bis 250 Äthylenglykoläthergruppen und 10 bis 100 Propylenglykoläthergruppen enthaltenden
Polyäthylenoxidaddukte an Polypropylenglykol, A'thylendiaminopolypropylenglykol
und Alkylpolypropylenglykol mit 1 bis 10 Eohlenstoffatomen in der Alkylkettee Die
genannten Verbindungen enthalten üblicherweise pro Propylonglykol-Einheit 1 bis
5 Äthylenglykoleinheiten. Auch nichtionische Verbindungen vom Typ der Aminoxide
und Sulfoxide, die ggf. auch äthoxyliert sein kUnnen, sind verwendbar.
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I Als Polymerphosphate kommen in erster Linie Tripolyphosphate, insbesondere
das Pentanatriumtriphosphat infrage. Die Triphosphate können auch im Gemisch mit
höher kondensierten Phosphaten, wie Tetraphosphaten, oder ihren Hydrolyse.produkten,
wie sauren oder neutralen Pyrophosphatens vorliegen.
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Die Polymerphosphate können auch ganz oder teilweise durch organische;
komplexierend wirkende Aminopolycarbonsäuren ersetzt sein. Hierzu zählen insbesondere
Alkalisalze der Nitrilotriessigsäure und Äthylendiaminotetraessigsäure. Geeignet
sind ferner die Salze der Diäthylentriaminopentaessigsäure sowie der höheren Homologen
der genannten Mnin'opolycarbonsäuren. Diese Homologe können beispielsweise durch
Polymerisation
eines Esters, Amids oder Nitrils des N-Essigsäureaziridins und anschließende Verseifung
zu carbonsauren Salzen oder durch Umsetzung von Polyäthylenimin mit chloressigsauren
oder bromessigsauren Salzen in alkalischem Milieu hergestellt werden, Weitere geeignete
Aminopolycarbonsäuren sind Poly-(N-bernsteinsäure)-äthylenimine und Poly-(N-tricarballysäure)-äthylenimine,
die analog den N-Essigsäurederivaten erhältlich sind.
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Weiterhin können komplexierend wirkende polyphosphonsaure Salze anwesend
sein, z.B. die Alkalisalze von Aminopolyphosphonsäuren, insbesondere Aminotri-(methylenphosphonsäure),
1-Hydroxyäthan-1,1-diphosphonsäure, Methylendiphosphonsäure, Äthylendiphosphonsäure
sowie Salze der höheren Homologen der genannten Polyphosphonsäuren. Auch Gemische
der vorgenannten Komplexierungsmittel sind verwendbar.
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Als Waschalkalien kommen z.B. Alkalisilikate infrage, insbesondere
Natriumsilikat, in dem das Verhältnis von Na20 SiO2 1 : 3,5 bis 1 : 1 beträgt. Weiter
geeignete Waschalkalien sind Carbonate, Bicarbonate und Borate des Natriums oder
Kaliums. Die Menge der alkalisch reagierenden Stoffe einschließlich der Alkalisilikate
und Phosphate soll so bemessen sein, daß der pH-Wert einer gebrauchsfähigen Lauge
für Grobwäsche 9 bis 12 für Feinwäsche 6 bis 9 beträgt.
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Als weiterer Mischungsbestandteil kommen Sauerstoff abgebende Bleichmittel,
wie Alkaliperborate, -percarbonate, serpyrophosphate und -persilikate sowie Harnstoffperhydrat
infrage.
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Bevorzugt wird Natriumperborat in wasserfreier Form oder als Tetrahydrat
verwendet. Zwecks Stabilisierung der Perverbindungen können die Mittel Magnesiumsilikat
enthalten, beispielsweise in Mengen von 3 bis 20 Gew.-%,bezogen auf die Menge an
Perborat. Zur Textilwäsche bei Temperaturen unterhalb 70°C anzuwendende Mittel,
sogenannte Kaltwaschinittel, können Bleichaktivatoren aus der Klasse der N- und
O-Acylverbindungen, insbesondere Tetraacetyläthylendiamin oder Tetraacetylglykoluril,
als Pulverbestandteil enthalten. Die aus dem Bleichaktivator
oder
aus der Perverbindung bestehenden Pulverpartikel können mit Hüllsubstanzen, wie
wasserlöslichen Polymeren oder Fettsäuren überzogen sein, um eine Wechselwirkung
zwischen der Perverbindung-und dem Aktivator während der Lagerung zu vermeiden.
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Die Waschmittel können ferner optische Aufheller enthalten, insbesondere
Derivate der Diaminostilbendisulfonsäure bzw.
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deren Alkalimetallsalse. Geeignet sind z.B. Salze der 4,4'-Bis (-2"-anilino-4"-morpholino-1,3,5,-triazinyl-6"-amino)-stilben-2,2?disulfonsäure
oder gleichartig aufgebaute Verbindungen, die anstelle der Morpholinogruppe eine
Diäthanolaminogruppe, eine Methylaminogruppe oder eine ß-Methoxyäthylaminogruppe
tragen. Weiterhin kommen als Aufheller für Polyamidfasern solche vom Typ der Diarylpyrazoline
infrage, beispielsweise 1-(-p-Sulfonamidophenyl)-3-(p-chlorphenyl) #-pyrazolin sowie
gleichartig aufgebaute Verbindungen, die anstelle der Sulfonamidogruppe eine Carboxymethyl
oder Acetylaminogruppe tragen. Brauchbar sind ferner substituierte Aminocumarine,
z.B. das 4-Methyl-7--dirnethylarninoS oder das 4-Methyl-7-diäthylaminocumarin. Weiterhin
sind als Polyamidaufheller die Verbindungen 1-(2-Benzimidazolyl)-2-(1-hydroxyäthyl-2-benzimidazolyl)-äthylen
und 1-Äthyl-3-phenyl-7-diäthylamino-carbostyril brauchbar. Als Aufheller für Polyester-und
Polyamidfasern sind die Verbindungen 2,5-Di-(2-benzoxazolyl)-thiophen, 2-(2-Benzoxazolyl)-naphtho
[2,3-b]-thiophen und 1 , 2-Di- ( 5-methyl-2-benzoxazolyl)-äthylen geeignet. Weiterhin
können Aufheller vom Typ der substituierten Diphenylstyrile anwesend sein. Auch
Gemische der vorgenannten Aufheller können verwendet werden.
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Die Mittel können ferner Enzyme aus der Klasse der Proteasen, Lipasen
und Amylasen bzw. deren Gemische enthalten. Besonders geeignet sind aus Bakterienstämmen
oder Pilzen, wie Bacillus subtilis, Bacillus licherliformis und Streptomyces griseus
gewonnene enzymatische Wirkstoffe, die gegenüber
Alkali, Perverbindungen
und anionische Waschaktivsubstanzen relativ beständig sind und auch bei Temperaturen
zwischen 500 und 70°C noch nicht nennenswert inaktiviert werden.
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Weitere Bestandteile, die in den erfindungsgemäßen Mitteln enthalten
sein können, sind Neutralsalze, insbesondere Natriumsulfat, bacteriostatische Stoffe,
wie halogenierte Phenoläther und -thioäther, halogenierte Carbanilide und Salicylanilide-
sowie halogenierte Diphenylmethane, ferner Farb- und Duftstoffe.
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Flüssige Mittel können außerdem hydrotope Substanzen und Lösungsmittel
enthalten, wie Alkalisalze der Benzol-, Toluol- oder Xylolsulfonsäure, Harnstoff,
Glycerin, Polyglycerin, Di- oder Triglykol, Polyäthylenglykol, Äthanol, i-Propanol
und Ätheralkohole.
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Gegebenenfalls können die Waschmittel noch bekannte Schaumdämpfungsmittel
enthalten, wie gesättigte Fettsäuren oder deren Alkalimetallseifen mit 20 bis 24
Kohlenstoffatomen, höhermolekulare Fettsäureester bzw. Triglyceride, Paraffine,
Trialkylmelamine und Silikonaritishaummittel.
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Zur weiteren Steigerung des Schmutztragevermögens können noch weitere
bekannte Vergrauungsinhibitoren, insbesondere Natriumcelluloseglykolat (Carboxymethylcellulose)
zugesetzt werden. Die gemeinsame Verwendung der erfindungsgemäßen Verbindungm und
des Celluloseglykolats ist insbesondere bei der Reinigung von Textilien aus Cellulosefasern
und Synthesefasern enthaltenden Mischgeweben von Vorteil.
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Die qualitative und qu.antitative Zusammensetzung der Waschmittel
hängt weitgehend von deren Einsatzgebiet ab. Der Gehalt an den erfindungsgemäß zu
verwendenden Vergrauungsinhibitoren
beträgt in den zusammengesetzten
Waschmitteln 0,1 bis 10, vorzugsweise 0,2 bis 5 Gewichtsprozent, Die Differenz von
90 bis 99,9, vorzugsweise 95 bis 99,8 Gew.-entfällt auf sonstige Waschmittelbestandteile,
deren quantitative Zusammensetzung folgendem Schema entsprechen kann (Angaben in
Gewichtsprozent): 1 bis 40 % mindestens einer Verbindung aus der Klasse der anionischen,
nichtionischen und zwitterionischen Waschaktivsubstanzen, 10 bis 80 % mindestens
eines Aufbausalzes aus der Klasse der Polymerphosphate, Sequestrierungsmittel und
Waschalkalien, 10 bis 50 o/o einer Perverbindung, insbesondere kristallwasserhaltiges
oder wasserfreies Natriumperborat, sowie deren Gemische mit Stabilisatoren und Aktivatoren,
0,1 bis 20 % sonstige Hilfs- und Zusatzstoffe.
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Die Waschaktivsubstanzen können bis zu 100 %, vorzugsweise 5 bis 70
% aus Verbindungen vom Sulfonat- und bzw. oder Sulfattyp, bis zu 100 O/o, vorzugsweise
5 bis 40 % aus nichtionischen Verbindungen vom Polyglykoläthertyp und bis zu 100
5', vorzugsweise 10 bis 50 5' aus Seife bestehen. Die Aufbausalze können bis zu
100 5', vorzugsweise 25 bis 95 % aus Alkalimetalltriphosphaten und deren Gemischen
mit Alkalimetallpyrophosphaten, bis zu 100 %, vorzugsweise 5 bis 50 5' aus einem
Alkalimetallsalz eines Komplexierungsmittels aus der Klasse der Polyphosphonsäuren,
Nitrilotriessigsäure, Äthylendiaminotetraessigsäure und bis zu 100 0/o, vorzugsweise
5 bis 75 % aus mindestens einer Verbindung aus der Klasse der Alkalimetallsilikate'
Alkalimetallcarbonate und Alkalimetallborate zusammengesetzt sein.
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Zu den sonstigen Hilfs- und Zusatzstoffen zählen neben den optischen
Aufhellern insbesondere die Schauminhibitoren, die in den erfindungsgemäßen Mitteln
in einer Menge bis
zu 5 5', vorzugsweise in einer Menge von 0,2
bis 3 % anwesend sein können, ferner die Enzyme, die in einer Menge bis zu 5 %,
vorzugsweise 0,2 bis 3 % vorliegen können und die Carboxymethylcellulose, deren
Anteil bis zu 5 %, vorzugsweise 0,2 bis 3 5' betragen kann.
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Beispiele Die vergrauungsinhibierende Wirkung der in den folgenden
Beispielen beschriebenen Verbindungen wurde nach der bekannten "Soil-Redeposition"-Methode
geprüft (vergl. H. STAPEL "Textil-Praxis" Bd. 3, Seite 264 (1954)). Dabei werden
in einer Laborwaschmaschine (Launder-O-meter, ATLAS, Chicago USA) jeweils 4 Lämpchen
aus dem zu untersuchenden Gewebe von 8,3 g Gesamtgewicht zusammen mit 1,3 g eines
künstlich angeschmutzten Baumwollgarnes 30 Minuten bis zu drcimal gewaschen.
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Danach wurde der Reflexionswert mit einem Photometer (Elrepho der
Firma CARL ZEISS, unter Verwendung des Filters Nr. 6) ermittelt.
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Die zur Anschmützung des Baumwollgarnes benutzte praxisnahe Staub/Hautfettkombination
bestand aus einem Gemisch von Kaolin, Eisenoxidschwarz, Ruß und synthetischem Hautfett
(aus 1/3 Fettsäuren, 1/3 Fett und 1/3 Kohlernsserstoffen). Das Baumwollgarn enthielt
nach der Anschmutzung ca. 11 % Pigmente und ca. 2 % Hautfett.
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Verwendet wurde ein Waschmittel der Zusammensetzung (in Gewichtsprozent):
8 % n-Dodecylbenzolsulfonat (Na-Salz) 3 % Talgalkohol (JZ 50) mit 10 Äthylenglykoläthergruppen
3 % Na-Seife aus gesättigten C12-C22-Fettsäuren 40 % Pentanatriumtriphosphat 22
% Natriumperborat 3,5 % Natriumsilikat (Na2O:SiO2=1:3,3) 2,5 % Magnesiumsilikat
0,2 % Na-Äthylendiaminotetraacetat 0,3 5' optische Aufheller.
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Diesem Mittel wurden 4 % an Vergrauungsinhibitoren zugesetzt.
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Die Differenz bis 100 % entfiel auf Natriumsulfat.
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Die Anwendungskonzentration der Waschmittel betrug 5 g/l, die Härte
des Wassers 100 dH. Die Textilproben aus Synthesegewebe sowie die Mischgewebe aus
veredelter Baumwolle und Synthesefaser wurden bei 40 bis 60°C, die aus veredelter
Baumwolle bei 9500 gewaschen. Das Gewichtsverhältnis von Textilgut zu Waschflotte
(Flottenverhältnis) betrug 1 : 30 bzw. 1 : 12. Nach einer Waschdauer von 30 Minuten
wurden die Textilproben viermal mit destilliertem Wasser gespült. Nach drei Waschbehandlungen
wurde der Weißgrad der Proben auf photometrischern Wege bestimmt. Zum Vergleich
wurden Waschversuche ohne hawendung eines Vergrauungsinhibitors durchgeführt. Die
Ergebnisse sind in der folgenden Tabelle zusammengestellt.
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Aus den Remissionswerten geht hervor, daß bei Anwendung der erfindungsgemäßen
Verbindungen in allen Versuchen eine geringere Vergrauung der Textilfasern eintritt.
Wurde anstelle der erfindungsgemäßen Mittel Carboxymethylcellulose verwendet, so
wurde bei den Geweben aus Synthesefasern bzw.
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solchen aus ausgerüsteter Baumwolle keine nennenswerte Verbesserung
gegenüber dem Vergleichswert ohne Vergrauungsinhibitor erzielt, d.h. die Zunahme
der Remissionswerte lag unter 1 5'.
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Als Vergrauungsinhibitoren wurden die folgenden Verbindungen verwendet:
1. N-Acetyl-N-dodecyl-N-pentahydroxyhexylamin 2. N-Propionyl-N-dodecyl-N-pentahydroxyhexylamin
3. N-Acetyl-N-tetradecyl-N-pentahydroxyhexylamin 4. N-Propionyl-N-tetradecyl-N-pentahydroxyhexylamin
5.
N-Acetyl-N-hexadecyl-N-pentahydroxyhexylamin 6. N-Propionyl-N-hexadecyl-N-pentahydroxyhexylamin
7. N-Acetyl-N-octadecyl-N-pentahydroxyhexylamin 8. N-Propionyl-N-octadecyl-N-pentahydroxyhexylamin
9. N-Acetyl-N-cocosalkyl-N-pentahydroxyhexylamin 10. N-Propionyl-N-cocosalkyl-N-penthydroxyhexylamin
11. N-Acetyl-N-talgalkyl-N-pentahydroxyhexylamin Unter "Cocosalkyl" wird ein Gemisch
der Kettenlänge C12 18 (mittlere Kettenlänge c13,2) verstanden, das aus Cocosfettsäuren
gewonnen wurde. Die in entsprechender Weise aus Talgfettsäuren erhaltenen Alkylreste
weisen -eine Kettenlänge von C16-18 (mittlere Kettenlänge C17.2) auf.
| Baumwolle Polypropylen Polyester Polyurethan Polyester/ |
| hochveredelt Baumwolle |
| Beispiel 95°C 1:12 95°C 1:30 60°C 1:30 60°C 1:30 60°C 1:30 |
| 1 63,5 27,2 42,0 68,2 68,0 |
| 2 68,0 31,1 54,7 68,7 70,4 |
| 3 68,9 29,1 54,2 68,7 69,6 |
| 4 65,5 32,0 54,7 66,8 69,7 |
| 5 63,8 30,2 48,4 67,9 66,5 |
| 6 64,1 34,5 55,9 67,8 69,1 |
| 7 63,2 30,0 54,9 67,1 65,6 |
| 8 63,6 29,6 51,3 66,9 65,5 |
| 9 63,6 30,8 54,7 67,0 69,8 |
| 10 63,5 33,3 57,2 67,0 70,9 |
| 11 65,6 35,0 49,7 67,1 69,6 |
| ohne Zusatz 54,6 24,3 36,0 64,1 58,5 |