JP5004444B2

JP5004444B2 - マイクロリアクタ

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Publication number: JP5004444B2
Application number: JP2005218643A
Authority: JP
Inventors: 美貴男馬場; 昭三森下; 卓岩出
Original assignee: Toray Engineering Co Ltd
Current assignee: Toray Engineering Co Ltd
Priority date: 2005-07-28
Filing date: 2005-07-28
Publication date: 2012-08-22
Anticipated expiration: 2025-07-28
Also published as: JP2007029887A

Description

本発明は、微少な流路を用いて、流体の混合や反応を行うマイクロリアクタに関する。

マイクロ化学プラントは、マイクロスケールの空間内での混合、化学反応、分離などを利用した生産設備であり、大型タンク等を用いた従来のバッチ方式のプラントと比較して多くの有利点を備える。例えば、複数の流体の混合や化学反応を短時間且つ微量の試料で行えること、装置が小型であるため実験室レベルで生成物の製造技術を確立できればナンバリングアップを行うことで容易に量産用の設備化ができること、爆発などの危険を伴う反応にも適用可能であること、多品種少量生産を必要とする化合物の生成などにも素早く適応できること、需要量に合わせた生産量の調整が容易にできることなどである。このため、化学工業や医薬品工業の分野では、流体の混合または反応を行い材料や製品を製造するための好適な装置として注目され、近年、その研究開発が盛んに行われている。

マイクロ化学プラントは、材料供給装置、マイクロミキサ、熱交換装置、マイクロリアクタ、分離装置、これらの各装置を接続する配管、及び制御装置などを主構成要素とする。このうち、マイクロミキサ及びマイクロリアクタは、それぞれ流路幅が数μｍ〜１ｍｍ程度のオーダーである微少なマイクロ流路を有し、この流路に導かれた複数種類の流体を互いに接触させることで混合または化学反応を生起するものである。マイクロミキサとマイクロリアクタとは、基本的には共通な構成とされ、一般にその用途が混合である場合はマイクロミキサと呼び、化学反応である場合はマイクロリアクタと呼ぶが、本明細書では、マイクロミキサもマイクロリアクタの一部として扱う。すなわち、化学反応を伴わない単なる混合や、化学反応の完了した流体に対して温度制御する場合も「反応」として扱う。

一般にマイクロリアクタは、混合または反応温度を制御できるように、熱交換器を備えている。熱交換器を備えたマイクロリアクタとして、例えば特許文献１や非特許文献１にその記載がある。

特許文献１に記載のマイクロリアクタは、図５（Ａ）に示すように、表面に複数本の溝７１を備えた反応プレート７２と、反応プレート７２の下面に取り付けられ表面に複数本の溝７３を備えた熱交換器７４とを備える。反応プレート７２と熱交換器７４とは、それぞれに形成された溝７１，７３が平行となるように配置される。反応プレート７２の溝７１は被反応液の流路として機能し、熱交換器７４の溝７３は熱媒の流路として機能する。

非特許文献１に記載のマイクロリアクタは、図５（Ｂ）に示すように、１枚のプレートの表側面に被反応液用の流路８１が形成され、裏側面に熱媒用の流路８２が形成される。表側面及び裏側面を密封状態として被反応液及び熱媒を各流路に流すことにより所定の温度制御下での反応を行う。

特開２００４−２８５００１号公報「ケミカルエンジニアリング」（化学工業社２００２ＶＯＬ．４７ＮＯ．１１）第９頁

ところで、反応の種類により、マイクロ流路内での被反応流体の滞留時間が異なり、滞留時間に応じて長いマイクロ流路を用いたり、反対に短いマイクロ流路を用いたりする必要がある。また、被反応流体の性質により、それに耐え得る材質のマイクロ流路を用いる必要がある。図５（Ａ）に示すマイクロリアクタでは、マイクロ流路の長さを変える場合、マイクロ流路を形成したプレートのサイズに応じて熱交換器も同時に製作しなければならない。図５（Ｂ）に示すマイクロリアクタでは、１枚のプレートに２つの流路を形成するため、長いマイクロ流路とする際には設計上及び製作上の複雑さが多く、強度的にも弱くなる。マイクロ流路を形成する材質を変える場合についても同様なことがいえる。

本発明は、このような問題に鑑みてなされたものであり、設計上及び製作上の制約が少なく且つ簡単な操作で種々の反応形態に対応可能なマイクロリアクタを提供することを目的とする。

上述の課題を解決するために、請求項１の発明は、被反応流体を導入するための第１入口ポート２７と、導入した被反応流体を反応させるマイクロ流路２２と、マイクロ流路２２で反応を完了した反応済流体を導出するための第１出口ポート２８とを備える反応部２と、前記反応部２を収容可能な収容スペース３Ｓを備えると共に、熱媒を導入するための熱媒入口ポート５７と、熱媒を導出するための熱媒出口ポート５９と、前記第１入口ポート２７及び前記第１出口ポート２８にそれぞれ連通可能な第２入口ポート５６及び第２出口ポート５８とを備える外側シェル３と、前記反応部２を前記収容スペース３Ｓに着脱可能に固定保持する固定保持部４とを備えることを特徴とする。

請求項２の発明は、前記反応部２と前記外側シェル３とは、共に扁平形状を呈する。

請求項３の発明では、前記反応部２は、扁平形状のコア２１を有し、前記マイクロ流路は前記コア２１に巻回されたマイクロチューブ２２により構成される。

請求項４の発明では、前記コア２１は、表裏両面に前記マイクロチューブ２２の巻回方向と直交する方向に沿って形成された溝２３を備える。

請求項５の発明では、前記外側シェル３は、前記収容スペース３Ｓを密封可能な蓋体３１，３４を備え、この蓋体３１，３４における熱媒と接触する側の面は、それぞれ複数の凸凹３７，３８を有する。

請求項６の発明は、１段目のマイクロリアクタ１と２段目のマイクロリアクタ１とを連結するための連結手段６，７を備え、１段目のマイクロリアクタ１における第２出口ポート５８と２段目のマイクロリアクタ１における第２入口ポート５６とは、１段目のマイクロリアクタ１と２段目のマイクロリアクタ１とを連結した状態で連通する位置となるように構成され、１段目のマイクロリアクタ１における熱媒出口ポート５９と２段目のマイクロリアクタ１における熱媒入口ポート５７とは、１段目のマイクロリアクタ１と２段目のマイクロリアクタ１とを連結した状態で連通する位置となるように構成される。

請求項７の発明は、１段目のマイクロリアクタ１Ａと２段目のマイクロリアクタ１Ａとを連結するための連結手段６，７を備え、１段目のマイクロリアクタ１Ａにおける第２出口ポート５８と２段目のマイクロリアクタ１Ａにおける第２入口ポート５６とは、１段目のマイクロリアクタ１Ａと２段目のマイクロリアクタ１Ａとを連結した状態で連通する位置となるように構成され、１段目のマイクロリアクタ１Ａにおける熱媒入口ポート５７Ａ及び熱媒出口ポート５９Ａと２段目のマイクロリアクタ１Ａにおける熱媒入口ポート５７Ａ及び熱媒出口ポート５９Ａとは、１段目のマイクロリアクタ１Ａと２段目のマイクロリアクタ１Ａとを連結した状態で、それぞれ個別に熱媒の導入及び導出が可能な位置となるように構成される。

請求項１の発明によると、反応部２を収容スペース３Ｓに着脱可能に固定保持する固定保持部４を備えるため、反応部２を容易に取り外すことができる。したがって、マイクロチューブ２２の長さだけが異なる反応部を複数種類製作しておき、要求される滞留時間に応じた反応部に適宜付け替えることにより、異なる反応形態に対するマイクロリアクタとして使用可能になる。同様に、マイクロチューブ２２の材質だけが異なる反応部を複数種類製作しておき、用いる被反応液の性質に応じた反応部に適宜付け替えることにより、例えば腐食性の強い被反応液に対するマイクロリアクタとして使用可能になる。すなわち、異なる反応形態に対応するために、熱媒流路となるプレートを別途製作したり、同一プレート上に被反応液用と熱媒用との２種類の流路を形成したりする必要がなく、設計上及び製作上の制約が少なく且つ簡単な操作で種々の反応形態に対応可能となる。

請求項２，３の発明によると、反応部２と外側シェル３とは、共に略扁平形状を呈するため、プレート型のマイクロリアクタとして好適となる。

請求項４の発明によると、コア２１の表側と裏側とにマイクロチューブ２２の巻回方向Ｘと直交する方向Ｙに沿って溝２３が形成され、マイクロチューブ２２と溝２３との間の空間に熱媒が流れる。このため、マイクロチューブ２２の表面広範囲に直接に熱媒が接触し、熱交換効率が良い。

請求項５の発明によると、蓋体３１，３４における熱媒と接触する側の面には、それぞれ多数の凸凹３７，３８が形成されているため、この凸凹面において熱媒が適度に攪拌され、温度分布の偏りが小さくなり、精密な反応を行うことができる。

請求項６の発明によると、マイクロリアクタを複数段直列に連結することができ、より長いマイクロ流路長を確保することができる。

請求項７の発明によると、複数のマイクロリアクタ１Ａを連結したときに、それぞれのマイクロリアクタ１Ａ毎に個別に異なる温度の熱媒（冷媒を含む）を供給することが可能となる。これにより、連結された個々のマイクロリアクタ１Ａ毎の温度管理が可能となり精密な反応制御が可能となる。すなわち、一つのマイクロ流路２２を通る被反応流体に対して、例えば、常温での反応から急速に高温での反応に遷移させた後、急速に冷却するという反応形態も可能となる。

以下、添付図面を参照して、本発明を実施するための最良の形態について説明する。図１は本発明に係るマイクロリアクタの分解斜視図、図２はシェル胴部に反応部を組み付けた状態を示す斜視図、図３は本発明に係るマイクロリアクタの連結例を示す一部断面平面図である。各図において、直交座標系の３軸をＸ、Ｙ、Ｚとし、マイクロリアクタの幅方向、長手方向、厚さ方向をそれぞれＸ方向、Ｙ方向、Ｚ方向とする。

図１に示すように、本発明に係るマイクロリアクタ１は、反応部２と外側シェル３と反応部固定用ボルト４とから構成される。

反応部２は、細長プレート状のコア２１と、コア２１に巻回されるマイクロチューブ２２とから構成される。コア２１は、プラスチック等の合成樹脂からなり、表裏両面に細長の溝２３が形成されたチューブ巻回部２４と、チューブ巻回部２４の一端に形成された入口ポート形成部２５と、チューブ巻回部２４の他端に形成された出口ポート形成部２６とを備える。入口ポート形成部２５の内部には第１入口ポート２７が形成され、出口ポート形成部２６の内部には第１出口ポート２８が形成される。第１入口ポート２７及び第１出口ポート２８は、Ｘ方向に穿設された有底孔とＹ方向に穿設された有底孔とが交差端部で連続する略Ｌ字状の挿通孔である。第１入口ポート２７の一端はマイクロチューブ２２の一端に連通し、第１出口ポート２８の一端はマイクロチューブ２２の他端に連通する。

マイクロチューブ２２は、耐酸性の材質、例えばテフロン（登録商標）等の合成樹脂で構成され、その内径は５００μｍ以下であり、その全長は１ｍ程度である。マイクロチューブ２２は、チューブ巻回部２４にその長手方向部を軸心とするように巻回される。

外側シェル３は、上蓋３１と、シール部材３２と、シェル胴部５と、シール部材３３と、下蓋３４と、六角ボルト３５と、ナット３６とから構成される。

上蓋３１及び下蓋３４は、ステンレス鋼を材質とした長方形の薄板であり、上蓋３１の一方の面はフラット面とされ、他方の面は多数の不規則的な凸凹３７が形成された凸凹面とされる。下蓋３４についても一方の面はフラット面とされ、他方の面は多数の不規則的な凸凹３８が形成された凸凹面とされる。上蓋３１及び下蓋３４は、凸凹面を内側にした状態で次段落に示すシェル胴部５の収容スペース３Ｓを密封する。また、上蓋３１及び下蓋３４は、六角ボルト３５を貫通させるための挿通孔３１ｈ，３４ｈをそれぞれの四隅に備える。

シェル胴部５は、ステンレス鋼を材質とした平面視略「ローマ数字の２」形の枠状体であり、互いに平行に配設される第１縦枠部５１及び第２縦枠部５２と、第１縦枠部５１及び第２縦枠部５２と直交する方向に沿って互いに平行に配設される第１横枠部５３及び第２横枠部５４とを備える。第１縦枠部５１及び第２縦枠部５２と、第１横枠部５３及び第２横枠部５４とによって囲繞された部分は、反応部２を収容可能な収容スペース３Ｓとなる。また、第１縦枠部５１及び第２縦枠部５２は、第１横枠部５３と第２横枠部５４との幅よりも外方に突出する耳部５５を備える。

シェル胴部５は、当該シェル胴部５の表側及び裏側にそれぞれ上蓋３１及び下蓋３４を重ね合わせた状態で挿通孔３１ｈ，３４ｈに対応する位置に、Ｚ方向に貫通する４本の挿通孔５ｈを備える。第１縦枠部５１は、Ｙ方向に貫通する第２入口ポート５６、及び第２入口ポート５６に平行な熱媒入口ポート５７を備える。第２縦枠部５２は、Ｙ方向に貫通する第２出口ポート５８、及び第２出口ポート５８に平行な熱媒出口ポート５９を備える。第１横枠部５３は、その長手方向両側にそれぞれＸ方向に貫通するネジ孔５３ｈを２本ずつ備える。ネジ孔５３ｈは、反応部固定用ボルト４が締結可能な雌ネジを備える。第１縦枠部５１における耳部５５は、Ｙ方向に貫通する挿通孔５５ｈを備える。第２縦枠部５２の耳部５５にも、Ｙ方向に貫通する挿通孔５５ｈを備える。

反応部２は、収容スペース３Ｓに収容された状態で、第１入口ポート２７と第２入口ポート５６とが連通し、第１出口ポート２８と第２出口ポート５８とが連通する。また、収容スペース３Ｓのうち反応部２が存在していない部分は、熱媒入口ポート５７から導入された熱媒が通過可能な空間となる。ネジ孔５３ｈは、当該ネジ孔５３ｈに螺着し第１横枠部５３の内側面から突出する反応部固定用ボルト４の先端が入口ポート形成部２５の側面または出口ポート形成部２６の側面を押圧可能な位置に穿設される。

次に、マイクロリアクタ１の組み立て要領について説明する。まず、シェル胴部５の収容スペース３Ｓに反応部２を入れる。続いて、ネジ孔５３ｈに反応部固定用ボルト４を、その先端が第１横枠部５３の内側面から突出し更に入口ポート形成部２５の側面または出口ポート形成部２６の側面を適当な押圧力で押圧する位置となるまでねじ込む。これにより、反応部２は収容スペース３Ｓに固定保持される。

続いて、シェル胴部５に形成された表側溝５Ｍにシール部材３２を介在させて上蓋３１を重ね、挿通孔３１ｈ及び挿通孔５ｈに六角ボルト３５を貫通させる。続いて、上蓋３１を重ねたシェル胴部５を天地反転させ、シェル胴部５に形成された裏側溝（図示せず）にシール部材３３を介在させて下蓋３４を重ね、挿通孔３３ｈに六角ボルト３５を貫通させる。最後に、六角ボルト３５をナット３６に締め付ける。

マイクロリアクタ１の使用は、第２入口ポート５６、熱媒入口ポート５７、第２出口ポート５８及び熱媒出口ポート５９をそれぞれ適当な継ぎ手によりまたは直接に被反応液供給装置及び熱媒循環装置と接続した状態で、熱媒を循環させながら、被反応液を供給して行う。

マイクロリアクタ１において、反応部２は、上蓋３１を開け反応部固定用ボルト４を緩めることで、容易に取り外すことができる。したがって、コア２１のサイズや形状が同じでありマイクロチューブ２２の長さだけが異なる反応部を複数種類製作しておき、要求される滞留時間に応じた反応部に適宜付け替えることにより、異なる反応形態に対するマイクロリアクタとして使用可能になる。同様に、コア２１のサイズや形状が同じでありマイクロチューブ２２の材質だけが異なる反応部を複数種類製作しておき、用いる被反応液の性質に応じた反応部に適宜付け替えることにより、例えば腐食性の強い被反応液に対するマイクロリアクタとして使用可能になる。

一般に熱媒には限られた液体、例えば水やアルコールが用いられ、熱媒の流路を構成する部材に対する性質への厳しい条件は要求されない。被反応液が例えば酸性等の腐食性をもつものである場合は、耐酸性等が要求される反応系流路のみ、それに応じた材質で製作すればよいため、マイクロリアクタ１では、高価な材料を使用する部分を減らすことが可能となる。

このように、マイクロリアクタ１によると、異なる反応形態に対応するために、熱媒流路となるプレートを別途製作したり、同一プレート上に被反応液用と熱媒用との２種類の流路を形成したりする必要がなく、設計上及び製作上の制約が少なく且つ簡単な操作で種々の反応形態に対応可能となる。また、コア２１には表側と裏側とに溝２３が形成されており、マイクロチューブ２２と溝２３との間の空間に熱媒が流れるため、マイクロチューブ２２の表面広範囲に直接に熱が伝わり、熱交換効率が良い。また、熱媒入口ポート５７と熱媒出口ポート５９とは、それぞれシェル胴部５の長手方向両側に設けられ、その穿設方向は、マイクロチューブ２２に巻回方向Ｘと直交する方向Ｙである。これにより、循環する熱媒が万遍なく熱交換に供するようになることが期待できる。

上述したマイクロリアクタ１は、複数段直列に連結して使用することができる。その場合は、図３に示すように、耳部５５に穿設された挿通孔５５ｈにボルト６を貫通させナット７に締結する。このとき、隣合うマイクロリアクタの第２出口ポート５８と第２入口ポート５６とが連通し、熱媒出口ポート５９と熱媒入口ポート５７とが連通する。なお、連結に際し、液漏れ防止のため、各マイクロリアクタの接合面間（隣り合う第２縦枠部５２と第１縦枠部５１との間）に適当なシール部材を介在させてもよい。複数段直列に連結することによって、より長いマイクロ流路長を確保することができる。

次に、本発明に係る別形態のマイクロリアクタ１Ａについて、図４を参照して説明する。図４は本発明に係る別形態のマイクロリアクタの連結例を示す一部断面平面図である。マイクロリアクタ１Ａは、マイクロリアクタ１と比較して、熱媒入口ポート５７に代えて熱媒入口ポート５７Ａを備え、熱媒出口ポート５９に代えて熱媒出口ポート５９Ａを備える。それ以外の構成はマイクロリアクタ１と同一であるため、同一構成要素についてはマイクロリアクタ１と同一の符号を付してある。

熱媒入口ポート５７Ａは、図４に示すように、第１横枠部５３の一端側にＸ方向に貫通するように設けられる。熱媒出口ポート５９Ａは、第２横枠部５４における上記熱媒入口ポート５７Ａの位置とは反対の一端側にＸ方向に貫通するようにするように設けられる。つまり、熱媒入口ポート５７Ａと熱媒出口ポート５９Ａとの位置関係は、収容スペース３Ｓの略対角位置である。このような構成とすることで、熱媒入口ポート５７Ａと熱媒出口ポート５９Ａとの距離を最も長くすることができ、熱媒の循環範囲が広くなりムラの少ない熱交換が可能となる。

また、１段目のマイクロリアクタ１Ａにおける熱媒入口ポート５７Ａ及び熱媒出口ポート５９Ａと２段目のマイクロリアクタ１Ａにおける熱媒入口ポート５７Ａ及び熱媒出口ポート５９Ａとは、１段目のマイクロリアクタ１Ａと２段目のマイクロリアクタ１Ａとを連結した状態で、それぞれ個別に熱媒の導入及び導出が可能な位置である。これにより、連結された個々のマイクロリアクタ１Ａ毎の温度管理が可能となり精密な反応制御が可能となる。すなわち、一つのマイクロ流路２２を通る被反応液に対して、例えば、常温での反応から急速に高温での反応に遷移させた後、急速に冷却するという反応形態も可能となる。

以上、本発明の実施の形態について説明を行ったが、上に開示した実施の形態は、あくまで例示であって、本発明の範囲はこれら実施の形態に限定されるものではない。本発明の範囲は、特許請求の範囲の記載によって示され、更に特許請求の範囲と均等の意味及び範囲内でのすべての変更を含むことが意図される。

本発明に係るマイクロリアクタの分解斜視図である。シェル胴部に反応部を組み付けた状態を示す斜視図である。本発明に係るマイクロリアクタの連結例を示す一部断面平面図である。本発明に係る別形態のマイクロリアクタの連結例を示す一部断面平面図である。熱交換器を備えた従来のマイクロリアクタを示す図である。

符号の説明

１マイクロリアクタ
２反応部
３外側シェル
３Ｓ収容スペース
４反応部固定用ボルト（固定保持部）
６ボルト（連結手段）
７ナット（連結手段）
２１コア
２２マイクロチューブ（マイクロ流路）
２３溝
２７第１入口ポート
２８第１出口ポート
３７凸凹
３８凸凹
５６第２入口ポート
５７熱媒入口ポート
５７Ａ熱媒入口ポート
５８第２出口ポート
５９熱媒出口ポート
５９Ａ熱媒出口ポート

Claims

被反応流体を導入するための第１入口ポートと、導入した被反応流体を反応させるマイクロ流路と、マイクロ流路で反応を完了した反応済流体を導出するための第１出口ポートとを備える反応部と、
前記反応部を収容可能な収容スペースを備えると共に、熱媒を導入するための熱媒入口ポートと、熱媒を導出するための熱媒出口ポートと、前記第１入口ポート及び前記第１出口ポートにそれぞれ連通可能な第２入口ポート及び第２出口ポートとを備える外側シェルと、
前記反応部を前記収容スペースに着脱可能に固定保持する固定保持部とを備えることを特徴とするマイクロリアクタ。
前記反応部と前記外側シェルとは、共に扁平形状を呈する請求項１に記載のマイクロリアクタ。
前記反応部は、扁平形状のコアを有し、前記マイクロ流路は前記コアに巻回されたマイクロチューブにより構成される請求項１または請求項２に記載のマイクロリアクタ。
前記コアは、表裏両面に前記マイクロチューブの巻回方向と直交する方向に沿って形成された溝を備える請求項３に記載のマイクロリアクタ。
前記外側シェルは、前記収容スペースを密封可能な蓋体を備え、この蓋体における熱媒と接触する側の面は、それぞれ複数の凸凹を有する請求項１から請求項４のいずれかに記載のマイクロリアクタ。
１段目のマイクロリアクタと２段目のマイクロリアクタとを連結するための連結手段を備え、１段目のマイクロリアクタにおける第２出口ポートと２段目のマイクロリアクタにおける第２入口ポートとは、１段目のマイクロリアクタと２段目のマイクロリアクタとを連結した状態で連通する位置となるように構成され、１段目のマイクロリアクタにおける熱媒出口ポートと２段目のマイクロリアクタにおける熱媒入口ポートとは、１段目のマイクロリアクタと２段目のマイクロリアクタとを連結した状態で連通する位置となるように構成される請求項１から請求項５のいずれかに記載のマイクロリアクタ。
１段目のマイクロリアクタと２段目のマイクロリアクタとを連結するための連結手段を備え、１段目のマイクロリアクタにおける第２出口ポートと２段目のマイクロリアクタにおける第２入口ポートとは、１段目のマイクロリアクタと２段目のマイクロリアクタとを連結した状態で連通する位置となるように構成され、１段目のマイクロリアクタにおける熱媒入口ポート及び熱媒出口ポートと２段目のマイクロリアクタにおける熱媒入口ポート及び熱媒出口ポートとは、１段目のマイクロリアクタと２段目のマイクロリアクタとを連結した状態で、それぞれ個別に熱媒の導入及び導出が可能な位置となるように構成される請求項１から請求項５のいずれかに記載のマイクロリアクタ。