DE2015984B2

DE2015984B2 - Verfahren zur Herstellung von mit Kohlenstoff umhüllten Kernbrennstoffteilchen

Info

Publication number: DE2015984B2
Application number: DE2015984A
Authority: DE
Inventors: Geoffrey William Wareham Meaden; Derek William Dorchester Sturge
Original assignee: European Atomic Energy Community Euratom
Current assignee: European Atomic Energy Community Euratom
Priority date: 1969-03-27
Filing date: 1970-03-31
Publication date: 1978-12-21
Also published as: GB1246046A; DE2015984A1; CH521243A; DE2015984C3; US3719516A; BE747902A; FR2040058A5; LU60591A1; NL7004417A

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von mit Kohlenstoff umhüllten Kernbrennstoffteilchen einer vorbestimmten Sollabmessung, wobei die Brennstoffteilchen in einer Trommel durch Umwälzen mit Grafitteilchen nacheinander mit zwei Kohlenstoffschichten überzogen werden.

Die Überziehung von Brennstoffteilchen mit Kohlen- to stoff in einer Trommel durch Umwälzen mit Grafilteilchen ist bekannt (FR-PS 14 99 665). Es ist auch bekannt, bei der Herstellung von umhüllten Teilchen aus Kernbrennstoff die Teilchen in einer Trommel durch Umwälzen mit Grafitteilchen nacheinander mit zwei Kohlenstoffschichlen zu überziehen (CH-PS 4 29 960).

Bei der Anwendung von Kohlenstoffumhüllungen auf beispielsweise umhüllte Kernbrennstoffteilchen ist es jedoch von Vorteil, wenn alle Teilchen am Ende des Prozesses im wesentlichen innerhalb einer gegebenen mi Durchmesserbandbreite vorliegen, so daß in jeder Teilmenge der Kernbrennstoffteiichen eine gleichmäßige Verteilung der Kernbrennstoffteilchen vorliegt. Das gleiche gilt für umhüllte Teilchen aus Kontaktsubstanzen und für andere umhüllte Erzeugnisse. ' ■

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zu schaffen, mit dessen Hilfe die Erzeugung von umhüllten Teilchen mit gleichmäßiger Kornbandbreite durchgeführt werden kann, wobei also auch die umhüllten Teilchen möglichst gleichmäßige Körnung haben.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die in einer ersten Trommel mit einer ersten Kohlenstoffhülle in bekannter Weise überzogenen Teilchen anschließend in einer zweiten Trommel in gleicher bekannter Weise mit einer weiteren Kohlenstoffhülle versehen werden, wonach von den mit der weiteren Kohlenstoffhülle versehenen Teilchen die Teilchen mit Untermaß in die zweite Trommel zurückgeführt werden, während die Teilchen mit Übermaß nach Entfernung der Umhüllung der ersten Trommel zugeführt werden.

Der auf diese Weise erzielte technische Fortschritt ist .iarin zu sehen, daß die Verwendung von zwei hintereinander geschalteten Trommeln es ermöglicht, die die erste Trommel mit Untermaß verlassenden umhüllten Teilchen sogleich weiterzubehandsln, ohne daß es notwendig wäre, die bereits aufgebrachte guthaftende Schutzschicht zu entfernen, was mit Verlusten an Zeit und Lösungsmittel sowie mit Gefahr für radioaktive Verseuchung verbunden sein würde.

Weiterbildungen der Erfindung sind in den Unteransprüchen angegeben.

Ein Ausführungsbeispiel der Erfindung ist in der Zeichnung dargestellt und wird im folgenden näher beschrieben. Es zeig'

F i g. 1 das Verfahren in schematischer Darstellung,

F i g. 2 eine bildhafte Darstellung des Verfahrens nach F i g. 1 sowie des Sortiervorganges.

Wie Fig. 1 zeigt, werden nicht bearbeitete Brennstoffteilchen in eine Drehtrommel 1 eingebracht, in welcher in einer ersten Verfahrensstufe eine Ausgangsumhüllung aus Graphitpulver auf die Teilchen aufgebracht wird, indem die Teilchen in der Trommel umgewälzt werden, während Umhüllungsmaterial in die Trommel eingeführt wird. Wenn der Umhüllungsvorgang erst teilweise voiiendet ist, werden die Teilchen in eine zweite Trommel 2 überführt, "-.o der Umhüllungsvorgang in einer zweiten Verfahrensstufe beendet wird. In der zweiten Stufe auf Übermaß gebrachte Teilchen werden über einen Wäscher 4, der die Teilchen wieder in den nicht bearbeiteten Zustand zurückführt, in die Trommei 1 zurückgebracht, so daß alle in die Trommel 1 eingebrachten Teilchen nicht umhüllt sind (soweit das vorliegende Verfahren betrachtet wird). In der zweiten Stufe auf Untermaß gebrachte Teilchen werden in die Drehtrommel 2 der zweiten Stufe zurückgeführt, um weiteres Umhüllungsmaterial aufzubringen.

Wie aus F i g. 2 etwas deutlicher zu ersehen, wird eine Charge von Kernbrennstoffteilchen, die zuvor mit einem Überzug aus einer Spaltproduktc zurückhaltenden Schicht versehen wurde, als Einsatzmatcrial für eine erste Stufe verwendet. Der Überzug wird in einem vorgeschalteten Prozeß, beispielsweise in einem Fließbett aufgebracht. Die Teilchen werden gemeinsam mit später noch zu beschreibenden Rücklauftcilchcn in eine offene Trommel 1 gebracht, worauf die um 3T aus der Waagerechten versetzte Trommel mir ihre Achse gedreht wird. Während die Umdrehung «inhalt, werden die Teilchen mit Graphitpulver umgewälzt, (Jessen Körner mit Phenolformaldehyd-Harz überzogen sind. Das Graphitpulver fällt aufgrund der Erdanziehung aus einem Schwingförderer in die Trommel. Alle paar Minuten wird ein Sprilzer aus denaturierten Alkoholen als Lösungsmittel für das I larz in die Trommel gesprüht. Dieses fördert das Weichwerden des Harzes und damit

die Fähigkeit des Pulvers, an dem umgewälzten Teilchen zu haften. Durch die Forssetzung dieses Verfahrensschrittes werden die Teilchen mit einer geschmeidigen Kohlenstoff-Schicht oder -Umhüllung versehen. Wenn ausreichend Kohlenstoffpulver zugegeben worden ist, um eine Umhüllung zu bilden, die etwas dünner als die endgültig geforderte ist, wird die Trommel 1 angehalten. Die Teilchen werden entnommen und in die gleichartige Trommel 2 zwecks Ausführung des zweiten Verfahrensschrittes eingeführt. In die Trommel 2 werden auch in der zweiten Stufe auf Untermaß bearbeitete Teilchen eingebracht, die auf weiter unten noch zu beschreibende Weise anfallen. Die Trommel 2 wird in gleicher Weise wie Trommel 1 gedreht; auch harzüberzogene Körner aus Graphitpulver werden in gleicher Weise mit Hilfe der Schwerkraft in die Trommel eingeführt. Durch Einsprühen von denaturierten Alkohol in gleichen Abständen wie in Trommel 1 wird das Pulver in die Lage versetzt, an den umgewälzten Teilchen zu haften. Es ist wichtig, daß während der kurzen Zeiten, in denen das Lösungsmittel in die Trommeln 1 und 2 eingesprüht wird die Zufub¹* von Grs^rvhä^tr*"!ver unterbrochen wird

Die in Trommel 2 erzeugten Teilchen werden einem Separator zugeführt, in welchem die gewünschte Korngrößenfraktion von dem Übrigen getrennt wird, wonach die gewünschte Fraktion zum Abtrocknen des Lösungsmittels in einen Trockner und dann in einen Vorratsbehälter gebracht wird. Die Untermaß aufweisende Fraktion wird der Trommel 2 direkt wieder als Einsatz zusammen mit den erst teilweise umhüllten Teilchen zugeführt. Die Übermaß aufweisende Fraktion gelangt in einen Wäscher 4, wo die in den beiden Trommeln 1 und 2 aufgebrachten Umhüllungen durch Wälzen der Teilchen in einem Lösungsmittel für Harz abgewaschen werden. Diese Teilchen verlassen den Wäscher in scheinbar iinaufbereitetem Zustand, und da sie ohne jede Umhüllung sind, werden sie als Rückgut der Trommel 1 zugeführt.

Da die Einsatzteilchen der jeweiligen Trommeln gleichartige Umhüllungen tragen, legt das Verfahren von selbst e'.nen automatischen Transport zwischen den Verfahrensstufen nahe, wobei periodisch umhüllte Teilchen aus den sich praktisch fortlaufend drehenden Trommeln 1 und 2 abgezogen werden. Andererseits kann das Verfahren auch nach einem Chargenprinzip arbeiten.

Nach Fig. 2, worin gleiche Teilt gleiche Bezugs/.eichen 'ragen wie in Fig. 1, wird der Transport von in Trommel I teilweise umhüllten Teilchen zur Trommel 2 und der Transport von Teilchen aus der Trommel 2 zum Separator 3 mit Hilfe eir.es dargestellten pneumatischen Systems durchgeführt. Das pneumatische System wird aus einerr: Gebläse 10 gespeist, dessen .Saugseite lO.j mit einer Leitung 11 verbunden ist, die drei vertikale Auslässe 12, 13 und 14 in Form von Röhren aufweist, welche axial in die jeweiligen Zyklonkammern 15,16,17 eintreten. Die Leitung 11 weist die Ventile 18, 19 und 20 auf, die derart angeordnet sind, daß der Auslaß 14 oder der Auslaß 13 oder beide Auslasse 13 und 12 mit der Saugseite 10a des Gebläses verbunden werden können. Die Zyklonkammern 15, 16 und 17 haben tangcntialc Horizontale Einlaßrohrc 15a, 16a und 17a, die zum Empfang der Teilchen dienen, und vertikal geneigte Auslässe 150, 166 und 17/j zur Abgabe der angelieferten Teilchen.

Der Einlaß 15a der /.yklonkammer 15 ist mit einem Rohr 21 verbunden, das in die Trommel 1 hineintaucht, während der Auslaß 1Γb der Kammer vertikal in die offene Oberseite der Trommel 2 hineingehl. Am Ende des Auslasses \5b sitzt ein Klappenventil 22, welches normalerweise durch eine weiche Feder verschlossen gehalten wird. Die Schließkraft der Feder wird leicht durch die Masse der Teilchen überwunden, die in dem Auslaß 156 enthalten sind, auch wenn in diesem ein Unterdruck herrscht

Das Einlaßrohr 16a der Zyklonkammer 16 ist mit einem Rohr 23 verbunden, welches mit einem Behälter 24 verbunden ist, in dem die von dem Separator 3 ausgesonderte Kornfraktion mit Untermaß enthalten ist. Der Auslaß 16b hängt in die Öffnung der Trommel 2.

Der Einlaß 17a der Zyklonkammer 17 ist mit einem

Rohr 25 verbunden, welches in die Trommel 2 eintaucht, während der Auslaß 176 derart angeordnet ist, daß Teilchen in den Separator 3 eingebracht werden können. Der Separator 3 enthält einen geneigten Rost 30 mit zwei unterschiedlichen Sieben 30a und 30b für die Teilchen mit Untermaß und die Teilchen mit maßhaltigern Durchmesser. Wie dargestellt, fallen die Teilchen mit Untermaß in den Behalter 24 Bei Bedarf können A\(*<:r* *T"»jj^Kiin ^mC Ae>rn Rtihältiar ^A "\ypeZO^a'Sf! Und der Trommel 2 zugeführt werden, indem das Ventil 19 geöffnet wird und die Teilchen in die Zyklonkammer 16 gesaugt werden, von wo sie aufgrund der Schwei kraft in den Auslaß 16£> hineinfallen und das öffnen des Klappenventils 31 (mit dem Klappenventil 22 gleichartig) bewirken, um in die darunterliegende Trommel 2 hineinzufallen. Die richtig dimensionierten Teilchen gelangen durch einen tieferen Tei¹ des Rostes mit größerer Siebweite und fallen in einen Behälter 32, während die ein Übermaß aufweisenden Teilchen über den Rost hinwegrollen und in einen Sammelbehälter 33 hineinfallen. Diese letztgenannten Teilchen werden periodisch einem Wäscher zugeführt, wo sie in einem Lösungsmittel so lange herumgewälzt werden, bis die Umhüllung abgewaschen ist und sie in den unbearbeiteten Zustand zurückgeführt worden sind. Sie werden dann zusammen mit dem frischen E'nsatz in die Trommel 1 eingesetzt.

Der zusammengesetzte Einsatz wird in der Trommel 1 umgewälzt, während Körner aus harzumhülltem Graphit in solcher Menge in die Trommel eingeführt werden, daß unter Zusatz eines Harzlösungsmittels eine

π Umhüllung der Teilchen erreicht wird, die etwas dünner als die geforderte Sollabmessung ist. Dann wird die Drehung der Trommel unterbrochen und werden die Ventile 18 und 19 geöffnet. Die teilweise umhüllten Teilchen werden durch das Rohr 21 in die Zyklonkanv

Vi mer 15 gesaugt und fallen aufgrund der Schwerkraft in den Auslaß 15b. Wenn ein gegebenes Gewicht an Teilchen in dem Auslaß vorliegt, öffnet sich das Klappenventil 22 und die Teilchen fallen in die Trommel 2. D¹C Untermaß aufweisenden Teilchen aus dem

3Ί behälter 24 werden durch das Rohr 23 gesaugt und gelangen über die Zyklonkammer 16 in die Trommel 2

Die zweite Umhüllungsstufe wird dann in Trommel 2 ausgeführt, wo/ai die Ventile 18 und 19 geschlossen werden, während das Ventil 20 i'cöffnet wird, um nach

• Aufbringen eine hinreichenden Umhüllungsdicke die Teilchen in die Zyklonkammer 17 /u saugen, von wo sie durch den Auslaß 176 auf den Separator 3 fallen. Im Separator fallen die richtig dimensions, ten Teilchen in den Behälter 32 und gelangen zu einem Trockenofen und einem Sammelbehälter. Die unterdimensionierten Teilchen gelangen ,r.weckr. Rücklauf in die Trommel 2 in den Behälter 24, während die überdimensionierten Teilchen zwecks Waschunt? unrl Rücklauf zur Trnmmpl

1 in den Rchältcr33 gelangen.

Obgleich die Firfindung hier im Zusammenhang mit der Graphitumhiilliing von Spaltproduktc zurückhaltendem Brennstoff beschrieben wurde, kann sie auch auf die Umhüllung anderer Teilchen oder kleiner Kugeln mit einem geeigneten Material angewendet werden.

sofern die Krzeugnisse in den unbearbeiteten Zustand zurückgeführt werden können. Beispielsweise können metallumhiillte Kernbrennstoffteilchen zur Herstellung von Cermelbrenr stoffen auf diese Weise behandelt werden.

Hierzu 2 Blatt Zeichnungen

Claims

1 Patentansprüche:

1. Verfahren zur Herstellung von mit Kohlenstoff umhüllten Kernbrennstoffteilchen einer vorbestimmten Sollabmessung, wobei die Brennstoffteil- chen in einer Trommel durch Umwälzen mit Grafitteilchen nacheinander mit zwei Kohlenstoffschichten überzogen werden, dadurch gekennzeichnet, daß die in einer ersten Trommel mit einer ersten Kohlenstoffhülle in bekannter Weise überzogenen Teilchen anschließend in einer zweiten Trommel in gleicher bekannter Weise mit einer weiteren Kohlenstoffhülle versehen werden, wonach von den mit der weiteren Kohlenstoffhülle versehenen Teilchen die Teilchen mit Untermaß in die zweite Trommel zurückgeführt werden, während die Teilchen mit Übermaß nach Entfernung der Umhüllung der ersten Trommel zugeführt werden.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekenn zeichnet, daß die Umhüllungsstufen durch Un/wälzen von M;'.:rokügelchen aus Kernbrennstoff in den drehbaren Trommeln erfolgt, in welche das Umhüllungspulver eingebracht wird, wobei für jede Stufe eine eigene Trommel verwendet wird.

3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Transport der Mikrokügeichen zwischen der Trommel der ersten Stufe und der Trommel der nächsten Stufe mit Hilfe von Fluidisationseinrichtungen durchgeführt wird.

4. Einrichtung zur Ausführung des Verfahrens nach Anspruch 2, gekennzeichnet durch zwei Trommeln, Einrichtungen zur Zufuhr von Pulver zur Umhüllung der Mikrokügeichen in jede Trommel, eine Einrichtung zum Einsatz einer Charge von Mikrokügeichen in die erste Trommel und durch Einrichtungen zum Transport c.-T Mikrokügeichen von der ersten Trommel zur zweiten Trommel und von der zweiten Trommel zu einem Korngrößenseparator.

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