DE2025588A1 - Verfahren zur Herstellung von Uranmonocarbid - Google Patents
Verfahren zur Herstellung von UranmonocarbidInfo
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Description
Dipl-Ing. V/ul iKf Rü
6 Frank...,ι a. M. 1
Parksiicuie 13
Parksiicuie 13
6308
MITSUBISHI KINZOKU KOGYO KABUSHIKI KAISHA., Tokyo, Japan
Verfahren zur Herstellung von Uranmonocarbid.
Die Erfindung betrifft ein verbessertes Verfahren zur Herstellung
von Uranmonocarbid, das sich für die Herstellung eines Kernbrennstoffs eignet.
Pur die Herstellung eines Kernbrennstoffes aus Urancarbid
wählt man herkommlioherweise die sogenannte Zweistufenmethode,
bei der zunächst ein Carbid hergestellt wird, in dem man ein Gemisch eines Uranoxids und Kohlenstoff einer carbothermischen
Umsetzung unterwirft oder metallisches Uran mit Kohlenstoff oder einem Kohlenwasserstoff carbonisiert und anschließend
das auf diese Weise hergestellte Carbid durch Sintern oder Gießen verdichtet und verformt. In den Fällen, in denen ein
Kernbrennstoff verwendet wird,, der durch Verdichten von Urancarbid oder Uran/Plutonium-Carbid in einer Metallumhüllung
hergestellt wurde, entspricht seine zweckmäßige Zusammensetzung dem Verhältnis von Kohlenstoff zu Metall von 1,0. Da jedoch
die Variationsbreite für die Zusammensetzung von Urancarbid oder Uran/Plutonium-Carbid sehr gering ist, wenn der Kohlenstoffgehalt über oder unter dem zweckmäßigen Wert liegt, so
scheidet sich neben der Phase aus Uranoarbid oder Uran/Plutonium-Carbid
eine zweite Phase, wie beispielsweise T^C,, UCg oder
metallisches Uran, ab, und die abgeschiedenen Phasen werden
mit dem Umhüllungematerial bei hoher Temperatur umgesetzt» wo-
009849/1703
duroh ein rasches Verderben des Überzugmaterials hervorgerufen
wird. Bei den herkömmlichen Methoden birgt jedoch das Herstellungsverfahren verschiedene Ursachen für die Variation des
G
Verhältnisses ** in sich, und es gibt darüberhinaus keinerlei Mittel zur Steuerung des Zusammensetzungsverhaltn. isses in der Endstufe des Verfahrens, so daß ein Fluktuieren des Ver-
Verhältnisses ** in sich, und es gibt darüberhinaus keinerlei Mittel zur Steuerung des Zusammensetzungsverhaltn. isses in der Endstufe des Verfahrens, so daß ein Fluktuieren des Ver-
hältnisses ?r im Endprodukt selbst dann nicht vermieden
O
werden kann, wenn das ^-Verhältnis im Rohmaterial sorg-
werden kann, wenn das ^-Verhältnis im Rohmaterial sorg-
fältig gesteuert wird,'wodurch es als unvermeidlich angesehen
wurde, daß sich die zweite Phase in dem Endprodukt ausbildet.
Unter den verschiedenen Ursachen, die zu ■ einem unerwünschten
G
Einfluß auf das w -Verhältnis führen, sind beispielsweise die Reinheit des Ausgangsmaterials, die Absorption:..von Gasen, die Verdampfung von Metall und Kohlenstoff bei hoher Temperatur, Verunreinigungen aus der äußeren Atmosphäre und dergleichen anzuführen. Da, Urancarbid in pulverisiertem Zustand eine sehr hohe chemische Aktivität besitzt, ist es insbesondere üblich, das gepulverte Material in einem mit einem inertenjsas gefüllten Handschuhkasten zu behandlen. Jedoah verursacht die Oxidation unter Verwendung von wenig Sauerstoff sowie die Hydrolyse mit Wasser in dem Handschuhkasten nicht nur ein Anwachsen des Sauerstoffgehalts als Verunreinigung, sondern auch ein Fluktuieren des ^ -Verhältnisses,das durch das bei dem nachfolgenden Behandeln bei hoher Temperatur, wie beispielsweise dem Sintern, erzeugte Kohlenmonoxid hervorgerufen wird. Demzufolge ist zur Herstellung von Uranmonocarbid eine hochreine Atmosphäre erforderlich, um zu verhüten, daß das Rohmaterial mit Sauerstoff verunreinigt wird; jedoch erfordert die Herstellung und Aufrechterhaltung einer derartig hochreinen Atmosphäre einen Handschuhkasten mit großer Kapazität und mit Pulverbehandlungsgeräten sowie einer großen Inertgasmenge, sowie ferner die Aufrechterhaltung der Reinheit zu Folge der Kreislaufreinigung (ciroulatory purification) in dem Handschuhkasten, was einen großen Fläohenbedarf für
Einfluß auf das w -Verhältnis führen, sind beispielsweise die Reinheit des Ausgangsmaterials, die Absorption:..von Gasen, die Verdampfung von Metall und Kohlenstoff bei hoher Temperatur, Verunreinigungen aus der äußeren Atmosphäre und dergleichen anzuführen. Da, Urancarbid in pulverisiertem Zustand eine sehr hohe chemische Aktivität besitzt, ist es insbesondere üblich, das gepulverte Material in einem mit einem inertenjsas gefüllten Handschuhkasten zu behandlen. Jedoah verursacht die Oxidation unter Verwendung von wenig Sauerstoff sowie die Hydrolyse mit Wasser in dem Handschuhkasten nicht nur ein Anwachsen des Sauerstoffgehalts als Verunreinigung, sondern auch ein Fluktuieren des ^ -Verhältnisses,das durch das bei dem nachfolgenden Behandeln bei hoher Temperatur, wie beispielsweise dem Sintern, erzeugte Kohlenmonoxid hervorgerufen wird. Demzufolge ist zur Herstellung von Uranmonocarbid eine hochreine Atmosphäre erforderlich, um zu verhüten, daß das Rohmaterial mit Sauerstoff verunreinigt wird; jedoch erfordert die Herstellung und Aufrechterhaltung einer derartig hochreinen Atmosphäre einen Handschuhkasten mit großer Kapazität und mit Pulverbehandlungsgeräten sowie einer großen Inertgasmenge, sowie ferner die Aufrechterhaltung der Reinheit zu Folge der Kreislaufreinigung (ciroulatory purification) in dem Handschuhkasten, was einen großen Fläohenbedarf für
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_ 3 —
die Ausrüstungsgegenstände erfordert. Selbst wenn "bei der
Herstellung der erwähnten günstigen Atmosphäre sowie bei der Zusammenstellung der Rohmaterialien, · die dadurch bestimmt
wird, daß man den Kohlenstoffverlust während des Verfahrens berücksichtigt, äußerste Sorgfalt walten gelassen wird, hat
es sich als schwierig erwiesen, da"s Fluktuieren des Verhältnisses
^ bis auf einen Wert unter 0,1 bis 0,05 Gewichtsprozent
zu steuern. Zur Steuerung des Bereiches der Zusammensetzung des Endproduktes innerhalb engerer als der oben
erwähnten Grenzen von 0,1 bis 0,05 Gewichtsprozent Reproduzierbarkeit
von UC in einer einzelnen Phase ist es daher unaus- I
weichlich nötig, ein Verfahren zur Steuerung des Verhätnisses
IY in der Endstufe des Verfahrens zu schaffen.
Eine vorteilhafte Wirkung auf die Steuerung der Zusammensetzung während der Endstufe scheint eine Schmelzbehandiung des hergestellten
Carbids zu gewährleisten. Der als Verunreinigung in dem Urancarbid enthaltene Sauerstoff kann· im Zustand des
thermodynamischen Gleichgewichtes praktisch ganz entfernt werden, in dem man das Urancarbid einer Schmelzbehandlung unterwirft.
Das auf diese Weise erhaltene hochreine Urancarbid ist im Vergleich zu dem pulverisierten oder gesinterten Produkt
bemerkenswert stabil und erfordert überdies nicht die be- J reits erwähnte hochreine Atmosphäre bei seiner Weiterbehandlung.
Jedoch ist die Steuerung des Verhältnisses » durch die Schmelzbehandlung
dadurch etwas eingeengt, daß die Verdampfung von Urancarbid oder Uran/Plutonium-Carbid keine kongruent ejver-
C dampfung ist. D.h., wenn UG, bei dem das Verhältnis rj gleich
1,0 ist, auf hohe Temperatur erhitzt wird, so ist das Verhältnis ^- der Gasphase, die mit dem UC im Gleichgewicht steht,
geringer als 1,0..Demgemäß steigt das Verhältnis C der Probe
Ü selbst mit fortschreitender Verdampfung von 1,0 aus an. Anderer-*·
C
seits ist das Verhältnis « einer Gasphase, die beispielsweise bei hoher Temperatur im Gleichgewicht mit dem Carbid, das ein
seits ist das Verhältnis « einer Gasphase, die beispielsweise bei hoher Temperatur im Gleichgewicht mit dem Carbid, das ein
C
Verhältnis «· von 1,5 besitzt, größer als 1,5, wodurch in
Verhältnis «· von 1,5 besitzt, größer als 1,5, wodurch in
C
dem Verhältnis «y einer Probe im festen Zustand ein langsamer
dem Verhältnis «y einer Probe im festen Zustand ein langsamer
u ■ nn-9fU9/170 3
Abfall von dem Wert 1,5 aus hervorgerufen wird. Wie oben erwähnt, verändert sich das Verhältnis ~ der festen Phase
mit fortschreitender Verdampfung bei den Carbiden sämtlicher Zusammensetzungen allmählich, wobei sich das r? -Verhältnis
von Gasphase und fester Phase allmählich auf den gleichen Wert hin bewegt , d;h., die Zusammensetzung des Carbides
ändert sich solange, bis die Zusammensetzung erreicht ist, bei der kongruente Verdampfung erfolgt. Bei der Herstellung
einer Verbindung, bei der « = 1,0 ist, bedeutet es eine
große Schwierigkeit, daß die Zusammensetzung, bei der die
kongruente Verdampfung erfolgt, nicht einem r? Wert von 1,0,
sondern einem solchen von 1,1 entspricht. Das bedeutet, daß ■
die Zusammensetzungssteuerung durch Sch^melzbehandlung lediglich in einer Richtung möglich ist, so daß zur Herstellung
C
eines Verhältnisses von r? gleich 1"ein Ausgangsmaterial
eines Verhältnisses von r? gleich 1"ein Ausgangsmaterial
G
mit einem » -Verhältnis unter 1 verwendet werden muß. Diese Tatsache macht es unmöglich, die carbothermische Umsetzung anzuwenden, die die billigste Methode zur Herstellung von Carbid ist. Außerdem ist es bei der Anwendung der Schmelzbehandlung erforderlich, Mittel vorzusehen, die daziigeeignet sind, die Schmelzbehandlung in dem Augenblick zu stoppen, wenn
mit einem » -Verhältnis unter 1 verwendet werden muß. Diese Tatsache macht es unmöglich, die carbothermische Umsetzung anzuwenden, die die billigste Methode zur Herstellung von Carbid ist. Außerdem ist es bei der Anwendung der Schmelzbehandlung erforderlich, Mittel vorzusehen, die daziigeeignet sind, die Schmelzbehandlung in dem Augenblick zu stoppen, wenn
das Verhältnis « gleich 1 erreicht ist. In der Praxis ist
jedoch die Schätzung der Schmelzzeit, die zur,Erzielung des
Zustandes erforderlich .ist, in dem ^ gleich 1 ist, sehr
schwierig, und wenn das Verhältnis w den Wert 1 überschritten
hat, muß die Zusammensetzung .des zu schmelzenden Rohmaterials erneut auf den richtigen Wert für die Zusammensetzung
gebracht werden.
Aufgabe der Erfindung ist es daher, eine verbesserte Methode zu schaffen, die sich zur Durchführung dor Zusammcnuetzungukontrolle
durch Schmelzbehandlung in beiden Richtungen eignet,
0 d.h.. zur Erhöhung und zur Erniedrigung des rr -Verhälnisaes
in der Lage ist, wodurch die ZuQammensotzungabegrenzung doo
zu schmelzenden Rohmaterials vermieden wird.
009849/1703
Gegenstand der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von Uranmonooarb-id, das dadurch gekennzeichnet ist, daß es
eine Verfahrensstufe enthält, auf der man ein Urancarbid mittels einer Inertgas-Plasmaflamme einer Schmelzbehandlung
unterzieht, unter 20 Volumenprozent Wasserstoff dem Inertgas zusetzt, daß die Plasmaflamme-bildet, die zum Schmelzen
des als Rohmaterial verwendeten Uranearbids geeignet ist, und dadurch den Kohlenstoffgehalt des Urancarbids steuert
und das Schmelzen fördert.
Im einzelnen wird ein rohes Carbid, das auf herkömmliche, bereits erwähnte Weise hergestellt wurde, mittels einer
Plasmagasflämme einer Schmelzbehandlung unterzogen, wobei das Plasmagas aus einem Gemisch aus Argon und Wasserstoff
besteht und die Reduktion des Carbide und die Umwandlung der Zusammensetzung auf Grund der Verdampfung gesteuert
werden, indem man die Menge des im Plasmagas enthaltenen Wasserstoffs reguliert, so daß Verhältnis C auf einen
V/ert von 1 gebracht wird. Dieses Verfahren ist in dem Fall besonders wirkungsvoll, in dem das Rohmaterial einen
hohen Kohlenstoffgehalt besitzt. Die Wirksamkeit beruht auf der Tatsache, daß die schnelle Decarbonisierungsreaktion
des plasmatischen Wasserstoffs und der Urancarbidschmelze %
zu der Wirkung der Verdampfung hinzutritt, die der Urancarbidschmelze selbst zu eigen ist, so daß die Zusammensetzung
des geschmolzenen Carbids rasch den Wert für die kongruente Verdampfung annimmt. Darüberhinaus kann mit,
weiter ablaufender Decarbonisierungsreaktion eine Schmelze au3 Uranmonocarbid (UC 1,00) aus einer Zusammensetzung mit
hohem Kohlenstoffgehalt erhalten werden, was bei der herkömmlichen
Schmelzbehandlung unmöglich war.
Wie ßich weiter unten aus den Beispielen ergibt, werden für "
ein Carbid mit einem Gehalt von 5,60 + 0,05 Gewichtsprozent
Kohlenstoff, das unter Verwendung eines Argonplasmaa oder eines anderen Plasmas, das aus einem Gemisch aus Argon und
. 009 849/170 3
Wasserstoff besteht, einer Schmelzbehandlung unterworfen wird,
die folgenden Ergebnisse erhalten: Im Falle der Verwendung
von Argonplasma bildet sich innerhalb etwa 10 Minuten eine
Zusammensetzung von 5,02 + 0,5 Gewichtsprozent aus, die
sich im Gleichgewicht befindet und es folgt keine weitere
Decarbonisierung; bei Verwendung dea anderen Plasmas nähert sich die Zusammensetzung der stöchiometrisohen Zusammensetzung,
die einen Kohlenstoffgehalt von 4,77 Gewichtsprozent aufweist, und die Decarbonisierung kann durch Weiterführen
der Schmelzbehandlung weiter ablaufen gelassen werden. Wenn nun ein Carbid eine Zusammensetzung besitzt, deren Kohlenstoffgehalt
nahe dem theoretischen Kohlenstoffgehalt liegt, und dieses Carbid unter Verwendung einer Wasserstoffplasma^
flamme, deren Gehalt verschieden gewählt wird, einer Schmelzbehandlung
unterworfen wird, erfolgt eine klare Abnahme·des Kohlenstoffgehaltes, und die Geschwindigkeit dieser Abnahme
hängt von dem zugesetzten Wasserstoff ab.
Bei der Schmelzbehandlung variiert insbesondere die Form der
Schmelze merklich je nach Anwesenheit oder Abwesenheit des zugesetzten Wasserstoffes. Diese Tatsache stellt ebenfalls ein
wichtiges Merkmal der Erfindung dar. Wenn die Schmelzbehandlung durch eine Plasmaflamme, die zugemischten Wasserstoff- enthält,
durchgeführt wird, bildet die Probe eine gleichmäßige Schmelze,, während im Falle der Durchführung der Schmelzbehandung mit Hilfe
einer Plasmaflamme, die aus Argon allein besteht, trotz gleicher Leistung wie im anderen Fall nicht sämtliche Teile der Probe
geschmolzen werden, wodurch zu einem Teil eine Kondensat i'onsphase auftritt, die eine zusätzliche Behandlung erforderlich
macht, um die Probe gleichmäßig zu schmelzen, wie beispielsweise ein Bewegen der Probe. Gemäß den Versuchsbeding'wungen
betrug die Probenmenge zur Erzielung einer gleichmäßigen Schmalze bei Verwendung einer Plasmaflamme, die nur Argon
enthielt, lediglich 3 ßramm, während im Falle der Verwendung
einer Plasmaflamme, die neben Argon Wasserstoff enthielt, eine gleichmäßige Sohmolze aus einer mehr ala'8 Gramm schweren Probe
erhalten werden konnte, Ö'O 9849/1703.
Aus der genannten Tatsache ergibt sich, daß der Entropiezüwachs
in einer Plasmaflamme aufgrund der Zugabe von Wasserstoff eine vorteilhafte Wirkung auf die Förderung des Schmelzens
ausübt, jedoch bewirkt eine Zugabe von überschüssigem Wasser stoff ein Sieden der Schmelze, wobei die Schmelze wegen der
großen Entropiezunahme der Pl'asmaflamme zum Verspratzen neigt.
Deshalb wird zur Stabilisierung der Schmelzbehandlung die Menge des zugesetzten Wasserstoffes auf höchstens 20 Volumenprozent'
begrenzt . Außerdem ermöglicht es der Plasmagasstrom, die flüchtigen Komponenten, die als Verunreinigungen in dem
Urancarbid enthalten sind, rasch auszutreiben, so daß auf
diese V/eise durch den Plasmagasstrom Sauerstoff oder Stickstoff, die in der Schmelze als Verunreinigungen enthalten sind,
wirksam entfernt werden. So bewirkt bei dem erfindungsgemäßen Verfahren die Zugabe einer geeigneten Menge von V/a ss erst off
zu einem Inertgasplasma verschiedene Vorteile, wie die leichte Herstellung einer gewünschten Zusammensetzung, die Förderung
der Entfernung von Verunreinigungen und eine merkliche Verbesserung
des Schmelzzustandes der Schmelze, wodurch die Herstellung
eines gleichförmigen Carbids hoher Dichte ermöglicht
wird.
Die Erfindung wird im folgenden anvhand von Beispielen ν erdeutlicht.
Es wurden Gemische aus U0? QQ und pulverisiertem Kohlenstoff
hergestellt, in dem man die Menge des Kohlenstoffs gemäß der folgenden Reaktionsgleichung auf den Ä'quivalentwert und auf
einen V/ert unter bzw. über dem. A'quivaltentwert einstellt:
UO2 00 + 20 = . UC +COv
Anschließend wurden die Gemische pulverisiert, preßverformt
und im Vakuum 10 Stunden bei einer Temperatur von 18000C
einer carbothermischen Umsetzung ausgesetzt, wobei Uraniumcarbid erhalten wurde, das eine Zusammensetzung besaß, die
■0 09849/1703
einmal praktisch dem stöohiometrischen Verhältnis entsprach
und 4,77 Gewichtsprozent Kohlenstoff enthielt, sowie Urancarbid mit über- und unternormaler stöchiometrischer Zusammensetzung.
Verunreinigt war das auf diesejtfeise erhaltene Produkt
hauptsächlich durch Sauerstoff, dessen Menge innerhalb des .Bereichs zwischen 2000 und 3000 Gewichtsteilen je Million lag.
3,0 Gramm von jeder der hergestellten Urancarbidsorten wurden in einen wassergekühlten Tiegel eingebracht, und anschließend
mittels einer Plasmaflamme, die durch Vermischen von Argon und Wasserstoff erhalten wurde und die eine Strb'mungsgeschwin- ·
digkeit von 15 Liter pro Minute aufwies, einer Schmelzbehandlung unterworfen. Diese Schmelzbehandlung wurde 5,10 bzw. 15 Minuten
lang durchgeführt, entsprechend den verschiedenen Kombinationen von Rohmaterialkomponenten und Plasmagaszusammensetzung. Nach
Abkühlen der geschmolzenen Produkte wurden, die Proben in zwei Anteile getrennt, von denen einer pulverisiert und zur
chemischen und Rb'ntgen-Analyse, der andere zur Dichtemessung und zur mikroskopischen Untersuchung auf seine Zusammensetzung
hin verwendet wurde.
In den Fällen, in denen -die Schmelzbehandlung mit Hilfe einer
Plasmaflamme durchgeführt wurde, die aus Argon allein bestand, wies das Urancarbid,· dessen Kohlenstoffgehalt niedriger
als der stöchiometrische Wert ist,in Abhängigkeit von der
Schmelzzeit eine Unterschiedliche Zusammensetzung auf, und zwar war der Kohlenstoffgehalt auf einen Wert gestiegen, der '
höher als der theoretische Kohlenstoffgehalt war. In dem Falle, daß der Kohlenstoffgehalt einer Zusammensetzung 4,40
Gewivchtsprozent betrug, war der KoheInstoffgehalt nach
ΊΟ-minütigem Schmelzen auf 4,80 Gewichtsprozent und nach insgesamt
1 5-minütigem Schmelzen auf 4,90 Gewichtsprozent, gestiegen. ■ .-■■·■
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Wenn andererseits ein Ausgangamaterial mit hohem Kohlenstoffgehalt
von 5,60 bzw. 5,29 Gewichtsprozent Kohlenstoff verwendet wurde, so war der Kohlenstoffgehalt in Abhängigkeit
von der Schmelzdauer gesunken-;und hatte nach 10-minütigem
Schmelzen einen Wert von 5,03 Gewichtsprozent erreicht. Selbst wenn die Schmelzbehandlung, daraufhin weiter durchgeführt
wurde, erfolgte keine weitere Abnahme des Kohlenstoffgehaltes,
was bedeutet, daß bei dieser Zusammensetzung eine kongruente Verdampfung er&lgte. Wurde jedoch die Schmelzbehandlung
mit Hilfe eines Plasmagases durchgeführt, das durch Vermischen von Argon und 4 Volumenprozent Wasserstoff hergestellt
worden war, so erfolgte eine rasches Absinken des Kohlenstoff vgehaltes selbst nach nur 5-minütiger Schmelzbehandlung,
und nach 10- bzw. 15-minütiger .Schmelzbehandlung war der . Kohlenstoffgehalt auf einen Wert von 4,78 bzw. 4,60 Gewichtsprozent
gesunken. Wurden Rohmaterialien mit einem Kohlenstoffgehalt von 5,29 bzw. 5,60 Gewichtsprozent verwendet, so erhielt
man Uranmonocarbid von stöchiometrischer Zusammensetzung,
in dem man das Rohmaterial 10 Minuten lang mit einer PlasmaT
flamme schmolz, die aus vier Gewichtsprozent Wasserstoff, Rest
Argon, bestand. Das bedeutet, daß selbst in den Fällen, in denen das Rohmaterial einen hohen Kohlenstoffgehalt besitzt,
die Herstellung von Uranmonocarbid mit theoretischem Kohlenstoffgehalt
dadurch ermöglicht worden ist, daß man die Schmelzbehandlung mittels einer Plasmagasflamme durchführt, die durch
Vermischen von Argon und Wasserstoff erzeugt ist.
In Beispiel 1 wurde erläutert, daß schon 4 Volumenprozent Wasserstoff ausreichend sind, um eine Probe mit einem hohen
Kohlenstoffgehalt von beispielsweise 3 Gramm zu schmelzen. In dem vorliegenden Beispiel 2 werden die geeignetsten Bedingungen
dafür erläutert, daß bei 5-minütiger Schmelzdauer 8,2 Gramm geschmolzenes 'Uranmonocarbid erhalten werden. Herstellung
und Behandlung des Rohmaterials und die Versuchsbe-
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- ίο -
dingungen gleichen denen von Beispiel 1. Die Ergebnisse sind
in der folgenden Tabelle 1 zusammengefasst, gemäß der die
Zusammensetzung der Proben vor und nach der Schmelzbehandlung aufgrund chemischer Analyse ermittelt und in atomare Zahlenverhältnisse umgerechnet wurde.
Zusammensetzung der Proben vor und nach der Schmelzbehandlung aufgrund chemischer Analyse ermittelt und in atomare Zahlenverhältnisse umgerechnet wurde.
Zusammensetzg. des Rohmaterials |
χ y | ■y | Zus ammens et zg. des Plasmagases |
Ar | Zusammensetzg. des Produkts |
Relative theoreti |
|
Probe | U1 ,00° | 0„04.8. | (Volumen | .10Q' | :tJ1t00Cx°y | sche Dichte |
|
χ | 0,039 | H2 | 90 | χ y | (*) *) | ||
1 | 0,965. | 0,039 | 0 . ..... | 87 | . 0,368 . 0,01.5. | 98,8 | |
2 | 1,031 | 0,039 | 10 | 85 | 1,004 0,017 | 99,0 | |
3 | 1,031 | 13 | 0,995 0,013 | 99,3 | |||
4 | 1,031 | 15 | 0,990 0,014 | 99,1 | |||
*) Theoretische Dicke von UC : 13,32 g/ccm
Wie aus Tabelle I hervorgeht ergeben sich für die Form der
Schmelze durch die Schmelzbehandlung beachtliche Unterschiede, die ein wichtiges Merkmal für das erfindungsgeraäße Schmelzverfahren
darstellen.
Im Falle von Probe 1 wurde eine Argonpiasmaflamm© verwendet,und,
die Schmelze wurde während' des Schmelzverfahrens über den Tiegel hinausgeschossen und an den peripheren Teilen der Flamme ergaben
sich Kondensationsp'hasen, so daß der Tiegel bewegt wurde, um
ein gleichmäßiges Schmelzen durchzuführen; trotzdem hatte sich der Kohlenstoffgehalt der Schmelze kaum verändert« Im Gegen-
ein gleichmäßiges Schmelzen durchzuführen; trotzdem hatte sich der Kohlenstoffgehalt der Schmelze kaum verändert« Im Gegen-
0098 49/1703
satz dazu wurde in sämtlichen Fällen, in denen die Plasmaflamme außer Argon Wasserstoff enthielt, also in den Fällen
der Proben 2, 3 und 4, eine sphärische Schmelze, die von; der Plasmaflamme eingehüllt war, gebildet, und ein stabiles
Schmelzverfahren ermöglicht·. /Bei Probe Jte·. .1 erfolgte die
geringste Veränderung des Kohlenstoff^ehaltes auf Grund
des Schmelzverfahrens, während in den Fällen der Proben 2, 3 und 4 die Zusammensetzung des Produktes praktisch die
Zusammensetzung von Uranmonocarbid erreichte, so daß sich
daraus ergibt, daß die Beimengung von Wasserstoff zur Förderung *
des Schmelzverfahrens sehr wirkungsvoll ist.
Bei Probe Nr. 3 entspricht'1 die Zusammensetzung des Urancarbids
der stöchiometrischen Zusammensetzung innerhalb der erlaubten
Fehlergrenze von ί 0,05 Gewichtsprozent. Das bei dieser Probe
erhaltene Endprodukt ist ein ausgezeichnetes Uranmonocarbid .
mit einer einzigen Phase, wie sich aus mikroskopischer Unter- ;
suchung der Zusammensetzung ergab, sowie hoher Dichte und einer Gitterkonstante von 5960 ü, bestimmt durch Röntgenstrukturanalyse. . --—._
Q09849/1703
Claims (1)
- PatentanspruchVerfahren zur Herstellung von Ur anmonocarbid, dadurch gekennzeichnet,daß es eine Verfahrensstufe enthält, auf der man ein Uran-, carbid mittels einer Inertgas-Plasmaflamme einer Schmelzbehandlung unterzieht, unter 20 Volumenprozent Wasserstoff dem-. Inertgas zusetzt, daß die Plasmaflamme bildet, die zum Schmelzen des als Rohmaterial verwendeten Urancarbids geeignet ist, und dadurch den Kohlenstoffgehalt des Urancarbids steuert und das Schmelzen fördert.009849/1703
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP44040579A JPS493640B1 (de) | 1969-05-27 | 1969-05-27 |
Publications (3)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
DE2025588A1 true DE2025588A1 (de) | 1970-12-03 |
DE2025588B2 DE2025588B2 (de) | 1978-10-12 |
DE2025588C3 DE2025588C3 (de) | 1979-05-31 |
Family
ID=12584386
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
DE2025588A Expired DE2025588C3 (de) | 1969-05-27 | 1970-05-26 | Verfahren zur Herstellung von Uranmonocarbid |
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US (1) | US3798303A (de) |
JP (1) | JPS493640B1 (de) |
DE (1) | DE2025588C3 (de) |
FR (1) | FR2048817A5 (de) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US5704779A (en) * | 1992-12-23 | 1998-01-06 | F. L. Smidth & Co. A./S | Method and cooler for cooling particulate material |
Families Citing this family (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US4181507A (en) * | 1979-01-12 | 1980-01-01 | Koppers Company, Inc. | Process for treatment of residual gas |
-
1969
- 1969-05-27 JP JP44040579A patent/JPS493640B1/ja active Pending
-
1970
- 1970-05-18 US US00038604A patent/US3798303A/en not_active Expired - Lifetime
- 1970-05-26 FR FR7019129A patent/FR2048817A5/fr not_active Expired
- 1970-05-26 DE DE2025588A patent/DE2025588C3/de not_active Expired
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
US5704779A (en) * | 1992-12-23 | 1998-01-06 | F. L. Smidth & Co. A./S | Method and cooler for cooling particulate material |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
DE2025588C3 (de) | 1979-05-31 |
JPS493640B1 (de) | 1974-01-28 |
US3798303A (en) | 1974-03-19 |
DE2025588B2 (de) | 1978-10-12 |
FR2048817A5 (de) | 1971-03-19 |
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