DE2216104A1 - Abgas-aufbereitungssystem zur behandlung radioaktiver gase - Google Patents

Description

BEBGWEEKSVEEBAHD GMBH

und

Licentia Patent-Verwaltungs-Gm'bH 6 Frankfurt 70, Theodor-Stern-Kai 1

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30. März 1972 Witzel/schr

"Abgas-Aufbereitungssystein, zur Behandlung radioaktiver

Gase"

Bein Betrieb eines Reaktors entstehen stabile und r&.dioaktive

gasförmige Stoffe. Sie gelangen bei ITernkraftanlagen mit direktem Kreislauf (z. B. Siedewasserreaktor) mit dem Dampf aus dem Eeaktor

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in die Turbinenanlage (Turbine, Vorv/ärme:T, Ivondens*ator) und werden zusammen mit der aufgrund von Undichtigkeiten eingedrungenen Luft durch die Abgasanlage, die das Vakuum im Kondensator erzeugt und aufrecht erhält, aus dem Kondensator abgesaugt. Es erfolgt somit eine ständige Entfernung dieser Gase aus dem Prinärkreis über die Abgasanlage. Während des Betriebes eines mit V/aaser gekühlten und moder^-ierten Reaktors, für den die Erfindung besondere Anwendung findet, entstehen im Reaktorsystem im v/esentliehen drei Arten von Gasen: nicht radioaktive Gase aus dem Kühlmittel: Hg und C:2 radioaktive Gase aus dem Kühlmittel: Isotrope von N, 0, P; Spaltgase aus dem Brennstoff: Isotope von Kr, Xe.

Wasserstoff und Sauerstoff entstehen durch Radiolyse. Radioaktive Gase aus dem Kühlmittel werden bei Kernreaktionen yon neutronen und Protonen mit dem Sauerstoff des V/assers gebildet. Bei der Spaltung des Brennstoffes entstehen radioaktive Isotope von Krypton und Xenon. Die Erzeugungsrate ist für alle Gase dabei von der Leistung des Reaktors abhängig.

Die durch die Aktivierung gebildeten Gase, also die Isotope von II, 0, F₁ irjTfolgenden Aktivierungsgase genannt, sovrie der radiolytisch gebildete Wasserstoff und Sauerstoff vrerden ständig im Dampf aus dem nuklearen System entferne. Die Spaltgase verbleiben' im Idealfall (absolut dichte Brennstoffhüllen)in den Brennstoffelementen. In der Praxis gibt es jedoch keine absoluten dichten Brennstoffhüllen, so daß ein kleiner Teil der Spaltgase durch die Hülle in da? Reaktorv/asser gelangt und von hieraus ebenfalls im

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Dampf ausgetragen wird. Das bedeutet, daß auch während des Normalbetriebes, ohne daß Hüllenschaden vorliegen, radioaktive Spaltgase nachgewiesen werden. Treten Leckagen an den Hüllen auf, so \-/ird ein größerer Aufwand erforderlich.

Die verschiedenen Gase vermischen sich spätestens im Kondensator und v/erden von hierab gemeinsam in der Abgasanlage behandelt· Da die zulässigen Abgaberaten für radioaktive Gase am: Schornstein austritt von den Behörden festgesetzt sind, müssen die radioaktiven Spalt- und Aktivierungsgase vor ihrem Austritt in die Atmosphäre so behandelt werden, daß es nicht zu einer unzulässigen Strahlenbelastung der Umwelt kommt· Diesem Zweck dient die Abgasanlage·

Abgasanlagen sind an sich bekannt (Aufsatz.in Kerntechnik, 13 1971, Heft 5, Seiten 205 bis 213, insbesondere Fig. 1)· Diese bekannte Anlage arbeitet nach folgendem Prinzip: Der aus der Radiolyse entstehende Wasserstoff und Sauerstoff wird katalytisch mit Hilfe eines Paladiumkatalysa.tors verbrand . Anschließend gelangt die Luft, vermischt mit den radioaktiven Gasen, in eine et\\^ra 60 m lange Rohrleitung, in der die Aktivierungsgase, die relativ kurzlebige Aktivitäten aufweisen, Eiechanisch verzögert v/erden, damit die Aktivität weitgehend abklingen kann. Hinter dieser mechanischen Verzögerungsstrecke ist ein mechanisches Filter mit Sand oder dergleichen als Fi3.termj.ttel vorgesehen, ' um die beim Zerfall der aktiven Gase in der 7erzögerungsstrecke entstandenen festen Tochterprodukte abzuscheiden. Dem Filter hinter der mechanischen Verzögerungsstrecke schließt sich eine rein adsorptive Verzögerungsstrecke an, in der die längerlebigen

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Radioaktivitäten an der Oberfläche des Adsorpitoneraittelc: durch freie Oberflächenkräfte angelagert und damit verzögert werden. Es handelt sich hierbei nur noch in wesentlichen um die Edelgase Xenon und Krypton, also die Spaltgase. Me in der adsorptiven Verzögerungsstrecke abgeklungenen längerIeMgen festen Spaltprodukte, die aktiv sein können, werdon zum Teil in der Strecke selbst abgelagert und der Rest durch ein nachgeschaltetes Filter abgeschieden· Die Verzögerungszeiten für die Edelgase betragen zwischen einen Tag und 14 Tagen.

Das bekannte Verfahren hat den Nachteil, daß zur Abgasreinigung ein großer apparativer Aufwand erforderlich ist. Das gilt'besonders für die mechanische Verzögerungsstrecke, welche durch lange Rohrleitungen gebildet wird. Da in den Rohrleitungen zwange -

geläufig Kondensat anfällt, wird ein kompliziertes Entwässerungssystem erforderlich. Bei Unterdruckbetrieb vergrößern sich die Schwierigkeiten der Kondensatabführung noch. Die mechanische Verzögerungsstrecke wird auch dadurch sehr groß,"daß in den Rohren

leitungen eine parabolische Strömungsverteilung herrscht. Die Strömungsgeschwindigkeit ist also in der Rohrrdtte höher als nahe der Rohrwandung.· Damit wird für die zu verzögernden Stoffe die Verv/eilzeit unterschiedelich lang. Für die Auslegung der Verzögerungsstrecke ist aber die Strömungsgeschwindigkeit in de:· Rohnnitte zu berücksichtigen. Die großvolunige Verzöge.rungrstrecke bedingt naturgemäß aufwendiger» Strahlenschutz, und zvczsowohl für das Roh-r-leitungssyaten selbst als auch für den Rc.ui,, in dem das abgeführte Kondensat gesammelt v/ird.

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Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, den apparativen Aufwand solcher Abgas-Aufbereitungssystene zu verringern, ohne daß dabei ihre Leistung nachteilig beeinflußt wird. Die Erfindung geht dabei von folgender Erkenntnis aus: Es ist seit langem bekannt, daß die Edelgase., wie z. B. Argon, Eryrton und Xenon, durch eine mit einem. Adsorptionsmittel, vorzugsweise Aktivkohle, gefüllte Verzögerungsstrecke erheblich langsamer strömen als die inerte Trägerluft. I⁴Ur letztere legte man eine Geschwindigkeit zugrunde, die der reinen mechanischen Durchströmung des Lückenvolumenanteils in der Schüttung entsprach. Begründet wurde diese Ansicht damit, daß die Trägerluft wegen ihrer hohen Konzentration (größer als 99 Volumprozent) alle Adsorptionsplätze besetzt hält, so daß insbesondere auch die in Spuren auftretenden Aktivierungsgase, also die radioaktiven Stickstoff-, und Sauerstoffisotope^ nicht adsortäert werden und daher an den Aktivkohlekörnern vorbeiströmen. Die Aufenthaltszeiten im Lückenvolumen reichen aber im allgemeinen nicht aus, um die Konzentrationen der Stickstoff- und Sauerstoffisotope unter die maximal zugelassenen Werte absinken zu lassen. Es war daher, wie eingangs erläutert, erforderlich, den Aktivkohlekolonen großvoluinige Rohrleitung zum Abklingen der Aktivierungsgase vorzuschalten

Überraschend wurde nun aber gefunden, daß die Stickstoff- uncl Sauerstoffisotope trotz Anwesenheit der Trägerluft an Aktivkohle adsorbiert v/erden und somit verzögert durch eine Aktivkohle schüttung 'jt/röm^ri, so daß ihre Verweilzeiton in der Schüttung größer sind ulc die Zeiten, die sich aus der reinen mechanischen

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Durchströmung des Lückenvolumens berechnen.

Die Erfindung bezieht sich somit auf ein Verfahren zur Abgasaufbereitung von radioaktiven Aktivierungsgasen wie radioaktiven Stickstoff- und Sauerstoff-sotopen, insbesondere für Lcichtwasserkernreaktoren durch Verzögerung dieser Gase in einer Verzögerungsstrecke und besteht darin, daß nan die Aktivavj Rrungsgase unverzögert einer adsorptiven Verzögerungsstrecke zufiüirt, deren Adsorbervoluinen nach der notwendigen Verzögerungszeit und dem Gasdurchsatz bestimmt wird.

Die erfindungsgemäße Lösung besteht also darin, die adsorptive ¥irkung von Aktivkohlen zur Verzögerung der radioaktiven Stick.*· stoff- und Sauerstoffisotope auszunutzen. Insbesondere liegt es im Sinne der Erfindung, die Aktivkohlekolonnen, die in bekannter V/eise zur Edelgasverzögerung dienen, gleichzeitig auch zur Verzögerung und damit zum Abklingen der radioaktiven Stickstoff- und Sauerstoffisotope, also der Aktivierungsgase, zu verwenden· Dadurch kann nit Vorteil auf großvolumige mechanische Abklingeinheiten verzichtet v/erden. Es tritt zwar bei deii erfindung:gemäßen Verfahren aufgrund des Lückenvolumens αer AVbivkohleschüttung auch eine Σ-usätzliche mechanisch Durchlaufverzögerung ein,' jedoch überwiegt überraschenderweise der Effekt der Absorption bei weitem, so daß die mechanische Durchlaufverzögerung pral'tiscr außer Acht gelassen werden kann.

Folgendes Zahlenbeispiel soll die durch die Erfindung ersielten Vorteile unterstreichen. ]?ür Stickstoff- und Staier

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wird eine Verv;eilseit von mindestens 2 S&s&fien'raTlangt. Bei einer Abluftmenge von ca. 30/J pro Stunde wird aufgrund dos erfir.dungsgeraäßen Verfahrens eine Aktivkohl era enge von ca. 6,75 "bzw. ein Volumen von 13,5 ή? Denötigt.

Leitet man die Abluft sum Abklingen der radioaktiven Stick-

stoff- und Sauerstoffisotope in der bisher üblichen Weise

ρ, durch leere Rohrleitungen, so würde nan das erhelbiehe gröere

Volumen von 6C m benötige3i.

V/ollte man das Lückenvolumen einer Aktivkohle schüttung, das im allgemeinen etv.^ra 1/3 des Schüttvolunens ausmacht, gemäß einer: . älteren Vorschlag zur Stickstoff/Sauerstoffverzögerung ausnutzen, so brauchte man unter den obengenannten Bedingungen sogar eine Aktivkohlemenge von 90 t, was -einem Absorbervolumen von 180 ίγ/ e^tspricht.

Der Zusammenhang zv/isehen der Vervreilzeit t der G-ase, der Aktivkohlemenge^und dem Gasdurchsatz v, v.obei die Zeit in Kinuten., die Iienge in Gramm und der-Dur ehe atz· ir. cn^/Kin. testinmt ist. ergibt sich aus folgenCep Formel: X , JI (ο:λ^ rrro G-rarii-./ nennt man dabei in Anoltgie zur Edelgasverzögerung den- dynamischen , Adsorptionskoefiizienten. Er beträgt z. B* für Stickstoff 9,^;l· CS" pr ο Gramm und für L-auörstoff 8,9 cm^ pro Grauen. Über das Scht'.ttgev/icht der Aktivkohle, ca. 0,5 t pro m , erhält man dann das A-dsorbervolurien, viobei die Abluftmenge ^.n der Grc'ienoi'dnung 30 zP pro Stunde liegt.

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BAD ORSGiNAL

Claims (4)

BERGT//ERKSVERBAlsT) GMBH und Licentia Pat ent -Verwaltungs -GmbH 6 Frankfurt 70, Hieοdor-Stern-Kai 1 F 72/22 30. Harz 1972 Witzel/schr Patentansprüche

1. Verfahren zur Abgasaufbereitung von radioaktiven Aktivierungsgasen wie radioaktiven Stickstoff- und Säuerstoffisotopen, insbesondere für Leichtwasserkernreaktoren, durch Verzögerung dieser Gase in einer Verzögerungsstrecke, d a durch gekennzeichnet, daß man die Aktivierungsgase unverzögert einer adscrptiven Verzögerungsstrecke zuführt, deren Adsorbervoluinen nach der notwendigen

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Verzögerungszeit und dem Gasdurchsatz "bestimmt -wird·

2. Verfahren nach Anspruch 1 bei dem neben den Aktivierungsgasen, Spaltgase wie Krypton und Xenon vorhanden sind, dadurch ge'kennzei chnet, daß man das Gemisch "beider Gase unverzögert einer gemeinsamen Adsorptiven Verzögerungsstrecke zuführt.

3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet , daß man als Adsorptionsmedium der Verzögerungsstrecke Aktivkohle verwendet.

4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß man die Aktivkohlemenge nach der Formel: t_v = iLiü berechnet, wobei t die Verweilzeit in Minuten, E die Aktivkohlemenge in Gramm und ν der Gasdurchsatz in cn pro Minute sowie K der dynamische Adsorptionskoeffizient

in cm pro Gramm ist.

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