DE19836351A1 - Hochtemperatur-Brennstoffzelle mit Nickelnetz auf der Anodenseite und Hochtemperatur-Brennstoffzellenstapel mit einer solchen Zelle - Google Patents

Hochtemperatur-Brennstoffzelle mit Nickelnetz auf der Anodenseite und Hochtemperatur-Brennstoffzellenstapel mit einer solchen Zelle

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Abstract

Auf der Brenngasseite der Hochtemperatur-Brennstoffzelle ist zwischen der bipolaren Platte (2) und dem Feststoff-Elektrolyten (12) ein Nickelnetz (10) angeordnet. Um Kontaktschwierigkeiten mit zunehmender Betriebsdauer zu vermeiden, ist die bipolare Platte (2) erfindungsgemäß mit einer metallischen Lötung (8) versehen. Das Nickelnetz (10) ist auf dieser metallischen Lötung (8) elektrisch leitend befestigt.

Description

Die Erfindung bezieht sich auf eine Hochtemperatur-Brenn­ stoffzelle, bei der zwischen einer bipolaren Platte auf der Brenngasseite und einem Feststoff-Elektrolyten ein Nickelnetz angeordnet ist. Sie bezieht sich weiterhin auf einen Hochtem­ peratur-Brennstoffzellenstapel, der eine Anzahl solcher Hochtemperatur-Brennstoffzellen enthält.
Es ist bekannt, daß bei der Elektrolyse von Wasser die Was­ sermoleküle durch elektrischen Strom in Wasserstoff (H2) und Sauerstoff (O2) zerlegt werden. In einer Brennstoffzelle läuft dieser Vorgang in umgekehrter Richtung ab. Durch die elektrochemische Verbindung von Wasserstoff (H2) und Sauer­ stoff (O2) zu Wasser entsteht elektrischer Strom mit hohem Wirkungsgrad. Wenn als Brenngas reiner Wasserstoff (H2) ein­ gesetzt wird, geschieht dies ohne Emission von Schadstoffen und Kohlendioxid (CO2). Auch mit einem technischen Brenngas, beispielsweise Erdgas oder Kohlegas, und mit Luft (die zu­ sätzlich mit Sauerstoff (O2) angereichert sein kann) anstelle von reinem Sauerstoff (O2) erzeugt eine Brennstoffzelle deut­ lich weniger Schadstoffe und weniger Kohlendioxid (CO2) als andere Energieerzeuger, die mit fossilen Energieträgern ar­ beiten. Die technische Umsetzung des Prinzips der Brennstoff­ zelle hat zu unterschiedlichen Lösungen, und zwar mit ver­ schiedenartigen Elektrolyten und mit Betriebstemperaturen zwischen 80°C und 1000°C, geführt.
In Abhängigkeit von ihrer Betriebstemperatur werden die Brennstoffzellen in Nieder-, Mittel- und Hochtemperatur- Brennstoffzellen eingeteilt, die sich wiederum durch ver­ schiedene technische Ausführungsformen unterscheiden.
Bei dem aus einer Vielzahl von Hochtemperatur-Brennstoffzel­ len sich zusammensetzenden Hochtemperatur-Brennstoffzellen­ stapel (in der Fachliteratur wird ein Brennstoffzellenstapel auch "Stack" genannt) liegen unter einer oberen Verbundlei­ terplatte, welche den Hochtemperatur-Brennstoffzellenstapel abdeckt, der Reihenfolge nach wenigstens eine Verbundleiter­ platte, eine Schutzschicht, eine Kontaktschicht, eine Elek­ trolyt-Elektroden-Einheit, eine weitere Kontaktschicht, eine weitere Verbundleiterplatte, usw.
Die Elektrolyt-Elektroden-Einheit umfaßt dabei zwei Elektro­ den und einen zwischen den beiden Elektroden angeordneten, als Membran ausgeführten Festkörperelektrolyten. Dabei bildet jeweils eine zwischen benachbarten Verbundleiterplatten lie­ gende Elektrolyt-Elektroden-Einheit mit den beidseitig an der Elektrolyt-Elektroden-Einheit unmittelbar anliegenden Kon­ taktschichten eine Hochtemperatur-Brennstoffzelle, zu der auch noch die an den Kontaktschichten anliegenden Seiten je­ der der beiden Verbundleiterplatten gehören. Dieser Typ und weitere Brennstoffzellen-Typen sind beispielsweise aus dem "Fuel Cell Handbook" von A. J. Appleby und F. R. Foulkes, 1989, Seiten 440 bis 454, bekannt.
Eine Hochtemperatur-Brennstoffzelle der eingangs genannten Art, bei der ein Nickelnetz zwischen der anodenseitig gelege­ nen bipolaren Platte und dem Feststoff-Elektrolyten angeord­ net ist, ist als Produkt ausgeführt worden und vielfach in der Literatur beschrieben. Das Nickelnetz kann dabei als Nic­ kelnetzpaket ausgeführt sein, das ein dünneres Kontaktnetz und ein dickeres Tragnetz besitzt.
Bei einer solchen Hochtemperatur-Brennstoffzelle wurde bisher eine direkte Kontaktierung zwischen dem Nickelnetz (oder Nic­ kelnetzpaket) auf der einen Seite und der bipolaren Platte (Interkonnektorplatte) aus CrFe5Y2O31 auf der anderen Seite gewählt. Versuche haben nun gezeigt, daß sich auf der Brenn­ gasseite schon nach kurzer Betriebsdauer ein erhöhter Serien­ widerstand einstellt. Dieses besagte Nickelnetz dient auf der Brenngasseite (Anodenseite) der Hochtemperatur-Brennstoff­ zelle als Kontaktierung zwischen der bipolaren Platte und dem Feststoff-Elektrolyten. Die Versuche haben nun ergeben, daß bei der direkten Verbindung zwischen dem Nickelnetz und der Interkonnektorplatte schon nach kurzer Zeit eine Zwi­ schenoxidschicht auftritt, die sich im wesentlichen aus Chromoxid zusammensetzt. Da diese Chromoxid-Schicht einen hö­ heren Widerstand als die eingesetzten Metalle besitzt, wird der Anstieg des Serienwiderstands diesem Oxidationsprodukt zugeschrieben. Die elektrische Leitfähigkeit wird dadurch ne­ gativ beeinflußt. Die Bildung des Chromoxids erfolgt bei Sau­ erstoffpartialdrücken von weniger als 10-18 bar. Diese Sauer­ stoffpartialdrücke sind während des Betriebs der Hochtempera­ tur-Brennstoffzelle in der Regel immer vorhanden.
Genauere Untersuchungen haben folgendes ergeben: Bisher wurde das Nickelnetz mittels Punktschweißens an der bipolaren Platte angepunktet. Die Schweißpunkte und auch die Kontakt­ punkte werden während des Betriebs vom Chromoxid sozusagen unterwandert. Es liegt somit eine schlecht leitende Oxid­ schicht zwischen dem Nickelnetz und der Interkonnektorplatte aus CrFe5Y2O31 vor.
Aufgabe der Erfindung ist es, eine Hochtemperatur-Brennstoff­ zelle der eingangs genannten Art derart zu verbessern, daß der erhöhte Serienwiderstand vermieden und eine hohe Leitfä­ higkeit auch über längere Zeit sichergestellt ist.
Der Erfindung liegt weiterhin die Aufgabe zugrunde, einen Hochtemperatur-Brennstoffzellenstapel mit mindestens einer solchen Brennstoffzelle anzugeben.
Die Erfindung beruht auf der Überlegung, daß dieses erreicht werden kann, wenn die Bildung der besagten Chromoxid-Schicht zumindest weitgehend vermieden werden kann.
Die erstgenannte Aufgabe wird bei der eingangs genannten Hochtemperatur-Brennstoffzelle erfindungsgemäß dadurch ge­ löst, daß eine metallische Lötung zwischen der bipolaren Platte und dem Nickelnetz vorgesehen ist. Auch hier kann das Nickelnetz ein Nickelnetzpaket aus einem dünneren Kontaktnetz und einem dickeren Tragnetz sein.
Weitere bevorzugte Ausführungsformen sind in den Unteransprü­ chen gekennzeichnet.
Bezüglich des Hochtemperatur-Brennstoffzellenstapels wird die genannte Aufgabe erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß der Sta­ pel eine Vielzahl übereinander angeordneter Verbundleiter­ platten mit dazwischen liegenden Elektrolyten aufweist, wobei jeweils zwei benachbarte Verbundleiterplatten eine Hochtempe­ ratur-Brennstoffzelle der vorstehend genannten Art bilden.
Durch eine dünne metallische Lötung, also ein Metall-Lot zwi­ schen der bipolaren Platte (Interkonnektorplatte) und dem Nickelnetz, wird eine bessere Anhaftung des Nickelnetzes er­ reicht. Das Metall-Lot besitzt also die Aufgabe, die beiden Materialien von bipolarer Platte und Nickelnetz dauerhaft miteinander zu verbinden. Beim Betrieb der Hochtemperatur- Brennstoffzelle erfolgt praktisch keine Unterwanderung der Schweiß- und Kontaktpunkte des Netzes mit einer Chromoxid­ schicht. Die anfängliche Leitfähigkeit des Verbunds bipolare Platte-Lötung-Nickelnetz bleibt innerhalb der Betriebsdauer erhalten.
Die Brenngasseite der bipolaren Platte sollte im Netzbereich vollflächig mit der Lötung bedeckt sein.
Als besonderer Vorteil wird es angesehen, daß die elektrische Leitfähigkeit der Kontakte bipolare Platte-Lötung-Nickelnetz über praktisch die gesamte Betriebsdauer der Hochtemperatur- Brennstoffzelle beibehalten wird.
Ein Verfahren zur Herstellung einer Hochtemperatur-Brenn­ stoffzelle der erwähnten Art zeichnet sich erfindungsgemäß dadurch aus,
  • a) daß auf die bipolare Platte eine Folie oder ein Siebdruck aus Hochtemperatur-Metall-Lot aufgebracht wird,
  • b) daß die bipolare Platte mit aufgebrachter Folie oder auf­ gebrachtem Siebdruck und aufgelegtem Nickelnetz, bevorzugt fixiert durch Punktschweißen, einer Vakuumglühung unterzo­ gen wird, und
  • c) daß die bipolare Platte und das Nickelnetz mit dem Hochtemperatur-Metall-Lot benetzt werden.
Ein Ausführungsbeispiel der Erfindung wird im folgenden an­ hand einer Figur näher erläutert. Die Figur stellt einen Aus­ schnitt aus einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle 1 dar.
Nach der Figur ist eine bipolare Platte 2 (Interkonnektor­ platte aus CrFe5Y2O31) mit einer Anzahl vom Betriebsmittel- Kanälen 4 versehen, die senkrecht zur Papierebene verlaufen. Diese Kanäle 4 werden mit einem Brenngas, wie Wasserstoff, Erdgas oder Methan, beschickt. Der untere Teil der Hochtempe­ ratur-Brennstoffzelle 1 stellt die Anodenseite dar. Die Ober­ fläche 6 der bipolaren Platte 2 ist mit einer dünnen metalli­ schen Lötung 8 versehen. Hierbei handelt es sich um ein Hochtemperatur-Metall-Lot, das z. B. in Form einer Folie auf­ getragen und dann unter Vakuum erhitzt werden kann. Bei­ spielsweise ist das unter der Bezeichnung Metglas MBF 80 be­ kannte und von der Firma Hanseatisches Technologie Kontor GmbH, Hamburg, DE, beziehbare Lot hierfür geeignet. Auf der metallischen Lötung 8 ist ein Nickelnetz 10 befestigt. Das Nickelnetz 10 ist hier ein Nickelnetzpaket, bestehend aus ei­ nem groben, dickeren Nickel-Tragnetz 10a und einem feinen, dünneren Nickel-Kontaktnetz 10b. An dieses Nickelnetz 10 grenzt über eine dünne Anode 11 ein Feststoff-Elektrolyt 12 an. Dieser Elektrolyt 12 wird nach oben von der Kathode 14 begrenzt. An die Kathode 14 schließt sich über eine Kontakt­ schicht 15 eine weitere bipolare Platte 16 mit einer Anzahl von Betriebsmittel-Kanälen 18, von denen nur einer gezeigt ist, an. Die Betriebsmittel-Kanäle 18 verlaufen parallel zur Papierebene. Sie führen im Betrieb Sauerstoff oder Luft. Die Einheit bestehend aus Kathode 14, Festkörper-Elektrolyt 12 und Anode 11 wird als Elektrolyt-Elektroden-Einheit (MEA) be­ zeichnet.
Mehrere solcher Brennstoffzellen können zu einem "Stack" oder Brennstoffzellen-Stapel zusammengefaßt werden.
Die bipolare Platte 2, das Nickelnetz 10 und das Metall-Lot 8 werden vor dem Einsatz im "Stack" einer Vakuumglühung unter­ zogen, bei der durch Aufschmelzen des Metall-Lots 8 das Nic­ kelnetz 10 und die bipolare Platte 2 verbunden werden. Das Nickelnetz 10 und gegebenenfalls die aufgetragene Metall-Lot- Folie 8 werden durch Punktschweißungen vor der Wärmebehand­ lung auf der bipolaren Platte 2 fixiert.
Die in der Figur gezeigte metallische Lötung 8 verhindert die Bildung einer Chromoxid-Schicht zwischen der bipolaren Platte 2 und dem Nickelnetz 10 und sorgt damit für eine gleichbleibend gute elektrische Leitfähigkeit der Kontakte. Die Brennstoffzelle besitzt also einen geringen Serienwider­ stand, der sich im Laufe der Betriebsdauer nicht erhöht.

Claims (6)

1. Hochtemperatur-Brennstoffzelle (1), bei der zwischen einer bipolaren Platte (2) auf der Brenngasseite und einem Fest­ stoff-Elektrolyten (12) ein Nickelnetz (10) angeordnet ist, gekennzeichnet durch eine metallische Lötung (8) zwischen der bipolaren Platte (2) und dem Nickel­ netz (10).
2. Hochtemperatur-Brennstoffzelle (1) nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß für die Lötung ein Hochtemperatur-Metall-Lot, z. B. das MBF 80, vorge­ sehen ist.
3. Hochtemperatur-Brennstoffzelle (1) nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß als Brenngas Wasserstoff vorgesehen ist.
4. Hochtemperatur-Brennstoffzelle (1) nach einem der Ansprü­ che 1 bis 3, dadurch gekennzeich­ net, daß die bipolare Platte aus CrFe5Y2O31 besteht.
5. Hochtemperatur-Brennstoffzellenstapel, der eine Vielzahl übereinander angeordneter Verbundleiterplatten (2, 16) mit jeweils dazwischen liegendem Elektrolyten (12) aufweist, wo­ bei jeweils zwei benachbarte Verbundleiterplatten (2, 16) eine Hochtemperatur-Brennstoffzelle (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 4 bilden.
6. Verfahren zur Herstellung einer Hochtemperatur-Brennstoff­ zelle (1) nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet,
  • a) daß auf die bipolare Platte (2) eine Folie oder ein Sieb­ druck aus Hochtemperatur-Metall-Lot (8) aufgebracht wird,
  • b) daß die bipolare Platte (2) mit aufgebrachter Folie (8) oder aufgebrachtem Siebdruck und aufgelegtem Nickelnetz (10), bevorzugt fixiert durch Punktschweißen, einer Vaku­ umglühung unterzogen wird, und
  • c) daß die bipolare Platte (2) und das Nickelnetz (10) mit dem Hochtemperatur-Metall-Lot (8) benetzt werden.
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