DE19959249A1

DE19959249A1 - Modulares Mikroreaktionssystem

Info

Publication number: DE19959249A1
Application number: DE19959249A
Authority: DE
Inventors: Holger Loewe; Oliver Hausner; Thomas Richter
Original assignee: Institut fuer Mikrotechnik Mainz GmbH
Current assignee: Institut fuer Mikrotechnik Mainz GmbH
Priority date: 1999-12-08
Filing date: 1999-12-08
Publication date: 2001-07-19
Also published as: EP1239951B1; DE50012414D1; JP2003516223A; ATE320307T1; JP4553291B2; WO2001041916A1; EP1239951A1; US7172735B1

Abstract

Ein modulares Mikroreaktionssystem hat ein Gehäuse und darin untergebrachte funktionale Grundmodule, wobei das Gehäuse wenigstens einen Fluideinlaß und wenigstens einen Fluidauslaß hat, die Grundmodule in dem Gehäuse in Reihe hintereinander angeordnet und so ausgebildet sind, daß sie aufeinanderfolgend von Fluid durchstömbar sind und wenigstens einige der Grundmodule aus mehreren fest oder lösbar miteinander verbundenen, plattenartigen, im wesentlichen rechteckigen, übereinandergeschichteten Folien unter Ausbildung eines Folienstapels aufgebaut sind, wobei eine oder mehrere der Folien auf einer oder beiden Oberflächen mikrostrukturierte Kanäle, Sensorelemente, Heizelemente oder Kombinationen davon aufweisen und jeder Folienstapel wenigstens eine Folie aufweist, die auf ihrer Oberfläche mit Kanälen versehen ist, welche so ausgebildet sind, daß sie für eine Fluidleitung von einer Seite des Folienstapels zur gegenüberliegenden oder zu einer daran angrenzenden Seite des Folienstapels führen. Um ein variables, einfach zu handhabendes Mikroreaktionssystem bereitzustellen, haben die Grundmodelle (2, 2', 2'') jeweils wenigstens ein Rahmenelement, welches fest oder lösbar und im wesentlichen fluiddicht mit dem Folienstapel verbunden ist, und die Folienstapel sind zusammen mit den Rahmenelementen als Einheit in das Gehäuse (1) einsetzbar und aus diesem herausnehmbar.

Description

Die Erfindung betrifft ein modulares Mikroreaktionssystem, das zur Durchführung von Flüssig- oder Gasphasenreaktionen, zum Mischen, Kühlen, Erwärmen von Fluiden oder Kombinationen davon geeignet ist.

Das erfindungsgemäße Mikroreaktionssystem weist ein Gehäuse und darin untergebrachte funktionale Grundmodule auf, wobei das Gehäuse wenigstens einen Fluideinlaß und wenigstens einen Fluidauslaß hat und die Grundmodule in dem Gehäuse in Reihe hintereinander angeord net und so ausgebildet sind, daß sie aufeinanderfolgend von Fluid durchströmbar sind. Wenig stens einige der Grundmodule sind aus mehreren fest oder lösbar miteinander verbundenen, plattenartigen, im wesentlichen rechteckigen, übereinandergeschichteten Folien unter Ausbil dung eines Folienstapels aufgebaut, wobei eine oder mehrere der Folien auf einer oder beiden Oberflächen mikrostrukturierte Kanäle, Sensorelemente, Heizelemente oder Kombinationen da von aufweisen. Weiterhin weist jeder Folienstapel wenigstens eine Folie auf, die auf ihrer Ober fläche mit Kanälen versehen ist, welche so ausgebildet sind, daß sie für eine Fluidleitung von einer Seite des Folienstapels zur gegenüberliegenden Seite oder zu einer angrenzenden Seite des Folienstapels führen.

Aus der DE-OS 197 48 481 ist ein Mikroreaktor bekannt, der sich insbesondere für die Durchfüh rung von heterogenen Gasphasenreaktionen eignet. Der Mikroreaktor besteht aus einem längli chen Gehäuse mit zwei Gaseinlässen, die einander gegenüberliegend in den Gehäuseseiten wänden angeordnet sind. Die Gaseinlässe münden jeweils in eine Zufuhrkammer, die beidseitig eines Führungsbauteils angeordnet sind. Das Führungsbauteil besteht aus mit Nuten versehe nen Folien mindestens zweier Arten A und B, die beim Übereinanderschichten je eine Schar von Kanälen bilden, welche die beidseitig von den Gaseinlaßöffnungen in das Führungsbauteil ein strömenden Gase um 90° zu einer sich an das Führungsbauteil anschließenden Mischkammer umlenken, wo sich die beiden zugeführten Gase vermischen können. An die Mischkammer schließt sich eine Reaktionsstrecke an, die ebenfalls aus mit Nuten versehenen, übereinander geschichteten, plattenartigen Elementen besteht und die Mischkammer mit einer hinter der Re aktionsstrecke vorgesehen Auslaßkammer verbindet. Die Nuten oder Kanäle in der Reaktions strecke sind mit einem Katalysatormaterial beschichtet oder bestehen aus einem solchen. Hinter der Auslaßkammer weist das Gehäuse des Mikroreaktors eine Auslaßöffnung auf, durch welche das Produktgas ausgeleitet wird. Die plattenartigen Elemente des Führungsbauteils und der Re aktionsstrecke lassen sich austauschen, indem sie einzeln aus dem Gehäuse herausgenommen und durch andere Elemente ersetzt werden. Um eine Bewegung der plattenartigen Elemente in Längsrichtung des Gehäuses oder seitwärts zu verhindern und damit die durchströmenden Gase nicht an den Stapeln aus plattenartigen Elementen vorbeiströmen, ist der Gehäuseinnenraum exakt an die Abmessungen der plattenartigen Elemente angepaßt. Der im wesentlichen recht eckförmige Innenraum des Gehäuses weist an den Stellen, wo die plattenartigen Elemente ein gesetzt sind, den Innenraum verbreiternde Ausnehmungen auf. Länge und Breite der Ausneh mungen in dem Gehäuseinnenraum sind so bemessen, daß sie die plattenförmigen Elemente exakt aufnehmen. Das Gehäuse ist somit für ein paßgenaues Einsetzen hinsichtlich Länge und Breite der plattenartigen Elemente ausgelegt.

Ein Nachteil dieses bekannten Mikroreaktors besteht darin, daß in das Gehäuse nur plattenartige Elemente eingesetzt werden können, die in ihrer Länge und Breite genau den in dem Gehäuse vorgesehenen Aussparungen entsprechen. Weiterhin können in ein solches Gehäuse nicht mehr oder weniger Stapel aus plattenartigen Elementen eingesetzt werden, als dies durch die Gehäu seausgestaltung vorgegeben ist. Ein weiterer Nachteil dieses bekannten Mikroreaktors besteht darin, daß sich die plattenartigen Elemente während des Betriebs häufig ausdehnen und verzie hen. Da die Ausdehnung durch die Gehäusewand und die darin vorgesehenen Ausnehmungen begrenzt wird, kommt es zum einen dazu, daß sich die plattenartigen Elemente unter dem Druck der Ausdehnung wölben und damit eine gasundurchlässige Abdichtung zwischen den einzelnen Elementen nicht mehr gewährleistet ist. Darüber hinaus kommt es dazu, daß sich die plattenarti gen Elemente in die Gehäusewand einpressen oder verkeilen und sich später nicht mehr oder nur unter großen Mühen aus dem Gehäuse entnehmen lassen.

Die Aufgabe der vorliegenden Erfindung bestand daher darin, die vorgenannten Nachteile des Standes der Technik zu überwinden und ein variables, einfach zu handhabendes Mikroreakti onssystem bereitzustellen.

Diese Aufgabe wird durch ein modulares Mikroreaktionssystem der eingangs genannten Art ge löst, das dadurch gekennzeichnet ist, daß die Grundmodule, welche einen Folienstapel aufwei sen, jeweils wenigstens ein Rahmenelement haben, welches fest oder lösbar und im wesentli chen fluiddicht mit dem Folienstapel verbunden ist, und die Folienstapel zusammen mit dem damit verbundenen Rahmenelement als Einheit in das Gehäuse einsetzbar und aus diesem her ausnehmbar sind.

Die Innenwände des Gehäuses sind nicht mit speziellen Ausnehmungen für die einzelnen Grundmodule versehen, sondern im wesentlichen glatt oder sie weisen eine Rasterung zur Posi tionierung der Rahmenelemente auf. Eine solche Rasterung kann durch regelmäßig beabstan dete Vorsprünge oder Vertiefungen an der Gehäuseinnenwand realisiert sein. In Längsrichtung des Gehäuses können die Grundmodule in beliebiger Anzahl und beliebiger Reihenfolge nach Art eines Baukastensystems eingesetzt werden. Die Anzahl der einsetzbaren Grundmodule ist lediglich durch die Gesamtlänge des Gehäuses begrenzt. Je nach Bedarf können in dem glei chen Gehäuse beispielsweise Module, die eine Reaktionsstrecke enthalten, in verschiedenen Längen verwendet werden. Auf diese Weise lassen sich zum Beispiel unterschiedliche Verweil zeiten in der Reaktionsstrecke in ein und demselben Gehäuse eines Mikroreaktionssystems realisieren.

Zweckmäßigerweise entspricht der äußere Umfang der Rahmenelemente im wesentlichen dem Innenquerschnitt des Gehäuses und liegt fluiddicht an der Gehäuseinnenwand an. Da auch die Folienstapel fluiddicht mit den Rahmenelementen verbunden sind, wird dadurch eine Abdichtung gegen ein Vorbeiströmen von Fluid an dem Folienstapel eines Grundmoduls erreicht. Zusätzlich kann zwischen dem Rahmenumfang und der Gehäuseinnenwand noch ein Dichtungsmaterial vorgesehen sein, wie beispielsweise eine Graphitfoliendichtung oder ein eingeschobenes Dich telement.

"Folie" bedeutet im Zusammenhang dieser Erfindung ein plattenartiges Element, das üblicher weise eine im wesentlichen rechteckige Form hat. Die für die vorliegende Erfindung verwendeten Folien oder plattenartigen Elemente bestehen vorzugsweise aus Metall, Metallegierungen oder Edelstahl, wobei je nach Anwendung und Bestimmung auch Folien aus Silizium oder Siliziumni trid (SiN_x) geeignet sind. Letztere finden insbesondere Anwendung als Basis für Widerstandshei zelemente und Sensoren. Als Metalle bzw. Metallegierungen sind Gold, Silber, Kupfer, Nickel, Nickel-Kobalt-Legierungen und Nickel-Eisen-Legierungen besonders bevorzugt. Als Folienmate rialien eignen sich auch Keramik und Kunststoffe, wie Polytetrafluorethylen (PTFE), Polyether etherketone (PEEK) oder Cycloolefincopolymere (COC). Die Folien haben eine Dicke von etwa 0,05 mm bis zu einigen Millimetern.

Die Verbindung der übereinander gestapelten Folien miteinander bzw. die Verbindung zwischen Rahmen und Folienstapel erfolgt zweckmäßigerweise durch Schweißen oder Löten, vorzugswei se Laserschweißen, Laserlöten, Elektronenstrahlschweißen, Mikrodiffusionsschweißen, oder durch Kleben oder Fügen über keramische Zwischenschichten, wie beispielsweise keramische Grünfolien. Die Folien werden in einem Folienstapel derart miteinander verbunden, daß Fluid nur durch die dafür vorgesehenen Kanäle strömen und nicht an unerwünschten Stellen zwischen zwei Folien heraustreten kann. Eine fluiddichte Verbindung kann auch durch festes Aufeinander pressen der Folien erreicht werden. Die Mikrostrukturierung der Folien, insbesondere das Auf bringen von Kanälen auf deren Oberflächen erfolgt durch Ätzen, Fräsen oder Funkenerrosion. Besonders geeignete Verfahren sind LIGA oder Laser-LIGA. Folien aus Polymermaterialien wer den vorzugsweise durch Abformverfahren hergestellt.

"Kanäle" oder "Mikrokanäle" bedeuten im Zusammenhang mit dieser Erfindung nutenförmige Vertiefungen in einer oder beiden Oberflächen einer Folie. Die Breite solcher Kanäle liegt im Bereich von 1 bis 1000 µm, vorzugsweise 5 bis 500 µm. Üblicherweise ist eine Vielzahl von Ka nälen nebeneinander, häufig parallel, in einigen Fällen aber auch anders verlaufend angeordnet. Das Aspektverhältnis bezeichnet das Verhältnis der Tiefe eines Kanals zu seiner Breite. Übli cherweise ist das Aspektverhältnis der Mikrokanäle 1 oder kleiner.

Die Bezeichnungen "vor" bzw. "hinter" einem Grundmodul, einem Folienstapel usw. bezeichnen eine relative Position in Bezug auf die Längsachse des Gehäuses, wobei vorne die Seite des Fluideinlasses und hinten die Seite des Fluidauslasses ist.

Besonders bevorzugt ist es, wenn Grundmodule mit Folienstapel wenigstens zwei Rahmenele mente aufweisen, die an gegenüberliegenden Seiten des Folienstapels angeordnet sind. Je weiter die Rahmenelemente am Ende eines Folienstapels angeordnet sind, desto geringer ist der Totraum zwischen Gehäusewand und Folienstapel, in den Fluid einströmen kann. Bei einer erfindungsgemäß besonders bevorzugten Ausführungsform ist der äußere Umfang der Rah menelemente wenigstens teilweise, vorzugsweise über den gesamten Umfang, größer als der Umfang des Folienstapels. Die Rahmenelemente fungieren bei dieser Ausführungsform zusätz lich als Abstandshalter, so daß der Folienstapel nur teilweise oder gar keine Berührung mit der Gehäusewand hat. Dadurch wird eine gute thermische und elektrische Isolierung des Foliesta pels gegenüber der Gehäusewand gewährleistet. Häufig ist es zweckmäßig, zwei Grundmodule bei sehr unterschiedlichen Temperaturen zu verwenden. Beispielsweise werden Reaktionen in dem die Reaktionsstrecke enthaltenden Grundmodul oft bei sehr hohen Temperaturen durchge führt, und anschließend sollen die Reaktionsprodukte in einem nachfolgenden Bereich des Re aktionssystems stark abgekühlt werden, insbesondere wenn die Reaktionsprodukte thermisch instabil sind. Berühren die Folienstapel der Grundmodule die Gehäusewand, welche beide übli cherweise aus Metall hergestellt und thermisch gut leitfähig sind, so erfolgt ein starker Wär meaustausch zwischen den Modulen über die Gehäusewand. Der durch die Ausgestaltung der Rahmenelemente gewährleistete Abstand zwischen Folienstapeln und Gehäusewand verringert einen solchen Wärmeaustausch in erheblichem Maße. Es ist daher auch besonders zweckmä ßig, wenn die Rahmenelemente aus einem wärmeisolierenden Material hergestellt sind. Beson ders geeignet sind hierfür keramische Materialien.

Besonders bevorzugt ist es, wenn zwei Rahmenelemente zweier in dem Gehäuse hintereinander angeordneter Grundmodule aneinander anliegen und dabei einen Hohlraum bilden, der von vier Seiten von den Innenflächen der Rahmenöffnungen und von zwei Seiten von jeweils einer Seite der mit dem Rahmen verbundenen Folienstapel begrenzt ist. Ein solcher Hohlraum kann bei spielsweise zur Vermischung von mehreren Fluiden zwischen zwei Grundmodulen dienen, wenn mehrere Fluide gleichzeitig durch ein Grundmodul strömen, wie es bei Mischermodulen der Fall ist. Ein solcher Hohlraum wird nachfolgend auch als Diffusionsstrecke bezeichnet. Das Volumen eines solchen Hohlraums bzw. einer solchen Diffusionsstrecke wird durch die Größe der Rah menöffnung und die Tiefe der Rahmenöffnung bis zu dem daran befestigten Folienstapel be stimmt. Wird der Rahmen zumindest teilweise über einen Folienstapel geschoben bzw. ist ein Folienstapel in die Rahmenöffnung eingesetzt, so ist die Größe der Rahmenöffnung in diesem Bereich durch den äußeren Umfang des Folienstapels vorgeben. Zur Verkleinerung des Hohl raums bzw. der Diffusionsstrecke ist es daher zweckmäßig, wenn sich der Umfang der Rahmen öffnung von dem Bereich, in den der Folienstapel eingesetzt ist, zu dem Bereich, der mit dem Rahmenelement des nächsten Grundmoduls in Berührung ist, verkleinert oder verjüngt. Zweck mäßigerweise erfolgt dies durch eine abgestufte Verkleinerung der Rahmenöffnung. Der Folien stapel, sitzt dann in dem Bereich der Rahmenöffnung mit dem größeren Innenumfang und liegt dabei frontseitig an der Abstufung in der Rahmenöffnung an. Durch die zusätzliche Anlagefläche wird weiterhin eine verbesserte Fluidabdichtung zwischen Rahmenelement und Folienstapel erzielt.

Häufig ist es erforderlich, den Druck und/oder die Temperatur eines durch das System strömen des Fluides vor oder hinter einem Grundmodul zu bestimmen, um diese Parameter entweder nur zu erfassen oder auch zu regeln. Bei einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung weisen die Rahmenelemente hierfür Drucksensoren und/ oder Temperatursensoren auf. Druck- und Temperatursensoren können durch Bohrungen in dem Rahmen in den Bereich der Rahmenöff nung hineingeführt sein.

Die funktionalen Grundmodule des erfindungsgemäßen Mikroreaktionssystems sind dafür aus gelegt, verschiedene Aufgaben auszuführen. Darüber hinaus enthalten die einzelnen Grundmo dule in den Folienstapeln ebenfalls verschiede funktionale Elemente, die in einem Grundmodul unterschiedliche Funktionen erfüllen. Die Funktion der einzelnen Unterelemente in einem Folien stapel wird durch den Aufbau der einzelnen Folien bestimmt, wie Mikrostrukturierung und Aufbau von zusätzlichen funktionalen Bauteilen, z. B. Widerstandsheizelemente oder Sensoren. Die Funktionen, die ein einzelnes Grundmodul erfüllt, werden durch Auswahl und Schichtfolge der verschiedenen Folien bzw. funktionalen Unterelemente erreicht und können individuell be stimmten Anforderungen angepaßt werden. Es kann auch ein Vielzahl unterschiedlichster funk tionaler Grundmodule handelsüblich bereitgestellt werden, so daß sich der Verbraucher das Mi kroreaktionssystem nach seinen Bedürfnissen aus einer großen Auswahl an Einzelelementen zusammenstellen kann. Er benötigt lediglich ein Gehäuse und kombiniert dieses nach seinen Anforderungen mit den benötigten funktionalen Grundmodulen. Das erfindungsgemäße Mikrore aktionssystem bietet damit ein Höchstmaß an Variabilität und spart erhebliche Kosten ein, da nicht für jede Anforderung ein eigenes vollständiges System erforderlich ist.

Nachfolgend sind einige erfindungsgemäß besonders zweckmäßige funktionale Unterelemente für einen Folienstapel in einem Grundmodul beschrieben. Diese können jeweils als einzige oder kombiniert mit anderen funktionalen Elementen in beliebiger Schichtfolge in einem Folienstapel enthalten sein. So ist es beispielsweise für ein Mischermodul, eine Reaktionsstrecke oder auch ein reines Kühl- oder Heizmodul zweckmäßig, daß eine oder mehrere der Folien in dem Folien stapel als Fluidleitungselemente ausgebildet sind, die auf ihrer Oberfläche Kanäle aufweisen, welche so angeordnet sind, daß sie ein Fluid, welches von einem Fluideinlaß oder von einem benachbarten Grundmodul anströmt, von der angeströmten Seite des Folienstapels durch die Kanäle hindurch zur gegenüberliegenden Seite und aus dieser heraus leiten. Für die Kühlung oder Erwärmung der durch ein Fluidleitungselement strömenden Fluide ist es auch zweckmäßig, wenn eine oder mehrere der Folien in dem Folienstapel als Wärmeübertragerelemente ausgebil det sind, die auf ihrer Oberfläche Kanäle und wenigstens eine Einlaßöffnung und eine Auslaßöff nung für ein Kühl- oder Heizfluid aufweisen, wobei die fluidführenden Bereiche der Wärmeüber tragerelemente gegenüber den fluidführenden Bereichen der Fluidleitungselemente gegen ein Übertreten von Fluid abgedichtet sind. Zweckmäßigerweise sind solche Wärmeübertragerele mente unmittelbar über und/ oder unter Fluidleitungselementen in dem Folienstapel angeordnet. Zur Erwärmung des durch ein Modul strömenden Fluids können auch andere Heizvorrichtungen auf den Folien angebracht sein, wie z. B. elektrische Widerstandsheizelemente oder ähnliches.

Sollen Temperatur oder Druck im Inneren eines Grundmoduls gemessen oder reguliert werden, so können hierfür Folien mit entsprechenden Sensorelementen vorgesehen sein. Als Tempera tursensoren eignen sich elektrische Widerstandselemente und Thermoelemente, es sind aber auch faseroptische Temperaturmeßelemente und Membraninfrarotsensoren für derartige mikro technischen Anwendungen bekannt und geeignet. Weiterhin können in einem Folienstapel Mas senflußsensoren untergebracht sein, welche die Menge an durchströmendem Fluid erfassen undl oder regulieren. Bekannte mikrotechnische Massenflußsensoren basieren darauf, daß zwi schen zwei Temperatursensoren im Fluidstrom ein elektrisches Widerstandsheizelement ange ordnet ist, welches das von dem ersten Temperatursensor anströmende Fluid erwärmt und die Temperatur des Fluides stromabwärts von dem zweiten Temperatursensor gemessen wird. Ein Vergleich der beiden gemessenen Temperaturen liefert ein Maß für die Strömungsgeschwindig keit, welche unter Berücksichtigung des Kanalquerschnitts ein Maß für den Massenfluß liefert.

Bei einer weiteren bevorzugten Ausführungsform der Erfindung sind an den Fluidein- und/oder -auslässen des Gehäuses Massenflußregler angeordnet. Die Massenflußregler bestehen aus einem Massenflußsensor und einem Ventil zur Steuerung des Massenflusses sowie entspre chender Regelungs- bzw. Stellelektronik. Aufgrund der größeren Dimensionen an den Fluidein- und -auslässen als dies innerhalb der Folienstapel der Grundmodule der Fall ist, können hier miniaturisierte Massenflußsensoren eingesetzt werden.

Für die Durchführung von Reaktionen mit mehreren Eduktfluiden, oder wenn ein oder mehrere Eduktfluide mit einem Inertfluid als Träger oder zur Verdünnung gemischt werden sollen, ist es zweckmäßig, wenn wenigstens ein Grundmodul in dem Reaktionssystem als Fluidmischer aus gebildet ist, welcher im Folienstapel Kanäle aufweist, die von einem Fluideinlaß des Gehäuses zu einer Mischkammer führen, welche vorzugsweise ein Hohlraum bzw. eine Diffusionstrecke zwischen dem Fluidmischer und einem darauf folgend in dem Gehäuse angeordneten Grund modul ist. Zum Mischen mehrerer Fluide, die von verschiedenen Fluideinlässen in das System einströmen, können mehrere als Fluidmischer ausgebildete Grundmodule hintereinander ange ordnet sein. Ein Fluidmischer kann aber auch so aufgebaut sein, daß gleichzeitig drei oder mehr Fluide in diesen Fluidmischer einströmen können und in die Mischkammer geleitet werden.

Ein als Reaktionsstrecke ausgebildetes Grundmodul weist im Folienstapel Kanäle auf, die von einem vor der Reaktionsstrecke in dem Gehäuse angeordneten Grundmodul zu einem dahinter angeordneten Grundmodul, zu einer Kammer oder zu einem Fluidauslaß führen. Eine besonders bevorzugte Anwendung des erfindungsgemäßen Mikroreaktionssystems ist die Untersuchung und Durchführung heterogen katalysierter Gasphasenreaktionen. Hierfür sind die Kanäle der Reaktionsstrecke vorzugsweise mit einem Katalysator und gegebenenfalls mit einer den Kataly sator enthaltenden Trägerbeschichtung versehen. Als Katalysatoren eignen sich Edelmetalle, insbesondere Platin. Die Kanäle der Reaktionsstrecke sind hierfür zweckmäßigerweise mit dem Katalysatormaterial beschichtet. Alternativ können die Folien auch vollständig aus dem Kataly satormetall hergestellt sein. Eine Trägerschicht zwischen Kanaloberfläche und Katalysator eignet sich zur Haftvermittlung zwischen Katalysator und Folienmaterial und/ oder auch zur Vergröße rung der katalytischen Oberfläche. Als Trägerschicht eignet sich insbesondere Aluminiumoxid (Al₂O₃), jedoch ist auch eine Vielzahl anderer Trägermaterialien aus dem Stand der Technik be kannt, die erfindungsgemäß eingesetzt werden können.

Ein erfindungsgemäß besonders bevorzugter Schichtaufbau eines Folienstapels für eine Reakti onsstrecke weist a) alternierend Wärmeübertragerelemente und Fluidleitungselemente, b) alter nierend Wärmeübertragerelemente, Fluidleitungselemente und Sensorelemente oder c) alternie rend Wärmeübertragerelemente, Fluidleitungselemente und kombinierte Sensor-/Heizelemente auf.

Elektrische Widerstandsheizelemente können als Draht oder als dünne Metallschichten auf den Folien aufgebracht sein. Als Temperatursensoren eignen sich in ähnlicher Weise aufgebaute Widerstandselemente oder Thermoelemente, es sind jedoch auch faseroptische Temperatur sensoren in mikrotechnischer Ausgestaltung bekannt.

Das Gehäuse des erfindungsgemäßen Mikroreaktionssystems ist zweckmäßigerweise im we sentlichen kastenförmig mit einem Gehäuseunterteil und einem Gehäusedeckel ausgebildet. Nach dem Einsetzen der Grundmodule in das Gehäuseunterteil wird das Gehäuse mit dem Dec kel fest verschlossen, so daß die Rahmenelemente der Grundmodule in gleicher Weise, wie im Innenraum des Gehäuseunterteils, paßgenauen und fluiddichten Kontakt zu dem Gehäusedec kel haben. Zur Befestigung kann der Gehäusedeckel mit dem Unterteil verschraubt oder ander weitig angedrückt werden. Vorzugsweise ist das Gehäuse im wesentlichen aus Metall gefertigt, jedoch eignet sich auch Keramik, insbesondere wenn thermische und/oder elektrische Isolie rung gefordert ist.

Für die Zuführung von Heiz- oder Kühlfluid sowie für elektrische Zu- und Ableitungen für elektri sche Heizelemente und Sensoren weist das Gehäuse in der Gehäusewand entsprechende An schlüsse auf. Vorzugsweise sind diese Anschlüsse als eine sich über einen Teil oder die ge samte Länge des Gehäuses erstreckende Anschlußleiste mit einer Vielzahl nebeneinander an geordneter Anschlüsse ausgebildet, die je nach Bedarf und den dahinter im Gehäuse angeord neten Grundmodulen verwendet werden können. Es können jedoch auch mehrere Anschlußlei sten an der Gehäusewand vorgesehen sein, z. B. eine Anschlußleiste für elektrische Kontakte und eine weitere Anschlußleiste mit Zu- und Ableitungen für Wärmeübertragerelemente.

Weitere Vorteile, Merkmale und Ausführungsformen der Erfindung werden deutlich anhand der nachfolgenden Beschreibung einiger bevorzugter Ausführungsbeispiele und der dazugehörigen Figuren.

Fig. 1 zeigt ein schematisches Diagramm der Anordnung verschiedener Ele mente eines erfindungsgemäßen Mikroreaktionssystems.

Fig. 2 zeigt einen Längsschnitt durch ein erfindungsgemäßes Mikroreaktionssy stem.

Fig. 3 zeigt eine weitere Ausführungsform des erfindungsgemäßen Mikroreakti onssystems schräg von vorne.

Fig. 4 zeigt ein erfindungsgemäßes Rahmenelement mit Sensoren.

Fig. 5 zeigt ein erfindungsgemäßes Grundmodul mit Folienstapel und Rahmen elementen.

Fig. 6a, 6b und 6c zeigen ein Heizelement, ein Fluidleitungselement und ein Wärmeübertra gerelement.

Fig. 7a, 7b und 7c zeigen ein Wärmeübertragerelement, ein Eduktzuführungselement und ein Fluidleitungselement in alternativen Ausführungsformen.

Fig. 1 gibt die Anordnung der einzelnen Elemente eines erfindungsgemäßen Mikroreaktionssy stems schematisch wieder. Das durch eine unterbrochene Linie dargestellte Gehäuse 1 weist drei Eduktgaseinlässe 7, einen Inertgaseinlaß 8 und einen Produktgasauslaß 9 auf. Im Ge häuseinnenraum sind hintereinander funktionale Grundmodule 2, 2' und 2" angeordnet, nämlich Mischermodule 2, eine Reaktionsstrecke 2' und ein Quenchmodul (Kühl- oder Heizmodul) 2". An den Ein- und Auslässen 7, 8 und 9 des Gehäuses 1 sind jeweils Massenflußregler 5 vorge sehen, die den Gasstrom messen und durch Ansteuerung von Ventilen regeln. Des weiteren sind vor und hinter den einzelnen Grundmodulen 2, 2' und 2" Druck- und Temperatursensoren 6 vorgesehen, die der Erfassung und/ oder Regelung dieser Parameter dienen. Jedes der darge stellten Grundmodule 2, 2' und 2" ist mit Wärmeübertragerelementen ausgestattet, die über Zu- und Abläufe 4 mit Kühl- oder Heizfluid (Gas oder Flüssigkeit) versorgt werden können, um die Temperatur in den Grundmodulen einzustellen. Weiterhin ist jedes der dargestellten Grundmo dule 2, 2' und 2" mit elektrischen Widerstandsheizelementen 3 ausgestattet.

Fig. 2 zeigt eine konkrete erfindungsgemäße Ausgestaltung des in Fig. 1 dargestellten modu laren Mikroreaktionssystems im Längsschnitt von der Seite. Die in Fig. 1 dargestellten Flui deinlässe 7 befinden sich bei der in Fig. 2 dargestellten Ausführungsform auf der vom Be trachter abgewandten Seite des Gehäuses 1 und sind daher in Fig. 2 nicht sichtbar. In dem Gehäuse 1 in Fig. 2 sind, wie in Fig. 1, fünf Grundmodule untergebracht, nämlich in Richtung vom Fluideinlaß 8 zum Fluidauslaß 9 drei aufeinanderfolgende Mischermodule 2, eine Reakti onsstrecke 2' und ein Quenchmodul 2". Jedes der Grundmodule besteht aus einem Folienstapel mit plattenförmigen, übereinander angeordneten Folien 12, 13, 14, 15 und zwei Rahmenele menten 10, die an Vorder- und Rückseite (bezogen auf die Hauptfluidströmungsrichtung) mit dem Folienstapel verbunden sind. Der äußere Umfang der Rahmenelemente 10 entspricht im wesentlichen dem Innenquerschnitt des Gehäuses 1, so daß die Rahmenelemente paßgenau und im wesentlichen fluiddicht an der Gehäuseinnenwand anliegen. Die Rahmenelemente 10 sind so ausgestaltet, daß sie den damit verbundenen Folienstapel mit einem Bereich der Rah menöffnung umschließen, sich aber auch in der Hauptfluidströmungsrichtung bis vor den Folien stapel erstrecken. Dabei ist die Innenquerschnittsfläche der Rahmenöffnung vor einem Folien stapel kleiner als in dem den Folienstapel umschließenden Bereich, wobei der Übergang vom größeren zum kleineren Innenquerschnitt über eine Abstufung verläuft. Zwei benachbarte Grundmodule sind derart nebeneinander angeordnet, daß die Frontflächen ihrer Rahmenele mente aufeinander zu liegen kommen, wobei zwischen benachbarten Grundmodulen ein Hohl raum bzw. eine Diffusionsstrecke 11 entsteht. Die Mischermodule 2 der in Fig. 2 dargestellten Ausführungsform weisen jeweils 3 verschiedene Arten von Folien in aufeinanderfolgender Schichtung auf, nämlich Wärmeübertragerelemente 13, Fluidleitungselemente 14 und Edukt fluidzuführungselemente 15. Die Eduktfluidzuführungselemente 15 führen ein durch den in Fig. 2 nicht dargestellten und in Fig. 1 mit der Bezugszahl 7 bezeichneten Edukteinlaß zu der Diffu sionsstrecke 11 hinter dem entsprechenden Mischermodul 2. Die Fluidleitungselemente 14 füh ren ein weiteres Fluid, das durch den Fluideinlaß 8 eingeleitet wird, durch den Folienstapel hin durch ebenfalls zur Diffusionsstrecke 11. Die Wärmeübertragerelemente 13 können über nicht dargestellte Fluidzuläufe mit einem Heiz- oder Kühlfluid gespeist werden, um die durch das Mi schermodul strömenden Fluide zu kühlen oder zu erwärmen. In der Diffusionsstrecke 11 vermi schen sich die durch das Modul geleiteten Fluide, bevor sie in das nächste Grundmodul einströ men. Im zweiten und dritten Mischermodul können die über das erste Mischermodul eingeleite ten Fluide mit weiteren Eduktfluiden, wahlweise auch mit einem Inertfluid, gemischt werden.

Die Reaktionsstrecke 2' weist ebenfalls drei Arten von Folien auf, nämlich Wärmeübertragerele mente 13, Fluidleitungselemente 14 sowie Sensor-/Heizelemente 12. Die Fluidleitungselemente 14 der Reaktionsstrecke 2', welche die Diffusionsstrecken 11 vor und hinter der Reaktionsstrec ke 2' miteinander verbinden, können wahlweise ein Katalysatormaterial enthalten. Die mit mi krostrukturierten Kanälen versehenen Folien 14 können dabei entweder vollständig aus dem Katalysatormaterial, wie Edelmetall, hergestellt sein, oder die mikrostrukturierten Kanäle sind mit dem Katalysatormaterial beschichtet. Die Wärmeübertragerelemente 13 sind in der gleichen Weise ausgestaltet wie bei den Mischermodulen 2. Die Sensor-/Heizelemente 12 sind je nach Bedarf mit Temperatursensoren, elektrischen Widerstandsheizelementen oder beidem ausge stattet. Sie können auch mikrotechnische Drucksensoren enthalten. Das sich an die Reaktions strecke 2' anschließende Quenchmodul 2" ist im wesentlichen aufgebaut wie ein Mischermodul 2, nämlich aus Wärmeübertrageelementen 13, Fluidleitungselementen 14 und Fluidzuführungs elementen 15, wobei die von der Reaktionsstrecke anströmenden Reaktionsprodukte durch die Fluidleitungselemente 14 in eine Kammer 11' unmittelbar vor dem Fluidauslaß 9 geführt werden. Durch die Fluidzuführungselemente 15 in dem Quenchmodul 2" kann zusätzlich ein Quenchfluid zugeführt werden, das beispielsweise der schnellen Abkühlung, Verdünnung oder Stabilisierung der Reaktionsprodukte dienen kann. Quenchfluid und Reaktionssprodukte werden in der Kammer 11' zusammengeführt und mischen sich dort, bevor sie durch den Fluidauslaß 9 aus dem Gehäuse auströmen.

Die verschiedenen Grundmodule 2, 2', 2" lassen sich einfach aus dem Gehäuse herausnehmen und gegen andere Grundmodule austauschen. Durch Austausch der Reaktionsstrecke 2' können beispielsweise unterschiedliche Katalysatoren oder andere Reaktionsbedingungen untersucht werden, ohne daß die übrigen Grundmodule ausgetauscht werden oder ein vollständig neues Reaktionssystem verwendet werden muß. Es können auch Grundmodule weggelassen werden, wie beispielsweise eines oder zwei der Mischermodule 2. Hierfür können andere der Grundmo dule 2, 2' oder 2" in längerer Ausführungsform eingesetzt werden, um den zurückbleibenden Leerraum in dem Gehäuse 1 auszufüllen. Alternativ können zum Ausfüllen des Leerraumes auch andere Elemente, wie beispielsweise einfache Rahmenelemente 10 oder den Rahmenelemen ten ähnliche Abstandshalter eingesetzt werden.

Fig. 3 zeigt eine weitere Ausführungsform des erfindungsgemäßen Mikroreaktionssystems in perspektivischer Darstellung schräg von vorne. Das Mikroreaktionssystem weist im wesentlichen die gleichen Arten von Grundmodulen auf, wie die Ausführungsform gemäß Fig. 2, nämlich Mischermodule 2, eine Reaktionsstrecke 2' und ein Quenchmodul 2". Im Bereich des Quenchmoduls 2" ist zusätzlich eine Fluidzuführung 7' zur Einleitung von Quenchfluid in das Quenchmodul 2" dargestellt. An der Seitenwand des Gehäuses 1 ist eine Anschlußleiste 16 mit einer Vielzahl von nebeneinander angeordneten Anschlüssen 17 vorgesehen. Über die An schlüsse 17 können die dahinter angeordneten Grundmodule mit Strom, z. B. für elektrische Widerstandsheizelemente oder mit Fluid, z. B. für die Wärmeübertragerelemente, versorgt wer den.

Fig. 4 zeigt ein erfindungsgemäßes Rahmenelement 10, bei welchem Sensoren 6 durch Boh rungen in dem Rahmen in die Rahmenöffnung eingeführt sind. Die Sensoren 6 können Druck- und/ oder Temperatursensoren sein. Fig. 5 zeigt ein erfindungsgemäßes Grundmodul mit ei nem Folienstapel und an Vorder- und Rückseite des Folienstapels angeordneten Rahmenele menten 10 aus Fig. 4. Der Folienstapel besteht aus Fluidleitungselementen 14 mit mikrostruktu rierten Kanälen, die sich in einer Schar parallel und in gerader Linie von der Vorderseite zur Rückseite des Folienstapels erstrecken. Weiterhin umfaßt der Folienstapel Sensor-/Heizelemente 12 und Wärmeübertragerelemente 13. Das Grundmodul aus Fig. 5 eignet sich als Reaktionsstrecke.

Die Fig. 6a, 6b und 6c zeigen ein Heizelement 12', ein Fluidleitungselement 14' und ein Wärmeübertragerelement 13', die für eine gemeinsame Anordnung in einem Folienstapel geeig net sind. Das Heizelement 12' aus Fig. 6a besteht aus einer im wesentlichen rechteckigen Platte, deren Oberfläche von elektrischen Widerstandsheizdrähten durchzogen ist. Die Heizdrähte enden an einer der Seitenflächen des Heizelementes 12 in Anschlüssen 18, wo sie mit Strom gespeist werden. Vorzugsweise sind die Anschlüsse 18 als sogenannte Bond Pads ausgebildet.

Das Fluidleitungselement 14' aus Fig. 6b ist mit einer Schar von parallel verlaufenden, nuten förmigen Mikrokanälen 20 versehen, die sich von einer Seite des Fluidleitungselementes zur gegenüberliegenden Seite erstrecken. Durch die in einem Folienstapel über dem Fluidleitungs element angeordnete Folie werden die einzelnen nutenförmigen Kanäle von oben fluiddicht ver schlossen, um ein Übertreten von Fluid in einen benachbarten Kanal oder seitlich aus dem Foli enstapel heraus zu verhindern. Bei dem in Fig. 6c dargestellten Wärmeübertragerelement 13' wird ein Kühl- oder Heizfluid durch einen Zulauf 4' eingeführt, durch mikrostrukturierte Wärme übertragerkanäle 21 durch das Wärmeübertragerelement 13' geleitet und durch einen Ablauf 4" wieder abgeführt.

Die Fig. 7a, 7b und 7c zeigen alternative Ausgestaltungen von mikrostrukturierten Fo lienelementen, nämlich ein Wärmeübertragerelement 13", ein Fluidzuführungselement 15' und ein Fluidleitungselement 14", die sich für eine gemeinsame Anordnung in einem Folienstapel eignen. Die Folienelemente 13", 15' und 14" sind mit jeweils 3 Bohrungen versehen, die in ei nem Folienstapel übereinander zu liegen kommen und sich von oben nach unten durch den Fo lienstapel erstrecken. Die Bohrungen 24 und 24' dienen als Zu- bzw. Ablauf für Wärmeübertra ger und stehen nur mit dem mikrostrukturierten Bereich des Wärmeübertragerelementes 13" in Verbindung, nicht jedoch mit den mikrostrukturierten Bereichen der Fluidzuführungselemente 15' und der Fluidleitungselemente 14". Die Folienelemente der Fig. 7a, 7b und 7c sind für eine Fluidzuführung von oben in einen Folienstapel vorgesehen. Kühl- oder Heizfluid wird durch den Wärmeübertragerzulauf 24 eingeleitet, durchströmt ausschließlich eines oder mehrere der in dem Folienstapel vorgesehenen Wärmeübertragerelemente 13" und verläßt den Folienstapel durch den Wärmeübertragerablauf 24'. Eduktfluid wird durch die Fluidzuführungsbohrung 27 in den Folienstapel eingeleitet, strömt durch diese Bohrung in die jeweiligen Fluidzuführungsele mente 15 in einem Stapel und verläßt den Stapel in Richtung des nächsten benachbarten Grundmoduls. Das Fluidleitungselement 14" wird von der in Fig. 7c linken Seite angeströmt und das Fluid zur rechten Seite hindurchgeleitet, wo es sich in einer anschließenden Diffusions strecke mit dem aus dem Fluidzuführungselement 15' austretenden Fluid mischen kann.

Bezugszeichenliste

1

Gehäuse

2

Mischermodul

2

' Reaktionsstrecke

2

" Quenchmodul

3

Heizdraht

4, 4

'

, 4

" Wärmeübertragerzu-/-ablauf

5

Massenflußregler

6

Druck-/ Temperatursensoren

7, 7

'

, 7

" Eduktfluidzuführungen

8

Inertfluidzuführung

9

Fluidauslaß

10

Rahmenelement

11

Diffusionsstrecke

12, 12

'

, 12

" Sensor-/Heizelement

13, 13

'

, 13

" Wärmeübertragerelement

14, 14

'

, 14

" Fluidleitungselement

15, 15

' Fluidzuführungselement

16

Anschlußleiste

17

Anschlüsse

18

Heizelementanschlüsse

20

Reaktionskanäle

21

Wärmeübertragerkanäle

22

Sammler

24, 24

' Wärmerübertragerzu-/-ablaufbohrungen

27

Eduktfluidzuführungsbohrung

Claims

1. Modulares Mikroreaktionssystem mit einem Gehäuse und darin untergebrachten funktiona len Grundmodulen, wobei das Gehäuse wenigstens einen Fluideinlaß und wenigstens einen Fluidauslaß hat, die Grundmodule in dem Gehäuse in Reihe hintereinander angeordnet und so ausgebildet sind, daß sie aufeinanderfolgend von Fluid durchströmbar sind und wenig stens einige der Grundmodule aus mehreren fest oder lösbar miteinander verbundenen, plattenartigen, im wesentlichen rechteckigen, übereinandergeschichteten Folien unter Aus bildung eines Folienstapels aufgebaut sind, wobei eine oder mehrere der Folien auf einer oder beiden Oberflächen mikrostrukturierte Kanäle, Sensorelemente, Heizelemente oder Kombinationen davon aufweisen und jeder Folienstapel wenigstens eine Folie aufweist, die auf ihrer Oberfläche mit Kanälen versehen ist, welche so ausgebildet sind, daß sie für eine Fluidleitung von einer Seite des Folienstapels zur gegenüberliegenden oder zu einer daran angrenzenden Seite des Folienstapels führen, dadurch gekennzeichnet, daß die Grund module (2, 2', 2") jeweils wenigstens ein Rahmenelement (10) haben, welches fest oder lösbar und im wesentlichen fluiddicht mit dem Folienstapel verbunden ist, und die Foliensta pel zusammen mit den Rahmenelementen als Einheit in das Gehäuse (1) einsetzbar und aus diesem herausnehmbar sind.

2. System nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der äußere Umfang der Rahmen elemente (10) im wesentlichen dem Innenquerschnitt des Gehäuses (1) entspricht und fluid dicht an der Gehäuseinnenwand anliegt.

3. System nach einem der Ansprüche 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß ein Grundmodul (2, 2', 2") wenigstens zwei Rahmenelemente (10) aufweist, die an gegenüberliegenden Seiten eines Folienstapels angeordnet sind.

4. System nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der äußere Um fang der Rahmenelemente (10) und der Innenquerschnitt des Gehäuses (1) im wesentlichen rechteckig sind.

5. System nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß der äußere Um fang der Rahmenelemente (10) wenigstens teilweise, vorzugsweise über den gesamten Umfang, größer ist als der Umfang des Folienstapels in gleicher Blickrichtung.

6. System nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß die Rahmenele mente (10) aus wärmeisolierendem Material vorzugsweise aus Keramik hergestellt sind.

7. System nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die benachbarten Rahmenelemente (10) zweier in dem Gehäuse (1) hintereinander angeordneter Grundmo dule (2, 2', 2") aneinander anliegen und einen Hohlraum (11) bilden, der von vier Seiten von den Innenflächen der Rahmenöffnungen und von zwei Seiten von jeweils einer Seite der mit den Rahmen verbundenen Folienstapel begrenzt ist.

8. System nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß die Rahmenele mente (10) in der Rahmenöffnung Drucksensoren und/ oder Temperatursensoren (6) auf weisen.

9. System nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß eine oder mehrere der Folien in einem Folienstapel als Fluidleitungselemente ausgebildet sind, welche auf der Oberfläche Kanäle aufweisen, die von der von Fluid angeströmten Seite des Folienstapels durch diesen hindurch zur gegenüberliegenden Seite des Folienstapels führen, und/oder
eine oder mehrere der Folien in einem Folienstapel als Wärmeübertragerelemente ausgebil det sind, die auf ihrer Oberfläche Kanäle und wenigstens eine Einlaßöffnung und eine Aus laßöffnung für ein Kühl- oder Heizfluid aufweisen, wobei die fluidführenden Bereiche der Wärmeübertragerelemte gegenüber den fluidführenden Bereichen der Fluidleitungselemente gegen ein Übertreten von Fluid abgedichtet sind, und/ oder
eine oder mehrere der Folien in einem Folienstapel als Temperatur- und/ oder Drucksenso relemente, Heizelemente oder Kombination davon ausgebildet sind.

10. System nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens ein Grundmodul als Fluidmischer ausgebildet ist, welcher im Folienstapel Kanäle aufweist, die von einem Fluideinlaß des Gehäuses zu einer Mischkammer führen, welche vorzugsweise ein Hohlraum zwischen dem Fluidmischer und einem darauffolgend in dem Gehäuse ange ordneten weiteren Grundmodul ist.

11. System nach Anspruch 10, dadurch gekennzeichnet, daß der Fluidmischer weiterhin Kanäle aufweist, die von einem weiteren Fluideinlaß des Gehäuses und/ oder von einem vor dem Fluidmischer in dem Gehäuse angeordneten Grundmodul zu der Mischkammer führen.

12. System nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß wenigstens ein Grundmodul als Reaktionsstrecke ausgebildet ist, welche im Folienstapel Kanäle aufweist, die von einem vor der Reaktionsstrecke in dem Gehäuse angeordneten Grundmodul zu ei nem dahinter angeordneten Grundmodul oder zu einem Fluidauslaß führen.

13. System nach einem der Ansprüche 1 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß die Kanäle der Reaktionsstrecke mit einem Katalysator und gegebenenfalls mit einer zwischen der Ka naloberfläche und dem Katalysator angeordneten Trägerbeschichtung versehen sind.

14. System nach einem der Ansprüche 1 bis 13, dadurch gekennzeichnet, daß das Gehäuse im wesentlichen aus Metall oder Keramik hergestellt ist.

15. System nach einem der Ansprüche 1 bis 14, dadurch gekennzeichnet, daß an der Gehäu sewand elektrische undl oder Fluidanschlüsse (17) vorgesehen sind.

16. System nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, daß die an der Gehäusewand vorge sehenen Anschlüsse (17) als Anschlußleiste (16) ausgebildet ist, die sich vorzugsweise in Längsrichtung des Gehäuses (1) erstreckt.