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Phenqxyalkylcarbonsäurederivate und Verfahren zur erstellung derselben
Die vorliegUnde Erfindung betrif:Et Phenoxyalkylcarbonsäurederivate, Verfahren zur
Herstellung derselben sowie ihre Verwendung zur Herstellung von Arzneimitteln mit
lipidsenkender Wirkung. Die Struktur der neuen Verbindungen wird durch die Formel
I wiedergegeben:
in welcher R1 und R2 Wasserstoff, Halogen oder eine niedere Alkoxygruppe, R3 und
R4 Wasserstoff oder eine niedere Alkylgruppe, n die Zahlen 1 bis 3 und Z eine Hydroxyl
oder niedere Alkoxygruppe bedeuten.
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Die Verbindungen sowie ihre pharmakologisch verträglichen Salze zeigen
im Tierversuch eine starke Senkung der Serumlipide und des Cholesterinspiegels ohne
daß dabei unerwünschte Nebenwirkungen auftraten. Die erfindungsgemäßen Verbindungen
und ihre Salze sind deswegen wirksame Arzneimittel gegen Artheroskierose.
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Die Herstellung der Verbindungen I ist dadurch gekennzeichnet, daß
man ein Amin der allgemeinen Formel II
in welcher n die obenyenanllte Bedeutung hat
gegebenenfalls nach
Einführung von üblichen Schutzgruppen für die jeweils intermediär zu schützende
Amino- bzw.
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Hydroxylgruppe in an sich bekannter Weise mit einem Derivat einer
Säure der allyemeinen Formel III
in welcher R1 und R2 die obengenannte Bedeutung haben, und init einer Verbindung
der Formel IV
in welcher R3, R4 und Z'die oben angegebene Bedeutung haben und X eine reaktive
Gruppe darstellt, umsetzt und die erhaltenen Verbindungen I gewünschtenfalls anschließend
in pharmakologisch unbedenkliche Salze überführt.
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Gegebenenfalls können die Substituenten R11 R2 und Z anschließend
an die Kondensation des Grundgerüstes in an sich bekannter Weise eingeführt oder
umgewandelt werden.
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Die Kondensation der Verbindung der allgemeinen Formel II mit den
Verbindungen III und IV wird vorzugsweise durch intermediäres Blockieren einer der
beiden reaktiven Gruppen mit einer leicht abspaltbaren, für diesen Zweck gebräuchlichen
Schutzgruppe, Umsetzung mit der Verbindung III bzw. IV, Abspaltung der Schutzgruppe
und Umsetzung mit der zweiten Verbindung der Formel III bzw. IV durchge£ührt.
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Als reaktive Derivate der Verbindung III kommen insbesondere die Halogenide,
Anhydride oder Imidazolide der entsprechend substituierten Benzoesäuren infrage,
die z. B. unter den Bedingu3zgen der Schotten-Baumann-Reaktion, d. h. unter Zusatz
eines tertiären Amins, wie z. B. Pyridin oder Dimethylanilin, in einem inerten Lösungsmittel
mit der Verbindung IY umgesetzt werden können. Als inertes Lösung mittel dient dabei
vorzugsweise ein überschuß des tertiären Amins. Weiter bevorzugt ist eine vorhergehende
Blockierung der pheno lis chen OH-Gruppe durch Veresterung und insbesondere bevorzugt
eine Blockierung der phenolischen OH-Gruppe durch Verätherung mit einer Verbindung
der Formel IV.
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Für eine primäre Umsetzung der Verbindung I1 mit der Verbindung IV
hat es sidh als vorteilhaft herausgestellt, zunächst die Aminogruppe der Verbindung
II in eine Phthalimidgruppe zu überführen, die nach der Umsetzung z. B. mit Hydrazin
oder Hydroxylamin in an sich bekannter Weise leicht wieder abgespalten werden kann.
Als reaktives Derivat der Verbindung IV kommen insbesondere diejenigen infrage,
bei denen X das Anion einer starken Säure, insbesondere ein'er Halogenwasserstoff-
oder Sulfonsäure darstellt. Die Reaktion kann weiterhin begünstigt werden indem
man die phenolische OH-Gruppe der Verbindung II, z. 13. durch Umsetzung mit Natriumalkoholat
in ein Phenolat überführt. Die Reaktion der beiden Komponenten wird in inerten Lösungsmitteln,
z. B. Toluol oder Xylol, vorzugsweise in der Wärme durchgeführt.
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Das erfindungsgemäße Verfahren wird anhand der nachstehenden Beispiele
näher erläutert.
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B e i s p i e l 1 α-[4-(Benzoylaminoäthyl)-phenoxy]-isobuttersäureäthylester
Zu 20,1 g (146 mMol) Tyramin in 60 ml absolutem Pyridin werden unter Rühren und
Feuchtigkeitsausschluß 41,0 g (292 mMol) Benzoylchlorid in 10 Minuten getropft und
mit ca. 50 ml absolutem Ryridin nachgespült. Die sich bei der Zugabe von Benzoylchlorid
von selbst erwärmende Lösung wird anschließend 15 Minuten auf 100°C erwärmt, um
die Reaktion zu vervollständigen, auf 35°C abgekühlt und in ein Gemisch von etwa
500 g Eis und Wasser gegossen. Der entstandene Kristallbrei wird mit verdünnter
Salzsäure angesäuert, abgesaugt, mit verdünnter Salzsäure, Wasser und Natriumbicarbonatlösung
gewaschen und getrocknet. Nach Umkristallisieren aus Aceton erhält man 38,3 g (76%
der Theorie) Dibenzoyltyramin vom Schmelzpunkt 173-174°C. Aus den Mutterlaugen lass'en
sich weitere 9,9 g gewinnen, so daß die Gesamtausbeute über 90% beträgt.
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38,0 g (0,11 Mol) Dibenzoyltyramin werden in 400 ml Methanol suspendiert,
130 ml 2 n Kalilauge zugefügt und 1 Stunde auf 40 - 45°C erwärmt. Nach dem Abkühlen
werden 130 ml 2 n Salzsäure zugegeben.
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Der ausgeschiedene Niederschlag wird abgesaugt, das Filtrat im Vakuum
von Methanol befreit und der dabei ausfallende Niederschlag mit dem der Salzsäurefällung
vereinigt. Die Niederschläge werden mit Wasser gewaschen und zur Entfernung von
eventuell vorhandener Benzoesäure mit Natriumbicarbonatlösung digeriert. Nach dem
Umkristallisieren aus Äthanol erhält man 23,5 g (89% d. Th.) N-Benzoyltyramin vom
Schmelzpunkt 165 - 166°C.
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In eine Lösung von 2,14 g (93 mg--Atom) Natrium in 50 ml absolutem
Methanol werden 22,5 g (93 mMol) N- Benzoyltyramin eingetragen, der Alkohol abgedampft
und der Rückstand mit Benzol als Schlepper im Vakuum von restlichem Lösungsmittel
befreit. -Das absolut trockene pulverförmige Phenolat wird in 100 ml absolutem Toluol
suspendiert, 26,7 g (137 mMol) a-Bromisobuttersäureäthylester zugegeben, die Suspension
25 Stunden bei 80°C gehalten und im Vakuum eingedampft. Der Rückstand wird mit Methylendichlorid
aufgenommen, nacheinander mit verdünnter Natronlauge, mit Salzsäure und Wasser gewaschen,
mit Calciumchlorid getrocknet und eingedampft. Es werden 26,1 g (79% d. Th.) α-[4-(Benzoylaminoäthyl)-phenoxy]-isobuttersäureäthylester
erhalten, die nach dem Umkristallisieren aus Äther/Ligroin1:10 und nochmaliger Kristallisation
aus Aceton einen Schmelzpunkt von 65 - 66 °C besitzen.
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In analoger Weise erhält man aus: a) 4-Chlorbenzoylchlorid und Tyramin
Di-(4-chlorbenzoyl)-tyramin (Ausbeute 98 %, Schmelzpunkt 203 - 205°C); N-(4-Chlorbenzoyl)-tyramin
(Ausbeute 91%, Schmelzpunkt 174 - 176°C); α-[4-(4-Chlorbenzoylaminoäthyl)-phenoxy]
-isobuttersäureät'hylester (67% d. Th., Schmelzpunkt 96 - 970C) b) 2-Methoxybenzoylchlorid
und Tyramin: Di-(2-methoxybenzoyl)-tyramin (Ausbeute 95%, Schmelzpunkt 80 - 810c);
N-(2-Methoxybenzoyl) -tyramin (Ausbeute 75%, .Schmelzpunkt 166 - 1670C); a-t4-(2-Methoxybenzoylaminoäthyl)-phenoxy]-isobuttersäureäthylester
(87% d. Th. ; Öl, Brechungsindex 1.4570)
c) 2-Methoxy-5-chlorbenzoylchlorid
und Tyramin: ( Di- methoxy - 5 -chlorbenz oyl) -tyramin (Ausbeute 98%, Schmelzpunkt
144 - 145°C); N-(2-Methoxy-5-chlorbenzoyl)-tyramin (Ausbeute 93%, Schmelzpunkt 133
- 1350C); α-[4-(2-Methoxy-5-Chlorbenzyolaminoäthyl) -phenoxy] -isobutters
äureäthylester (61% d. Th., 01, Brechungsindex 1.5460) B e i s p i e 1 2 x o α-[4-(Benzoylamin/äthyl)-phenoxy]-isobuttersäure
35,5 g (0,1 Mol) a-1:4- (Benzoylaminoäthyl) -phenoxJ]-isobuttersäureäthylester werden
in 1,5 1 Dioxan suspendiert und bei Zimmertemperatur langsam mit 200 ml ln Kalilauge
versetzt. Die Suspension wird zwei Stunden bei Zimmertemperatur und anschließend
noch eine Stunde bei 40°C gerührt, wobei das Ausgangsprodukt vollständig in Lösung
geht, abgekühlt und mit 200 ml 1 n Salzsäure neutralisiert.
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Danach wir das Lösungsmittel im Vakuum abdestilliert, der Rückstand
mit Wasser salzsfrei gewaschen und aus Aceton umkristallisiert. Man erhält 25,5
g α-[4-(Benzoylaminoäthyl)-phenoxy]-isobuttersäure (78% d. Th., Schmelzpunkt
155 - 156 C).
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In analoger Weise erhält man a) α-[4-(4-Chlorbenzoylaminoäthyl)-phenoxy]-isobuttersäure
aus α-[4-(4-Chlorbenzoylaminoäthyl)-phenoxy]-isobuttersäureäthylester in einer
Ausbeute von 84% d. Th., Schmp. 1860C (Aceton)
b)α-[4-(2-Methoxybenzoylaminoäthyl)-phenoxy]-isobuttersäure
aus α-[4-(2-Methoxybenzoylaminoäthyl)-phenoxyisobuttersäureäthylester in einer
Ausbeute von 65% d. Th., Schmp. 131°C (Aceton) c) α-[4-(2-Methoxy-5-chlorbenzoylaminoäthyl)-phenoatl-a
-isobuttersäure aus α-[4-(2-Methoxy-5-chlorbenzoylaminoäthyl)-phenoxy]-isobuttersäureäthylester
in einer Ausbeute von 72% d. Th., Schmp. 137°C (Aceton) B e i s p i e l 3 α-[4-(4-Chlorbenzoylaminoäthyl)-phenoxy]-isobuttersäureäthylester
Ein Gemisch aus 56,8 g (0,2 Mol) N-(4-Chlorbenzoyl)-tyramin, 34,5 g (0,25 Mol) trockenem
KaLiumcarbonat und 500 ml Methyläthylketon wird 2 Stunden unter Rübr en auf Rückflußtemperatur
gehalten. Anschließend werden 58,5 g (0,3 Mol) α-Bromisobuttersäureäthylester
dazugefügt und unter Rühren weitere 6 Stunden gelocht Darauf werden nochmals 10,5
g (0,054 Mol) α-Bromisobuttersaureester und 13,8 g (0,1 Mol) Kaliumcarbonat
zugegeben und weitere 16 Stunden auf Rückflußtemperatur gehalten. Der feste Rodenkörper
wird abfiltriert und mit heißem Aceton gründlich gewaschen. Die vereinigten Filtrate
werden im Vakuum eingedampft und der kristalline Rückstand aus Aceton umkristallisiert.
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Das Produkt ist mit dem aus Beispiel 1 a) erhaltenen identisch.
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In analoger Weise erhält man a) 4-Benzoylaminoäthyl-phenoxyessigsäureäthylester
aus 4-.Benzoylaminoäthyl-phenol und Bromessigester in einer Ausbeute von 94% d.
Th. Das Produkt hat nach dem Umkristallisieren aus Äthanol einen Schmelzpunkt von
108 - 109 0C (Äthanol).
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b) 4-(4-Chlorbenzoylaminoäthyl)-phenoxyessigsäureäthylester aus 4-(4-Chlorbenzoylaminoäthyl)-phenol
mit einer Ausbeute von 79% d. Th. und einem Schmelzpunkt von 137°C (Aceton).
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c) 4-(2-Methoxybenzoylaminoäthyl)-phenoxyessigsäureäthylester aus
4-(2-Methoxybenzoylaminoäthyl)-phenol mit einer Ausbeute von 80% d. Th., Schmelzpunkt
62 - 630C (Äther).
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d) 4-(2-Methoxy-5-chlorbenzoylaminoäthyl)-phenoxyessigsäureäthylester
aus 4-(2-ethoxy-5-chlorbenzoylaminoäthyl)-phenol mit einer Ausbeute von 70% d. Th.,
Schmelzpunkt 79 - 800C (Isopropanol).
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B e i s p i e l 4 4-Benzoylaminoäthyl-phenoxyessigsäure 4-Benzoylaminoäthyl-phenoxyessigsäure
wird in Analogie zum Beispiel 2 durch Hydrolyse des gemäß Beispiel 3 erhaltenen
Äthylesters mit Aceton als Lösungsmittel erhalten. Die Ausbeute beträgt 89% d. Th.,
Schmelzpunkt 164 - 1650C (Aceton).
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In analoger Weise erhält man: a) 4-(4-Chlorbenzoylaminoäthyl)-phenoxyessigsäure
aus | 4-(4-Chlorbenzoylaminoäthyl)-phenoxyessigsäureäthylester in einer Ausbeute
von 83% d. Th. mit einem Schmelzpunkt von 199°C (Aceton).
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b) 4-(2-Methoxybenzoylaminoäthyl)-phenoxyessigsäure aus 4-(2-Methoxybenzoylaminoäthyl)-phenOxyessigsäureäthylS
ester in einer Ausbeute von 72% d. Th. mit einem Schmelzpunkt von 146 - 147°C (Aceton)
c) 4-(2-Methoxy-5-chlorbenzoylaminoäthyl)-phenoxyessigsäure aus 4-(2-Methoxy-5-chlorbenzoylaminoäthyl)-phenoxyessigsäureäthylester
in einer Ausbeute von 89% d. Th., Schmelzpunkt 142 - 1430C (Isopropanol) B e i s
p i e l 5 a-(4-BenzoylaminomethylL~phenoxy-isobutter 5 åureäthylester Man löst 12
g (75 mMol) 4-Hydroxy-benzylamin-hydrochlorid in 100 ml absolutem Pyridin, gibt
10 g pulverisiertes wasserfreies Kaliumcarbonat zu und tropft 21,1 g (0,15 Mol)
Benzoylchlorid ein, wobei die Temperatur spontan steigt. Anschließend wird 20 Minuten
auf 900C erwärmt, im Vakuum auf ein Drittel eingeengt, abgekühlt und in 200 ml Wasser
eingerührt.
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Man stellt nun mit Salzsäure auf pH 6,5 ein, saugt den Niederschlag
ab, digeriert ihn mit Natriumbicarbonat lösung und saug-t wiederum ab. Anschließend
wird aus Äthanol umkristallisiert. Man erhält 22,7 g (95% d. Th.) Benzoesäure-[4-(benzoylaminoäthyl)-phenyl]-ester
(Schmelzpunkt 141 - 1420C).
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16,6 g (0,05 Mol) Benzoesäure-[4-(benzoylaminomethyl)-phenyl]-ester
werden in einem Liter Aceton suspendiert und mit Kalilauge entsprechend Beispiel
1 verseift Man erhält
d. Th.) 4-Henzoylaminomethylphenol vom Schmelzpunkt 155 - 157°C (Äthanol).
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4-Benzoylaminomethyl-phenol wird mit c(-Bromisobutter -säureäthylester
in Analogie zum Beispiel 1 zum a-(-l-Benzoylaminomethyl)-phenoxy-isobuttersällreäthylester
mit einer Ausbeute von 81% d. Th. umgesetzt.
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Das Produkt hat nach Umfällen ausÄther/L:igroin einen Schmelzpunkt
von 75 - 76°C.
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In analoger Weise erhält man a) a- [4- (4-Chlorbenzoy laminomethyl)
-phenoxy-isobuttersäureäthylester aus 4-Chlorbenzoylchlorid und 4-Hydroxy-benzoylaminhydrochlorid
über folgende Zwischenstufen: 4-Chlorbenzoylesäure-[4-(4-Chlorbenzoylaminomethyl-phenyl]-ester
(Ausbeute 67% d. Th,, Schmelzpunkt 174 - l750C); 4-(4-Chlorbenzoylamlinomethyl)-phenol
(Ausbeute 92% d. Th., Schmelzpunkt 194 - 1950C); a-[4-(4-Chlorbenzyolaminomethyl)-phenoxy]-isobuttersäureäthylester
(Ausbeute 74% d. Th., Schmelzpunkt 70 - 71°C, aus Äther/Ligroin).
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b) α-[4-(2-Methoxybenzoylaminomethyl)-phenoxy]-isobuttersaureathylester
über folgende Zwischenstufen:2-Methoxybenzoesäure-[4-(2-Methoxybenzoylaminomethyl)-phenyl]-ester
(Ausbeute 74% d. Th., Schmelzpunkt 113 - 114°C); 4-(2-Methoxybenzoylaminomethyl)-phenol
(Ausbeute 72% d. Th., Schmelzpunkt 146 - 147°C); a- [4- (2 -Methoxybenzoylarni nomethyl)
-phenoxy] -isobuttersäureäthylester (Ausbeute 63% d. Th.
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nicht destillierbares Öl, nD20 : 1,5535)
c)α-[4-(2-Methoxy-5-chlorbenzoylaminomethyl)-phenoxy]-isobuttersäureäthylester
aus 2-Methoxy-5-chlor benzoylchlorid übcr folgende Zwischenstufen: 2-Methoxy-5-chlorbenzoesäure-[4-(2-Methoxy-5
ch lorbeiz oylamin ,Iicny 1] -es ter |
(Ausbeute 54% d Th., Schmelzpunkt 145 - 146°C); 4-(2-Methoxy-5-chlorbenzoylaminomethyl)-phenol
Ausbeute 90X0 d. Th., Schmelzpunkt 159 - 160°C); α-(2-Methoxy-5-chlor-benzoylaminomethyl)-phenoxy-[4-]-isobuttersällreätllylester
(82% d. Th., Schfiielzpunkt 82 - 83 0C).
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B e i s p i e l 6 4-Benzoylaminomethyl-phenoxyessigsäureäthylester
Ein Gemisch aus 20,0 g 4-Benzoylaminomethylphenol, 12,2 g (88 mMol) pulverisiertem
Kaliurncarbonat und 200 ml absolutes Methyläthylketon werden unter Rühren auf Rückflußtemperatur
gehalten, etwas abgekühlt und 16,8 g (0,1 Mol) Bromessigester und etwas Kaliumiodid
zugegeben und weitere 6 Stunden auf Rückflußtemperatur gehalten. Die anorganischen
Bestandteile werden abgesaugt und mit Chloroform gewaschen.
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Die Filtrate werden vereint, mit verdünnter Natronlauge extrahiert,
mit Wasser neutral gewaschen und mit Calciumchlorid getrocknet. Nach Eindampfen
im Vakuum wird der Rückstand aus Aceton umkristallisiert.
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Man erhält 4-Benzoylaminomethyl-phenoxyessigsäureäthylester in einer
Ausbeute von 77% d. Th., Schmelzpunkt 96 - 970C.
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In analoger Weise erhält man: 4-(4-Chlorbenzoylaminomethyl)-phenoxyessigsäureäthylester
aus 4-(4-Chlorbenzoylaminomethyl)-phenol und Bromessigester in einer Ausbeute von
68% d. Th.
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und einem Schmelzpunkt von 125- 126°C (Aceton)
b) 4- (2 -Methoxyhenzoylaminomethyl) -phenoxy'es s ig's äureäthylester
aus 4-(2-Methoxybenzoylaminomethyl)-phenol und Bromessigester in einer Ausbeute
von 70% d. Th. als Öl mit dem Brechungsindex von 1,5685.
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c) 4- (2-Methoxy-5-chlor-benzoylaminomethyl) -phenoxy essigsäureäthylester
aus 4-(2-Methoxy-5-chlorbenzoylaminomcthyl) -phenol und Bromessigester in einer
Ausbeute von 78% d. Th. mit einem Schmelzpunkt von 86 - 870C (Isopropanol) Beispiel
7 In einem zum Beispiel 2 analogen Verfahren werden die folgenden Produkte erhalten:
x a) α-[4-(Benzoylaminomethyl)-phenoxy]-isobuttersäure aus α-[4-(Benzoylaminomethyl)-phenoxy]-isobuttersäureäthylester
in einer Ausbeute von 52% d. Th., Schmelzpunkt 168 - 1690C (Äthanol) b) α-[4-(4-Chlorbenzoylaminomethyl)-phenoxy]-isobuttersäure
aus α-[4-(4-Chlorbenzoylaminomethyl)-phenoxyisobuttersäureäthylester in einer
Ausbeute von 87% d. Th., Schmp. 191 - 192 0C (Äthanol) c) α-[4-(2-Methoxybenzoylaminonmethyl)-phenoxy]-isobuttersäure
aus α-[4-(2-Methoxybenzoylaminomethyl)-phenoxy]-isobuttersäureäthylester in
einer Ausbeute von 8gXo d. Th., Schmp. 1140C (Aceton)
d) α-[4-(2-Methoxy-5-chlorbenzoylaminomethyl)-phenoxy]-isobuttersäure
aus α-[4-(2-Methoxy-5-chlorbenzoylaminomethyl)-phenoxy]- isobuttersäureäthylester
in einer Ausbeute von 72% d. Th., Schmp. 146 - 1470C (aceton) e) 4-Benzoylaminomethyl-phenoxyessigsäure
aus 4-Benzoylaminomethyl-phenoxyessigsäureäthylester in einer Ausbeute von 90 %
d. Th., Schmp. 153 - 154°C (Aceton) f) 4-(4-Chlorbenzoylaminomethyl)-phenoxyessigsäure
aus 4-(4-Chlorbenzoylaminomethyl)-phenoxyessigsäureäthylester in einer Ausbeute
von 73% d. Th., Schmp. 170 - 171°C (Aceton) g) 4(2-Methoxybenzoylaminomethyl)-phenoxyessigsäure
aus 4-(2-Methoxybenzoylaminomethyl)-phenoxyessigsäureäthylester in einer Ausbeute
von 73% d. Th., Schmp. 158 - 159 0C (Aceton) h) 2-Methoxy-5-chlorbenzoylaminomethyl)-phenoxyessigsäure
aus 4-(2-Methoxy-5-chlorbenzoylaminomethyl)-phenoxyessigsäureäthylester in einer
Ausbeute von 88% d. Th., Schmp. 152 - 1530C (Äthanol)