DE2851231C2

DE2851231C2 - Verfahren zur Behandlung eines wäßrigen radioaktiven Abfalls

Info

Publication number: DE2851231C2
Application number: DE2851231A
Authority: DE
Inventors: Koichi Chino; Tatsuo Hitachi Hayashi; Mikio Hitachi Hirano; Susumu Horiuchi; Hideo Katsuta Yusa
Original assignee: Hitachi Ltd
Current assignee: Hitachi Ltd
Priority date: 1977-11-28
Filing date: 1978-11-27
Publication date: 1984-05-10
Also published as: US4290907A; SE433272B; JPS5475000A; JPS6148120B2; SE7812186L; DE2851231A1

Description

Die Erfindung Bezieht sich auf ein Verfahren zur Behandlung eines wäßrigen radioaktiven Abfalls, bei dem der radioaktive Abfall in einem Dünnschichttrockner mit einer beheizten Behälterinnenwand gegenüberstehenden rotierenden Flügeln getrocknet und zu Pulver umgewandelt wird und danach das aus dem Dünnschichttrockner entnommene Pulver zu Tabletten geformt wird.

Unter den von einer radioaktives Material handhabenden Anlage, wie Kernkraftanlage oder Kernbrennstoff-Aufbereitungsanlage abgegebenen festen Abfällen sind feste Abfallstoffe mit einem besonders hohen radioaktiven Pegel, gebrauche FiIt-. hilfsmittel und gebrauchte körnige lonenausta-ischharze. Die Filterhilfsmittel umfassen Cellulose und pulveti rmige Harze. Da das letzte Verfahren zur Behandlung der radioaktiven Abfälle noch nicht abgeschlossen ist, werden die gebrauchten Filterhilfsmittel und gebrauchten körnigen lonenaustauschharze in einem Aufschwemmungszustand in Speicherbehältern in der Kernkraftanlage gelagert. Die Lagerung solchen radioaktiven Abfalls im Aufschwemmungszustand verursacht ernstliche Probleme der Korrosion der Speicherbehälterwände, was es erschwert, die gebrauchten Filterhilfsmittel und körnigen lonenaustauschharze für eine längere Zeitdauer zu lagern. Außerdem sind Behälter großer Kapazität für eine solche Lagerung der festen radioaktiven Abfälle erforderlich.

Es ist ein Verfahren der eingangs genannten Art bekannt (JP-OS 52-34 200), bei dem eine lösliches Natriumsulfat als Hauptbestandteil enthaltende radioaktive Abfallflüssigkeit zu Natriumsulfatpulver verarbeitet und dieses zu Tabletten geformt wird, was ohne weiteres möglich ist. Auf die Behandlung körnigen Ionenaustauschharzes wird in dem Zusammenhang nicht eingegangen, und Versuche zeigten, daß entsprechend zu Pulver umgewandeltes Ionenaustauschharz nicht ohne weiteres zu Tabletten geformt werden kann.

Andererseits ist ein Verfahren bekannt (DE-OS 22 12 574), bei dem radioaktive Abfälle in Flüssigkeitsoder Pulverform zunächst — vorzugsweise in einem Dünnschichtverdampfer mit rotierenden Längsschaufeln — in die Form eines trockenen Pulvers gebracht werden und das Pulver in ein bei Raumtemperatur polymerisierbares Harz eingemischt wird, das man zu einem festen Block polymerisiert.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, das Verfahren der eingangs genannten Art so zu modifizieren, daß es die Behandlung einer radioaktiven Aufschwemmung körnigen lonenaustauschharzes ermöglicht, um dessen Volumenreduktion erheblich weiter, als es bisher möglich war, zu steigern.

Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß bei der Behandlung einer radioaktiven Aufschwemmung körnigen lonenaustauschharzes dieser vor der Eingabe in den Dünnschichttrockner ein Bindemittel zugesetzt wird.

Dank der Bindemittelzugabe vor Einführung der Aufschwemmung in den Dünnschichttrockner ergibt sich bei der anschließenden Rotation der Flügel im Behälter bei der Zerkleinerung des körnigen Materials in einfacher Weise gleichzeitig ein:: gleichmäßige Mischung des Bindemittels und des Pulvers, so daß nachher das Pulver aus dem radioaktiven Ionenaustauschharz unter Wirkung des Bindemittels zu Tabletten formbar ist, wodurch eine beträchtliche Volumenverringerung des Ionenaustauschharzes und einer dieses zur Abfallbeseitigung aufnehmenden verfestigten Masse erreichbar sind.

Ein Ausführungsbeispiel der Erfindung wird anhand der Zeichnung näher erläutert; darin zeigt

F i g. 1 eine schematische Darstellung einer Anlage zur Behandlung von radioaktiven Abfällen, mit der das erfindungsgemäße Verfahren zur Behandlung der radioaktiven Abfälle durchgeführt wird;

F i g. 2 einen Vertik:Uschnitt eines Dünnschichttrockners, der beider Anlagenach Fig. 2 anwendbar ist; und Fig.3 einen Querschnitt nach der Linie UI-III in Fig. 2.

Versuche zeigter» zunächst, daß. wenn eine Aufschwemmung von gebrauchten körnigen lonenaustauschharzen und Wasser in einem Dünnschichttrockner getrocknet wird, getrocknetes Pulver mit bestimmten Abmessungen ohne Rücksicht auf die Abmessungen der körnigen lonenaustauschharze erhältlich ist. Die Versuchsergebnisse sind im folgenden beschrieben:

Körnige lonenaustauschharze werden einem Dünnschichttrockner mit einer Wärrneübertragungsfläche von 03 m² zugeführt, und die Wandung des Dünn-

4n Schichttrockners wird durch Dampf ouf 160⁰C erhitzt. Eine Drehwelle mit rotierenden Flügeln, die in den Dünnschichttrockner eingesetzt ist, läßt man rotieren. Wenn der Einspeisungsdurchsatz zum Dünnschichttrockner 35 kg/h oder weniger für die körnigen lonenaustauschharze ist, lassen sich die körnigen lonenaustauschharze zu Pulver zerkleinern. Obwohl die Durchschnittsteilchengröße der körnigen lonenaustauschharze etwa 200 μίτι ist, Lann das im Dünnschichttrockner gebildete Pulver eine Durchschnittsteilchengröße von

so etwa IO μπι in jedem Fall aufweisen. Im Versuch wurde in keinem Fall irgendeine Bildung von Zersetzungsprodukten durch die Erhitzung beobachtet. Die körnigen lonenaustauschharze sind sämtlich in Wasser unlöslich. Gemäß Fig. 1 wird in einem Kernkraftwerk von einem Kernreaktor 1 des Siedewassertyps erzeugter Dampf einer Turbine 2 durch eine Hauptdampfleitung 7 zugeführt und dann in einem Kondensator 3 kondensiert. Kondensiertes Wasser vom Kondensator 3 wird von Feststoffen durch ein Kondensatfilter 4 befreit und durch einen Entsalzer 5 von Ionen befreit und gereinigt. Dann wird das gereinigte kondensierte Wasser durch eine Speisewasserpumpe 6 unter Druck gesetzt und zum Kernreaktor 1 durch eine Speisewasserleitung 8 zurückgeführt.

Weitere in dem Kernkraftwerk gebildete Abfallflüssigkeiten werden in einem Sammelbehälter 9 gespeichert und durch ein Filter 10 und einen Entsalzer 11 gereinigt. Die Entsalzer 5 und 11 sind mit einem Behäl-

ter 14 durch Leitungen 12 bzw. 13 verbunden. Körnige lonenaustauschharze sind in die Entsalzer 5 und 11 eingefüllt Eine an den Behälter 14 angeschlossene Leitung 17 ist mit einem Dünnschichttrockner 26 über eine Pumpe 15 und ein Ventil 16 verbunden. Das Filter 10 ist durch eine Leitung 18 mit einem Behälter 19 verbunden. Ein Filtermedium, dessen Oberfläche vorab mit CeIIuIoseteilchen überzogen wurde, ist im Filter 10 angeordnet. Eine an den Behälter 19 angeschlossene Leitung 20 ist mit dem Dünnschichttrockner 26 über ein Ventil 21 verbunden. Das Kondensatfilter 4, in dem ein Filtermedium angeordnet ist, dessen Oberfläche vorab mit pulverförmigen Harzen überzogen wurde, ist durch eine Leitung 22 mit einem Behälter 23 verbunden. Eine Leitung 25 verbindet den Behälter 23 mit dem Dünnschichttrockner 26. In der Leitung 25 ist ein Ventil 24 vorgesehen.

Der Aufbau des Dünnschichttrockners wird im einzelnen anhand der F i g. 2 und 3 beschrieben. Der Dünnschichttrockner 26 ist mit einer Drehwelle 30 mit rotierenden Flügeln 28 innerhalb einer Wandung 27 des Trockners versehen. Die Drehweiie wird von einem oberen Lager 33 und einem unteren Lager J4 gehalten, und ein Dampfauslaß 36 sowie ein Beschickungseinlaß 35 sind am oberen Teil der Wandung vorgesehen. Die Leitungen 17,20 und 25 sind mit dem Beschickungseinlaß 35 verbunden. Ein Bodentrichter 37 mit einem Pulverauslaß 38 ist am unteren Teil der Wandung 27 vorgesehen. Ein Nebelscheider 43 und ein Verteiler 42 sind im oberen Teil in der Wandung 27 zur Bildung einer Dampfkammer 44 vorgesehen. Ein Mantel 39 ist um die Wandung 27 herum angebracht und außerdem mit einem Heizmitteleiniaß 40 und einem Heizmittelauslaß 41 versehen. Die rotierenden Flügel 28 sind mit Zapfen 45 an Halteringen 32 zur Befestigung an der Drehwelle 30 über Haltearme 31 befestigt.

Eine an den Pulverauslaß 38 des Dünnschichttrockners 26 angeschlossene Leitung 48 ist mit einem Trichter 47 über ein Ventil 49 verbunden. Eine Leitung 51 verbindet den Boden des Trichters 47 mit einer Pelletiermaschine 53. Ein Dreiwegventil 50 ist in der Leitung 51 vorgesehen. Ein Ende der Leitung 55 ist an das Dreiwegventil 50 angeschlossen, und das ande>e Ende der Leitung 55 ist mit einem Behälter 52 verbunden. Ein Feuchtigkeitsdetektor 59 ist am Trichter 47 angebracht. Man erkennt außerdem ein Steuergerät 60.

Körnige lonenaustauschharze mit einer verringerten Kapazität in den Entsalzern 5 und 11 werden in einem Aufschwemmungszustand als gebrauchte körnige lonenaustauschharze in den Behälter 14 durch die Leitungen 12 und 13 eingeführt. Pulverförmige Harze mit einer verringerten Kapazität im Kondensatfilter 4 werden von der überfläche des Filtermediums abgetrennt und in einem Aufschwemmungszustand in der. Behälter 23 durch die Leitung 22 eingeführt. Cellulose mit einer verringerten Kapazität im Filter 10 wird von der Oberfläche des Filtermediums abgetrennt und in einem Aufschwemmungszustand durch die Leitung 18 in den Behälter 19 eingeführt.

Durch öffnen des Ventils 16 und Antrieb der Pumpe 15 wird die Aufschwemmung der körnigen ionenaustauschharze im Behälter 14 in den Dünnschichttrockner 26 eingeführt. Die Konzentration der körnigen lonenaustauschharze in der Aufschwemmung ist 5Gew.-°/o. Wenn die Konzentration der körnigen lonenaustauschharze 5 Gcw.-% übersteigt, ergibt sich eine Gefahr der Verstopfung der Leitung 17.

Die radioaktive Mattrialien enthaltenden gebrauchten loncnaustauschharzc. die im folgenden auch einfach als Harze bezeichnet werden, führt man am Harzeinlaß 35 innerhalb der Wandung 27 ein, wo sie gleichmäßig in Umfangsrichtung durch den Verteiler 42 verteilt werden und längs der Innenoberfläche der Wandung 27 durch Schwerkraft nach unten fließen. Die Drehwelle 30 befindet sich in einer Drehbewegung. Die absinkenden Harze werden durch die mittels Rotation der an der Drehwelle 30 angebrachten rotierenden Flügel 28 in der Richtung des Pfeils 46 (F i g. 3) entwickelte Zentrifugalkraft an die Innenoberfläche der Wandung 27 gepreßt. Dampf von 7 bar wird vom Heizmitteleiniaß 40 in einen ringförmigen, zwischen der Wandung 27 und dem Mantel 39 gebildeten Raum eingeführt. Der Dampf strömt am Heizmittelauslaß 41 heraus. Die Wandungsoberfläehe der von dem Mantel 39 umgebenen Wandung 27 wird durch den Dampf erhitzt, und die Wandungsoberfläche ist eine Wärmeübertragungsfläche 29. Wenn die Harze längs der Wärmeübertragungsfläche 29 nach unten fließen, wird Wasser aus den Harzen verdampft. Der erzeugte Wasserdampf strömt durc'. die Dampfkammer 44 und trill am DampfauslaS 36 aus. ΓΜε gebrauchten körnigen lonenaustauschharze werden durch die Drehung der rotierenden Flügel 28 zu Pulver zerkleinert. Pulver der körnigen lonenaustauschharze wird vom Dünns.'hichttrockner am Pulverauslaß 38 abgegeben und zum Trichter 47 geleitet. Die Zerkleinerung der körnigen lonenaustauschharze wird zwischen der Wärmeübertragungsfläche 29 und den rotierenden Flügeln 28 durchgeführt. Da die Zerkleinerung durch Pressen der körnigen lonenaustauschharze an die Wärmeübertragungsfläche mittels der rotierenden Flügel durchgeführt wird, läßt sich eine Last auf die Harze aufbringen, auch wenn ein Zwischenraum zwischen den rotierenden Flügeln, die in einem flüssigkeitsfreien Zustand rotieren, und der Wärmeübertragungsfläche ist. solange die Größe des Zwischenraums nicht größer als der Durchmesser der zu behandelnden körnigen lonenaustauschharze ist. Auch wenn die Weite des Zwischenraums großer als der Durchmesser der körnigen lonenaustauschharze ist.

haften die lonenaustauschharze an der Wärmeübertragui.gsfläche und verfestigen sich, und eine Kraftübertragung von den Flügeln wird auf die körnigen lonenaustauschharze an der Wärmeübertragungsflüche bewirkt, wodurch die Pulverisierung stattfindet. Eine entsprechende Wirkung tritt auf, wenn der Dünnschichttrockner durch einen Drehofen mit feststehenden Flügeln ersetz! wird.

Das Pulver im Trichter 47 wird durch den Feuchtigkeitsdetektor 59 zur Erfassung des Feuchtigkeitsgehalts des Pulvers gemessen. Wenn der Feuchtigkeitsgehalt des Pulvers unter dem vorbestimmten Wert liegt, wird das Dreiwegventil 50 d'jrch die Wirkung des Steuergents FO betätigt, um den Trichter 47 mit der Pelletiermaschine 53 zu verbinden. Ein (in F i g. 1 nicht dargestelltes) Ventil ist in de,· Leitung 51 an der Stromabseite des Dreiwegventils 50 vorgesehen und wird ebenfalls geöff net. Das Pulver wird vom Trichter 47 zur Pelletiermaschine 53 gelei'et und in der Pelletiermaschine 53 Zd Tabletten geformt. Jedoch lassen sich im Fall der Pulver der körnigen lonenaustauschharze keine Tabletten als solche formen, und daher wird bereits im Behälter 14 ein Bindemittel zugesetzt, und die Tabletten können durch Wirkung des Bindemittels gebildet werden. Die Tabletten werden in eine Trommel 61 gefüllt, und man füllt in

b5 die mit den Tabletten gefüllte Trommel 61 außerdem Asphalt ein. Nachdem der Asphalt verfestigt ist, wird die Trommel 61 dicht verschlossen, und man erhält so eine verfestigte Müsse der körnigen lonenaustauschharze.

Wenn der Feuchtigkeitsgehalt des Pulvers im Trichter 47 über dem bestimmten Wert liegt, wird der Trichter 47 mit Hilfe des Steuergeräts 60 mit der Leitung 55 verbunden, um das Pulver im Trichter 47 in den Behälter 52 abzugeben. Nach der Vollendung der Abgabe des -, Pulvers aus dem Trichter 47 wird der Dünnschichttrockner 26 erneut zur Erzeugung von Pulver in Gang gesetzt.

Unter der Annahme, daß die Dichte der erhaltenen Tabletten 1,5 g/cm' ist, und unter Berücksichtigung von in Zwischenräumen zwischen den Tabletten lassen sich 160 kg der gebrauchten körnigen lonenaustauschharze in eine Trommel mit einem Innenvolumen von 200 1 füllen. Gemäß dem vorliegenden Ausführungsbeispiel lassen sich die Hohlräume in den körnigen lonenaus- ii tauschharzen durch Pulverisierung der körnigen lonenaustauschharze und unverzügliches Tablettieren des erhaltenen Pulvers beseitigen, und so wird die in die Trommel füllbare Menge um 30% im Vergleich mit der Menge der körnigen lonenaustauschharze gesteigert. >o wenn sie direkt mit dem Asphalt gemischt und in die Trommel eingefüllt werden.

Auch wenn andere Verfahren als das mit der Asphaltverfestigung, wie die mit Kunststoffverfestigung oder Zementerhärtung als Endformgebung für die Schlußbe- >s handlung der radioaktiven Abfälle vorgesehen werden, läßt sich ohne weiteres das Pulverisieren und Tablettieren der körnigen lonenaustauschharze gemäß vorstehender Beschreibung anwenden. So wird das Pulver im Fall der Kunststoffverfestigung zu Tabletten geformt, jo und ein Kunststoffmaterial wird in eine mit den Tabletten gefüllte Trommel gegossen. Wenn das Zementerhärtungsverfahren als Schlußbehandlung angewandt wird, wird das im Dünnschichttrockner 26 erzeugte Pulver der körnigen lonenaustauschharze nach Tablettie- J5 rung mit Zement gemischt, und die erhaltene Mischung wird iii cmc Trommel gegossen.

Eine Aufschwemmung der aus dem Filter 10 stammenden Cellulose im Tank 19 kann in den Dünnschichttrockner 26 durch Öffnen des Ventils 21 oder eine Aufschwemmung der aus dem Kondensatfilter 4 stammenden pulverförmigen Harze im Tank 23 kann in den Dünnschichttrockner 26 durch Öffnen des Ventils 24 eingeführt werden, und die Cellulose oder die pulverförmigen Harze können in der gleichen Weise wie im Fall der körnigen lonenaustauschharze zu Pulver zerkleinert werden. Pulver von Cellulose oder pulverförmige Harze können allein tablettiert werden, und dabei ist es im Gegensatz zu den körnigen lonenaustauschharzen nicht erforderlich, ein Bindemittel zuzusetzen.

Hierzu 2 Blatt Zeichnungen

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Claims

Patentanspruch:

Verfahren zur Behandlung eines wäßrigen radioaktiven Abfalls, bei dem der radioaktive Abfall in einem Dünnschichttrockner mit einer beheizten Behälterinnenwand gegenüberstehenden rotierenden Flügeln getrocknet und zu Pulver umgewandelt wird und danach das aus dem Dünnschichttrockner entnommene Pulver zu Tabletten geformt wird, dadurch gekennzeichnet, daß bei der Behandlung einer radioaktiven Aufschwemmung körnigen Ionenaustauschharzes dieser vor der Eingabe in den Dünnschichttrockner ein Bindemittel zugesetzt wird.