DE2206954A1

DE2206954A1 - Verfahren zum Umsetzen der Abgase von Brennkraftmaschinen und Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens

Info

Publication number: DE2206954A1
Application number: DE19722206954
Authority: DE
Inventors: Ted Vernon Roselle; Thoss James Edmond Buffalo Grove; 111. DePalma (V.StA.). P
Original assignee: Universal Oil Products Co
Current assignee: Universal Oil Products Co
Priority date: 1971-02-19
Filing date: 1972-02-14
Publication date: 1972-08-31
Also published as: ZA72770B; DE2206954B2; SE378880B; FR2126014A5; IT950645B; CA984123A; AU471068B2; ES399882A1; AU3885272A; GB1371941A; BR7200907D0; NL7202082A

Description

DR.-INS. DIPL.-INS. M. &C. DIP< PHYS. DI. OIPL.-PHYS.

HÖGER - STELLRECHT - GPiESSBACH - HAECKER

PATENTANWÄLTE IN STUTTGART

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Universal Oil Products Company

3ο Algonquin Road

Des Piaines, Illinois, U.S.A.

Verfahren zum Umsetzen der Abgase von Brennkraftmaschinen und Vorrichtung zur Durchführung

des Verfahrens

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Umsetzen oxydierbarer Bestandteile der Abgase von Brennkraftmaschinen sowie eine Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens.

Abgase, wie sie bei der Verbrennung von Benzin und Heizölen entstehen, enthalten Kohlenmonoxyd, Stickoxyde und Kohlenwasserstoffe. Diese Verbrennungsprodukte bzw. Rückstände einer unvollständigen Verbrennung verschmutzen die Luft. Die Abgase der Brennkraftmaschinen von Automobilen sind eine Hauptquelle

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der Luftverschmutzung. In den letzten Jahren, in denen die Anzahl der Automobile stetig angestiegen ist, hat die Luftverschmutzung durch Kraftfahrzeugabgase, insbesondere in Großstädten, eine wachsende Besorgnis ausgelöst, und es hat sich herausgestellt, dass eine Abgaskontrolle von grosser Bedeutung wäre.

Von den verschiedenen Verfahren, die für die Oxydation der brennbaren Abgasbestandteile und für die Umsetzung der Stickoxyde vorgeschlagen wurden, haben sich dabei diejenigen Verfahren als besonders erfolgversprechend erwiesen, die von einem katalytischen Konverter im Abgassystem Gebrauch machen, da sie am ehesten geeignet scheinen, die zunehmend strengeren Forderungen, die vom Gesetzgeber zu erwarten sind, zu erfüllen.

Bei einem Konvertersystem, welches mit einem Katalysator arbeitet, wird die Temperatur,bei der die Oxydierung der oxydierbaren Bestandteile der Abgase durch den Katalysator beginnt, im allgemeinen als "Katalysator-Zündtemperatur" bezeichnet. Die Zündtemperatur ist während und unmittelbar nach dem Starten der Maschine von besonderer Bedeutung. Ein Katalysator mit einer relativ hohen Zündtemperatur benötigt nämlich eine relativ lange Aufwärmzeit, um die Zündtemperatur zu erreichen, und bis zum Erreichen dieser Temperatur findet, wenn überhaupt, eine Umsetzung nur in geringem Umfang statt. Selbst in den Fällen, in denen man von einer relativ niedrigen Zündtemperatur des Katalysators sprechen kann, benötigen übliche Konver-

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tersysteme ohne Vorheiζsysteme immer noch eine unzulässig lange Aufwärmzeit, da es lange dauert, bis die heissen Abgase das Konvertersystem auf eine entsprechende Temperatur aufgeheizt haben.

Ausgehend von den vorstehend erläuterten Erkenntnissen und bekannten Verfahren lag der vorliegenden Erfindung nunmehr die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Abgasumsetzung und eine Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens vorzuschlagen, mit welchem bzw. mit welcher auch bei einem Kaltstart praktisch sofort eine Umsetzung der oxydierbaren Komponenten in den Abgasen erreichbar ist, wobei gleichzeitig ein hoher Umsetzungsgrad während des normalen Betriebes der Brennkraftmaschine erreicht werden sollte.

Diese Aufgabe wird durch ein Verfahren zum Umsetzen oxydierbarer Bestandteile der Abgase von Brennkraftmaschinen gelöst, welches erfindungsgemäss dadurch gekennzeichnet ist, dass die Abgase und eine mindestens stoechiometrische Luftmenge durch ein Konvertersystem geleitet werden, welches ein festes Bett aus einem Katalysator umfasst, dessen Volumen eine reziproke Raumgeschwindigkeit von mindestens etwa 5o.ooo ermöglicht, und dass für das Konvertersystem eine Wärmekapazität, die geringer als etwa o,2 3 kcal/°C ist, gewählt wird.

Als besonders günstig hat es sich bei dem erfindungsgemässen Verfahren erwiesen, wenn die zugeführte Luftmenge etwa zwi-

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sehen dem einfachen und dreifachen stoechiometrisehen Bedarf für die Verbrennung der oxydierbaren Komponenten liegt, insbesondere wenn das Konvertersystem ein festes Bett eines Katalysators mit einer mittleren Schüttdichte zwischen etwa 0,15 und 1,5 g/cm , vorzugsweise jedoch zwischen o,3 und o,5 g/cm , enthält, wobei des weiteren ein Katalysator bevorzugt wird, der etwa o,l bis 1,5 Gew.-% Platin auf einem Träger aufweist, der aus Tonerde besteht und in Form eines Bettes mit einer Tiefe zwischen etwa 1,3 und 6,4 cm angeordnet ist. Der Katalysator besitzt dabei vorzugsweise ein Volumen, welches eine reziproke Raumgeschwindigkeit (GHSV) zwischen etwa 5o.ooo und l.ooo.ooo ermöglicht. Der GHSV-Wert bzw. die reziproke Raumgeschwindigkeit ist dabei wie folgt definiert:

Xienn loo 1 eines Gases bei einer Temperatur von 15 C und einer Atmosphäre in einer Stunde einen Katalysator passieren, der ein Volumen von 1 1 hat, dann ist die reziproke Raumgeschwindigkeit bzw. der GHSV-Wert gleich loo.

Die Wärmekapazität des Konvertersystems wird vorzugsweise zwischen etwa o,o23 und o,23 kcal/°C gewählt.

Weitere Vorteile und Einzelheiten der Erfindung werden nachstehend anhand einer Zeichnung näher erläutert und/oder sind Gegenstand der Schutzansprüche.
In der Zeichnung zeigen:

Fig. 1 ein Konvertersystem zur Durchführung des erfindungsge-

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massen Verfahrens teilweise im Schnitt,

Fig. 2 eine graphische Darstellung des Temperaturverlaufs in dem Katalysatorbett des Konvertersystems gemäss Fig. sowie den Temperaturverlauf am Eingang des Konvertersystems und

Fig. 3

und 4 graphische Darstellungen für die Umsetzung der Kohlenwasserstoffe bzw, des Kohlenmonoxyds in einem erfindungsgemassen Konvertersystem.

Ehe nachstehend auf das in den Zeichnungen dargestellte bzw, anhand der Zeichnungen erläuterte Ausführungsbeispiel eingegangen wird, sollen zunächst noch einmal ausführlich die der Erfindung zugrundeliegenden Einzelheiten besprochen werden.

Der bei dem erfindungsgemassen Verfahren verwendete Katalysator kann aus einer grossen Anzahl von Metallen und Metalloxyden ausgewählt werden, welche einzeln oder in Kombination und wenn sie von einem Trägermaterial getragen werden, die Fähigkeit haben, bei der Umsetzung von Kohlenmonoxyd,Kohlenwasserstoffen und/oder Stickoxyden in den Abgasen einer Brennkraftmaschine als Katalysatoren zu wirken. Der Katalysator sollte jedoch keine unzulässig grosse Wärmekapazität besitzen, so dass er zusammen mit den Wärmekapazitäten der anderen Teile des Konvertersystems nicht zu einer Überschreitung der

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erfindungsgemässen Grenze für die Wärmekapazität führt.

Kupferoxyd oder Kupferoxyd, welches durch ein oder mehrere weitere Metalloxyde einschliesslich der Oxyde von Eisen, Nikkei, Kobalt und Vanadium oder durch einen anderen Aktivator aktiviert ist, hat sich als Katalysator für die gewünschten Umsetzungen bewährt. Etwa 2 bis 3o Gew.-% Kupferoxyd und etwa 2 bis 3o Gew.-% Eisenoxyde auf einem Tonerdeträger bilden einen günstigen Katalysator für die Umsetzung von Abgasen. Bevorzugt wird jedoch ein Katalysator, der einen Edelmetallbestandteil enthält, beispielsweise Platin, Palladium, Ruthenium, Rhodium, Osmium oder Iridium. Insbesondere wird ein Katalysator mit etwa o,l bis 1,5 Gew.-% Platin auf Tonerde als Trägermaterial bevorzugt. Vorteilhafterweise wird zur Begrenzung der Wärmekapazität des Konvertersystems ein Katalysator mit einer mittleren Schüttdichte von etwa o,15 bis 1,5 g/cm verwendet.

Das Konvertersystem zur Durchführung des erfindungsgemässen Verfahrens ist von bemerkenswerter Einfachheit sowie von ausserordentlicher Wirksamkeit bei der Behandlung von Abgasen. Das Konvertersystem ist hinsichtlich seiner Wärmekapazität definiert,und bei der Bestimmung dieser Wärmekapazität ist davon auszugehen, dass das Konvertersystem aus einem Katalysatorbett, aus stromaufwärtsliegenden Haltegittern und aus stromauf wärt sgelegenen Leitungsteilen besteht, die dazu dienen, die heissen Abgase von der Sammelleitung für die Abgase dem

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Katalysatorbett zuzuführen. Die Wärmekapazität ist die Wärmemenge, die erforderlich ist» um die Temperatur des Konvertersystems um 1° anzuheben. Die Einheit der Wärmekapazität ist kcal/°C.

Die Wärmekapazität des Konvertersystems ist, wie oben bereits erwähnt, auf Werte unterhalb von ο,23 kcal/ C beschränkt. Zusätzlich zu dieser Beschränkung des Katalysatorbettes durch die Begrenzung der Wärmekapazität ist das Katalysatorbett bezüglich seines Gesamtvolumens beschränkt, d.h. das Volumen muss so gewählt werden, dass die reziproke Raumgeschwindigkeit (GHSV) des mit dem Katalysator in Kontakt stehenden, reagieren-

bei

den Gasstroms während des Betriebs der Brennkraftmaschine/mindestens 5O.OOO und vorzugsweise zwischen etwa 5o.ooo und l.ooo.ooo liegt.

Katalysatorbetten von nur etwa 1,3 bis 6,4 cm Tiefe haben sich bei Konvertersystemen gemäss vorliegender Erfindung als wirksam erwiesen.

Das Konvertersystem erreicht die Katalysator-Zündtemperatur im wesentlichen sofort nach einem Kaltstart durch Ausnützen der Wärme in den Abgasen, die bei typischen Brennkraftmaschinen bei etwa o,5o4 kcal/sec liegt. Infolge der relativ niedrigen Wärmekapazität des Konvertersystems und wegen des begrenzten Volumens des Katalysators wird bei dem erfindungsgemässen Konvertersystem praktisch unmittelbar im Anschluss an einen KaIt-

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start eine sehr gute Umsetzung der Abgase erreicht, und überraschenderweise lässt sich die hohe Qualität der Umsetzung auch während eines längeren Betriebs der Brennkraftmaschine aufrechterhalten. Mit einem Konvertersystem gemäss vorliegender Erfindung ist es nunmehr möglich, ein Kraftfahrzeug so zu betreiben, dass sich pro Kilometer eine Emission ergibt, die unter 2,92 g Kohlenmonoxyd und unter o,29 g Kohlenwasserstoffe liegt.

Im Hinblick auf die erfindungsgemäss geforderte beschränkte Wärmekapazität wird das Konvertersystem vorteilhafterweise so nahe an der Abgassammelleitung montiert, wie dies der zur Verfügung stehende Raum zulässt. Das Konvertersystem kann relativ klein gebaut werden und kann daher direkt an die Abgassammelleitung angeschlossen werden. Das Konvertersystem sollte in der Abgasleitung dicht bei der Abgassammelleitung installiert werden, so dass das bei längerem Betrieb der Brennkraftmaschine in das Katalysatorbett eintretende Gas mindestens eine Temperatur von 482°c aufweist und vorzugsweise heisser ist als etwa 538 C. Das Konvertersystem kann so ausgebildet sein, dass das Gas direkt durch das Katalysatorbett hindurchströmt, dass sich eine Querströmung ergibt oder dass sich eine radiale Strömung ergibt.

Grössere Maschinen erzeugen mehr Abgase und können ein grösseres Volumen des Katalysators erforderlich machen, und das Konvertersystem wird eine höhere Wärmekapazität aufweisen. Da je-

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doch die optimale Wärmekapazität des Konvertersystems zumindest teilweise von dem Hubraum der Maschine abhängt, wird die Wärmekapazität des Konvertersystems stets geringer als etwa o,23 kcal/°C sein. Ein Konvertersystem, welches eine Wärmekapazität von weniger als etwa ο,137 kcal/ C aufweist, wird bei Motoren mit einem Hubraum von 5,7 1 oder weniger bevorzugt.

Gemäss dem Verfahren nach vorliegender Erfindung muss in den Abgasen,die das Konvertersystem passieren, mindestens die stoechiometrisch erforderliche Luftmenge vorhanden sein. Dann wird genügend Luft zugeführt, um die oxydierbaren Bestandteile in den Abgasen zu oxydieren. Vorzugsweise wird jedoch mehr als die stoechiometrische Luftmenge zugeführt, und zwar bis zur dreifachen stoechiometrisehen Luftmenge. Die erforderliche Luft kann unverbrauchte Luft sein, die in den Abgasen bereits vorhanden ist, die aus der Abgassammelleitung austreten, wie dies der Fall ist, wenn die Brennkraftmaschine mit einem mageren Gemisch läuft, oder sie kann sekundäre Luft sein, die den Abgasen beigemischt wird, um eine vorgegebene Zusammensetzung zu erhalten, beispielsweise, wenn die Brennkraftmaschine mit .einem fetten Gemisch läuft. Obwohl die Sekundärluft während des gesamten Betriebes der Brennkraftmaschine beigemischt werden kann, wird Sekundärluft vorzugsweise nur während des Starts der Brennkraftmaschine zugeführt, solange diese mit einem fetten Gemisch arbeitet.

Das erfindungsgemässe Konvertersystem ist ungewöhnlich wirksam

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bei der Steuerung der oxydierbaren Bestandteile der Abgase, insbesondere des Kohlenmonoxyds und der Kohlenwasserstoffe, und zwar nicht nur während des Starts der Brennkraftmaschine, sondern auch während eines längeren Betriebes derselben. In einigen Fällen kann es günstig sein, stromabwärts von dem erfindungsgemässen Konvertersystem einen üblichen Konverter vorzusehen, um so eine verbesserte Umsetzung eines oder mehrerer Bestandteile der Abgase zu erzielen. Beispielsweise sind kupferhaltige Katalysatoren speziell bei der umsetzung von Stickoxyden wirksam. Somit kann es wünschenswert sein, zur Erzielung einer besseren Umsetzung der Stickoxyde stromabwärts von dem erfindungsgemässen Konvertersystem, welches vorzugsweise mit einem Platinkatalysator arbeitet, einen kupferhaltigen Katalysator in einem üblichen, katalytisch arbeitenden Konverter vorzusehen.

Die nachstehend erläuterte, bevorzugte Ausführungsform eines erfindungsgemässen Konvertersystems soll die Vorteile der Erfindung noch weiter verdeutlichen, ohne jedoch die Erfindung auf das spezielle Ausführungsbeispiel zu beschränken.

Das Abgaskonvertersystem, das nachstehend beschrieben wird, wurde in Übereinstimmung mit den Regelungen geprüft, welche in "the 137o second test procedure" (veröffentlicht von der Regierung der Vereinigten Staaten), Band 35, No. 219 vom Io. November 197o, abgedruckt sind. Das Konvertersystem gemäss der Erfindung wurde ferner an einem V8-Motor der Firma Ford mit

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einem Hubraum von 4,95 1 erprobt. In der Zeichnung zeigt Fig. 1 ein katalytisch arbeitendes Konvertersystem 5, wie es für die Versuche benutzt wurde. Das Konvertersystem 5 besitzt eine Abgaseinlassleitung 1, ein Haltegitter 6 für den Katalysator und ein Katalysatorbett 2. Mit Hilfe eines Flansches 3 an der Abgaseinlassleitung 1 wurde jeweils ein Konvertersystem 5 gemäss Fig. 1 mit den beiden Abgassammelleitungen des V8-Motors direkt verbunden. Wie Fig. 1 zeigt, ist am Auslassende des Konvertersystems 5 eine Abgasauslassleitung 4 vorgesehen. Das Gehäuse des Konvertersystems bestand im wesentlichen aus 1,6 mm dickem, rostfreiem Stahl. Der Katalysator in dem Katalysatorbett 2 bestand aus einem Platinkatalysator auf Tonerde als Basismaterial in Form von Kugeln mit einem Durchmesser von 3,2 mm und enthielt etwa 1 Gew.-% Platin. Der Katalysator hatte eine mittlere Schüttdichte von etwa o,5 g/cm und besass zusammen mit den übrigen Bestandteilen des Konvertersystems 5 eine Wärmekapazität von etwa o,ll kcal/ C.

Die Abgaseinlassleitung 1 besass einen Durchmesser von etwa 5 cm. Die Menge des verwendeten Katalysatormaterials lag bei etwa o,42 1, und das Katalysatorbett', welches etwa 3,8 cm tief war, besass einen Durchmesser von etwa 12,1 cm. Den Abgasen wurde etwa die doppelte der sto.echiometrisch erforderlichen Luftmenge beigefügt, und die Mischung wurde durch das Katalysatorbett 2 geleitet, und zwar mit einer reziproken Raumgeschwindigkeit von etwa 5o.ooo bis etwa l.ooo.ooo.

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Aus Fig. 2, in welcher die Einlasstemperatur des Konvertersysteras sowie die Temperatur des Katalysatorbettes über der Zeit aufgetragen sind, erkennt man/ dass der Katalysator praktisch sofort nach dem Kaltstart auf die Zündtemperatur kam bzw. aktiv wurde. Im einzelnen lässt die Darstellung der Fig. 2 erkennen, dass die Temperatur des Katalysatorbettes innerhalb von 12o Sekunden nach einem Kaltstart auf etwa 899 C anstieg.

Aus Fig. 3 wird deutlich, dass praktisch unmittelbar nach einem Kaltstart eine sehr weitgehende Umsetzung der Kohlenwasserstoffe in Abgasen erfolgte. Fig. 3 zeigt die Kohlenwasserstoffkonzentration in den Abgasen am Konvertereingang und am Konverterausgang während der ersten 14o Sekunden des Betriebs des Motors. Die gesamte Versuchsdauer betrug 123o Sekunden, und es ergab sich, dass während des gesamten Betriebes günstige Werte für die Umsetzung erreicht wurden, wobei nach Ende des Choke-Betriebes des Motors eine allgemeine Verbesserung zu beobachten war."

Fig. 4 zeigt für die ersten 14o Sekunden des Versuches den ^Kohlenmonoxydgehalt am Eingang und am Ausgang des erfindungsgemässen Konvertersystems. Man erkennt, dass auch der Kohlenmonoxydgehalt des Abgases entscheidend verringert werden konnte. Im übrigen ergab sich auch hier während der gesamten Versuchsdauer eine günstige Umsetzung, wobei nach Ende des Choke-Betriebes wiederum eine Verbesserung eintrat.

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Unter Beachtung der Prüfbedingungen der oben erwähnten Vorschriften wurden die Abgase mit Luft verdünnt, und ein Teil der Abgase wurde während des ganzen Versuches geprüft. Die Probe wurde in einer Tüte gesammelt und hinsichtlich ihres Kohlenwasserstoff- und Kohlenmonoxydgehalts analysiert. Die Analyse der Abgase ergab, dass pro gefahrenen Kilometer 2,23 g Kohlenwasserstoffe und 55,3 g Kohlenmonoxyd in das Konvertersystem eingeleitet wurden, und dass davon pro gefahrenen Kilometer nur o,o6o g Kohlenwasserstoffe und o,9o g Kohlenmonoxyd das Konvertersystem wieder verHessen.

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Claims

A 39 335 b O9.o2.72 Patentansprüche

1. Verfahren zum Umsetzen oxydierbarer Bestandteile der Abgase von Brennkraftmaschinen, dadurch gekennzeichnet, dass die Abgase und eine mindestens stoechiometrische Luftmenge durch ein Konvertersystem geleitet werden, welches ein festes Bett aus einem Katalysator umfasst, der eine reziproke Raumgeschwindigkeit von mindestens etwa 5o.ooo ermöglicht, und dass für das Konvertersystem eine Härmekapazität
wird.

zität, die geringer ist als etwa o,23 kcal/°C, gewählt

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass als Katalysator ein Katalysator mit einer Edelmetallkomponente gewählt wird.

3. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass als Katalysator ein Katalysator mit etwa o,l bis 1,5 Gew.-% Platin auf einem Tonerdeträger gewählt wird.

4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass als Katalysator ein Katalysator mit etwa 2 bis

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3o Gew.-% Kupfer und etwa 2 bis 3o Gew.-% eines Aktivators gewählt wird.

5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass als Aktivator ein Metall der Gruppe IB, V, VIB oder VIII des periodischen Systems gewählt wird.

6. Verfahren nach einem oder mehreren der vorangegangenen Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass als Katalysator ein Katalysator mit etwa 2 bis 3o Gew.-% Kupfer und etwa 2 bis 3o Gew.-% Eisen auf einem Tonerdeträger gewählt wird.

7. Verfahren nach einem oder mehreren der vorangegangenen Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass als Katalysator ein Katalysator mit einem mittleren Schüttgewicht von etwa o,15 bis 1,5
gewählt wird,

o,15 bis 1,5 g/cm , vorzugsweise etwa o,3 bis o,5 g/cm ,

8. Verfahren nach einem oder mehreren der vorangegangenen Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass ein Katalysator mit einer reziproken Raumgeschwindigkeit bzw. einem GHSV-Wert von etwa 5o.ooo bis etwa l.ooo.ooo gewählt wird.

9. Verfahren nach einem oder mehreren der vorangegangenen Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass ein Konvertersystem mit einer Wärmekapazität von etwa o,o23 bis o,23 kcal/ C gewählt wird.

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10. Verfahren nach einem oder mehreren der vorangegangenen Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass den Abgasen eine solche Luftmenge zugeführt wird, dass sich gegenüber der stoechiometrisehen Luftmenge ein Verhältnis von etwa 1,5 : 1 bis etwa 3 : 1 ergibt.

11. Verfahren nach einem oder mehreren der vorangegangenen Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass mindestens während des Choke-Betriebes der Brennkraftmaschine den Abgasen Sekundärluft zugeleitet wird, um mindestens eine stoechiometrische Luftmenge in den Abgasen zu erhalten.

12. Verfahren nach einem oder mehreren der vorangegangenen Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass ein Katalysatorbett mit einer Tiefe von etwa 1,3 bis 6,4 cm gewählt wird.

13. Abgaskonvertersystem zur Durchführung des Verfahrens nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, dass ein Katalysatorbett mit einem GHSV-Wert von etwa 5o.ooo bis l.ooo.ooo vorgesehen ist und dass die Wärmekapazität des Konvertersystems zwischen etwa o_fo23 und o,23 kcal/°C liegt.

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