DE19654057A1 - Stoffe und Verfahren zur Verbesserung der Powerdichte vorrangig für Lithiumsekundärbatterien - Google Patents

Stoffe und Verfahren zur Verbesserung der Powerdichte vorrangig für Lithiumsekundärbatterien

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Description

Die Erfindung betrifft Stoffe und Verfahren zur Verbesserung der Powerdichte vorrangig für Lithiumsekundärbatterien.
In Zellanordnungen und weiteren Anordnungen wird eine verbesserte Materialausnutzung gewünscht, um die Anforderungen der Nachfrager befriedigen zu können.
Wenn die Ladung von Anoden zum Kathodenmaterial vorrangig in einer sekundären Batterie durch einen Elektrolyten bzw. durch eine Elektrolytlösung transportiert wird, so ist das darauf zurückzuführen, daß jedwede Materialien mit einem Potential transportiert werden. Folglich werden die positiv geladenen Ionen auch durch die Elektrolyte zur negativ geladenen Elektrode transportiert. Umgekehrt gilt dies für die Anionen.
Die Stromdichte der Elektrolyte wird ausgedrückt als:
i = LE (Δ Φ + Σi ti r.Δµi) (1)
wobei LE die Konduktivität der Elektrolytlösung ist, Δ Φ ist die Potentialdifferenz zwischen dem Anoden- und Kathodenmaterial, ti r ist die reduzierte Transportgröße der Transportspezies "i" und Δ µi ist die Differenz des chemischen Potentials der Spezie i zwischen dem Anoden- und Kathodenmaterial.
Da alle Materialien in den Anoden- und Kathodenphasen definiert verdünnt sind, ist dann Δ µi ungefähr 0, für gewöhnliche Batterien, wie beispielhaft (1) erläutert, wird dann ein Äquivalent des ersten Ohmschen Gesetzes eintreten.
Es können höhere Spannungen auftreten, als für das System vorgesehen ist. Dieses kann zu Risiken und Schäden führen, die präventiv zu vermeiden sind.
Schließlich ist die Bindung der Polymere unvorteilhaft, die Anionen sind nicht immobilisiert. Die Transportgrößenordnung des Lithium ist unbefriedigend.
Somit besteht die Aufgabe der vorliegenden Erfindung, vorrangig für Lithiumsekundärbatterien einen Stoff bereitzustellen, der die Powerdichte unter Berücksichtigung der Betriebssicherheit erhöht, eine positive Abweichung des ersten Ohmschen Gesetzes sollte erreicht, die Salzausleerung vermindert und die Zyklenanzahl bzw. Zyklenfestigkeit erhöht werden. Ferner waren Verfahrensschritte zu erarbeiten, die die angeführten Verbesserungen erbringen. Die Aufgabe wird nun durch die kennzeichnenden Merkmale gemäß der Patentansprüche gelöst.
Die Erfindung betrifft Stoffe und Verfahren zur Erhöhung der Leistungsfähigkeit bzw. zur Verbesserung der Powerdichte vorrangig für Lithiumsekundärbatterien. Es wurden Stoffe zur Verbesserung der Powerdichte vorrangig für Lithiumsekundärbatterien erarbeitet. Erfindungsgemäß sind Verbindungen nach Maßgabe der Patentansprüche 1-8. Erfindungsgemäß sind Verbindungen, die Borsäureesterderivate enthalten, die vorzugsweise lithiert sind. Diese, entsprechend dem Verfahren zur Verbesserung der Leistungsfähigkeit in Lithiumsekundärbatterien eingesetzt, bewirken zunächst, daß die sogenannte Salzausleerung (Fig. 3) vermindert wird, eine höhere Lithiumtransportgrößenordnung erreicht wird sowie eine positive Derivation des 1. Ohmschen Gesetzes (Fig. 7) resultiert. Dies bewirkt auch eine erhöhte Zyklenfestigkeit des Batteriesystems sowie für festgelegte Potentiale eine Erhöhung der Powerdichte. Erfindungsgemäß sind auch Verbindungen mit oder lithierte Borsäureester. Bei größeren Potentialen, die unerwünscht waren, zeigte sich eine weitere Wirkung des gefundenen Stoffs. Größere Spannungen und/oder auch andere Belastungen am System können insbesondere aus dem Ausfall der elektronischen Managementsysteme resultieren. Hier reagieren die erarbeiteten Stoffe gemäß der Patentansprüche 1-8 mit der Bildung von Wasser, die erarbeiteten Stoffe können das Batteriesystem chemisch stoppen. Das trägt zur Betriebssicherheit bei. Von besonderem Vorteil ist der erfindungsgemäße Einsatz von Verbindungen mit oder lithierten Diolboraten und/oder von Ethanediolen. Weitergehend erfindungsgemäß vorteilhaft sind Verbindungen mit oder Li, 1-phenyl, 2-methyl-Etyl, diol-Borate insbesondere sind Stoffe erfindungsgemäß geeignet, die als Bestandteil die schematischen Strukturformel
aufweisen.
Diese Problemlösungen wurden durch die folgenden Maßnahmen erreicht. Es werden im Verfahren zur Verbesserung der Powerdichte vorrangig für Lithiumsekundärbatterien erarbeitete Stoffe nach den Patentansprüchen 1-8 als Additiv hinzugefügt. Erfindungsgemäß werden diese Stoffe zum Elektrolyten, insbesondere zu plastifizierten oder festen Polymerlösungen hinzugefügt. Um einen vergleichsweise hohen Strom bei niedrig gewähltem Potential mit insbesondere den Effekten stabiles System sowie höhere Zyklenzahl bzw. Zyklenfestigkeit zu erreichen werden erfindungsgemäß erarbeitete Stoffe nach den Patentansprüchen 1-8 zum Bindemittel oder Elektrolytbindermaterial der Anode hinzugefügt. Dem erfindungsgemäßen Effekt der Verringerung oder Vermeidung der Salzausleerung erreicht man erfindungsgemäß im Hinzufügen erfindungsgemäß erarbeiteter Stoffe nach den Patentansprüchen 1-8 zum Elektrolyten und/oder zum Bindemittel oder Elektrolytbindermaterial der Kathode. Schließlich wird erfindungsgemäß die Stromdichte für bestimmte Potentiale durch Hinzufügen erfindungsgemäß erarbeiteter Stoffe nach den Patentansprüchen 1-8 zu Bindemittel oder Elektrolytbindermaterial der Anode hinzugesetzt. Erfindungsgemäß ist ebenso das hinzufügen der erarbeiteten Stoffe zur Anode, Kathode, Elektrolyt, dem Binder und/oder dem Elektrolytbindermaterial in den möglichen Kombinationen.
Die Erfindung sei im folgenden näher unter Bezugnahme auf die beigefügten Zeichnungen erläutert. In den Zeichnungen zeigen
Fig. 1 eine schematische Schnittdarstellung einer Batterie, beispielhaft eine Lithiumionenbatterie LixC6/PEO, Lithiumsalz/LixMn2o4 ohne Salzausleerung, mit sehr geringen elektrischen Strömen in sehr kurzer Zeit (idealisierter Fall);
Fig. 2 eine schematische Schnittdarstellung des gleichen Systems, im Unterschied zu Fig. 1 zeigen die Kurvendarstellungen hier das Verhalten bei Nutzung größerer Ströme;
Fig. 3 wiederum eine schematische Schnittdarstellung des gleichen Systems, die Graphen zeigen das Verhalten bei kleinen und großen Strömen, es tritt keine Salzausleerung auf;
Fig. 4 Tendenzen in den Kurvendarstellungen für kleinere, mittlere und größere Ströme;
Fig. 5 Kurvendarstellungen wie in Fig. 4 jedoch im Idealfall mit immobilisierten Anionen;
Fig. 6 schematische, beispielhafte Kurvendarstellungen, wie die Zyklenfestigkeit erhöht werden kann anhand des Einsatzfalles PEO;
Fig. 7 Kurvendarstellung der unter Einsatz der Additivstoffe erreichten positiven Derivation des 1. Ohmschen Gesetzes im Vergleich zum Kurvenverlauf ohne positive Derivation;
Fig. 8 eine schematische Darstellung Anoden/Elektrolyt/Kathoden für den Einsatzfall der Additivstoffe und ohne deren Einsatz.
In Anordnungen, wie schematisch beispielsweise in Fig. 1 dargestellt, treten in Fällen sehr geringer Ströme in kurzen Zeitimpulsen keine Salzentleerungen auf.
Das gilt insbesondere für die skizzierten Lithiumionenbatterien, dargestellt gemäß Fig. 1 im Idealfall, die Anionen sind nicht immobilisiert. Deshalb können nur geringe Ströme in kurzer Zeit ohne Gradienten entnommen werden.
Die Fig. 2 gibt die Verhältnisse bei größeren Strömen im gleichen beispielhaft verwendeten System einer Lithiumionenbatterie wieder, es treten lokale Salzentleerungen auf Aufgrund der Existenz einer Massenbalance der Lithiumionen ist deren Konzentration näherungsweise konstant (A).
Die Anionen bewegen sich zum Elektrolyten gegen die positive Elektrode.
Da keine Anionen von den Elektroden nachgeliefert werden, entsteht ein Konzentrationsgradient (B).
Entsprechend dem Gesetz von Kohlrausch hängt die Ionenleitfähigkeit von der Elektrolytkonzentration ab.
Wenn die Konzentration abnimmt, nimmt auch die Leitfähigkeit ab.
Ferner entsteht mit dem Auftreten eines Konzentrationsgradienten ein Gradient der Leitfähigkeit (C). Wenn die Elektrolytleitfähigkeit abnimmt nimmt der lokale Elektrolytwiderstand zu.
Mit einem Zuwachs des lokalen Elektrolytwiderstands tritt ein Potentialabfall auf (D).
Gemäß Fig. 3 sind die Anionen nunmehr erfindungsgemäß in der Polymermatrix des Elektrolyten immobilisiert.
So sind große oder kleine Ströme, ohne dann Probleme mit der Salzausleerung zu haben und damit Potentialabfälle zu verzeichnen, nutzbar, wie ebenso Fig. 5 als Tendenz in den Kurvendarstellungen im Idealfall mit immobilisierten Anionen zeigt.
Für kleinere, mittlere und größere Ströme sind die beschriebenen Tendenzen in den Kurvendarstellungen der Fig. 4 zusammengefaßt.
Der gemäß Fig. 5 gezeigte Idealfall mit immobilisierten Anionen soll nachstehend beispielhaft näher erläutert werden.
Die Anionen sind nicht mechanisch immobilisiert, sondern ihre Transportgrößenordnung ist im Verhältnis zum Lithium sehr klein.
Wenn die Anionen mechanisch immobilisiert sind, dann ist die Komplexkonstante sehr groß, die Lithiumtransportgrößenordnung fällt ab.
Die Gesamtkonduktivität fällt ab, da die Komplexkonstante zwischen Anionen und Lithium groß ist.
Wenn die Anionen chemisch immobilisiert sind, dann ist die Komplexkonstante zwischen Li+ und Anion sehr hoch, die Gesamtkonduktivität ist sehr niedrig.
Wenn jedoch der Anionentransport im Vergleich zur Li+-Transportgrößenordnung sehr klein ist, dann existieren keine signifikanten Komplexe zwischen den Anionen und Kationen.
Somit ergibt sich eine hohe Konduktivität.
Fig. 6 basiert auf dem Stand, daß wenn man einen größeren Strom benötigt, man ein hohes Potential nutzen muß.
Hohe Potentiale geben nur geringe Zyklenzahlen bzw. nur eine bedingte Zyklenfestigkeit.
Dies wird in Fig. 6 am Beispiel des PEO-Solvents gezeigt.
Weitergehend zeigt Fig. 6 die erfindungsgemäße Erreichung beibehaltener Ströme bei dann verminderten Potentialen, die sich in den Größenordnungen befinden, wo das PEO-Solvent stabil ist. Die Zyklenfähigkeit konnte bei Verwendung der erfindungsgemäßen Stoffe über somit erreichte verminderte Potentiale aber erreichtem gleichbleibenden Strom erhöht werden.
Das verminderte Potential erhöht die Zyklenzahl bzw. die Zyklenfestigkeit. Im beispielhaft gemäß Fig. 1 zugrundegelegten System einer Lithiumionenbatterie wurde erfindungsgemäß besonders vorteilhaft erreicht, daß bei Zugabe der erfindungsgemäßen Stoffe gemäß der Patentansprüche zum Elektrolytbindermaterial in der Anode, daß Potential, wie in Fig. 6 beispielhaft gezeichnet, reduziert werden konnte, ohne die Stromdichte zu reduzieren.
In Versuchsreihen konnte die Powerdichte des Systems erhöht werden und der Nachweis hierzu geführt werden.
So zeigt Fig. 7 schematisch die erreichte sog. positive Derivationen des Ersten Ohmschen Gesetzes neben dem Graphen des normalen Verlaufs des Ersten Ohmschen Gesetzes für ordinäre Batterien.
Für die Untersuchungen wurde das Potential gleichbleibend festgelegt. Die Additivkomplexe bzw. die gefundenen Stoffe wurden zugesetzt und eine positive Derivation des Ersten Ohmschen Gesetzes wurde festgestellt.
Das bedeutet einen größeren Strom verglichen mit dem normal erreichbaren Verlauf gemäß dem Ersten Ohmschen Gesetz.
Somit ist die Powerdichte des Systems erhöht.
Aus der unter Fig. 8 aufgeführten Gleichung sowie aus der Zeichnung ergibt sich, daß die Transportgrößenordnung der Anione ungefähr 0 ist. Somit beeinflußt die chemische Potentialdifferenz die Stromdichte in keiner Weise.
Wenn ein lithiertes Borsäureesterderivat auf die Anodenseite des Elektrolytes hinzugefügt wurde, wird die partiale Überschußenergie der Lithiumione beständig positiv. Das basiert auf einer erhöhten Stromdichte sowie einer erhöhten Lithiumtransportgrößenordnung. Dann ist
Damit ist eine positive Derivation des ersten Ohmschen Gesetzes gegeben. Für festgelegte Zelldesigne und Potentiale kann ein größerer Strom in einen äußeren Stromkreis entnommen werden, wenn das System positiv vom ersten Ohmschen Gesetz abweicht. Dies bedeutet somit eine erhöhte Powerdichte.

Claims (18)

1. Erarbeitete Stoffe zur Verbesserung der Powerdichte vorrangig für Lithiumsekundärbatterien dadurch gekennzeichnet, daß Borsäureesterderivate eingesetzt werden.
2. Erarbeitete Stoffe nach 1., wobei Verbindungen mit Borsäureester und/oder Borsäureesterderivate zugesetzt werden.
3. Erarbeitete Stoffe nach Anspruch 1 oder 2, wobei sie lithiert sind.
4. Erarbeitete Stoffe nach einem oder mehreren der vorgenannten Ansprüche dadurch gekennzeichnet, daß Verbindungen mit oder lithierte Diolborate und/oder Ethanediole zugesetzt werden.
5. Stoffe nach einem oder mehreren der vorgenannten Ansprüche, wobei Li, 1-phenyl, 2-methyl- Etyl-1, diol-Borate verwendet wird.
6. Stoffe nach einem oder mehreren der vorgenannten Ansprüche dadurch gekennzeichnet, daß sie in fester oder gelöster Form eingesetzt werden können.
7. Stoffe nach Anspruch 5, wobei die Polymere gebunden werden und die Anionen immobilisiert werden.
8. Stoffe nach einem oder mehrerer der vorgenannten Ansprüche dadurch gekennzeichnet, daß sie Wasser bilden können.
9. Verfahren zur Verbesserung der Powerdichte vorrangig für Lithiumsekundärbatterien dadurch gekennzeichnet, daß erarbeitete Stoffe nach den Patentansprüchen 1-8 als Additiv hinzugefügt werden.
10. Verfahren nach Anspruch 9, wobei erarbeitete Stoffe nach den Patentansprüchen 1-8 als Additiv zum Elektrolyten hinzugefügt werden.
11. Verfahren nach Anspruch 9 oder 10, wobei die Additive zur Anodenseite des Elektrolyten hinzugefügt werden.
12. Verfahren nach Anspruch 9, 10 oder 11, wobei erarbeitete Stoffe nach den Patentansprüchen 1-8 zu plastifizierten oder festen Polymerlösungen zugesetzt werden.
13. Verfahren nach einem oder mehreren der vorgenannten Ansprüche, wobei erarbeitete Stoffe nach den Patentansprüchen 1-8 zu der Anode zugesetzt werden.
14. Verfahren nach einem oder mehreren der vorgenannten Ansprüche, wobei erarbeitete Stoffe nach den Patentansprüchen 1-8 zum Elektrolyten und/oder zu der Kathode zugesetzt werden.
15. Verfahren nach einem oder mehreren der vorgenannten Ansprüche, wobei erarbeitete Stoffe nach den Patentansprüchen 1-8 zum der Anode und/oder zum Elektrolyten zugesetzt werden.
16. Verfahren nach einem oder mehreren der vorgenannten Ansprüche, wobei erarbeitete Stoffe nach den Patentansprüchen 1-8 zur Kathode zugesetzt werden.
17. Verfahren nach einem oder mehreren der vorgenannten Ansprüche, wobei erarbeitete Stoffe nach den Patentansprüchen 1-8 jeweils dem Bindemittel der Kathode und/oder Anode zugesetzt werden.
18. Verfahren nach einem oder mehreren der vorgenannten Ansprüche, wobei bei Überbelastungen das Batteriesystem chemisch stoppt.
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