DE2056215A1 - Verfahren zur Herstellung von N-Mono-(beta-Cyanäthyl>anilinen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von N-Mono-(beta-Cyanäthyl>anilinen

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DE2056215A1 DE19702056215 DE2056215A DE2056215A1 DE 2056215 A1 DE2056215 A1 DE 2056215A1 DE 19702056215 DE19702056215 DE 19702056215 DE 2056215 A DE2056215 A DE 2056215A DE 2056215 A1 DE2056215 A1 DE 2056215A1
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Hans-Jakob Dr. Dipl.-Chem. 6000 Frankfurt Schladetsch
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Farbwerke Hoechst AG, vorm. Meister Lucius & Brüning, 6000 Frankfurt
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    • C07C253/00Preparation of carboxylic acid nitriles
    • C07C253/30Preparation of carboxylic acid nitriles by reactions not involving the formation of cyano groups

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Description

  • Verfahren zur Herstellung von N-Mono-(ß-cyanäthyl)-anilinen (Zweiter Zusatz zur Patentanmeldung P 19 63 010.5) (HOE 69/F 327 Gegenstand der Patentanmeldung P 19 63 010.5 ist ein Verfahren zur Herstellung von N-Mono-(ß-cyanäthyl)-anilinen der Formel (I) in welcher X ein Wasserstoff-, Chlor- oder Bromatom oder eine Alkylgruppe von 1 bis etwa 15 Kohlenstoffatomen, eine Alkoxygruppo von 1 bis 4 Kohlens-toffatomen oder einen ggf, substituierten Arylrest und Y ein Wasserstoff- oder Chloratom, die Nitrogruppe, eine Alkoxygruppe von 1 bis etwa 4 Kohlenstoffatomen oder einen ggf. durch Halogenatome oder Methoxylgruppen substituierten Alkyl.-rest von 1 bis etwa 4 Kohlenstoffatomen bedeuten, indem man N-(ß-Cyanäthyl)-formanilide der Formel (II) in welcher X und Y die vorstehend genannten Bedeutungen haben, mit wäßrlg-verdünnten Mineralsäuren, ggf, in Gegenwart eines Lösungsvermittlers, zwischen 0° und etwa 100°C behandelt.
  • In weiterer Ausgestaltung dieses Verfahrens wurde nun gefunden, dass es sich ausdehnen läßt auf die Herstcllung voll N-Mono-(ßcyanäthyl)-anilinen der Formel (III) A - NH - CH2 - CH2 - CN (III) in welcher A einen mehrkernigen Carbocyclus, beispielsweise einen Naphthalin-, Anthracen- oder Anthrachinonrest bedeutet, der beispielsweise durch Halogenatome, wie das Chlor- oder Bromatom, Alkyl- und / oder Alkoxygruppen mit 1 bis etwa 4 Kohlenstoffatomen und / oder die Nitrogruppe, substituiert sein kann, indem man N-(ß-Cyanäthyl)-arylformamide der Formel (1V) in welcher A die vorstehend genannte Bedeutung hat, mit wäßrigverdünnten Mineralsäuren, gegebenenfalls in Gegenwart eines Lösungvermittlers, zwischen 0° und etwa 1000 C, vorzugsweise zwischen 600 und 90Q C behandelt Besonders vorteilhaft erweist sich d vorliegende Verfahren zur Herstellung wertvoller N-Cyanäthyl-arylamine der Formel (V) in welcher für einen durch X und Y substituierten Rest des l-(N-ß-Cyanäthyl)-naphthalins, 2-(N-ß-Cynäthyl)-naphthalins, 1-(N-ß-Cyanäthyl)-anthracens, 2-(N-ß-Cyanäthyl)-anthracens oder 2-(N-ß-Cyanäthyl)-anthrachinons steht, wobei X ein Wasserstoff-oder Halogenatom, wie beispielsweise das Chlor- oder Bromatom, eine Alkyl(C1-4)gruppe, vorzugsweise die ethylgruppe, eine Alkoxy(C14)gruppe, wie die Methoxy- oder Äthoxygruppe, oder die Nitrogruppe, Y ein Wasserstoff atom, eine Alkyl(C1-4) gruppe, wie die Methyl- oder Äthylgruppe, oder eine Alhoxy(C1-4)gruppe, wie die Methoxy- oder n-Propoxygruppe bedeuten, und wobei X oder Y, falls Formel (V) ein l-(N-ß-Cyanäthylnaphthalinderivat darstellt, in 8-Position, und falls Formel (V) ein 1-(N-ß-Cyanäthyl)-anthracenderivat darstellt, in 9-Position ein Wasserstoff atom bedeuten.
  • Das Verfahren zur Herstellung von Verbindungen der Formel (V) besteht darin, daß man N-(ß-Cyanäthyl)-arylformamide der Formel (VI) wobei die vorstehend genannte Bedeutung hat, mit wäßrig-verdünnten Mineralsäuren, ggf. in Gegenwart eines Lösungsvermittlers, zwischen 0° und etwa 1000C, vorzugsweise zwischen 600 und 900C, behandelt.
  • Als zur Durchftthrung des vorliegenden Verfahrens besonders geeignete N-Cyanäthyl-arylformamide der Formel (VI) seien beispielsweise die folgenden Verbindungen genannt: 1-[N-(ß-Cyanäthyl)-N-formyl-amino]-naphthalin, 1-[N-(ß-Cyanäthyl)-N-formylamino]-2-methoxy-naphthalin, 1-[N-(ß-Cyanäthyl)-N-formyl-amino]-7-methoxy-naphthalin, 1-[N-(ß-Cyanäthyl)-N-formyl-amino]-4-nitronaphthalin, 1-[N-(ß-Cyanäthyl)-N-formyl-amino]-5-nitro-naphthalin, 2-[N-(ß-Cyanäthyl)-N-formyl-amino]-naphthalin, 2-[N-(ß-Cyanäthyl)-N-formyl-amino7-6-brom-naphthalin, 2-- (ß-Cyanäthyl) -N-formylamino]-1,6-dibrom-naphthalin, 2-[N-(ß-Cyanäthyl)-N-formyl-amino]-1,4-dimethoxy-naphthalin, 1-[N-(ß-Cyanäthyl)-N-formyl-amino]-anthracen, 2-[N-(ß-Cyanäthyl)-N-formyl-amino]-anthracen,2-[N-(ß-Cyanäthyl)-N-formyl-amino]-anthrachinon, 2-(N-(ß-Cyanäthyl)-N-formyl-amino)-1-chlor-anthrachinon, 2-[N-(ß-Cyanäthyl)-N-formylamino]-3-chlor-anthrachinon, 2-[N-(ß-Cyanäthyl)-N-formyl-amino)-3-brom-anthrachinon, 2-[N-(ß-Cyanäthyl)-N-formyl-amino]-3-methoxyanthrachinon, 1-[N-(ß-Cyanäthyl)-N-formyl-amino]-2-methylnaphthalin, Diese Verbindungen sind durch die Umsetzung von Arylfornlamiden mit Acrylnitril in Gegenwart basischer Katalysatoren nach DRP 734 725, vorzugsweise jedoch in Gegenwart wasserhaltiger basischer Katalysatoren in nahezu quantitativen Ausbeuten zugänglich.
  • Der Wassergehalt ist dabei huber einen sehr großen Berei.ch varilesbar. Er kann beispielsweise von Spuren Feuchtigkeit, wie sie das einzusetzende Formanilid oder das pulverisierte Natriumhydroxid nach einigen Minuten aus der Raumluft absorbieren, bis zu Wassermengen, wie sie mit konzentrierter oder verdünnter Natronlauge gegeben sind, reichen. Bei der Umsetzung der Arylformamide mit Acrylnitril kann die Zugabe eines Lösungsvermittlers, wie Dioxan, Aethylenglykoldimethyläther oder Aethylenglykoldiäthyläther, von Vorteil sein.
  • Als Mineralsäuren ftlr die Verseifung der Arylformamide der genannten Formel (VI) kommen beispielsweise Salzsäure, Schwefelsaure, Salpetersäure oder Phosphorsäure in Betracht. Vorzugsweise werden diese Säuren, die mit Wasser verdünnt zur Anwendung gelangen, in Konzentrationen von etwa 1 bis etwa 30 Gewichtsprozent eingesetzt. Sehr gute Ergebnisse werden z. B. mit 2 - 7 n Salzsäure bei Temperaturen zwischen 600 und 900C erhalten.
  • Die Reaktionszeiten und -temperaturen sind in der Regel voneinanw der und von der vorliegenden Säurekonzentration'abhängig. So ist bei der Anwendung einer 4 - 6 n Salzsäure und einer Reaktionstemperatur von 800C die Umsetzung im allgemeinen nach 20 bis 40 Minuten beendet. Bei gleicher Säurekonzentration und einer Reaktionstemperatur von nur 20°C kann die Umsetzung bis zu 3 Tagen dauern. Verwendet man eine 1 n Salzsäure, so benötigt man zur Abspaltung der Formylgruppe bei Siedetemperatur des Reaktionsmediums (1000C) eine Reaktionszeit von etwa 2 Stunden. Vorzugsweist wird mit einer 5 n Salzsäure bei 800C gearbeitet, wobei die Hydrolyse dann im allgemeinen nach 20 - 40 Minuten abgeschlossen ist.
  • Der Zusatz eines Lösungsvermittels empficlt sich dann, wenn sowohl das als Ausgangsverbindung dienende N-(ß-Cyanäthyl)-arylformamid als auch das zu erwartende N-(ß-Cyanäthyl)-arylamin im Reaktionsmedium schwer löslich sind. Geeignete Lösungsvermittler sind beispielsweise Eisessig, niedere Alkanole, wie Methanol, Aethanol, Propanol oder Butanol, Glykole, wie Aethylenglykol, oder Glykoläther, wie Aethylenglykolalkyläther, beispielsweise Aethylenglykoldimethyläther. Zur Isolierung der Verfahrensprodukte wird das Reaktionsgemisch abgekühlt und auf einen zur Isolierung optimalen pH-Bereich zwischen den Grenzen pH 1 und pH 12 eingestellt. Soweit die Produkte kristallin anfallen, werden sie unmittelbar abfiltriert, mit Wasser gewaschen, bis das Filtrat neutral und elektrolytfrei abläuft, und schließlich getrocknet.
  • Sind die Produkte ölig, dann trennt man sie beispielsweise im Scheidetrichter von der wäßrigen Phase ab. Hier ist in manchen Fällen der Zusatz eines sich nicht im Wasser mischenden Lösungsdrittels von Vorteil.
  • Verschiedentlich enthalten die Rohprodukte einige Prozente an anorganischen Salzen. Diese sind in der Regel bei der weiteren Verwendung der Reaktionsprodukte des erfindungsgemäßen Verfahrens als Herbicide oder Farbstoff-Zwischenprodukte nicht hinderlich. Wünscht man nun aber doch salzfreie Präparate, so verfährt man auf einfache Weise so, daß man bei öligen Produkten diese mit Wasser ausschüttelt und bei kristallinen Produkten diese schmilzt und dann mit Wasser ausschüttelt oder sie aus einer:.
  • klkohol/Wassergemisch umkristallisiert.
  • Da die zur Durchführung des erfindungsgemSBen Verfahrens erforetlichen N-Cyanäthyl-arylformamide der Formel (VI) bei ihrer Herstellung aus den entsprechenden Arylformamiden der Formel (VII) in der Regel weitgehend einheitlich und praktisch quantitativ anfallen, kann man sie unmittelbar anschließend an ihre Synthese noch im selben Reaktionsgefäß der Hydrolyse nach dem vorliegenden Verfahren zu den entsprechenden -(ß-Cyanäthy1)-aryl aminen der Formel (V) untorwerfen.
  • Bemerkenswert ist, daß auch bei diesem verlängerten Syntheseweg, entsprechend dem Formelschema (1) Formelschema (1) die Ausbeuten, bezogen auf das eingesetzte Arylformamid, um den hohen Wert von 95 % schwanken.
  • Eine hervorragende Bedeutung kommt dem vorliegenden Verfahren der Hydrolyse von N-(ß-Cyanäthyl)-arylformamiden dadurch zu, daß es eine neue Synthesemöglichkeit für N-Mono-(ß-cyanäthyl)-arylamine aus den entsprechenden Arylaminen nach dem Formelschema (2) bietet.
  • (Formelschema 7.) (V) Dieses Verfahren der Monocyani hylierung von Arylaminen ist also dadurch gekennzeichnet, daß man nach bekannten Verfahren aus Arylaminen zunächst deren N-Formylverbindungen herstellt (VIII# VII), diese nach bekannten Verfahren cyanäthyliert (VII-+ VI) und die so erhaltenen N-(ß-Cyanäthyl)-arylformamide nach dem vorliegenden Verfahren sauer hydrolysiert (VI-+ V).
  • Die Isolierung der Zwischenstufen der Arylformamide (VII) und der N-(ß-Cyanäthyl)-arylformamide (VI) ist möglich, oftmals jedoch nicht erforderlich. Somit ist die Synthese von N-Mono-(ß-cyanäthyl) -arylaminen auch nach dem sogenannten Eintopfverfahren durch führbar, wobei überraschenderweise die Reaktionsprodukte in der Regel bei sehr guten Ausbeuten in großer Reinheit anfallen Zusätzlich interessant und bedeutungsvoll wird dieses Herstellungsverfahren dann, wenn man es mit herkömmlichen Verfahren der Monocyanäthylierung von primären Arylaminen vergleicht: So werden gegenüber dem Verfahren der durch Kupfersalze oder Kupfersalz-Eisessigmischungen katalysierten Monocyanäthylierung von primären Arylaminen /S.A. Heininger, J. org. Chem. 22, 1213 (1957)7 hier Verbindungen erhalten, die 1. bereits im Rohzustand ihre Eigenfarbe erkennen lassen und nicht durch Begleitstoffe sehr dunkel gefarbt sind, die 2. im Rohzustand keine Metallrückstände, wie Kupferionen, enthalten und die 3 in jedem Fall frei von dicyanäthylierten Verbindungen sind. Letzteres äußert sich in der Regel in einem höheren Schmelzpunkt der umkristallisierten Verbindung. Beispielsweise wird nach dem vorliegenden Verfahren ein gegenüber dem Vergleichsverfahren um 7 C, 1060 - 107°C anstatt 990 - 1000C /J.T. Braunholtz u. F.G. Mann, J. chem. Soc. (London) 1954, 654/, höher schmelzendes 2-[N-(ß-Cyanäthyl)-amino]-naphthalin erhalten Gegenüber dem Verfahren der Monocyanäthylierung von primären Arylaminen durch Umsetzung von Salzen der entsprechenden Amine mit 2-Diäthylaminopropionitril /L. Bauer, J. Cymermann, W. J. Sheldon, J. chem. Soc. (London) 1951, 33127 fallen nach dem beschriebenen Verfahren die N-Cyanäthylarylamine in wesentlich besseren Ausbeuten an. Beispielsweise isolieren L. Bauer und '1itarb 20,5 % 2-[N-(ß-Cyanäthyl)-amino]-naphthalin, während hier über zwei isolierte Zwischenstufen hinweg (s. Formelschema 2) die gleiche Verbindung zu 85 % der theoretisch möglichen Ausbeute bezogen auf das eingesetzte 2-Amino-'naphthalin erhalten wird (Beispiel 1).
  • Besonders zu erwähnen ist, daß die nach dem neuen Verfahren erhal..
  • tenen Produkte in ihrem Rohzustand bereits so reine Substanzen darstellen, daß sie ohne weitere Reinigungsoperationen ihrer Verwendung zugeführt werden können, während die nach den Vergleichsverfahren erhaltenen Verbindungen als Rohprodukte in der Regel beträchtliche Mengen Fremdbestandteile enthalten und für diese daher vor ihrer Verwendung oder Weiterverarbeitung ein oftmals aufwendiges und kostspieliges Aufbereitungsverfahren, wie beispielsweise Destillieren im Oelpumpenvakuum zwischen 1000 und 2000C oder Umkristallisieren aus Alkohol, unbedingt erforderlich ist.
  • Weitere Bedeutung erlangt das erfindungsgemäße Verfahren dadurch, daß nach ihm neben bekannten vor allem aber auch neue Verbindunger.
  • zugänglich sind.
  • Die verfahrensgemäß erhältlichen Verbindungen stellen beispielsweise wertvolle Zwischenprodukte zur Herstellung von Farbstoffen dar, wobei im Falle der Herstellung von Azofarbstoffen die genannten Verbindungen als Azokomponenten dienen; ggf. sind die Cyanäthylierungsprodukte selbst bereits wertvolle Farbstoffe.
  • Ferner können die verfahrensgemäß erhältlichen Verbindungen als Herbicide verwendet worden, Beispiel 1 a) 2-Formamino-naphthalin: 71,5 g (0,5 Mol) 2-Amino-naphthalin und 46 g (1 Mol) Ameisensäure werden zusammengegeben und 4 Stunden unter Rühren bei 11000 gehalten. Anschließend gibt man das Reaktionsgemisch unter Rühren auf ein Eis/Wasser-Gemisch, saugt das ausgefallene Reaktionsprodukt ab, wäscht es mit Wasser, bis das Filtrat neutral abläuft, und trocknet im Trockenschrank. Man erhält 83 g (97 % d. Th.) an 2-Formamino-naphthalin vom Schmelzpunkt 12900 lt. Liebermann, P. Jacobson, Liebigs Ann. Chem. 211, 42 (1882) : Fp " 1290C7.
  • b) 2-[N-(ß-Cyanäthyl)-N-formyl-amino]-naphthalin: 17,1 g (0,1 Mol) 2-Formamino-naphthalin werden mit 0,3 g pulverisierter 100 70iger Natronlauge zunächst innig Vermengt und dann während ungefähr 5 Minuten bei 600 - 80°C tropfenweise mit 6,3 g (0,12 Mol) Acrylnitril versetzt. Das pulverige Reaktionsgemisch wandelt sich dabei in eine viskose Flüssigkeit um. 3 Stunden rührt man zur Vervollständigung der Umsetzung bei etwa 70°C nach. Zur Aufarbeitung nimmt man das Gemisch unter Erwärmen in 100 ml Aethanol auf, neutralisiert eventuell noch vorhandene Natronlauge mit entsprechend wenig Essigsäure und läßt unter Abkühlen auf 0° - 50C das Reaktionsprodukt auskristallisieren, das darauf abgesaugt, mit wenig kaltem Alkohol ausgewaschen und getrocknet wird. Man isoliert 21 g (93,8 % d. Th.) rohes 2-[N-(ß-Cyanäthyl)-N-formyl-amino] -naphthalin (Fp - 88Q - S1OC), dessen Schmelzpunkt nach mehrfachem Umkristallisieren aus Alkohol bei 90t- 92°C liegt.
  • c) 2-[N-(ß-Cyanäthyl)-amino]-naphthalin: 11,2 g (0,05 Mol) 2-[N-(ß-Cyanäthyl)-N-formyl-amino]-naphthalin werden in einem Genisch aus 25 ml Aethanol und 25 ml 5 n Salzsäure 30 Minuten unter Rühren bei 80°C gehalten. Dann neutralisiert man mit ungefähr 12 ml 33 gewichtsprozentiger Natronlauge, kühlt das Reaktionsgemisch auf 0o - 500 und saugt das kristallin, nahezu farblos angefallene Reaktionsprodukt ab, wäscht es mit Wasser, bis das Filtrat elektrolytfrei abläuft, und trocknet bei 60°C in einem Trockenschrank. Man erhält 9,2 g (94 % d. Th.) 2-[N-(ß-Cyanäthyl)-amino]-naphthalin, die ei 100 - 105°C schmelzen. Die aus Alkohol umkristallisierte Verbindung entspricht in ihren analytischen Daten der Formel und schmilzt konstant bei 106° - 107°C.
  • Analog den unter c) gemachten Angaben läßt sich aus seiner N-Cyanäthyl-N-formylverbindung das 1-[N-(ß-Cyanäthyl)-4-nitronaphthalin der Formel in 93%iger Ausbeute erhalten. Fp = 1710 - 17200.
  • Beispiel 2 42,9 g (0,3 Mol) 1-Amino-naphthalin werden in einem 1-1-Vierhalskolben in 50ml Diäthylenglykoldimethyläther gelöst, mit 55 g (1,2 Mol) Ameisensäure versetzt und 1,5 Stunden bei 80° - 90°C gerührt. Dabei bildet sich das i-Formylamin-naphthalin. Zur Cyanathylierung dieser Verbindung wird das iieizbad abgesenkt und das Reaktionsgemisch auf etwa 40°C abgehühlt.Dann werden unter Rühren ztlgig 23,S g (0,45 Mol) Acrylnitril und etwa 80 ml 33 gewichtsprozentiger Natronlauge zum Gemisch gegeben. Die Natronlaugemenge soll dabei so bemessen sein, daß erst bei Zugabe der letzten 1 oder 2 ml das Reaktionsgemisch in seiner wäßrigen Phase phenolphthaleinalkalisch reagiert, was sich gut mit einigen Tropfen einer Indikatorlösung aus Phenolphthalein in Diäthylenglykoldimethyläther verfolgen läßt. Nach der Natronlaugezugabe herrscht im Kolben eine Temperatur von 85° - 95°C. Bei dieser Temperatur ist die Cyanäthylierung der N-Formylverbindung bereits nach 15 Minuten praktisch vollständig.
  • Zur Hydrolyse des gebildeten 1-[N-(ß-Cyanäthyl)-N-formyl-amino]-naphthalins gibt man in der angegebenen Reihenfolge 200 ml Aethanol, 100 ml AtZasser und 200 g konzentrierte Salzsäure in den Reaktionskolben und rührt 2,5 Stunden bei 700 - 80°C. Die blanke, leicht braun gefärbte Lösung wird darauf abgekühlt und mit ca.
  • 100 ml 33 gewichtsprozentiger Natronlauge bis auf pH 2 neutralisiert. Das zunachst ölig anfallende Reaktionsprodukt kristallisiert bald durch und wird bei 00 - 500 abgesaugt. Man isoliert eine farblose bis leicht grau gefärbte Verbindung, die bis auf eingeschlossene Natriumsalze bei 630 - 670C schmilzt. Kristallisiert man einmal aus einem Alkohol/Wasser-Gemisch um, so erhält man 53,5 g (91 % d. Th.) einer bei 670 - 69°C schmelzenden Verbindung.Eine aus Alkohol mehrfach umkristallisierte Probe schmilzt konstant bei G90 - 70°C /S,A. Heininger, J. org. Ohemistry 22, 1213 (1957) : Fp = 690 - 70°C]. Die gefundenen analytischen Daten stimmen mit der Formel überein.
  • Beispiel 3 5,5 g (0,02 elol) 2-[N-(ß-Cyanäthyl)-N-formyl-amino]-anthracen (Fp = 196°C) - zugänglich durch Umsetzung von 2-Formylamino-anthracen mit Acrylnitril in Gegenwart von verdünnter Natronlauge. unter Verwendung von Diäthylenglykol-dimethyläther als Reaktionsmedium werden zunächst in 100 ril tisessig unter Erwärmen gelöst und clann bei ungefähr 800 C mit 25 ml 5n-Salzsäure versetzt, wobei zunächst eine Trübung beobachtet wird, die jedoch im Laufe der Umsetzung, die bei 800 C 35 Minuten dauert, wieder verschwindet.
  • Zur Abscheidung des Reaktionsproduktes neutralisiert man die Salzsäure mit 4n-Natriumacetat-Lösung, vervollständigt die Fällung durch Zugabe von 100 ml Wasser und saugt das ausgefallene Produkt bei Raumtemperatur ab, wäscht es mit Wasser essigsäurefrei und trocknet es. Man erhält 4,3 g (87 % der Theorie) 2- [N-(ß-Cyanäthyl)-amino]-anthracen, die bei 160 - 1770 C schmelzen. Eine zweimal aus Alkohol umkristallisierte Probe schmilzt konstant bei 1950 C, deren Analyse mit der Formel übereinstimmt.
  • In Anlehnung an Beispiel 3 läßt sich in ebenfalls guten Ausbeuten das 2-[N-(ß-Cyanäthyl)-amino}-anthrachinon (Fp a 2360 C) der Formel aus dem 2-N-(ß-Cyanäthyl)-N-formyl-amino-anthrachinon (Fp " 1830 -1840 C) herstellen.
  • Beispiel 4 0.49 g (0.005 Mol) Anilin werden in 7,5 ml ln Salzsäure in Gegenwart von etwa 20 g Eis durch Zugabe von 5 ml ln Natriumnitritlösung diazotiert. Die erhaltene Diazoniumsalzlösung wird geklärt und zu einer Lösung von 1,23 g (0.005 Mol) l-[ N-(ß-CyanSthyl)-aminol-anthracen in 2.5 ml ln Salzsäure und 20 ml Eisessig gegeben. Anschließend wird das Kupplungsgemisch noch etwa 30 Minuten bei 0° - O C gerührt und dann der pH-Wert durch Zusatz von 4n Natriumacetatlosung auf 4 bis 5 eingestellt. Der entstandene rote Farbstoff der Formel wird abfiltriert, mit Wasser neutral und elektrolytfrei gewaschen und schließlich getrocknet.
  • Der neue Farbstoff ergibt beim Färben von Polyäthylenglykolterephthalatfasern aus wäßriger Dispersion bei guten Farbausbeuten klare, gelbstichige Rotfärbungen von sehr guten Reib-und Sublimierechtheiten.
  • Die als Azokomponente eingesetzte Verbindung ist nach dem Verfahren der Erfindung zugänglich, indem man l-Amino-anthracen mit Ameisensäure umsetzt und die nach Aufarbeitung erhaltene N-Formylverbindung in Diäthylenglykol-dimethyläther im alkalischen pH-Bereich cyanäthyliert. Die Hydrolyse der N-Formyl-N-cyanäthylverbindung zum l-[N-(ß-Cyanäthyl)-amino3-anthracen der Formel erfolgt in einem Gemisch aus Methanol und 5n Salzsäure im Volumenverhältnis 1 : 1. Die Verbindung läßt sich aus Cyclohexan / Essigester umkristallisieren, sieht gelbgrun aus und schmilzt konstant bei 1320 C.

Claims (5)

  1. Patent ansprüche
    Weitere Ausgestaltung des Verfahrens zur Herstellung von N-Mone-(ß-cyanäthyl)-anilinen nach Patentanmeldung P 19 63 010,5,dadurch gekennzeichnet, daß man hier N-(ß-Cyanäthyl)-arylformamide der Formel in welcher A einen mehrkernigen Carbocyclus, der durch Halogenatome und/oder Alkyl- und/oder Alkoxygruppen mit 1 bis etwa 4 Kohlenstoffatomen und/oder Nitrogruppen substituiert sein kann, mit wäßrig-verdünnten Mineralsäuren, ggf. in Gegenwart eines Lösung vermittlers, zwischen 0° und etwa 100 C, vorzugsweise zwischen 60° und 90°C, behandelt, wobei N-Mono-(ß-cyanäthyl)-arylamine der Formel A-NH-CH2 CH2 -CN in welcher A die vorstehend genannte Bedeutung hat, erhalten werden.
  2. 2) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass man die Behandlung mit wäßrig-verdünnter Salzsäure, Schwefelsäure, Salpetersäure oder Phosphorsäure einer Konzentration von etwa 1 bis etwa 30 Gewichtsprozent durchführt.
  3. 3) Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass man die Behandlung mit einer 2 - 7 normalen Salzsäure bei Temperaturen zwischen 600 und 900 C durchführt.
  4. 4) Verfahren nach Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass man als Lösungsvermittler Eisessig, niedere Alkanole, Glykole oder Glykoläther verwendet.
  5. 5) Die nach Ansprüchen l bis 4 erhaltenen N-Mono-(ß-cyanäthyl)-aniline.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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