DE19608727C1 - Elektrisch isolierende Schicht zum Verbinden von elektrisch leitenden Bauelementen einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle - Google Patents

Elektrisch isolierende Schicht zum Verbinden von elektrisch leitenden Bauelementen einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle

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Description

Die Erfindung bezieht sich auf eine elektrisch isolierende Schicht zum Verbinden von elektrisch leitenden Bauelementen einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle.
Es ist bekannt, daß bei Hochtemperatur-Brennstoffzellen die elektrisch leitenden Bauelemente miteinander teilweise elek­ trisch isoliert verbunden sein müssen. Desweiteren wird je nach Anwendungsfall von dieser Isolierung gefordert, daß sie ebenfalls für Gase undurchlässig ist. Diese Anforderungen sind besonders schwierig zu erfüllen bei den hohen Einsatz­ temperaturen der Hochtemperatur-Brennstoffzellen von über 800°C.
Bei Hochtemperatur-Brennstoffzellen werden diese Anforderun­ gen durch den Einsatz von glasartigen und keramischen Sub­ stanzen erfüllt.
Aus der Offenlegungsschrift DE 43 34 438 A1 ist beispiels­ weise ein Verfahren zum Fügen von Bauelementen einer Hochtem­ peratur-Brennstoffzelle bekannt, bei dem die Bauelemente mit­ tels eines Composit-Glaslotes zusammengefügt werden. Dabei liegen die Glas- und die Compositkomponente in einem Pulver vor, das zwischen den Bauelementen angeordnet und gemeinsam mit den Bauelementen auf eine Löttemperatur erwärmt wird und anschließend für eine Lötdauer auf dieser gehalten wird. Zur Herstellung dieser Fügeschicht werden somit zugleich auch die Bauelemente erhitzt und somit direkt in den Herstellungspro­ zeß der Fügeschicht miteinbezogen.
Desweiteren sind aus der Offenlegungsschrift DE 42 42 728 A1 Bauelemente aus einem Composit-Glaslot bekannt. Diese Bauele­ mente werden allerdings nur zum Zuführen von Betriebsmitteln für die Hochtemperatur-Brennstoffzellen verwendet. Sie werden nicht zum Zusammenfügen der Bauelemente der Hochtemperatur- Brennstoffzellen benutzt.
Als Problem erweist sich bei den aus dem Stand der Technik bekannten Herstellungsverfahren für eine elektrische Isolie­ rung mit der zusätzlichen Eigenschaft der Gasundurchlässig­ keit, daß die zusammenzufügenden Bauelemente aktiv an dem Herstellungsprozeß der isolierenden Schicht beteiligt sind. Die Eigenschaften der zusammenzufügenden Bauelemente werden wenigstens kurzfristig teilweise verändert oder die Bauele­ mente müssen für die Herstellung der elektrisch isolierenden Schicht direkt in den Herstellungsprozeß zumindest mechanisch mit eingebracht werden, was wiederum zu einem erheblichen ap­ parativen Aufwand führt.
Der Erfindung liegt somit die Aufgabe zugrunde, eine elek­ trisch isolierende Schicht zum Verbinden von elektrisch lei­ tenden Bauelementen einer Hochtemperatur-Brennstoffzelle an­ zugeben, die für Gase undurchlässig ist und bei der die Her­ stellung der elektrisch isolierenden Schicht weitgehend unab­ hängig von den zusammenzufügenden elektrisch leitenden Bau­ elementen ist. Desweiteren soll eine Hochtemperatur-Brenn­ stoffzelle angegeben werden, bei der eine solche elektrisch isolierende Schicht benutzt wird.
Die erstgenannte Aufgabe wird gemäß der Erfindung gelöst mit den Merkmalen einer elektrisch isolierenden Schicht zum Ver­ binden von elektrisch leitenden Bauelementen des Patentan­ spruches 1. Die zweitgenannte Aufgabe wird gemäß der Erfin­ dung gelöst mit den Merkmalen einer Hochtemperatur-Brenn­ stoffzelle der Patentansprüche 6 oder 8, bei der eine elek­ trisch isolierende Schicht nach Patentanspruch 1 eingesetzt wird.
Bei der elektrisch isolierenden Schicht zum Verbinden von elektrisch leitenden Bauelementen einer Hochtemperatur- Brennstoffzelle, die gemäß der Erfindung aus wenigstens drei Lagen besteht, ist zwischen zwei Lagen aus einem Glaslot eine Lage aus einer Keramik angeordnet. Dabei können die drei La­ gen der elektrisch isolierenden Schicht unabhängig voneinan­ der und entkoppelt von den beiden zusammenzufügenden elek­ trisch leitenden Bauelementen hergestellt werden. Vorteilhaf­ terweise können so die Lagen der elektrisch isolierenden Schicht weitgehend individuell in Abhängigkeit von den geome­ trischen Randbedingungen der zusammenzufügenden elektrisch leitenden Bauelemente gefertigt werden. Es kann eine Scha­ blone der elektrisch isolierenden Schicht erstellt werden, die dem gewünschten einzusetzenden Bereich entspricht. An­ schließend können die Lagen der elektrisch isolierenden Schicht entsprechend der Schablone gefertigt werden und im bereits fertigen Zustand in die Hochtemperatur-Brennstoffzel­ lenanordnung eingepaßt werden, ohne daß Veränderungen an den elektrisch leitenden Bauelementen vorgenommen werden müssen, die hierbei zusammengefügt werden sollen.
Vorzugsweise bestehen die äußeren Lagen der elektrisch iso­ lierenden Schicht aus einem alkalifreien Glaslot mit einer möglichst hohen Transformationstemperatur. Als Transformati­ onstemperatur wird dabei diejenige Temperatur definiert, bei der das Glaslot aus dem flüssigen in den Glaszustand übergeht oder umgekehrt. Beispielsweise eignet sich als Glaslot das Glaslot AF45, welches im Fachchargon auch als Dünnglas be­ zeichnet wird. AF45 ist ein modifiziertes Borosilikatglas mit hohen Anteilen an BaO und Al₂O₃. Es ist von der Synthese her alkalifrei. Es zeichnet sich durch beidseitig feuerpolierte Oberflächen aus, die durch ein spezielles Ziehverfahren er­ reicht werden. Dieses Glaslot empfiehlt sich ganz besonders für den Einsatz in der Dünnschichttechnik.
Insbesondere besteht die keramische Lage aus gesintertem MgO. Gesintertes MgO ist besonders geeignet für zu verbindende elektrisch leitende Bauelemente aus Legierungen auf Fe- und Ni-Basis.
In einer weiteren Ausführungsform besteht die mittlere kera­ mische Lage aus dem Spinell MgO/Al₂O₃ oder einem Gemisch MgO/Al₂O₃. MgO/Al₂O₃ Spinell, mit anderen Worten Magnesiumalu­ minat, ist besonders geeignet zum Zusammenfügen elektrisch leitender Bauelemente auf einer Cr-Basislegierung.
Vorzugsweise wird die Dicke der Lage aus der Keramik so ge­ wählt, daß die Dicken der Lagen aus dem Glaslot zwischen 100 und 200 µ sind. Ist die Dicke der elektrisch isolierenden Schicht vorgegeben, bedingt durch den geometrischen Aufbau der zu verbindenden elektrisch leitenden Bauelemente, so kann der Hauptanteil der elektrisch isolierenden Schicht durch das Volumen der Lage aus der Keramik ausgefüllt werden.
Bei der Hochtemperatur-Brennstoffzelle mit einer elektrisch isolierenden Schicht nach Patentanspruch 6 ist gemäß der Er­ findung die elektrisch isolierende Schicht zwischen zwei bi­ polaren Platten angeordnet. Da die elektrisch isolierende Schicht zusätzlich die Eigenschaft der Gasundurchlässigkeit erfüllt, können zusätzlich in die elektrisch isolierende Schicht gasführende Kanäle integriert werden, die aufgrund der Beschaffenheit der isolierenden Schicht gegenüber der Um­ gebung gasisoliert sind. Außerdem wirkt diese elektrisch iso­ lierende Schicht als stützendes Element zwischen den bipola­ ren Platten der Hochtemperatur-Brennstoffzelle. Werden meh­ rere Hochtemperatur-Brennstoffzellen übereinandergestapelt für den Verbund eines Hochtemperatur-Brennstoffzellenstapels, so entsteht ein beträchtliches Gewicht, was durch diese elek­ trisch isolierenden Schichten zwischen den bipolaren Platten abgefangen wird.
Vorzugsweise hat die Lage aus der Keramik eine Dicke zwischen 400 und 800 µm.
Bei der Hochtemperatur-Brennstoffzelle mit einer elektrisch isolierenden Schicht nach Patentanspruch 8 ist gemäß der Er­ findung die elektrisch isolierende Schicht zwischen einer bi­ polaren Platte und einem Elektrolyten angeordnet. Neben der stützenden Funktion für die Elektrolytschicht, sorgt die elektrisch isolierende Schicht hier hauptsächlich für eine Gasisolierung bezüglich der beiden verwendeten Betriebsmittel für den Betrieb der Hochtemperatur-Brennstoffzelle.
Vorzugsweise hat die Lage aus der Keramik eine Dicke zwischen 200 und 300 µm.
Zur weiteren Erläuterung der Erfindung wird auf die Ausfüh­ rungsbeispiele der Zeichnung verwiesen. Es zeigen:
Fig. 1 eine elektrisch isolierende Schicht zum Verbinden von elektrisch leitenden Bauelementen einer Hochtempera­ tur-Brennstoffzelle gemäß der Erfindung in schemati­ scher Darstellung.
Fig. 2 einen Ausschnitt aus einer Hochtemperatur-Brennstoff­ zelle gemäß der Erfindung in schematischer Darstel­ lung in einem Querschnitt.
Gemäß Fig. 1 sind zwei elektrisch leitende Bauelemente 2, 6 durch eine elektrisch isolierende Schicht 4 zusammengefügt. Dabei besteht die elektrisch isolierende Schicht 4 aus drei übereinander angeordneten Lagen 8, 10, 12.
Die Lagen 8, 12 der elektrisch isolierenden Schicht 4 beste­ hen aus einem Glaslot und sorgen für eine stoffschlüssige gasisolierende Verbindung mit den zusammenzufügenden elek­ trisch leitenden Bauelementen 2, 6. Besonders geeignet für die Lagen 8, 12 der elektrisch isolierenden Schicht 4 ist ein alkalifreies Glaslot mit einer möglichst hohen Transformati­ onstemperatur. Beispielsweise ist das Glaslot mit der Be­ zeichnung AF45 für diesen Einsatz geeignet.
Die Lage 10 der elektrisch isolierenden Schicht 4 besteht aus einer Keramik. Setzen sich die elektrisch leitenden Bauele­ mente 2, 6 aus einer Fe- oder einer Ni-Basislegierung zusam­ men, so eignet sich als Material für die Lage 10 der elek­ trisch isolierenden Schicht 4 gesinterte Keramikfolie aus MgO. Wird für die Schichten 2, 6 ein Material aus einer Cr- Basislegierung gewählt, so sind als Material für die Lage 10 der elektrisch isolierenden Schicht 4 ein MgO/Al₂O₃-Spinell oder ein MgO/Al₂O₃-Gemisch bevorzugt geeignet. Beispielsweise wer­ den als Gemisch 63 Gew.-% MgO und 27 Gew.-% Al₂O₃ gewählt.
Die Dicke der Lage 10 der elektrisch isolierenden Schicht 4 wird so gewählt, daß die Dicken der Lagen 8, 12 der elek­ trisch isolierenden Schicht 4 aus dem Glaslot zwischen 100 und 200 µm sind. Je nach dem geometrisch vorgegebenem Abstand zwischen den elektrisch leitenden Bauelementen 2, 6, der durch die elektrisch isolierende Schicht 4 ausgefüllt werden soll, bleibt die Dicke der Lagen 8, 12 der elektrisch isolie­ renden Schicht 4 in etwa konstant und der bei größer gewähl­ tem Abstand auszufüllende Dickenbereich zwischen den elek­ trisch leitenden Bauelementen 2, 6 wird vorzugsweise durch die Lage 10 aus der Keramik aufgefüllt.
Fig. 2 zeigt einen Ausschnitt aus einer Hochtemperatur-Brenn­ stoffzelle 20 mit einer Festelektrolyt-Anordnung 22, die zwei Elektroden 24, 26 aufweist. Zwischen den Elektroden 24, 26 ist ein Elektrolyt 28 angeordnet. Zwischen den Elektroden 24, 26 und den bipolaren Platten 32, 34 ist jeweils ein elek­ trisch leitendes Kontaktelement 30 angeordnet.
Die Festelektrolyt-Anordnung 22 ist in einem Spalt 36 Zwi­ schen den beiden bipolaren Platten 32, 34 angeordnet. Durch den Spalt 36, sowie durch die bipolaren Platten 32, 34, ist eine Zuführung 40 für ein Betriebsmittel der Hochtemperatur- Brennstoffzelle 20 vorhanden.
Eine elektrisch isolierende Schicht 42 verbindet stoffschlüs­ sig und gasundurchlässig die beiden bipolaren Platten 32, 34 untereinander. Desweiteren verbindet eine elektrisch isolie­ rende Schicht 44 die bipolare Platte 34 stoffschlüssig und gasundurchlässig mit dem Elektrolyten 28. Sowohl die elektrisch isolierende Schicht 42 als auch die elektrisch isolierende Schicht 44 setzten sich aus den aus Fig. 1 bekannten Lagen 8, 10, 12 zusammen. Die Zuführung 40 ist somit gasdicht ge­ genüber einer außerhalb der Hochtemperatur-Brennstoffzelle 20 herrschenden Atmosphäre sowie gegenüber zumindest einer der Elektroden 24, 26 abgetrennt.
Die Lage 10 der elektrisch isolierenden Schicht 42 hat in dieser Ausführungsform eine Dicke zwischen 400 und 800 µm. Die Lage 10 der elektrisch isolierenden Schicht 44 ist zwischen 200 und 300 µm dick.
Die elektrisch isolierenden Schichten 42, 44 mit ihrer unter­ schiedlichen Gesamtdicke verdeutlichen in vorteilhafter Weise die Einsatzmöglichkeiten dieser elektrisch isolierenden Schichten 42, 44 für den Einsatz in einer Hochtemperatur- Brennstoffzelle 20.

Claims (9)

1. Elektrisch isolierende Schicht (4) zum Verbinden von elek­ trisch leitenden Bauelementen (2, 6) einer Hochtemperatur- Brennstoffzelle, die aus wenigstens drei Lagen (8, 10, 12) besteht, bei der zwischen zwei Lagen (8, 12) aus einem Glas­ lot die Lage (10) aus einer Keramik angeordnet ist.
2. Elektrisch isolierende Schicht (4) nach Anspruch 1, bei der die Lagen (8, 12) der elektrisch isolierenden Schicht (4) aus einem alkalifreien Glaslot mit einer möglichst hohen Transformationstemperatur bestehen.
3. Elektrisch isolierende Schicht (4) nach einem der vorher­ gehenden Ansprüche, bei der die Lage (10) der elektrisch iso­ lierenden Schicht (4) aus gesintertem MgO besteht.
4. Elektrisch isolierende Schicht (4) nach Anspruch 1 oder 2, bei der die Lage (10) der elektrisch isolierenden Schicht (4) aus dem Spinell MgO/Al₂O₃ oder einem MgO/Al₂O₃ Gemisch be­ steht.
5. Elektrisch isolierende Schicht (4) nach einem der vorher­ gehenden Ansprüche, bei der die Dicke der Lage (10) aus der Keramik so gewählt wird, daß die Dicken der Lagen (8, 12) aus dem Glaslot zwischen 100 und 200 µm sind.
6. Hochtemperatur-Brennstoffzelle (20) mit einer elektrisch isolierende Schicht (42) nach einem der vorhergehenden An­ sprüche, bei der die elektrisch isolierende Schicht (42) zwi­ schen zwei bipolaren Platten (32, 34) angeordnet ist.
7. Hochtemperatur-Brennstoffzelle (20) nach Anspruch 6, bei der eine Lage (10) der elektrisch isolierenden Schicht (42) aus einer Keramik zwischen 400 und 800 µm dick ist.
8. Hochtemperatur-Brennstoffzelle (20) mit einer elektrisch isolierende Schicht (44) nach einem der Ansprüche 1 bis 5, bei der die elektrisch isolierende Schicht (44) zwischen ei­ ner bipolaren Platte (34) und einem Elektrolyten (28) ange­ ordnet ist.
9. Hochtemperatur-Brennstoffzelle (20) nach Anspruch 8, bei der die Lage (10) der elektrisch isolierenden Schicht (44) aus einer Keramik zwischen 200 und 300 µm dick ist.
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